2020, Vol. 41
近年来, 霾的频繁发生严重影响城市的空气质量和人体健康[1], 研究霾成因及颗粒物组分, 对减少霾发生有指导意义.霾天气指的是, 在某一区域及某一时段内, 由非突发排放导致的各类污染物浓度急剧增加, 能见度严重降低, 从而导致空气质量急剧恶化的污染事件[2], 而大气颗粒物(特别是空气动力学当量直径小于2.5 μm的PM2.5)是霾问题的主要贡献者[3].
碳组分是大气颗粒物组分中的重要部分之一, 占大气颗粒物的20%~50%[4, 5].颗粒物碳组分主要为有机碳(organic carbon, OC)、元素碳(elemental carbon, EC)及少量的碳酸盐碳(carbonate carbon, CC), 其中CC含量一般不超过总碳(total carbon, TC)的5%.OC主要包括由污染源(化石及生物质燃料)直接排放而产生的一次有机碳(primary organic carbon, POC)和前体物经过大气物理化学反应生成的二次有机碳(secondary organic carbon, SOC).EC来源于各种含碳物质的不完全燃烧, 其表面具有吸附活性[6], 在传输过程中会吸附有机物及有毒物质.有研究表明, 霾天气下, 大气颗粒物及OC、EC大幅度增长, 且EC作为大气化学反应的载体和催化剂, 能够促进大气化学反应, 从而加重霾[7, 8].除此之外, PM2.5中的OC产生光散射作用, EC产生光吸收作用, 影响大气能见度.二次有机碳(SOC)主要是气态污染物通过气相反应、颗粒物表面液相和非均相反应生成, 其是二次气溶胶的重要组成部分, 对霾的形成有贡献.
国内针对颗粒物碳组分展开了一系列研究, 研究主要集中在经济发展较快且污染严重的区域[9, 10]及城市[11~14], 例如, 有研究分析了关中地区碳组分污染的空间分布及季节性差异, 并解析了大气颗粒物碳组分的主要来源[15], 除此之外, 亦有研究探究北京市不同粒径大气颗粒物的碳组分污染特征, 特别关注SOC在不同粒径颗粒物中的积聚情况[16].但近年来为减少城区污染, 中心城区企业大量外迁至郊区, 致中心城区内无大型工业企业, 其基本集中在城郊区域. 2017年成都市城郊工业能耗为成都市主城五区工业能耗的8.3倍, 城郊工业企业数为成都市主城五区的5.7倍[17], 可见, 城郊工业相对集中.由此, 在控制城市污染的同时, 加重了郊区城区的污染, 与郊区城区相邻的区县也不可避免受其影响.此类政策的影响下, 仅仅关注和研究城区的污染情况是远远不够的, 需对比城区和城区相邻县区的污染情况, 探究其污染差异.为了解工业布局改变导致的污染成因变化, 同时为城市工业发展模式提供理论支持, 有效控制城市污染, 从而提出了本研究.
选取成都市及仁寿县为本研究对象, 成都市为市级行政区的典型代表, 仁寿县为县级行政区的典型代表, 且与成都市南部接壤.成都市地势平坦, 而仁寿县地处丘陵, 两个区域的区域面积, 人口数量, 经济结构和产业结构等存在明显差异[17, 18].
本研究对比城区及与城郊相邻的县区, 探究两不同区域在不同空气质量下的碳组分污染特征, 重点关注多种碳组分在不同空气质量下浓度变化, 通过了解霾形成的影响因素, 以期为区域大气污染防治提供理论支持.
1 材料与方法 1.1 采样地点与采样设备为了对比分析较发达中心城市和其相邻郊县在大气污染方面是否由于产业结构和区域特征的差异而存在不同, 并为后续区域经济和环境的协调发展提供借鉴, 本研究在大气颗粒物采样点的选择上主要考虑在研究区域内, 采样点既可代表区域环境的主要特点, 同时也能区分中心城区和郊区.此外, 采样点应布设在相应区域内的主导风向范围内, 且采样点附近均无大型工业厂区及集中餐饮区.据此, 成都市的两个采样点分别设于电子科大及凤凰山.电子科大位于成都市一环, 代表城市中心区域；凤凰山位于成都市三环, 代表城郊区域.仁寿县的两个采样点分别设于仁寿县审计局及峰密山.其中审计局位于县区中心区域, 代表县城区域, 峰密山位于县郊, 代表县郊区域.采样点如图 1所示.
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图 1 成都市及仁寿县PM2.5采样点示意 Fig. 1 PM2.5 sampling point locations in Chengdu City and Renshou County |
本研究使用中流量采样器(青岛路博LB-120F型)采样, 采样流量为100L·min-1, 每日采集24 h.选取石英滤膜(ϕ 90 mm)收集PM2.5样品.
1.2 采样时间与气象数据获取为量化分析霾期与非霾期的污染物变化, 本研究结合历年成都市与仁寿县空气质量情况, 以及霾发生的典型时段, 选取2018年9月~10月(非霾期)、2018年12月至2019年1月(霾期)和2019年3月~4月(非霾期)这3个时段进行颗粒物采样.仁寿县采集霾期PM2.5样品12个, 非霾期PM2.5样品16个, 成都市采集霾期样品18个, 非霾期样品42个.共采集有效PM2.5样品88个.
本研究的霾期包括：①能见度小于3 km且相对湿度小于80%；②能见度小于3 km且相对湿度大于等于80%, PM2.5浓度大于115μg·m-3且小于等于150μg·m-3；③能见度小于5 km, PM2.5浓度大于150 μg·m-3且小于等于250μg·m-3.其中仁寿县霾期符合①, 成都市霾期符合③.
本研究获取同采样时间段内成都市及仁寿县的气象数据, 包括温度、相对湿度、能见度以及风速数据.成都市气象数据来自成都市10个观象台的数据, 即彭州站、郫县站、温江站、崇州站、双流站、新津站、大邑站、邛崃站、新都站及金堂站.仁寿县气象数据来自仁寿县观象台.
1.3 样品前处理及碳组分分析本研究严格执行《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》(HJ 656-2013)[21]中对样品前处理、运输和储存的要求.
采样前对石英滤膜进行马弗炉高温处理(600℃), 从而除去滤膜中的挥发性有机碳.将滤膜放在恒温恒湿设备(上海一恒LHS-80HC-1；温度：20℃±1℃；湿度：50%±5%)中平衡24 h后称量空白滤膜质量.采样结束当日将采样样品放入4℃的冰箱中冷藏保存, 运回实验室平衡24 h后称量.每张滤膜3次称量取平均值, 保证误差小于0.03 mg, 利用重量法得所采集颗粒物质量浓度.
本研究采用热光有机碳元素分析仪(DRI-2001A型)对石英膜样品中的碳组分进行测定.通过测定, 得到7个温阶下的有机碳(OC)即OC1、OC2、OC3和OC4以及元素碳(EC)即EC1、EC2和EC3, 其定量环境表 1所示.在高温条件下, 部分有机碳(OC)由于焦化作用成裂解碳(OP), 因此有机碳(OC)、元素碳(EC)和总碳(TC)的计算公式为：
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表 1 多种碳组分的定量环境及源谱特征 Table 1 Quantitative environmental and source spectrum features of various carbon components |
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式中, OC1、OC2、OC3和OC4指无氧加热时段与各个温度台阶相对应的碳, EC1、EC2和EC3指有氧加热步骤中对应各个温度台阶的碳.OP指从OC碳化过程中形成的碳化碳, 即为裂解碳[22].
为了保证实验的准确性, 以同样的测定方法对空白石英膜进行测试, 共测得5组空白膜数据, 取均值后, 从样品测定结果中扣除空白膜测定结果.
颗粒物样品中8个碳组分的丰度可以表现源谱特征, 如表 1.本研究使用SPSS软件对不同空气质量的8种碳组分的浓度进行主成分分析.
1.4 碳组分分析方法 1.4.1 OC与EC相关性分析OC与EC的相关性可用于判断OC与EC来源是否存在一致性[27].例如, 研究表明[28], OC与EC回归方程为:
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式中, a×EC表示燃烧直接排放的OC, b表示为非燃烧源排放的OC背景浓度.因此, 本研究根据测量结果建立OC与EC回归曲线中的系数大小研究这两者的相关性.系数a越大, 则碳质气溶胶受一次排放影响更大[9].
1.4.2 二次有机碳估算OC/EC比值是确定污染源排放和碳质气溶胶转化特征的重要指标.研究表明[29], OC/EC值大于2时, 可认为有二次有机碳(SOC)的生成.本研究采用OC/EC最小比值法估算SOC的浓度.OC/EC的最小比值法计算公式为[30, 31]：
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以下研究在不同空气质量下, 不同区域的PM2.5及其碳组分的浓度变化规律, 以及和气象条件之间的相关性.
2.1.1 不同采样点污染物浓度差异图 2列出了不同污染条件下, 成都市和仁寿县不同采样点的PM2.5及其碳组分浓度.正如预见一般, 霾期的污染物浓度高于非霾期.但总体而言, 同一区域内的不同采样点之间的污染物浓度相差不大.这与同一区域内两个采样点的地理位置相近, 其空间差异较小有关.因此, 本研究的后续分析主要关注城市区域与县区区域大气污染物浓度的差别, 而不考虑污染物在同一区域内不同采样点的浓度变化.
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图中各数据的置信区间是依据3次平行测量, 且每个样品分析3次的结果估算 图 2 成都市与仁寿县不同采样点PM2.5浓度及碳组分浓度 Fig. 2 PM2.5 and carbonaceous aerosol component concentrations at different sampling locations in Chengdu City and Renshou County |
气象条件是影响碳组分浓度变化的重要因素[32].表 2列出成都市和仁寿县采样测量得到的PM2.5、OC和EC的日均值与其相应区域和采样点的气象参数之间的相关性系数.可见, 能见度、风速和气温均与污染物浓度呈负相关.这是由于受气溶胶光散射吸光性消光作用的影响, 污染物浓度越高, 能见度越低；低风速不利于污染物的扩散而高温天气或有利于气团抬升和扩散.相比之下, 相对湿度与污染物浓度的相关性不大显著.
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表 2 大气污染物与气象因素之间的相关性系数1) Table 2 Correlation coefficients of air pollutants versus meterological parameters |
2.1.3 区域污染物浓度差异
采样期间的两个区域的PM2.5及其碳组分浓度列于表 3.总体而言, 成都市PM2.5和OC、EC的浓度均高于仁寿县, 两者比值范围在1.1~2.0之间, 以非霾期的比值更大.这可能是由于这两个城市发展水平差异和污染控制力度不同等原因所致[33, 34].例如, 成都市生产总值明显高于仁寿县且成都市规模以上工业企业数为仁寿县的21.5倍, 成都市工业能耗为仁寿县的18.5倍[17, 18], 高能耗必定存在大量的一次排放, 同时成都市地势不利于污染物扩散.
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表 3 成都市与仁寿县PM2.5及其碳组分浓度/μg·m-3 Table 3 Concentrations of PM2.5 and its carbonaceous aerosol components in Chengdu City and Renshou County/μg·m-3 |
就EC在TC中的占比而言, 两个区域的霾期均高于非霾期.这说明两区域的霾期一次排放明显.同时, 这两个区域的EC/TC占比随着空气质量的变化而有所不同.非霾期时, 成都市的EC/TC占比大, 且霾期和非霾期之间的差异较小(< 3%), 相比之下, 仁寿县的EC/TC占比霾期较非霾期大, 且两者差异较大(~5.8%).这说明仁寿县的霾发生可能跟污染物的一次排放突然增加有关.
就PM2.5、OC、EC和TC在霾期与非霾期的比值而言, 成都市的比值在2.1~2.6之间, 而仁寿县的比值在2.2~3.3之间.两个区域比值均以EC比值最大, 这进一步说明, 一次排放的突然增加是两个区域发生霾的重要因素.
2.2 不同空气质量下颗粒物碳组分污染特征分析 2.2.1 OC与EC相关性分析仁寿县碳组分OC及EC的相关性如图 3所示.仁寿县OC与EC呈正相关.其中霾期, OC与EC的相关系数为0.465, 非霾期相关系数为0.861.
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图 3 仁寿县霾期与非霾期OCEC相关性 Fig. 3 Comparisons of OC and EC concentrations during haze and non-haze periods in Renshou County |
成都市碳组分OC与EC相关性如图 4所示.OC与EC呈正相关.其中霾期, OC与EC相关性系数为0.417, 非霾期相关性系数为0.823.
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图 4 成都市霾期与非霾期OCEC相关性 Fig. 4 Comparisons of OC and EC concentrations during haze and non-haze periods in Chengdu City |
成都市和仁寿县均是非霾期碳组分相关性系数大于霾期相关性系数, 且成都市碳组分相关性相比仁寿县相差不大.霾期由于二次污染物累积, SOC生成增加, OC与一次源排放的EC相关性减弱.
比较两区域OC与EC质量浓度回归方程的斜率(a值), 成都市a值高于仁寿县, 表明其碳质气溶胶来源受一次排放影响更大.比较回归方程截距(b值), 成都市b值高于仁寿县, 表明成都市非燃烧源排放的OC背景浓度高, 且霾期更为明显, 表明成都市碳组分除受燃煤等一次排放影响外, 还受其他污染源的影响.
2.2.2 二次有机碳估算二次有机碳(SOC)估算结果如表 4所示.
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表 4 成都市与仁寿县霾期与非霾期二次有机碳的估算结果 Table 4 Estimates of secondary organic carbon in Chengdu City and Renshou County during haze and non-haze periods |
总的来说, 霾期SOC浓度高于非霾期, 这与霾期二次污染物前体物累积有关, 表明二次有机碳对霾天气有贡献, 与霾期相关性系数低于非霾期结果所一致；由于成都市二次污染物的前体物浓度较高, 其相应的SOC浓度也较高.
就不同区域空气质量而言, 非霾期成都市与仁寿县二次有机碳占PM2.5的比值相差不大, 表明期间污染物二次反应情况类似, 但霾期成都市占比偏低, 表明霾期成都市受一次排放影响较大.此外, 霾期仁寿县SOC/OC(约为18.7%±7.0%)高于成都市(约为17.1%±2.7%), 由于此期间成都市与仁寿县温度、湿度相差较小, 光化学反应气象条件接近, 这说明仁寿县霾期受二次有机物污染较成都市明显, 除一次排放增加之外, 二次污染也是仁寿县霾发生的重要原因.
2.2.3 多种碳组分分布及来源解析图 5为仁寿县和成都市多种碳组分在总碳中的质量浓度占比.从中可知, 仁寿县霾期与非霾期碳组分质量浓度存在差异, 而成都市霾期与非霾期碳组分质量浓度占比差异较小.其中非霾期碳组分质量浓度为EC1>OC3>OC4>OC2>OC1>EC3>EC2.霾期仁寿县碳组分质量浓度为EC1>OC3>OC2>OC4>OC1>EC2>EC3, 成都市碳组分质量浓度为EC1>OC3>OC4>OC2>OC1>EC2>EC3.非霾期与霾期的碳组分质量浓度均是EC1为最大, OC2、OC3和OC4相差较小, EC2与EC3最小.仁寿县霾期OC1有大幅度增加, 说明仁寿县霾期生物质燃烧大量增加.成都市霾期及非霾期OC3、OC4相差较小, 其汽油车排放相对稳定.
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图 5 多种碳组分在总碳中的质量占比 Fig. 5 Mass percentages of carbonaceous aerosol components of total carbon |
本研究使用SPSS软件对城区县区的多种碳组分浓度进行最大方差旋转因子分析, 其KMO(Kaiser-Meyer-Olkin)检验值均大于0.75, 因子考虑累积方差≥80%且特征因子大于1的[35], 其结果如表 5所示.
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表 5 成都市与仁寿县8种碳组分含量主成分因子旋转载荷矩阵1) Table 5 Loading matrix of principal component factors with eight carbonaceous aerosol components in Chengdu City and Renshou County |
成都市和仁寿县的因子荷载存在一定差异.例如, 仁寿县因子1的OC1、OC2、OC3、EC1、EC2和OP较显著, 而成都市因子1则是OC1、OC2、OC3、OC4、EC1和OP较为显著.同时, 仁寿县因子2的OC4显著, 而成都市因子2则是EC2显著.
但就PM2.5碳组分的主要排放源而言, 如图 5所示, 两区域相差不大, 均为燃煤、机动车排放和生物质燃烧.但其中机动车排放的种类有所差异.例如, 如表 5的主成分分析结果所示, 成都市OC3及OC4相对显著, 表明其受汽油车排放影响较大, 而仁寿县EC2相对显著, 表明其主要受柴油车排放影响.此外, 对比同期采样样品中K+的浓度和相应区域空气中SO2的环境监测浓度, 仁寿县和成都市的K+霾期日均浓度分别为(1.0±0.1)μg·m-3和(3.3±0.4)μg·m-3, 而非霾期则是(0.2±0.1)μg·m-3和(1.0±0.1)μg·m-3.霾期的浓度均高于非霾期, 两者的比值以仁寿县较大；而同时期的仁寿县和成都市的SO2霾期日均浓度分别为(6.6±1.0)μg·m-3和(10.3±0.9)μg·m-3, 非霾期则为(5.2±1.5)μg·m-3和(7.1±0.6)μg·m-3, 霾期的浓度也高于非霾期, 但两者的比值以成都市稍大.这同样说明一次排放的增加对两个区域的贡献不容忽视.对于仁寿县而言, 生物质燃烧的贡献较成都市大, 而成都市的燃煤贡献则较仁寿县大.这一发现与如表 5所示的主成分分析结果一致.例如, 因子1中成都市OC2和EC1相比其他组分显著, 而仁寿县OC1和OP更为显著.其中, OC1和OP是生物质燃烧的指示组分[23], 而OC2是燃煤燃烧的指示组分[24].当然其他排放源的贡献也存在区域差异.例如, 成都市的因子2以EC2最为显著, 而仁寿县的因子2以OC4较为显著.这说明, 柴油车的排放对成都市空气质量的影响不容忽视, 而道路扬尘对仁寿县的空气质量也有相当的影响.
根据表 6, 成都市霾期用电量高于非霾期, 其中霾期工业用电量占比明显高于非霾期, 这表明霾期工业生产加强, 能源的多消耗可能会与霾的发生有关.这与源解析中燃煤为PM2.5碳组分主要来源结果一致.但仁寿县霾期工业用电量占比有小幅度的减少, 且仁寿县内的工业生产排放霾期相对稳定, 仁寿县污染物可能受成都市南部城郊霾期工业生产一次排放的影响.
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表 6 成都市及仁寿县霾期与非霾期用电量对比1) Table 6 Comparison of electricity consumption during haze and non-haze periods in Chengdu City and Renshou County |
2.3 不同城市不同空气质量碳组分浓度对比
对比分析不同城市不同空气质量下的碳组分浓度, 如表 7所示.重点关注成都市与仁寿县与其他城市霾期与非霾期的对比情况.
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表 7 不同城市霾期与非霾期碳组分污染对比1) Table 7 Comparisons of carbonaceous aerosol components during haze and non-haze periods for different cities |
霾期与非霾期污染物浓度, 除苏州市外, 碳组分浓度(OC、EC和SOC)霾期高于非霾期, 苏州市霾期与非霾期污染物浓度相差较小.对比非霾期各城市污染情况, 总的来说, 除石家庄市碳组分浓度较高外, 其他各城市及区域的碳组分污染情况存现较小差异.
城郊污染情况与城市对比, 由于上海市郊区站点靠近海域, 受海洋气候影响, 对污染物有稀释作用, 污染物浓度处于较低水平.北京市城郊碳组分浓度占比霾期与非霾期均为最高, 其污染情况严重.成都市城郊碳组分浓度占比霾期为中等偏上, 非霾期为中等偏下, 表明成都市城郊霾期污染情况更为明显.两区域城郊EC浓度占比均处于较高水平, 城郊大量的工业企业带来了较高的一次污染物排放.
霾期成都市与其他城市相比, 碳组分污染情况低于秋冬季有大量集中供暖的北方城市石家庄和唐山, 高于沿海城市广州市及污染较轻的苏州市.除此之外, 其EC值浓度还低于西安市、天津市和上海市, 表明成都市霾期的一次排放属于中等水平.其二次有机碳污染较低, 低于其他城市, 高于成都市郊区.
非霾期成都市碳组分污染情况与成都市西南郊区相差较小, 但其污染物浓度占比低于大多数城市, 特别是EC值占比为最低.
比较成都市EC霾/EC非霾及OC霾/OC非霾比值可知, 各城市该比值差异大.成都市EC霾/EC非霾>OC霾/OC非霾且较为接近, 此特征与成都市郊区、唐山市及上海市类似.
仁寿县作为一个县级区域, 其霾期污染情况与市级区域相比并没有明显偏低, 为城市中等偏下水平.霾期仁寿县与经济规模较大的城市相比, 其碳组分浓度仅高于苏州市.与城市郊区相比, 其污染物浓度低于北京市郊区及成都市郊区, 高于上海市郊区, 上海郊区由于气象条件, 污染水平低, 霾期北京市郊区污染情况处于较高水平, 与霾期郊区工业生产有关.仁寿县污染物占比与成都市郊区占比类似, 说明其碳组分污染情况与成都市西南郊区较为接近.这可能是由于, 霾期成都市郊区一次排放增加, 影响了仁寿县碳组分污染情况, 两区域出现类似的污染特征.
非霾期仁寿县与其他城市相比, 其污染物浓度占比与广州市类似, 与城市郊区对比, 其EC值浓度最低, 较发展规模更大的城市相比非霾期一次排放量较少.同时仁寿县二次有机碳浓度仅高于济南市, 低于其他城市区域, 非霾期二次污染偏低.与成都市郊区对比, 非霾期并无污染物占比与其类似的特征.
比较仁寿县EC霾/EC非霾及OC霾/OC非霾比值可知, EC霾/EC非霾>OC霾/OC非霾, 且不同污染情况下的EC值差距明显大于OC值差距, 与西安市和广州市类似.
3 结论(1) 区域的大气污染物浓度变化明显, 并受区域的经济发展、地理位置以及气象条件的影响.总的来说, 生产总值和耗能较高的区域, 其大气污染物浓度相对较高.但污染物浓度的变化规律随着区域产业和排放等的不同而存在一定的差异.
(2) 大气颗粒物的碳组分的变化特征存在明显的区域性, 且与区域的污染排放源关系密切.例如, 霾发生时, 大气颗粒物中EC和OC的占比, 以及SOC的形成等随区域的不同而存在差异.同时, 相同区域的EC和OC的占比增长也有所不同.这说明一次排放和二次有机物的形成均是霾发生的重要因素且具有显著的区域性.研究EC、OC和SOC等与颗粒物的比值增长可有助于区域污染特征和成因的辨识.
(3) 分析颗粒物中碳组分的变化并结合主成分分析可以较好地了解区域大气污染的成因和特点.例如, 在霾发生时, 研究区域的EC都显著增加, 但SOC与PM2.5的比值城区确显著下降, SOC与OC的比值县区显著高于城区, 这表明一次排放是城区霾发生的诱因而二次有机物的形成则是造成县区霾的重要推手.而同时, 主成分分析也表明, 生物质燃烧和燃煤污染是霾发生时主要的排放来源.
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