2020, Vol. 41
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012
, XUE Pei-ying1 , WEI Liang1 , LIU Cheng-cheng2 , GAO Pei-pei1 , FAN Li-min1 , DU Jia-yan1 , LIU Wen-ju1
2. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
近年来, 随着我国经济的发展, 工业“三废”的排放、污灌和道路交通等人为活动造成重金属污染物向农田排放增加, 从而使我国农田土壤重金属污染日趋严重. 2014年全国土壤污染状况调查公报显示, 我国耕地土壤点位超标率达19.4%, 主要污染物镉(Cd)、砷(As)和铅(Pb)的点位超标率分别达到了7.0%、2.7%和1.5%[1].Cd、As和Pb被美国环保署(USEPA)列为优先控制污染物, 会通过食物链威胁人体和生态健康.
华北地区水资源短缺, 自1972年以来, 污水灌溉作为一种重要的替代性水资源广泛地应用于农业灌溉中, 但是长期污灌已导致一半以上污灌区土壤被污染, 其中主要为重金属污染[2, 3].河北省保定、石家庄和天津市是华北地区的主要污灌区, 研究表明长期污灌导致污灌区土壤重金属聚积, 石家庄污灌区有23.1%的小麦籽粒Pb超标, 重金属的健康风险指数大于1[4]；天津污灌区小麦和水稻中Pb含量高于国家食品安全限值, 并且小麦和水稻中As THQ值的和超过1[5]；保定污灌区距今已有60多年污灌历史[6], 长期污灌导致土壤中Cd、As和Pb明显累积, 周边农田表层土壤Cd、As和Pb含量点位超标率分别为65.0%、20.0%和37.0%[7], 小麦籽粒中Cd和Pb均存在超标现象, 并且长期污灌区(>60 a)以及污灌和冶炼混合区小麦籽粒总目标风险指数(TTHQ)大于1[8], 以上均说明食用该地区小麦会对当地居民产生健康风险.因此, 污灌区农田土壤和粮食重金属污染问题需要引起足够的重视.
金属冶炼过程产生的废渣、废水和烟气中含有大量重金属, 不合理排放同样易造成冶炼厂周边土壤的重金属污染.贵州毕节铅锌冶炼区耕地土壤受到重金属不同程度污染, 稻米、玉米和小麦均存在重金属超标现象, 且重金属污染程度以小麦最重, Cd和Pb超标率分别为33.3%和6.67%[9].此外, 广西矿区和冶炼区周围水田Pb污染调查结果显示农田土壤和水稻籽粒中Pb均主要来源于大气沉降, 其贡献率分别为42%和98%[10].
道路交通作为周边农田土壤的污染源之一, 也是导致路侧土壤和植物重金属污染的重要来源[11, 12].机动车尾气的排放, 轮胎与路面间磨损、刹车等车辆零部件磨损后产生的重金属粉尘以及道路扬尘会经自然沉降进入土壤或直接被植物吸收, 使得路侧土壤及植物中重金属含量高于远离道路的区域, 其中道路扬尘贡献较大[13~15].有研究表明, 距离道路0~30 m内土壤Cd和Pb含量随距离路侧距离增加呈指数下降趋势, 30 m后趋于平稳[16]；此外, 路侧植物叶片的Pb含量受距离道路远近及车流量影响[17].
目前有关农田土壤和作物重金属污染特征的调查研究多集中于大尺度单一重金属来源或单一影响因子等方面, 对田块尺度多种污染源综合影响下土壤和主粮作物籽粒中重金属Cd、As和Pb污染特征和健康风险评价方面的系统研究较少.因此, 本研究围绕保定市具有40 a污灌历史的小麦种植区, 选择受污灌、冶炼厂和道路交通综合影响下的典型农田为主要研究对象, 调查并分析了距冶炼厂、污灌河流、道路这3个污染源不同距离情况下土壤及小麦籽粒中Cd、As和Pb的污染特征, 同时, 对小麦籽粒中Cd、As和Pb分别进行致癌和非致癌健康风险评价, 以期为科学评估污灌、冶炼和道路交通复合污染区农田重金属污染风险和小麦安全生产提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本次调查区域为华北某污灌区, 其主要种植方式为冬小麦-夏玉米, 一年两熟.在该区域选择受冶炼厂、污灌、道路交通共同影响的典型农田(图 1), 该农田东侧紧邻道路, 北侧与污灌河流和冶炼厂相距500 m.该区域农田污水灌溉始于1958年, 1998年改为地下水喷灌, 历时40 a.冶炼厂为炼铜厂, 于2005年建厂, 2016年停产, 历时11 a.
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图 1 研究区域概况 Fig. 1 Location of the study area |
2017年初步调查显示0~20 cm耕层土壤8种重金属中只有Cd、As和Pb存在超标现象, 且农作物玉米籽粒重金属没有出现超标现象, 因此, 在2018~2019年详细调查时将研究的主要对象定为0~20 cm耕层土壤和小麦籽粒中Cd、As和Pb含量.
1.2.1 土壤样品采集及分析方法由于污灌、冶炼厂和道路交通对土壤及小麦籽粒重金属累积的影响范围不同, 将该农田均匀划分为30个采样单元(150个采样点), 每个采样单元500 m2 (南北纵向100 m, 东西横向5 m), 采样单元布置见图 2.
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图 2 采样单元布置示意 Fig. 2 Schematic diagram of sampling unit layout |
于2018年6月采集土壤样品, 每个采样单元按照S型取样法采集0~20 cm耕层土壤5个样点(30个采样单元, 共150个采样点).土壤样品风干后去除沙砾及植物残体, 粉碎后过0.15 mm尼龙筛待测.土壤中Cd、As和Pb全量采用硝酸+氢氟酸+高氯酸(DZ/T0279-2016)消解, 消解液中Cd和Pb含量采用ICP-MS(Agilent 7500X), 而As采用原子荧光(AFS-3000)进行测定, 以国家一级标准物质(GBW07451、GBW07452和GBW0745)进行准确度和精密度控制, 回收率为80%~90%.
1.2.2 植物样品采集及分析方法采集土壤样品的同时按照1:1取样法采集与土壤对应的小麦样品, 风干后脱粒将小麦籽粒洗净65℃烘干至恒重, 不锈钢微型粉样机粉碎后保存备用.小麦籽粒中Cd、As和Pb全量采用HNO3-HClO4(4:1, 体积比)消解[18], 消解液中Cd、As和Pb含量采用ICP-MS(PE NexION 350X)和原子荧光(AFS-9600)进行测定, 以国家一级标准(GBW10046和GBW07603)进行准确度和精密度控制, 回收率为80%~110%.
1.3 农田土壤Cd、As和Pb污染评价方法 1.3.1 单因子污染指数法其表达式为：
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(1) |
式中, Pi为重金属i单项污染指数；Ci为重金属i实测含量(mg·kg-1)；Si为重金属i评价标准值(mg·kg-1).分级标准: Pi≤1时表示无污染；1＜Pi≤2时表示轻度污染; 2＜Pi≤3时表示中度污染；Pi＞3时表示重度污染.
1.3.2 综合污染指数法其表达式为：
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(2) |
式中, P为重金属综合污染指数；Pi为各单项污染指数平均值；Pmax为各单项污染指数最大值, 分级标准见表 1.
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表 1 土壤环境质量分级标准 Table 1 Soil contamination level grading standards |
1.4 小麦籽粒重金属健康风险评价模型
针对重金属污染, 目前国际健康风险评价模型主要分：化学致癌物风险评价模型和化学非致癌物风险评价模型.Cd和As具有致癌风险, 选择化学致癌物风险评价模型, 其表达式为：
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(3) |
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(4) |
式中, Ri为化学致癌物质i所致个人致癌风险；R为总致癌物所致个人致癌风险；ADDi为化学致癌物质i的日均暴露剂量, mg·(kg·d)-1；SFi为化学致癌物质i的致癌强度系数, kg·d·mg-1, Cd为6.1, As为1.5[19].
分级标准：Ri < 1×10-6 a-1表示化学致癌物质i对人体健康产生的风险不明显；1×10-6 < Ri < 1×10-4 a-1表示有风险且人体可接受的风险水平；Ri>1×10-4a-1表示有较显著风险.R < 1×10-6 a-1表示致癌重金属对人体健康产生的风险不明显；1×10-6 < R < 1×10-4 a-1表示有风险且人体可接受的风险水平；R>1×10-4 a-1表示有较显著风险.
Pb不具有致癌风险, 选择化学非致癌物风险评价模型, 其表达式为：
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(5) |
式中, H为化学非致癌物质所致个人非致癌风险；ADDi为化学非致癌物质i的日均暴露剂量, mg·(kg·d)-1；RfD为化学非致癌物质暴露的参考剂量, mg·(kg·d)-1, Pb为3.5×10-3 [20].
分级标准：H≤1, 表明化学非致癌物尚未对人体造成健康风险；H＞1, 有很大可能性对人体健康产生影响；H＞10, 已经对人体健康造成威胁, 存在慢性毒性.
农作物摄入途径下日均暴露量ADDi计算公式为：
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(6) |
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表 2 人体健康风险评价模型参数 Table 2 Parameters of human health risk assessment model |
1.5 数据分析
卫星图源自Google Earth, 采用Microsoft Excel 2010进行数据分析, Origin 2017进行图形处理, SPSS 21.0统计软件进行统计学分析, 采用单因素方差分析法(One-way ANOVA)进行显著性检验, 采用最小显著差异法(LSD)进行不同处理均值的差异显著性比较.
冶炼厂毗邻污灌河流, 其对农田影响方向为纵向, 按照距污灌河流和冶炼厂远近将采样单元划分为3个区组：近组(1~10号采样单元)、中组(11~20号采样单元)和远组(21~30号采样单元).采样单元横向间隔5 m旨在探索距道路在横向不同距离上土壤和小麦籽粒Cd、As和Pb的累积情况, 因此, 在横向上按照距离道路远近将采样单元又划分为5个区组：最远组(1~2、11~12、21~22号采样单元)、远组(3~4、13~14、23~34号采样单元)、中组(5~6、15~16、25~26号采样单元)、近组(7~8、17~18、27~28号采样单元)和最近组(9~10、19~20、29~30号采样单元).
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属Cd、As和Pb含量及分布特征本研究的农田土壤pH值为7.90~8.30, 土壤Cd和As含量范围分别为1.23~1.97 mg·kg-1和66.3~89.0 mg·kg-1(表 3), 全部超过我国土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)的筛选值(pH>7.5), 分别为标准的2.05~3.28倍和2.65~3.56倍；土壤Pb含量范围为79.1~450 mg·kg-1, 超标率为36.7%, 为标准的0.470~2.65倍.土壤Cd、As和Pb单项污染指数分别为2.60、3.16和1.06(表 4), 分别为中度污染、重度污染和轻度污染, 污染严重程度表现为As>Cd>Pb.对比土壤环境质量分级标准(表 1), 总体来看该典型农田土壤的综合污染指数高达2.75, 为中度污染水平(表 4).由变异系数(CV)可知, Cd和As变异系数分别为12.4%和7.06%, 均为低等变异(CV≤15%), 而Pb的变异系数较大为51.7%, 为高等变异(CV>35%).调查显示, 沈抚污灌区和陕西铅锌冶炼区周边土壤Cd和Pb分布均随距离污染源远近存在较大差异[22, 23], 同样日本越后铁路沿线土壤Pb的变异系数分别是Cd和As的3.60倍和6.60倍[24], 变异系数表现为Pb>Cd>As, 这说明土壤中Pb含量更易受道路交通、污灌和冶炼等人为因素的影响, 这与本研究结果一致.
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表 3 壤Cd、As和Pb含量统计 Table 3 Cd, As, and Pb concentrations in soil |
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表 4 土壤Cd、As和Pb污染状况评价 Table 4 Pollution index evaluation of Cd, As, and Pb in soil |
2.1.1 距冶炼厂和污灌河流不同距离土壤中Cd、As和Pb分布特征
为了研究冶炼厂和污灌对农田土壤Cd、As和Pb累积的影响, 将采样单元分为近、中和远这3组进行数据分析, 结果显示3组采样单元之间土壤Cd和As含量中位值均在1.55 mg·kg-1和79.0 mg·kg-1左右, 而Pb含量中位值由远及近分别为136、145和157 mg·kg-1(图 3), 虽有增加趋势, 但3组之间土壤中Cd、As和Pb均无显著差异(P>0.05).河北石家庄典型污灌区土壤Cd分布大致呈现出距离污灌河流越近污染浓度越大的趋势[25]；河南焦作铅锌冶炼厂(停产14 a) 3 km范围内距离冶炼厂越近Cd和Pb污染越严重[26].该典型农田土壤Cd、As和Pb纵向分布差异不显著, 可能是由于田块尺度的调查范围较小造成污染特征不明显, 并且该地区近几年未受污灌和冶炼厂影响, 长期农业活动使其未表现出随着距离污染源远近呈现出显著的差异.
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图 3 距冶炼厂和污灌河流不同距离土壤中Cd、As和Pb含量 Fig. 3 Cd, As, and Pb concentrations in soil at different distances from smelter and river of sewage irrigation |
为了研究道路交通对农田土壤Cd、As和Pb累积的影响, 将采样单元按照距离道路远近分为最远、远、中、近和最近5组进行比较(图 4).结果显示5组采样单元之间土壤As含量中位值在80.0 mg·kg-1左右, 由远及近5组土壤中Cd含量中位值分别为1.53、1.69、1.59、1.34和1.55 mg·kg-1, Pb含量中位值分别为119、195、172、108和212 mg·kg-1. 5组采样单元土壤Cd(远与近两组除外)、As和Pb(最远与远两组除外)含量差异均不显著(P>0.05), 但土壤Pb含量中位值最高和最低分别在最近组和最远组, 最近组比最远组高78.9%, 且最近组土壤Pb含量超标率为66.7%, 而最远组土壤Pb含量均未超过土壤环境质量标准筛选值(GB 15618-2018).土壤Cd和Pb含量均表现出先降低再升高后降低的趋势, 并且峰值均出现在距道路30~40 m的远组.有研究表明国道310杏花营断面土壤Cd和Pb均为偏态分布, 含量峰值位置同样出现在距离路基30~50 m之间[27], 与本研究结果一致.Pb同位素和主成分分析结果也表明, 九龙江中下游沿岸与天津近郊农田土壤中57.0%和24.1%的Pb来源于道路交通[28, 29].可见道路交通是该典型农田土壤Pb含量的重要来源, 机动车产生的粉尘及道路扬尘中负载的Pb会进入土壤, 造成近路土壤中Pb含量升高, 这也是土壤Pb含量的变异系数远高于Cd和As的原因.
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图 4 距道路不同距离土壤中Cd、As和Pb含量 Fig. 4 Cd, As, and Pb concentrations in soil at different distances from road |
该农田小麦籽粒中Cd、As和Pb含量见表 5.小麦籽粒Cd和Pb含量范围分别为0.070~0.140 mg·kg-1和0.030~0.430 mg·kg-1, 部分采样单元Cd和Pb含量超过了食品安全国家标准(GB 2762-2017)安全限值, 超标率分别为76.7%和13.3%, 分别为标准的0.700~1.40倍、0.150~2.15倍；小麦籽粒As含量范围0.110~0.300 mg·kg-1, 均未超过食品安全国家标准安全限值, 为标准的0.220~0.600倍.小麦籽粒Cd和As变异系数分别为16.0%和26.9%, 均为中等变异(15% < CV≤35%), Pb变异系数80.6%, 为高等变异(CV>35%), 变异系数表现为Pb>As>Cd.调查表明, 开封段引黄灌区受到人为活动影响, 小麦籽粒重金属含量空间分布差异显著, Cd、Pb均为高等变异(CV>35%)[30].该典型农田小麦籽粒中Cd、As和Pb变异系数较大, 说明在很大程度上受到冶炼厂、污灌和道路交通的影响.
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表 5 小麦籽粒Cd、As和Pb含量 Table 5 Cd, As, and Pb concentrations in wheat grains |
2.2.1 距冶炼厂和污灌口不同距离小麦籽粒中Cd、As和Pb分布特征
为了研究冶炼厂和污灌对小麦籽粒Cd、As和Pb累积的影响, 采样单元分组同2.1.1节, 结果显示3组采样单元之间由远及近小麦籽粒Cd含量中位值分别为0.100、0.106和0.119 mg·kg-1, As含量中位值分别为0.165、0.176和0.234 mg·kg-1, Pb含量中位值在0.080 0 mg·kg-1左右(图 5).近组小麦籽粒Cd和As含量显著高于中和远2组(P < 0.05), 分别比远组高20.0%和41.0%, 且近组的小麦籽粒As含量均未超过食品安全国家标准限值(GB 2762-2017), 但Cd含量全部超标(超标率达100%), 中和远2组超标率分别为80.0%和50.0%, 但中和远这2组之间Cd和As含量显著差异不显著(P>0.05); 3组之间小麦籽粒Pb含量无显著差异(P>0.05), 但在近组的调查中发现小麦籽粒Pb含量存在异常值, 且含量很高.总之, 该典型农田小麦籽粒Cd和As含量特征为距离冶炼厂和污灌河流越近含量越高.冶炼厂和污灌对小麦籽粒Cd和As含量影响较大, 对Pb含量影响较小.
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图 5 距冶炼厂和污灌河流不同距离小麦籽粒中Cd、As和Pb含量 Fig. 5 Cd, As, and Pb concentrations in wheat grains at different distances from smelter and river of sewage irrigation |
为了研究道路交通对小麦籽粒重金属累积的影响, 采样点分组同2.1.2节, 结果显示5组采样单元之间由远及近小麦籽粒Cd含量中位值分别为0.105、0.106、0.112、0.105和0.113 mg·kg-1, As含量中位值分别为0.173、0.190、0.150、0.212和0.222 mg·kg-1, Pb含量中位值分别为0.036 8、0.058 9、0.069 2、0.116和0.210 mg·kg-1(图 6).由此可见, 距道路越近, 小麦籽粒中Cd含量有增加趋势, 距离道路由远及近的5组小麦籽粒Cd含量点位超标率分别为66.7%、66.7%、83.3%、66.7%和100%, 其中最近组Cd含量中位值最高为0.113 mg·kg-1, 超标率也最高为100%, 并且最近组Cd含量中位值比最远组高14.6%；距道路越近, 小麦籽粒中As含量同样有增加趋势, 最近组小麦籽粒As含量中位值比最远组高41.8%, 但5组之间小麦Cd和As含量差异均不显著(P>0.05)；距道路越近, 小麦籽粒中Pb含量则呈现出明显的逐渐增高趋势, 最近组小麦籽粒Pb含量显著高于其他组(P < 0.05), Pb含量中位值比最远组高471%.已有的研究表明道路交通可显著影响禾本科作物籽粒中Pb含量, 距离道路15 m水稻籽粒Pb含量比距离道路50 m水稻籽粒Pb含量高56.6%[31].Pb稳定同位素分析结果表明, 暴露在大气沉降中的小麦籽粒Pb含量均显著高于未暴露处理, 土壤和大气沉降是小麦籽粒Pb的主要来源[32].对叶面积较大的叶菜类蔬菜研究同样表明, 大气沉降和土壤扬尘对蔬菜中Cd、As和Pb的贡献率不容忽视, 分别达到33.7%、83.7%和72.8%[33].综上所述, 道路交通是路侧农田小麦籽粒Cd、As和Pb的重要来源, 并且对小麦籽粒Pb含量影响最为显著, 这是由于除机动车等带来的Pb污染之外, 道路交通造成的土壤二次扬尘, 也可以通过附着到植物叶片被植物吸收或沉降到土壤中被根系吸收进而转运到可食部位[34], 土壤污染和道路交通造成的土壤二次扬尘是近路侧小麦籽粒Pb含量超标的主要原因.
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图 6 距道路不同距离小麦籽粒Cd、As和Pb含量 Fig. 6 Cd, As, and Pb concentrations in wheat grains at different distances from road |
该典型农田小麦籽粒Cd、As和Pb对成人、儿童人体健康风险值见表 6.成人和儿童的致癌总风险分别为6.83×10-3和10.6×10-3, 均高于最大可接受风险水平1×10-4, 存在引发癌症的风险.致癌重金属Cd和As对成人的健康风险值分别为4.79×10-3和2.04×10-3, 对儿童的健康风险值分别为7.42×10-3和3.15×10-3, 均高于最大可接受风险水平1×10-4, 存在引发癌症的风险.非致癌重金属Pb对成人和儿童的健康风险值分别为0.200和0.320, 均低于1, 表示小麦籽粒Pb不会对人体健康造成非致癌风险.小麦籽粒As含量均未超过食品安全国家标准(GB 2762-2017)限值, 但仍会对人体造成较大的致癌风险, 而部分小麦籽粒Pb含量超标, 健康风险评价结果显示其并未对人体造成健康风险.致癌重金属对人体健康造成的风险高于非致癌重金属, 并且表现为Cd>As>Pb.小麦籽粒中Cd和As对儿童造成的健康风险高于成人, 儿童会受到更高的致癌风险.
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表 6 小麦籽粒中Cd、As和Pb成人及儿童人体健康风险值 Table 6 Human health risk values of Cd, As, and Pb in wheat grains for adults and children |
3 结论
(1) 该典型农田土壤Cd、As和Pb均超过土壤环境质量标准筛选值(GB 15618-2018), 超标率分别为100%、100%和36.7%, 为中度污染水平, 土壤中Cd和As空间分布无显著差异, Pb含量主要受道路交通影响.
(2) 小麦籽粒Cd和Pb超标率分别为76.7%和13.3%, As含量未超过食品安全国家标准(GB 2762-2017).小麦籽粒中Cd、As和Pb空间分布差异显著, 其中Cd和As含量主要受冶炼厂和污灌河流影响, Pb含量主要受道路交通影响.
(3) 该典型污染农田小麦籽粒Cd和As存在致癌风险.
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