2020, Vol. 41
2. 中国科学院大气物理研究所, 大气边界层物理与大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
3. 河南师范大学环境学院, 黄淮水环境污染与防治教育部重点实验室, 河南省环境污染控制重点实验室, 新乡 453007
, TANG Gui-qian2 , ZHANG Jun-ke1
, LIU Qin1 , YAN Guang-xuan3 , CHENG Meng-tian2 , GAO Wen-kang2 , WANG Ying-hong2 , WANG Yue-si2
2. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
3. Key Laboratory for Yellow River and Huai River Water Environment and Pollution Control, Ministry of Education, Henan Key Laboratory of Environmental Pollution Control, School of Environment, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China
为实现我国空气质量的全面改善, 国务院于2013年9月出台了《大气污染防治行动计划》实施系列大气污染减排和防治措施, 至2017年, 该计划的实施避免了60 213人过早死亡, 增加的健康效益约为549.7亿元[1].同时, 我国诸多地区各类污染物减排明显, 污染水平大幅降低.作为我国首都及以往的重点污染城市, 北京市空气质量明显改善[2, 3], 从2013~2017年, PM2.5降幅达到35%.然而, 根据北京市环境状况公报显示[4], 2018年北京市大气PM2.5平均浓度为51 μg·m-3, 该值依然远高于我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准(35 μg·m-3).同时, 在三面环山的地形和大量的本地排放及周边传输的共同作用下, 北京市重污染过程依然频发[5, 6], 如2018年3月北京两会期间的一次重污染过程历时长达7 d, 轻度污染以上和严重污染时数分别达118 h和16 h, PM2.5最高浓度达到了333.5 μg·m-3[7].可见, 北京市PM2.5减排形式依然严峻.
碳质组分是PM2.5的重要组成, 对PM2.5质量贡献通常为10% ~50%[8], 被认为是核模态颗粒物的重要贡献者, 其中的二次有机碳(SOC)还是引发重污染的关键组分[9].碳质组分可分为有机碳(OC)与元素碳(EC).OC包括源自燃烧过程(如燃煤、机动车尾气和生物质燃烧)的一次排放和通过各类大气反应过程形成的二次转化(如VOCs的二次反应)[10], 所含物种复杂, 其中不乏高致毒性的有机物[11], 如PAHs、多氯联苯和二英类物质等[12].EC主要来源于燃料的不完全燃烧[12], 有较强的稳定性以及很强的吸附性与吸光性能[2], 是大气中仅次于CO2引发温室效应的物种[13].以往研究表明, 碳质组分是引发我国各地(如京津冀[14, 15]、长三角[16, 17]、珠三角[18, 19]和四川盆地[20, 21])灰霾污染的关键组分, 其在重污染期间浓度水平可大幅升高, 如宿文康等[22]在石家庄的研究发现, 相比“优良”天, 碳质组分在重污染时段的浓度上升了3.1倍.因此, 对碳质组分的深入研究是PM2.5减排的关键.
北京市PM2.5污染通常呈现出南高北低的现象[4], 可见, 对南部地区PM2.5的减排对于整个北京市空气质量的改善具有重要意义.Wang等[23]的研究发现, 不同减排措施对于PM2.5不同组分的减排效果存在一定差异, 这也使得减排后北京大气PM2.5呈现出了一定的新特征.因此, 为了解减排后北京南部城区大气PM2.5中碳质组分特征, 本文于2017~2018年在北京市丰台区进行了连续1 a的采样研究, 对碳质组分理化特征进行了全面分析, 以期为了解北京市当前的PM2.5污染特征提供重要参考.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究观测站点设置在北京市丰台区福海公园(116.402°E, 39.847°N), 采样点高度为8 m, 采样使用石英滤膜(Pall: d=90 mm).利用TH-150C(武汉天虹, 中国)于2017年12月至2018年12月对大气中PM2.5进行连续采样, 采样流量100 L·min-1.每天采集1个样品, 采样时间为每日08:30至次日08:00, 累计时长23.5 h.同时记录采样时段的温度、相对湿度和风及降水等气象信息.
1.2 样品分析 1.2.1 质量分析为排除杂质干扰, 采样膜在使用前先放置于马弗炉中500℃下焙烧4 h, 并在恒温(20±1)℃和恒湿(45±5)%条件下平衡48 h后进行称重.采样完成后再次对样品进行相同条件的恒温恒湿处理及称重.采样前后的膜质量的净增加量即为颗粒物质量, 通过计算可得对应的大气PM2.5质量浓度.
1.2.2 化学分析OC和EC浓度分析采用热/光碳气溶胶分析仪(Sunset Lab Inc.).首先, 截1.5 cm2面积的样品置于样品舟上, 在He载气环境下逐级升温, 对4种OC(即OC1、OC2、OC3和OC4)进行测定, 随后炉温降至550℃, 在He/O2混合载气的环境下逐级升温, 对6种EC(即EC1、EC2、EC3、EC4、EC5和EC6)进行测定.在此过程中, 会产生一部分裂解碳(OPC), 它主要是在无氧加热时部分OC裂解形成的EC, 因此, 本研究中OC定义为OC1+OC2+OC3+OC4+OPC, EC定义为EC1+EC2+EC3+EC4+EC5+EC6-OPC.该方法测定OC和EC检测限为0.2 μg·m-3, 误差为±(0.05X+0.2), 其中X为OC或EC浓度.
1.3 数据分析 1.3.1 SOC计算方法为[24]
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(1) |
式中, OC为有机碳(μg·m-3), EC为元素碳(μg·m-3), (OC/EC)min为研究时段两者最小比值[25].考虑到不同季节的气象条件和污染源排放有所不同, 本研究以各季节观测到的(OC/EC)min计算不同季节的SOC含量.同时, (OC/EC)min选取时排除降雨或大风天气所采集的样品.
1.3.2 潜在源贡献因子(PSCF)分析PSCF是一种通过计算污染轨迹与所有轨迹在途经区域停留时间的比值来指示每个网格对受点地区的污染贡献的条件概率函数.将整个研究区域分为i×j个小网格, nij为经过此网格的所有轨迹数, mij为污染轨迹数, 本研究污染阈值为各污染物70%分位数浓度水平, 此时, 对应的PSCF计算公式为:
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(2) |
PSCF的值越大代表经过此网格的气团对接受点的空气质量影响的概率越大.本研究中PSCF的区域范围为30°~55°N和90°~128°E, 分辨率为0.5°×0.5°.
此外, nij较小时会引发很大的不确定性, 因此, 本研究中当nij值小于所有网格中的平均轨迹端点数(即nave)的3倍时, 将权重函数(Wij)引入到PSCF式中, 即WPSCF=Wij×mij/nij, 本研究中Wij为:
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如表 1所示, 整个观测时段, 北京大气平均温度为(14.5±11.7)℃, 最高和最低温度分别出现在夏季[(28.0±2.8)℃]和冬季[(-1.3±3.3)℃]; 平均相对湿度为(50.1±19.7)%, 夏季的频繁降水, 使得其相对湿度[(66.2±15.8)%]高于其它季节; 全年平均风速为(1.6±0.6)m·s-1, 最高和最低风速分别出现在冬季[(1.9±0.8)m·s-1]和夏季[(1.4±0.4)m·s-1].
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表 1 采样期间气象要素(温度、相对湿度和风速)和PM2.5及主要气态污染物质量浓度季节及年均值 Table 1 Seasonal and annual average values of meteorological factors (temperature, relative humidity, and wind speed) and mass concentrations of PM2.5 and gaseous pollutants during sampling period |
整个观测时段, PM2.5平均质量浓度为(77.1±52.1)μg·m-3, 季节变化特征显著, 最高值出现在春季, 达到(102.9±69.1)μg·m-3, 冬、秋季次之, 分别为(75.8±47.8)μg·m-3和(75.4±48.3)μg·m-3, 夏季最低, 为(54.7±19.9)μg·m-3.这种春季浓度明显高于其它季节的现象与同期整个北京市观测结果一致(http://sthjj.beijing.gov.cn).本研究北京PM2.5年均值明显低于周边城市(如邯郸[26]:85.5 μg·m-3)和北京市以往的研究结果(如2014年99.5 μg·m-3[27]、2015~2016年109.9 μg·m-3[2]和2016~2017年92.4 μg·m-3[28]), 反映了近年来北京市空气质量改善的现状.然而, 该值却依然高于我国长三角、珠三角及南方城市的部分观测结果, 如上海[29](68.4 μg·m-3)、广州[18](69.5 μg·m-3)和武汉[30](70.7 μg·m-3)等.此外, 该年均值约2倍于我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准(35 μg·m-3).可见, 北京市当前PM2.5污染依然非常严重, 需要更多有效的减排措施实现进一步改善空气质量.如果将PM2.5>75 μg·m-3定义为污染天进行统计可知, 北京春季污染天数最多, 高达51 d, 秋、冬季接近, 分别为33 d和36 d, 夏季最少为13 d, 污染天总数占总采样天数的39.0%, 高于牟臻等[12]在西安观测的30%;如果将PM2.5>150 μg·m-3定义为重污染, 北京春季重污染天数为16 d, 冬季为9 d, 秋季为4 d, 夏季则无重污染天.
气态污染物不仅是评价空气质量的重要指标, 也是PM2.5的重要前体物.由于对燃煤的大幅减排, 当前北京市SO2浓度处于较低水平, 年均浓度为(5.6±4.5)μg·m-3, 春、冬季高于夏、秋季.NO2年均浓度为(33.7±19.9)μg·m-3, 最低值出现在夏季[(20.3±7.8)μg·m-3], 其它3个季节浓度水平接近(37.3~39.9μg·m-3).本研究SO2和NO2季节变化特征与2015年接近, 但年均浓度水平出现了明显降低(2015年SO2和NO2分别为14.2 μg·m-3和54.3 μg·m-3)[31].O3年均浓度为(61.7±34.3)μg·m-3, 春、夏季高于秋、冬季, 这与其它地区研究结果类似[32, 33].CO年均浓度为(0.7±0.4)μg·m-3, 四季浓度水平接近, 范围为0.6~0.8 μg·m-3(表 1).
2.2 碳质组分特征OC和EC年均浓度分别为(11.2±7.8)μg·m-3和(1.2±0.8)μg·m-3, 分别占PM2.5质量浓度的14.5%与1.6%.本研究中碳质组分浓度及其在PM2.5中的总占比低于周边典型城市, 如石家庄[27](31.0 μg·m-3, 20.0%)、其它北方城市, 如西安[12](21.6 μg·m-3, 29.2%), 和以往北京市的相关研究, 如2014~2015年[27](21.7 μg·m-3, 21.8%).可见, 北京市近几年对碳质组分的减排取得了一定成效.
OC浓度最高值出现在冬季[(13.8±8.7)μg·m-3], 近2倍于浓度最低的夏季[(6.5±2.1)μg·m-3](图 1), 其对PM2.5的贡献比例也同样高于夏季, 冬、夏季分别为18.2%和11.9%.春季和秋季OC浓度略低于冬季, 分别为(12.7±9.6)μg·m-3和(11.8±6.2)μg·m-3, 对PM2.5的贡献比例分别为12.3%和15.6%.OC的最高浓度出现在冬季主要是因为:首先, 在华北地区, 冬季的持续供暖是该季节大气污染的重要来源, 尤其对于OC贡献重大, 如宿文康等[22]的研究发现, 石家庄大气PM2.5中碳质气溶胶质量浓度在供暖后增加了87.3%;其次, 冬季较低的气温会改变有机物的气-粒分配, 有利于碳氢化合物凝结在颗粒物表面[22]; 再次, 冬季低温的环境条件下, 机动车燃料燃烧效率降低, 污染物排放量(尤其是碳质组分)明显高于其它季节[34]; 最后, 冬季逆温天气频发, 边界层高度较低, 不利于污染物扩散.这些因素的共同作用使得OC浓度在冬季达到最高.此外, 秋季后半月及春季前半月依然处于供暖时段, 此时段源自燃煤供暖的OC对于提升整个季节OC平均水平的贡献不容忽视, 同时, 相比冬季, 这两个季节污染减排措施强度有所降低, 这些均是引发春季和秋季OC浓度水平较高的重要原因.而在夏季, 燃煤供暖贡献消失, 加之频繁降水及较高的边界层高度等有利的气象条件, 使得OC浓度水平降至四季最低.与周边城市, 如邯郸[26]的研究结果类似, EC质量浓度水平远低于OC, 其浓度在4个季节差异也不大, 变化范围为0.8~1.5 μg·m-3.
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图 1 碳质组分质量浓度季节变化 Fig. 1 Seasonal variations of mass concentrations of carbonaceous species |
春、秋和冬季碳质组分(OC和EC)与PM2.5具有较强的相关性, 对应的r值分别为0.91、0.92和0.86, 反映了碳质组分在这3个季节对于PM2.5变化的主导作用, 而夏季r值低于其它季节, 为0.52, 这可能与夏季高温高湿的环境有利于PM2.5其它化学组分的大量生成有关.
2.3 SOC估算EC主要源于一次燃烧排放, 性质稳定, 常被用作一次排放的示踪物, 而OC则包含了直接排放的一次有机碳(POC)和通过二次反应等途径形成SOC.因此, 通常利用大气中OC/EC比值来识别碳质组分的排放和转化特征, 表征大气中的二次污染的程度.有学者认为, 当OC/EC超过2.0的时候, 表明有SOC的存在[35].本研究中OC/EC的平均比值为9.7, 春季和冬季较高分别为15.2和13.8, 夏季和秋季分别为4.8和8.1.可见北京市大气中存在严重的SOC污染.同时, 不同季节的比值差异也反应出了碳质组分来源的季节差异, 如冬季和春季较高的OC/EC比值可能与燃煤、沙尘及生物质的燃烧贡献有关, 其中生物质燃烧被认为是引起该比值较高的重要源[36, 37], 而夏季较低的OC/EC比值则主要受本地交通源的影响[38, 39].
本研究中, SOC平均质量浓度为(5.4±5.8)μg·m-3, 低于西安(11.1 μg·m-3)[12]但又数倍于乌鲁木齐(2.3 μg·m-3)[40]的观测结果, 但与北京2015~2016年的结果相差不大(6.9 μg·m-3)[2].SOC占OC的质量分数为48.2%, 接近于2015~2016年北京的50.9%[2], 低于西安2017年观测结果(64.0%)[12].可见, 相比以往, 北京地区SOC占比并没有发生明显变化.SOC与OC的季节性变化一致, 表现为冬季[(6.8±6.8)μg·m-3]＞春季[(5.8±7.2)μg·m-3]＞秋季[(5.5±4.6)μg·m-3]＞夏季[(3.4±2.7)μg·m-3], 占OC的质量分数分别为49.3%、45.7%、46.6%和52.3%.可以看出, 尽管夏季SOC质量浓度为四季最低, 但其在OC中的占比却稍高于其它季节, 这可能是夏季特殊的气象条件(高温高湿)为二次反应提供了良好条件, 有利于SOC的产生.
2.4 碳质组分随污染演化特征按照我国《空气质量指数技术规范》(HJ 633-2012)中PM2.5分级标准, 本研究共包括优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染天数60、153、69、34、24和5 d, 分别占比17.4%、44.3%、20.0%、9.9%、7.0%和1.4%.6种污染水平PM2.5平均浓度分别为(24.9±8.4)、(55.0±11.5)、(91.9±10.2)、(130.2±11.1)、(183.5±20.5)和(306.0±35.8)μg·m-3.由图 2可以看出, 随着污染加重, OC和SOC的浓度均持续升高, 两种组分在严重污染天的浓度分别是空气质量为优时的6.3和7.1倍.EC浓度从空气质量为优至中度污染天的过程中增加了2.4倍, 随后保持在稳定水平(1.5~1.7 μg·m-3).
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图 2 不同污染水平碳质组分浓度及贡献演化特征 Fig. 2 Evolution characteristics of mass concentration and contribution of carbonaceous species at different pollution levels |
与浓度变化趋势不同, 在污染加重过程中OC和EC在PM2.5中的占比均呈降低趋势, 其中OC从空气质量为优天的19.7%降至严重污染天的9.7%;而EC在严重污染天的贡献仅为0.5%, 这种随污染加重贡献降低的趋势与李恒庆等[41]对济南和索娜卓嘎等[42]对北京的研究结果一致.另一方面, SOC在OC中的占比则呈现出了“先降后升”的趋势, 在空气质量为优天, 占比为59.2%, 随着污染出现, 在轻度污染时降至最低, 为40.8%, 随后, 随着污染加重占比快速升高, 并在严重污染天达到最高的60.8%.
2.5 供暖和非供暖时段研究我国华北地区每年都有固定的供暖时段, 在此时段, 燃煤供暖加强, 对大气污染贡献重大, 通常被认为是导致冬季污染达到较高水平的重要原因.如李璇等[14]的研究指出, 石家庄供暖后PM2.5、OC和EC浓度比供暖前增加了32.1%、97.2%和5.3%, 且主要由散煤燃烧引起.同时张显等[43]和张芬芬等[44]也分别指出沈阳和邯郸等供暖时段污染程度较非供暖时段更为严重.
为对比供暖和非供暖时段PM2.5及碳质组分污染特征, 按实际情况, 本研究将供暖时段定义为11月15日至次年3月15日, 其它时段则为非供暖时段.通过对比可以发现, PM2.5变化趋势与以往研究相同[45, 46], 表现为供暖时段高于非供暖时段, 浓度分别为(84.0±55.3)μg·m-3和(73.4±50.0)μg·m-3, 供暖时段增幅14.4%(表 2), 这主要是因为供暖时段燃煤的大量燃烧增加了大气中颗粒物的浓度水平[46], 同时, 供暖期主要集中于冬季, 该季节频繁出现不利的大气条件(大气边界层低、静稳天气和逆温等)使得污染物大量累积难以扩散, 除此之外, 周边地区区域传输也进一步加重了北京污染程度[47].
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表 2 供暖与非供暖时段PM2.5及碳质组分质量浓度/μg·m-3 Table 2 Mass concentrations of PM2.5 and carbonaceous species in heating and non-heating periods/μg·m-3 |
就碳质组分而言, OC在供暖时段高于非供暖时段, 质量浓度由非供暖时段的(9.6±6.8)μg·m-3增长至供暖时段的(14.2±8.5)μg·m-3, 涨幅为47.9%.与OC变化趋势一致, SOC浓度在供暖时段升高了72.1%, 然而, EC浓度在两时段较为接近.
2.6 潜在源区分析整个观测时段PM2.5及碳质组分PSCF分析结果如图 3, 可以看出三者的潜在源区均分布广泛, 且存在一定差异.就PM2.5而言, 其潜在源区主要集中在北京南部至西北方向的区域范围内, PSCF高值(>0.7)主要出现在位于北京市西南方向的山西省.众所周知山西省是我国重要的煤炭生产和使用地区, 其排放的污染物对于北京市污染的贡献异常重要; 同时, 河南省北部也有少数PSCF高值分布.而在北京市周边及邻近北京市的河北省部分地区, PSCF值处于较低水平(＜0.3), 可见北京市及周边区域的减排使得其对北京当地PM2.5污染的潜在贡献较小; 此外, 处于北京西北方向的内蒙古部分地区对北京市PM2.5污染的贡献也不容忽视, 其对应的PSCF值约为0.5.与PM2.5相比, OC潜在源区分布范围稍有扩大, PSCF高值分布较散, 分布在内蒙古、山西省和河南省部分地区, 形成了一个PSCF高值带; 同时在西南方向最远延伸至陕西省和湖北省交界地区.EC组分的潜在源区除了分布在北京市西北和西南方向的地区外, 东部和南部地区贡献明显强于PM2.5和OC.同时, 与PM2.5和OC不同, EC的PSCF高值(>0.7)主要分布在北京以南地区, 如河南省和山东省部分地区; 对比发现, EC的PSCF高值数量略少于其它两类物种, 而在北京市及周边区域的值较高, 这与EC主要起源于本地的来源特征一致.
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图 3 PM2.5及碳质组分潜在源贡献因子分析结果 Fig. 3 PSCF analysis of PM2.5 and carbonaceous species in Beijing |
(1) 北京大气PM2.5年均浓度为(77.1±52.1)μg·m-3, 污染天(PM2.5>75 μg·m-3)数约占总采样天数的39.0%;受排放源和形成机制的影响, 各类气态污染物也呈现出了各自独有的季节特征.
(2) OC和EC的年均浓度分别为(11.2±7.8)μg·m-3和(1.2±0.8)μg·m-3, 占PM2.5的14.5%与1.6%(质量分数).OC最高浓度出现在冬季, 最低值出现在夏季; EC整体水平较低, 且四季浓度水平接近.SOC年均浓度为(5.4±5.8)μg·m-3, 占OC的48.2%, 北京二次污染严重.
(3) 随污染加重, 碳质组分贡献比例降低, 但浓度呈升高趋势, OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比, 供暖时段PM2.5、OC和SOC浓度均有不同程度增加, OC对供暖季PM2.5贡献重大.
(4) PM2.5和OC的主要潜在源区分布于北京市西南方向, 其中PM2.5的PSCF高值更为集中, 主要分布在山西省, 而OC的PSCF高值遍布于内蒙古、山西省及河南省部分地区; EC的PSCF高值主要分布在北京市南部的山东省和河南省部分区域, 且北京及周边区域贡献不可忽视.
| [1] |
武卫玲, 薛文博, 王燕丽, 等. 《大气污染防治行动计划》实施的环境健康效果评估[J]. 环境科学, 2019, 40(7): 2961-2966. Wu W L, Xue W B, Wang Y L, et al. Health benefit evaluation for air pollution prevention and control action plan in China[J]. Environmental Science, 2019, 40(7): 2961-2966. |
| [2] |
张婷婷, 马文林, 亓学奎, 等. 北京城区PM2.5有机碳和元素碳的污染特征及来源分析[J]. 环境化学, 2018, 37(12): 2758-2766. Zhang T T, Ma W L, Qi X K, et al. Characteristics and sources of organic carbon and element carbon in PM2.5 in the urban areas of Beijing[J]. Environmental Chemistry, 2018, 37(12): 2758-2766. |
| [3] | Sun J J, Liang M J, Shi Z H, et al. Investigating the PM2.5 mass concentration growth processes during 2013-2016 in Beijing and Shanghai[J]. Chemosphere, 2019, 221: 452-463. DOI:10.1016/j.chemosphere.2018.12.200 |
| [4] | 北京市生态环境局. 2018北京市生态环境状况公报[EB/OL]. http://sthjj.beijing.gov.cn/bjhrb/index/xxgk69/sthjlyzwg/1718880/1718881/1718882/index.html, 2019-05-09. |
| [5] |
吕喆, 魏巍, 周颖, 等. 2015~2016年北京市3次空气重污染红色预警PM2.5成因分析及效果评估[J]. 环境科学, 2019, 40(1): 1-10. Lu Z, Wei W, Zhou Y, et al. Cause and effect evaluation of PM2.5 during three red alerts in Beijing from 2015 to 2016[J]. Environmental Science, 2019, 40(1): 1-10. |
| [6] |
徐冉, 张恒德, 杨孝文, 等. 北京地区秋冬季大气污染特征及成因分析[J]. 环境科学, 2019, 40(8): 3405-3414. Xu R, Zhang H D, Yang X W, et al. Concentration characteristics of PM2.5 and the causes of heavy air pollution events in Beijing during autumn and winter[J]. Environmental Science, 2019, 40(8): 3405-3414. |
| [7] |
赵妤希, 陈义珍, 杨欣, 等. 2018年3月两会期间北京重污染过程边界层气象的演变分析[J]. 环境科学研究, 2019, 32(9): 1492-1499. Zhao Y X, Chen Y Z, Yang X, et al. Meteorological evolution of boundary layer during heavy pollution in Beijing during the CPPCC (China People's Political Consultative Conference) in march 2018[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(9): 1492-1499. |
| [8] | Schauer J J, Mader B T, Deminter J T, et al. ACE-Asia intercomparison of a thermal-optical method for the determination of particle-phase organic and elemental carbon[J]. Environmental Science & Technology, 2003, 37(5): 993-1001. |
| [9] | Zamora M L, Peng J F, Hu M, et al. Wintertime aerosol properties in Beijing[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(22): 14329-14338. DOI:10.5194/acp-19-14329-2019 |
| [10] |
吕喆, 韩力慧, 程水源, 等. 北京城区冬夏季含碳气溶胶浓度特征及区域传输对灰霾形成影响[J]. 北京工业大学学报, 2018, 44(3): 463-472. Lu Z, Han L H, Cheng S Y, et al. Characteristics of carbonaceous aerosols and influence of regional transport on haze formation in winter and summer in urban of Beijing[J]. Journal of Beijing University of Technology, 2018, 44(3): 463-472. |
| [11] |
张敬巧, 罗达通, 王涵, 等. 廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析[J]. 环境科学研究, 2019, 32(11): 1818-1825. Zhang J Q, Luo D T, Wang H, et al. Characteristics and source of carbonaceous species in particulate matter during winter in Langfang City development zones[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(11): 1818-1825. |
| [12] |
牟臻, 陈庆彩, 王羽琴, 等. 西安市PM2.5中碳质气溶胶污染特征[J]. 环境科学, 2019, 40(4): 1529-1536. Mu Z, Chen Q C, Wang Y Q, et al. Characteristics of carbonaceous aerosol pollution in PM2.5 in Xi'an[J]. Environmental Science, 2019, 40(4): 1529-1536. |
| [13] | Yuan Q, Xu J Z, Wang Y Y, et al. Mixing state and fractal dimension of soot particles at a remote site in the southeastern Tibetan Plateau[J]. Environmental Science & Technology, 2019, 53(14): 8227-8234. |
| [14] |
李璇, 赵晓楠, 俞磊, 等. 石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征[J]. 环境科学研究, 2018, 31(4): 679-687. Li X, Zhao X N, Yu L, et al. Characteristics of carbon components in atmospheric particles before and during the heating period in Shijiazhuang City[J]. Research of Environmental Sciences, 2018, 31(4): 679-687. |
| [15] |
方冬青, 魏永杰, 黄伟, 等. 北京市2014年10月重霾污染特征及有机碳来源解析[J]. 环境科学研究, 2016, 29(1): 12-19. Fang D Q, Wei Y J, Huang W, et al. Characterization and source apportionment of organic carbon during a heavy haze episode in Beijing in october 2014[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(1): 12-19. |
| [16] |
周一鸣, 韩珣, 王瑾瑾, 等. 南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征[J]. 环境科学, 2018, 39(10): 4439-4445. Zhou Y M, Han X, Wang J J, et al. Chemical constitution and carbon isotopic compositions of PM2.5 in the northern suburb of Nanjing in spring[J]. Environmental Science, 2018, 39(10): 4439-4445. |
| [17] |
杜博涵, 黄晓锋, 何凌燕, 等. 宁波市PM2.5中碳组分的时空分布特征和二次有机碳估算[J]. 环境科学, 2015, 36(9): 3128-3134. Du B H, Huang X F, He L Y, et al. Seasonal and spatial variations of carbon fractions in PM2.5 in Ningbo and the estimation of secondary organic carbon[J]. Environmental Science, 2015, 36(9): 3128-3134. |
| [18] |
张晓雨, 赵欣, 应蓉蓉, 等. 广州大气PM2.5中含碳组分的污染特征及来源解析[J]. 生态与农村环境学报, 2018, 34(7): 659-666. Zhang X Y, Zhao X, Ying R R, et al. Characteristics and source apportionments of carbonaceous components in atmospheric fine particles in Guangzhou[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2018, 34(7): 659-666. |
| [19] |
刘叶新, 陈伟华, 王雪梅, 等. 广州PM2.5化学组分特征及其与气象因子的关系[J]. 环境科学学报, 2019, 39(1): 53-63. Liu Y X, Chen W H, Wang X M, et al. Chemical composition of PM2.5 and its relations with meteorological factors in Guangzhou[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(1): 53-63. |
| [20] |
陈源, 谢绍东, 罗彬. 成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)[J]. 环境科学学报, 2016, 36(3): 1021-1031. Chen Y, Xie S D, Luo B. Composition and pollution characteristics of fine particles in Chengdu from 2012 to 2013[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(3): 1021-1031. |
| [21] |
吴明, 吴丹, 夏俊荣, 等. 成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(1): 76-85. Wu M, Wu D, Xia J R, et al. Analysis of pollution characteristics and sources of PM2.5 chemical components in Chengdu in winter[J]. Environmental Science, 2019, 40(1): 76-85. |
| [22] |
宿文康, 鲍晓磊, 倪爽英, 等. 2018年石家庄市秋冬季典型霾污染特征[J]. 环境科学, 2019, 40(11): 4755-4763. Su W K, Bao X L, Ni S Y, et al. Characteristics of haze pollution episodes during autumn and winter in 2018 in Shijiazhuang[J]. Environmental Science, 2019, 40(11): 4755-4763. |
| [23] | Wang Y S, Li W J, Gao W K, et al. Trends in particulate matter and its chemical compositions in China from 2013-2017[J]. Science China Earth Science, 2019, 62(12): 1857-1871. DOI:10.1007/s11430-018-9373-1 |
| [24] | Han T T, Liu X G, Zhang Y H, et al. Role of secondary aerosols in haze formation in summer in the megacity Beijing[J]. Journal of Environmental Sciences, 2015, 31: 51-60. DOI:10.1016/j.jes.2014.08.026 |
| [25] | Lim H J, Turpin B J. Origins of primary and secondary organic aerosol in Atlanta:results of time-resolved measurements during the atlanta supersite experiment[J]. Environmental Science & Technology, 2002, 36(21): 4489-4496. |
| [26] |
段文娇, 周颖, 李纪峰, 等. 邯郸市区PM2.5污染特征及来源解析[J]. 中国环境科学, 2019, 39(10): 4108-4116. Duan W J, Zhou Y, Li J F, et al. PM2.5 pollution characteristics and source apportionment in Handan urban area[J]. China Environmental Science, 2019, 39(10): 4108-4116. |
| [27] | Huang X J, Liu Z R, Liu J Y, et al. Chemical characterization and source identification of PM2.5 at multiple sites in the Beijing-Tianjin-Hebei region, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(21): 12941-12962. DOI:10.5194/acp-17-12941-2017 |
| [28] |
徐静, 李杏茹, 张兰, 等. 北京城郊PM2.5中金属元素的污染特征及潜在生态风险评价[J]. 环境科学, 2019, 40(6): 2501-2509. Xu J, Li X R, Zhang L, et al. Concentration and ecological risk assessment of heavy metals in PM2.5 collected in urban and suburban areas of Beijing[J]. Environmental Science, 2019, 40(6): 2501-2509. |
| [29] | Zhao M F, Huang Z S, Qiao T, et al. Chemical characterization, the transport pathways and potential sources of PM2.5 in Shanghai:seasonal variations[J]. Atmospheric Research, 2015, 158-159: 66-78. DOI:10.1016/j.atmosres.2015.02.003 |
| [30] |
张会涛, 田瑛泽, 刘保双, 等. 武汉市PM2.5化学组分时空分布及聚类分析[J]. 环境科学, 2019, 40(11): 4764-4773. Zhang H T, Tian Y Z, Liu B S, et al. Spatial temporal characteristics and cluster analysis of chemical components for ambient PM2.5 in Wuhan[J]. Environmental Science, 2019, 40(11): 4764-4773. |
| [31] |
丁萌萌, 周健楠, 刘保献, 等. 2015年北京城区大气PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-及前体气体的污染特征[J]. 环境科学, 2017, 38(4): 1307-1316. Ding M M, Zhou J N, Liu B X, et al. Pollution characteristics of NH4+, NO3-, SO42- in PM2.5 and their precursor gases during 2015 in an urban area of Beijing[J]. Environmental Science, 2017, 38(4): 1307-1316. |
| [32] |
王占山, 李云婷, 安欣欣, 等. 2006~2015年北京市不同地区O3浓度变化[J]. 环境科学, 2018, 39(1): 1-8. Wang Z S, Li Y T, An X X, et al. Variation of O3 concentration in different regions of Beijing from 2006-2015[J]. Environmental Science, 2018, 39(1): 1-8. |
| [33] |
王玫, 郑有飞, 柳艳菊, 等. 京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系[J]. 中国环境科学, 2019, 39(7): 2689-2698. Wang M, Zheng Y F, Liu Y J, et al. Characteristics of ozone and its relationship with meteorological factors in Beijing-Tianjin-Hebei region[J]. China Environmental Science, 2019, 39(7): 2689-2698. |
| [34] | Gong M M, Yin S S, Gu X K, et al. Refined 2013-based vehicle emission inventory and its spatial and temporal characteristics in Zhengzhou, China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 599-600: 1149-1159. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.03.299 |
| [35] | Chow J C, Watson J G, Lu Z Q, et al. Descriptive analysis of PM2.5 and PM10 at regionally representative locations during SJVAQS/AUSPEX[J]. Atmospheric Environment, 1996, 30(12): 2079-2112. DOI:10.1016/1352-2310(95)00402-5 |
| [36] | Zhang Y X, Shao M, Zhang Y H, et al. Source profiles of particulate organic matters emitted from cereal straw burnings[J]. Journal of Environmental Sciences, 2007, 19(2): 167-175. DOI:10.1016/S1001-0742(07)60027-8 |
| [37] | Schauer J J, Kleeman M J, Cass G R, et al. Measurement of emissions from air pollution sources. 3. C1-C29 organic compounds from fireplace combustion of wood[J]. Environmental Science & Technology, 2001, 35(9): 1716-1728. |
| [38] | Schauer J J, Kleeman M J, Cass G R, et al. Measurement of emissions from air pollution sources. 2. C1 through C30 organic compounds from medium duty diesel trucks[J]. Environmental Science & Technology, 1999, 33(10): 1578-1587. |
| [39] | Schauer J J, Kleeman M J, Cass G R, et al. Measurement of emissions from air pollution sources. 5. C1-C32 organic compounds from gasoline-powered motor vehicles[J]. Environmental Science & Technology, 2002, 36(6): 1169-1180. |
| [40] |
王果, 迪丽努尔塔力甫, 买里克扎提买合木提. 乌鲁木齐市PM2.5和PM2.5~10中碳组分季节性变化特征[J]. 中国环境科学, 2016, 36(2): 356-362. Wang G, Dilnur Talip, Mailikezhati Maihemuti, et al. Seasonal changes of carbonaceous species in PM2.5, PM2.5~10 in Urumqi[J]. China Environmental Science, 2016, 36(2): 356-362. |
| [41] |
李恒庆, 丁椿, 潘光, 等. 济南市居住区采暖季大气PM2.5中碳组分构成及变化分析[J]. 生态环境学报, 2019, 28(9): 1810-1817. Li H Q, Ding C, Pan G, et al. Analysis on the composition and change of carbon components in PM2.5 of residential area in Jinan during heating period[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2019, 28(9): 1810-1817. |
| [42] |
索娜卓嘎, 谭丽, 周芮平, 等. 采暖期北京大气PM2.5中碳组分的分布特征及来源解析[J]. 中国环境监测, 2018, 34(4): 54-59. Suo N Z G, Tan L, Zhou R P, et al. Distribution characteristics and sources apportionment of carbonaceous components in PM2.5 during the heating periods in Beijing[J]. Environmental Monitoring in China, 2018, 34(4): 54-59. |
| [43] |
张显, 田莎莎, 刘盈盈, 等. 沈阳市采暖期与非采暖期空气PM2.5污染特征及来源分析[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1062-1070. Zhang X, Tian S S, Liu Y Y, et al. Pollution characteristics and source apportionment of PM2.5 in heating and non-heating periods in Shenyang[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1062-1070. |
| [44] |
张芬芬, 王丽涛, 苏捷, 等. 邯郸市PM2.5中含碳组分的特征及来源分析[J]. 环境科学与技术, 2015, 38(8): 94-100. Zhang F F, Wang L T, Su J, et al. Characteristics and source apportionment of carbonaceous species in PM2.5 of Handan City[J]. Environmental Science & Technology, 2015, 38(8): 94-100. |
| [45] |
杨复沫, 贺克斌, 马永亮, 等. 北京PM2.5浓度的变化特征及其与PM10、TSP的关系[J]. 中国环境科学, 2002, 22(6): 506-510. Yang F M, He K B, Ma Y L, et al. Variation characteristics of PM2.5 concentration and its relationship with PM10 and TSP in Beijing[J]. China Environmental Science, 2002, 22(6): 506-510. |
| [46] |
刘保献, 杨懂艳, 张大伟, 等. 北京城区大气PM2.5主要化学组分构成研究[J]. 环境科学, 2015, 36(7): 2346-2352. Liu B X, Yang D Y, Zhang D W, et al. Chemical species of PM2.5 in the urban area of Beijing[J]. Environmental Science, 2015, 36(7): 2346-2352. |
| [47] |
李星, 赵文吉, 熊秋林, 等. 北京采暖季PM2.5水溶性无机离子污染特征及其影响因素[J]. 生态环境学报, 2018, 27(1): 93-100. Li X, Zhao W J, Xiong Q L, et al. The pollution characteristics and influencing factors of PM2.5 inorganic water-soluble ions in Beijing during heating season[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2018, 27(1): 93-100. |