2. 长安大学旱区地下水文与生态效应教育部重点实验室, 西安 710064
2. Key Laboratory of Subsurface Hydrology and Ecological Effect in Arid Region, Ministry of Education, Chang'an University, Xi'an 710064, China
城市灰尘是多种污染物的运载体和反应床[1~3], 其负载的重金属已经成为最主要人体健康威胁[4], 人类活动也影响着灰尘中重金属元素的浓度及其有效性和循环性[5, 6].对灰尘重金属的研究一直受到仪器监测方法与时间、空间上广泛取样的高成本限制[7].城市绿化植被因其分布广泛和易获取的特点, 逐渐成为城市生态调查和环境监测的重要手段[8].有研究表明, 苔藓和地衣是监测灰尘重金属最适宜的生物标志物, 然而, 在城市和工业环境中经常缺少地衣和苔藓, 高等植物因此而获得了特殊的重要性[9, 10].作为城市之肺, 绿化植被不仅能够滞留灰尘[11, 12], 还可以吸收和富集其中的重金属元素, 在体内通过氧化-还原反应转变成无毒物质[13, 14], 起到净化空气、改善城市环境质量的重要作用.前人成果指出, 植物叶片中重金属的积累与灰尘中元素的浓度成正比, 可利用叶片监测其污染状况, 分析污染程度[15], 同时, 根据叶片对元素的累积量, 可以筛选出富集能力强的植物种.对木本植物研究表明树叶是大气污染物很好的容器, 气象条件、不同物种冠形、枝叶密度和叶片形态等是滞尘能力的制约因子[16, 17].对草本植物的研究发现:草本植物对叶子中的部分重金属具有超富集作用, 但其富集重金属种类单一、生物量小且对环境要求较高[18, 19].也有学者提出低矮植被反而对城市街道机动车排放和地面扬尘的抑制作用更明显[20].因此, 在前人已有的基础上探究城市区域内不同植物种类对灰尘重金属的捕捉和富集能力, 对准确评估城市环境质量和保障人体健康具有重要意义.
不同绿化植物种类对重金属的富集能力还受到粒子浓度和高度的影响[21].工业城市中繁忙的交通运输及生产活动往往将地面灰尘扬起, 悬浮于大气层结中, 而地表以上至3 m高度的范围是人类最主要的活动空间[22], 有研究指出, 在灰尘对人体暴露的3种方式(手-口接触摄入、呼吸系统吸入和皮肤接触)中, 呼吸吸入是人体致癌暴露的唯一途径[23, 24].因此, 基于不同高度研究城市灰尘重金属含量尤为必要.然而, 关于植物叶片对重金属污染响应的研究主要集中在上海、墨西哥等较大城市, 侧重于对某种植物进行环境污染分析, 缺乏城市区域内不同植物叶片本身对重金属累积量的富集能力、空间变化以及生态风险的综合性研究.
本研究通过测定0、1和3 m高度上、10种城市优势绿植叶片中的重金属含量, 计算其生物富集系数(BCF), 利用Tomlinson污染负荷指数法和Hakanson潜在生态风险法评估其污染水平和生态风险, 结合空间分布探讨不同种类绿植叶片的富集能力, 分析城市道路及工矿企业周边重金属污染状况, 以期为城市灰尘重金属污染控制和城市园林植物合理布局提供理论和实践依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况宝鸡(106°18′~108°03′E, 33°35′~35°06′N), 国家关中城市群核心城市, 位于关中平原西部, 温带大陆性湿润气候, 市区海拔在536~901 m之间, 渭河穿城而过, 南接秦岭, 北依黄土高原, 铅锌矿藏丰富, 有色金属冶炼产业发达, 陇海线、宝成线和西宝高速交汇于此, 是中国西部重要交通枢纽.
1.2 样品采集与分析利用ArcGIS布设采样点, 采样密度为2 km×2 km网格, 共设置52个采样点(图 1), 2019年4~5月对宝鸡市区绿化植物进行调查和采样.选取研究区不同高度上的优势绿植, 0 m:沿阶草(Ophiopogon japonicus, Oph)和三叶草(Clover, Clo); 1 m:大叶女贞(Ligustrun lucidum, Lig)、红叶石楠(Photinia fraseri, Pho)、冬青(Holly, Hol)和龙柏(Sabina chinensis, Sab); 3 m:塔松(Cedrus deodara, Ced)、悬铃木(Sycamore, Syc)、樱花(Cherry, Che)和红叶李(Prunus cerasifera, Pru), 总计3个高度共采集156个样品.为减少误差, 在采样点树冠各方向采集10~15片长势良好的叶片并迅速装入信封.同时采集对应样点的地表灰尘样品, 作为计算叶片累积能力的参照数据[25].
用自来水充分冲洗叶片, 去除表面灰尘、泥垢, 再用去离子水冲洗3次, 晾干, 在鼓风干燥箱中烘干24 h (80±1)℃, 研磨至统一大小, 过100目筛, 装入塑料袋, 在实验开始前保持测试条件稳定[26, 27].准确称取0.100 0 g样品, 置于消解罐中, 加入6 mL HNO3, 静置30 min, 去除有机质, 加入2 mL HCl、2 mL H2 O2, 拧紧密封盖, 用全自动消解仪消解、电热板赶酸.用超纯水定容于50 mL比色管中, 并过0.45 μm滤膜待测.地表灰尘样品加入HNO3-HF-HClO4(3 :1 :1)进行[25]消解, 赶酸、定容.消解后的植物、灰尘样品采用ICP-MS(NexION350X, PE, US)进行重金属含量测定.
1.3 质量控制实验过程中加入国家标准物质GSF-4进行质量控制, 每组样品(52个)设1个空白样、2个标准样[27].元素回收率控制在90% ~105%之间.每个样品重复3次, 各元素的相对标准偏差RSD小于10%.本实验所用药剂均为优级纯, 水为超纯水.
1.4 污染评价方法采用国内外广泛使用的潜在生态风险指数法(ecological risk index, RI)[28]进行生态风险评价分级, 采用Tomlinson等提出的污染负荷指数(pollution load index, PLI)[29]评价重金属污染水平, 计算公式如下:
(1) |
(2) |
式中, Eri和RI分别代表单因子和综合潜在生态风险指数; Tri为重金属的毒性系数(各元素毒性系数为Pb=Cu=Ni=Co=5, Zn=1, Cr=2, Cd=30, As=10)[30], Ci和Cni分别表示重金属i的实测值和校园清洁区植被叶片的实测值; PLI为污染负荷指数.分级列表见表 1.
1.5 生物富集系数
生物富集系数(bio-concentration factor, BCF)[31]可定量表示生物体内重金属的污染程度, 计算方法如下:
(3) |
式中, Ci和Cref分别表示重金属i的实测值和灰尘参照值.BCF分级标准为:BCF≤2, 无富集或轻微富集; 2<BCF≤5, 中度富集; 5<BCF≤20, 显著富集; 20<BCF≤40, 强烈富集; BCF>40, 极强富集[31].
2 结果与分析 2.1 10种绿植叶片中重金属含量宝鸡市区绿植叶片重金属含量均在国际植物重金属含量的范围之内[32~34].但与宝鸡市校园清洁区植被叶子(参考值)[35]相比, 重金属含量总体偏高.其中Cr、As、Ni、Pb和Cd含量分别是参考值的6.97、4.57、1.56、1.51和1.48倍.变异系数(CV)可以反映样品中元素含量的离散程度, 根据已有的研究成果, CV≤20%为低变异度, 20%<CV≤50%为中等变异度, 50%<CV≤100%为高变异度[36], 本研究中Co有最高的CV, 为0.52;其他依次为Ni(0.41)、Cd(0.38)、As(0.26)和Pb(0.21).不同种类植被叶片重金属含量如图 2所示.沿阶草中Cr、Ni和As含量较高, 分别达到了253.12、13.17和29.09 mg ·kg-1, 分别是参考值的8.48、2.20和5.81倍.大叶女贞叶片中的Ni和Cd含量较高, 分别是参考值的2.35和2.0倍.塔松叶片中的Pb、Ni和As含量分别达到了5.62、10.6和23.61 mg ·kg-1, 都超过了参考值的1.50倍, 悬铃木、樱花、红叶李与塔松中的元素含量与此有相似的特征.所有绿植叶片中, Cu、Zn和Co的含量都很少.
考虑到植物种类的高度差异, 将植物叶片重金属含量空间分布划分为0、1和3 m这3个高度, 其空间变化特征如图 3所示. 0 m和1 m高度上的叶片重金属空间分布与地表粉尘重金属的空间分布具有部分相似特征[25].除Cu和Co外, 其余元素含量均有随高度增加而递减的趋势.将0 m与3 m高度上的均值作差, 除以0 m高度的均值, 得到元素含量分布的垂直递减率, Pb、Zn、As、Ni、Cd和Cr的垂直递减率范围在0.74% ~24%之间, Cr元素递减率达到了24%. Zn、Cr和As在0 m和3 m高度上含量普遍较高, 高值区出现在千河工业园和市政府周围, 并向南延伸. Zn、Cu、Ni和As呈现出地表聚集、高处离散的污染特征. Pb、Cu和Cr空间分布变化较大, 出现了明显峰值, 分布在任家湾火车站和海浪燃煤锅炉产业园; 研究区中部即金德管业产业园、宝鸡文理学院附近为低含量区.Ni的空间分布在1 m高度上呈条带状分布, 从川陕路延伸至高新大道.
不同种类绿植叶片重金属污染程度评价结果见表 2, 在各种类叶片中, Cr和As的PLI值都>3, 均达到重度污染水平, 说明这两种元素是最主要的污染因子.Zn、Co和Cu的PLI值最小, 为无污染或轻微污染水平.其中, 石楠、龙柏和红叶李的PLI排序为Cr>As>Cd>Pb>Ni>Zn>Co>Cu, 石楠叶片中Cd的PLI为2.32, 为中度污染.三叶草和女贞的PLI排序为Cr>As>Ni>Cd>Pb>Zn>Co>Cu, 其中三叶草叶片Ni和Cd元素的PLI分别为2.31和2.28, 达到中度污染水平, Pb为轻度污染.女贞叶片中Ni的PLI值为2.35, 为中度污染水平, 其余元素均为无污染或轻微污染水平.
2.4 10种绿植叶片中重金属生态风险分析
不同种类植被叶子重金属生态风险评价结果见表 3, 沿阶草、樱花和塔松的As的Eri分别为58.18、59.26和47.22, 达到中等级生态风险; 女贞和石楠的Cd的Eri分别为59.99和69.62, 为中等级生态风险; 三叶草、悬铃木和红叶李中的Cd和As都达到了中等级生态风险.这表明, 各类植被叶片中, Cd和As成为最具危害性的重金属.其余6种元素Eri都<40, 属于轻度生态风险等级的元素.从综合危害指数(RI)来看, 仅三叶草的RI值达到了中等级生态风险(162.86), 其余均为低等级生态风险.三叶草植株由于矮小贴近地面, 又成群生长, 能够累积大量粉尘[18, 19].
所有绿植叶片中, As和Cd是8种元素中最主要的风险贡献因子, 平均贡献分别为37.76%和36.68%, 其它6种元素合计贡献为25.56%.8种元素综合生态风险指数为低等级风险, 取样点中10.89%为中等级生态风险, 根据采样点重金属的平均潜在生态风险系数值, 宝鸡市绿植叶片8种重金属平均潜在生态风险程度排序为:As>Cd>Cr>Ni>Pb>Co>Zn>Cu.除As和Cd外, 其余样点Eri均小于40, 表现为低生态风险.As的样点中57.05%的Eri大于40, 为中等生态风险, 有5.8%样点的Eri>80, 达到了较强风险等级.Cd元素有26.28%的Eri为中度生态风险, 12.82%的Eri达到较强等级.综合来看, 宝鸡市绿植叶片中8种重金属的RI值在10.58~2982.72, 样点中有18.59%的RI值高于150, 整体处于中等潜在风险等级.
2.5 0、1和3 m绿植叶片中重金属生态风险空间变化分析PLI的空间变化特征显示(图 4), 在0 m和1 m高度上, 在任家湾火车站附近沿高新大道向东延伸出条带状高值区, 达到中度污染等级.其原因可能主要是繁忙的交通活动造成了较严重的重金属污染, 汽车排放尾气易产生细颗粒, 吸附较多的Cr、Cd和Zn元素, 3 m高度上, 在千河工业园及其以南的宝鸡机床厂附近出现峰值, 这与当地耐火材料及铆焊工厂零件制造[37]产生的污染有关. RI在0 m高度上的高值区出现在任家湾火车站、市政府以东和千河工业园附近, 达到较强生态风险等级.这里灰尘最终沉降至地面, 或被草本植物吸附. 1 m处受车流等活动影响, 空气流动性大, 进而带动灰尘迁移.3 m高度上在川陕路沿线、高新大道中段也有污染聚集区, 主要是受大气降尘和人类活动的共同影响.
不同种类绿植叶片对重金属的富集能力(BCF)各不相同(表 4).每种植被叶片对Cr和Cd累积能力普遍较强.对Pb富集能力较强的植物种依次为Che>Syc>Oph>Clo>Lig>Pho>Hol>Sab>Ced>Pru.对Cr的BCF值为:Clo>Oph>Lig>Sab>Hol>Pho>Ced>Pru>Che>Syc>2, 均为中度富集水平.对Cd的BCF值为:Pho>Clo>Lig>Pru>Che>Sab>Hol>Oph>Ced>Syc, 其中三叶草、女贞和石楠的值>5, 达到了显著富集.对As的BCF:Ced>Pru>Oph>Clo>Syc>Che>Hol>Lig>Sab>Pho.
将单种绿植对某一元素的富集量除以10种植物对该元素的富集总量, 可得到该类绿植对某指定元素的富集占比.为进一步探讨10种绿植叶片对不同重金属元素富集能力与所处高度之间的联系, 本文计算了不同绿植所占各元素富集总量的比例(图 5), 0 m高度上的沿阶草和三叶草对Ni和Cr富集能力都较强, 三叶草对Cd的富集能力大于沿阶草(15.39%>7.39%), 对于其余5种元素二者相当.在1 m高度上, 女贞、石楠、冬青和龙柏对Co的富集能力都较强, 占10种绿植富集总量的62.19%, 其中龙柏对Ni的富集能力远不及大叶女贞(3.85%<15.02%), 红叶石楠对Cd的富集能力(15.67%)比同高度的其他绿植都高.在3 m高度上, 塔松-悬铃木-樱花-红叶李较能富集Cu和As两种元素, 分别占10种绿植富集总量的45.48%和46.17%;此外悬铃木对Pb、红叶李对As也具有较强富集能力.从单种绿植来看, 女贞、石楠、塔松、沿阶草和三叶草对各种元素的累积量都较其它植物更多.其中石楠对Cd(15.68%)、Co(13.52%)和Zn(10.64%)、塔松对Pb(12.43%)、Cu(12.30%)和Ni(11.43%)、沿阶草对Ni(14.08%)、As(12.73%)和Cr(12.16%)富集较多.从生态风险评价指数来看, As和Cd是主要风险贡献元素, 沿阶草、红叶石楠和红叶李则对As和Cd具有较强的富集能力, 也是较为理想的绿化植物.此外, 女贞对Co和Ni, 冬青对Cr和Cu, 龙柏对Co和Zn也有较强富集作用.
绿植叶片重金属含量的聚类分析热图(图 6)将10种绿植聚为3类:Sab-Pho-Hol-Lig、Che-Syc和Pru-Ced-Clo-Oph.其中Pho-Sab和Pru-Ced之间的距离最小, 其平均累积量分别为219.04~253.31 mg ·kg-1和269.65~275.78 mg ·kg-1, 显示了较强的相关性.Oph-Clo之间也表明了类似的累积能力.每组聚类之间的距离较大, 呈现弱相关性[35].
同一高度不同种类叶片对某一元素的富集能力存在这种显著差异, 是因为叶片重金属累积量的不同受生长季节、所处环境、风向以及叶子的外部结构、内部生理生化特征和基因差异等多种因素影响[38~40].张俊辉等[35]研究了宝鸡市滨河路植被叶子重金属发现, 塔松与侧柏对Cr和Cu有较好地累积能力, 而红叶李吸附能力较弱.对墨西哥城植物的研究证明, 大叶女贞可有效控制大气污染降尘[24].由此可见, 本研究中宝鸡城区绿植叶片的BCF与前人结果具有一致性.另外, 结合重金属污染和空间分布来看, 在市政府周围、千河工业园以及沿川陕路—高新大道向东延伸出条带状高值区, 叶片重金属含量较高, 原因是当地锅炉制造、汽车生产等工业活动产生了大量工业粉尘, 其中含有Cr、As和Cd等元素; 市政府周围道路网密集、车流量大, 极易造成严重的重金属污染.上述区域今后应是宝鸡城区重点防治的重金属污染区域.本研究中, 硬叶革质和枝叶密度大的女贞和石楠因所处空间位置容易受到工业粉尘的影响, 对重金属的累积能力最强, 而悬铃木叶子柔弱, 樱花叶子狭小光滑, 极易受到大风和降水干扰, 导致粉尘脱落, 因此其叶片累积能力较弱, 沿阶草和三叶草由于成群生长, 贴近地面, 能附着大量粉尘, 但其生物吸收能力较弱[41].塔松因株型紧密, 叶量充足, 使植株滞尘能力有所提升[35], 有研究也表明植物滞尘能力与植物叶子特征和株型叶量等关联较大[16, 17, 42].因此, 植物所处空间位置含尘量, 植株自身滞尘机制及株型、枝叶特征特性等方面的差异将导致不同植物类型间吸附重金属能力明显不同.综上所述, 女贞、石楠、塔松和冬青对重金属的富集可能更具优势, 更适合吸附城市粉尘, 可作为减少重金属污染的一种优良绿化树种.前人在研究中指出, 对于绿植重金属累积能力筛选可优先选用聚类法进行分类评价[43].本文聚类分析将石楠、女贞和冬青聚为一类, 也显示了此类绿植具有较优良的重金属富集能力.
4 结论(1) 宝鸡市绿植叶片中富集最多的元素是Cr、As、Ni、Pb和Cd.三叶草、女贞和石楠对Cd有显著富集能力.女贞、石楠、塔松和冬青对重金属Cr、Cd和As的富集能力最强, 可优先考虑作为城市灰尘重金属污染控制的优势绿化植物品种.
(2) 绿植叶片中Cr、As、Ni、Pb、Cd和Zn元素含量在空间分布上呈现随高度增加而递减的趋势, 从0~3 m高度上的垂直递减范围在0.74% ~24%, Cr元素递减率最大, 达24%. Zn、Cu、Ni和As随高度呈现地表聚集、高处离散的污染特征. 0 m高度上重金属含量高值区主要集中在任家湾火车站(Zn、Ni和Cd)、高新工业区西段(Zn、Cr和Co)以及市政府以西(Co、Cd和As). 1 m高度上分别在市政府、千河工业区南部出现Zn和Cr元素的高值区. 8种重金属的PLI值在任家湾火车站、千河工业区属于中度污染, RI值在火车站和千河工业区为中等生态风险等级, 在高新大道沿线达到较强生态风险等级.
(3) 10种绿植叶片中, Cr和As的PLI值都>3, 均达到重度污染水平, 是主要的污染因子.Eri的平均值的大小顺序为:As>Cd>Cr>Ni>Pb>Co>Zn>Cu, As和Cd为最具生态危害的重金属.研究区内RI值范围为10.58~2 982.72, 样点中有18.59%的RI值高于150, 总体上处于中等潜在生态风险等级.
致谢: 感谢董幸枝、胡可可、李冰洁、何尧、刘绒绒和赵怡涵在采样和实验过程中对本文的帮助.
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