2020, Vol. 41
2. 中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室, 西安 710061;
3. 山西师范大学地理科学学院, 临汾 041004;
4. 汉中市生态环境局, 汉中 724200
2. Key Laboratory of Aerosol Chemistry and Physics, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710061, China;
3. College of Geographical Sciences, Shanxi Normal University, Linfen 041004, China;
4. Hanzhong City Ecological Environment Bureau, Hanzhong 724200, China
臭氧(O3)是我国仅次于PM2.5的重要大气污染物[1]. 2013年《大气污染防治行动计划》实施以来, 传统污染物的浓度已有明显下降[2].但O3污染却逐年加重, 作为首要污染物的比例逐年升高, 许多省市已取代PM2.5成为夏季最主要的大气污染物[3].O3污染治理面临严峻的挑战.
为科学防治O3污染, 许多学者对O3的影响因素做过大量研究.有研究显示, 近地面O3主要来源于NOx、VOCs和CO等前体物在空气中进行的光化学反应[4], 其浓度的变化是局地光化学反应(包括生成和清除)和区域传输(包括输入和输出)共同作用的结果[5], 与气象条件和前体物有复杂的非线性关系[6].其中气象条件是光化学反应的环境条件, 与O3浓度的关系最密切, 是O3浓度具有昼夜循环和季节变化规律的主要原因[7].有学者基于相关分析、多元线性回归分析、神经网络模型、土地利用回归模型和地理探测器等数学模型研究O3与气象条件的关系[8~12], 一般认为O3浓度与气温、太阳辐射、日照时数呈正相关关系, 与降水、相对湿度呈负相关关系, 风有利于O3的扩散, 但也能加剧污染源下风向地区的污染.还有学者通过统计确定各地易于发生O3污染的气象条件, 用于O3污染的预警和预报.如齐冰等[13]统计发现, 当紫外辐射>0.06 MJ·m-2、气温>25℃、相对湿度 < 60%时, 杭州市O3浓度易超标.赵旭辉等[14]的研究发现, 在气温为25~28℃、气压 < 1 020 hPa、相对湿度为50%~60%、风速度 < 3.3m·s-1且无降水的气象条件下, 合肥市O3浓度往往较高.
上述已有研究对认识O3的影响因素具有重要意义, 但这些方法多假设影响因素与O3浓度之间存在显著的线性关系, 所得结论易出现偏差.研究区域则主要集中在东部经济发达地区, 对中西部地区的研究相对不足.随着中西部经济的快速发展, O3污染也越来越严重.而中西部地区气象条件与东部相差较大, O3对气象条件的响应特征往往与东部不同.基于此, 本文收集了西安市2014~2018年空气质量实时监测数据和气象数据, 运用广义相加模型(generalized additive models, GAM), 构建O3浓度与气象要素的非线性模型, 探讨不同季节气象要素对O3浓度的影响, 以期为西安市O3污染的防治提供科学参考.
1 材料与方法 1.1 数据来源O3浓度数据来源于全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/), 研究时段为2014年1月1日~2018年12月31日.西安市共有13个国控监测站点(图 1), 研究指标取13个站点的平均值.O3日评价指标使用O3日最大8 h滑动平均浓度(O3-8h), 相应地, O3年均浓度、季均浓度和月均浓度分别指1个日历年、1个季度和1个日历月O3-8h的平均值.O3年评价指标采用O3日最大8h滑动平均浓度第90百分位数(O3-8h-p90).数据异常值按《环境监测质量管理技术导则》(HJ 630-2011)进行判断和处理, 数据统计有效性和评价标准按《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)和《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)执行, 剔除异常值和无效值后, 本文研究的有效监测天数共1 822 d.
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基础底图来自Google Earth 图 1 西安市空气质量监测站和气象站位置示意 Fig. 1 Spatial distribution of air quality monitoring sites and meteorological station in Xi'an |
气象数据来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn)发布的中国地面气候资料日值数据集(V3.0), 该数据集已经过严格的质量控制, 数据较为可靠.选用距离西安市区最近的泾河气象站作为气象数据来源(图 1), 评价指标包括平均气温(气温)、气压、日照时数、降水量、平均相对湿度(相对湿度)和平均风速(风速)等6项指标.
1.2 研究方法GAM模型是Hastie等[15]在Stone[16]提出的加性模型的基础上扩展而来.与传统的回归模型不同, GAM是由数据驱动而非统计分布模型驱动的非参数回归模型[17].GAM不需要预先设定参数模型, 既可以根据具体情况调整被解释变量条件期望的函数形式, 也可以通过非参数的形式来描述响应变量条件期望与解释变量的对应关系, 适用于响应变量和解释变量为非线性和非单调关系的数据分析[18], 在PM2.5和O3等大气污染物影响因素的研究中已获得了较好的应用[17, 19].GAM的基本形式为[15]：
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式中, Y为响应变量；E(Y)为响应变量的数学期望；g为连接函数；β0为截距；X1, …, Xn为解释变量；f1, …, fn为连接解释变量的平滑函数, 通常使用光滑样条函数拟合.分析结果通过自由度、P、F统计值、调整判定系数(R2)和方差解释率等参数来表征.其中, 自由度为1时, 表示影响因素与响应变量为线性关系；自由度大于1, 表示影响因素与响应变量为非线性关系, 值越大非线性关系越显著.P代表统计结果的显著性水平, 本文的显著性水平取P < 0.05.F统计值越大的因子相对越重要.R2用于判定回归方程的拟合效果, 值域为[0, 1], 值越大拟合效果越好.方差解释率表示模型对总体变化的解释能力.此外, 最优模型的选择过程中还借助赤池信息准则(AIC), AIC越小模型拟合效果越好.模型计算使用R语言mgcv程序包进行.
2 结果与讨论 2.1 O3浓度的年际变化2014~2018年西安市O3年均浓度持续上升, 但2017年开始升幅趋缓(表 1).O3年均浓度由66 μg·m-3上升到96 μg·m-3, 上升了45.5%, 年均上升9.8%.其中2015年和2016年的升幅最大, 分别比上一年增加了13.6%和16.0%. 2016年开始西安市O3-8h-p90超过二级标准限值(160 μg·m-3), 成为O3高污染城市. 2017年和2018年O3浓度升幅趋缓, 分别比上一年增加6.9%和3.2%.O3-8h-p90和O3超标率在经历了前3年的快速上升后, 2018年开始回落, 分别为179 μg·m-3和14.0%, 比上年减少了7 μg·m-3和3.3个百分点.在O3年均浓度上升的背景下, 2018年O3-8h-p90和O3超标率却有所下降, 可能与西安市加强大气污染治理有关. 2018年西安市出台了“铁腕治霾·保卫蓝天”三年行动方案, 将每年6月1日~9月30日列为“夏防期”攻坚行动, 对全市涉及石油化工、煤化工、焦化和表面涂装等行业企业实施限产、停产和错时生产.O3超标主要发生在夏季, “夏防期”攻坚行动措施使VOCs、NOx等前体物排放量减少, O3超标率降低.然而, 其余月份O3浓度的上升仍使全年O3浓度整体上升, 西安市O3污染治理仍面临严峻的挑战.
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表 1 2014~2018年西安市O3浓度水平及超标情况 Table 1 Ozone concentration and ozone non-attainment from 2014 to 2018 in Xi'an |
2.2 O3浓度的季节变化
受气象条件季节变化的影响, O3浓度具有明显的季节变化特征, 整体表现为夏季>春季>秋季>冬季(表 2). 2014~2018年夏季、春季、秋季和冬季的平均浓度分别为140、92、59和41 μg·m-3, 夏季约为冬季的3.4倍, 季节差异非常明显.从O3浓度上升的绝对量来看, 春季上升最快, 平均浓度由2014年的66 μg·m-3上升到2018年的110 μg·m-3, 上升了44 μg·m-3.夏季其次, 由118 μg·m-3上升到156 μg·m-3, 上升了38 μg·m-3.但由于O3污染治理的加强, 夏季O3浓度的上升势头已得到遏制, 2018年夏季平均浓度开始回落, 比2017年下降了4 μg·m-3.冬季和秋季最小, 分别上升了24 μg·m-3和15 μg·m-3.从年均增长率来看, 冬季和春季增长率最大, 分别为16.7%和13.6%, 夏季和秋季次之, 分别为7.2%和6.8%.
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表 2 2014~2018年西安市O3浓度季节变化情况 Table 2 Seasonal variation of ozone concentration from 2014 to 2018 in Xi'an |
2.3 O3月均浓度变化规律
近5年O3月均浓度变化曲线呈倒V型(图 2). 1~7月O3浓度随气温的升高而快速上升, 7月达到最大值, 8~12月随气温的下降而快速下降, 完成1 a的周期循环.这种变化形状在2014年和2017年最为典型.但在降水偏多的年份, 降水量最大的月份O3浓度往往相对较低而形成谷值, 其前后的月份出现峰值, 曲线形状变为M型, 典型年份为2015、2016和2018年.由于不同年份雨季到来的时间和强度不同, 峰值和谷值出现的时间不一样. 2015年峰值月份为5月和7月, 其中7月最大, 谷值出现在6月. 2016年和2018年, 峰值月份均为6月和8月, 其中6月最大, 谷值出现在7月.
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图 2 2014~2018年西安市O3月均浓度变化 Fig. 2 Average monthly ozone concentration variation from 2014 to 2018 in Xi'an |
由图 3可以看出, 西安市O3污染时段较集中, 主要发生在夏季前后, 2016年开始O3污染明显加重, 污染时段向前延长. 2014~2015年O3污染仅出现在7月和8月, 平均超标率分别为22.6%和11.3%.由于春季O3浓度的快速上升, 2016年开始O3污染时段已提前至5月.其中, 6月O3污染加重最明显, 2016~2018年6月O3超标率为43.3%~66.7%, 平均为54.4%, 成为O3污染最严重的月份之一. 5月O3污染也已较严重, 近3年超标率在12.9%~35.5%之间, 平均为21.5%. 2016~2018年7月和8月的平均超标率则分别上升至40.9%和38.7%, 较2014~2015年也有明显上升.总的来看, 近3年O3污染主要发生在5~8月, 超标天数占总超标天数的95.4%.
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图 3 2014~2018年西安市O3污染分布日历 Fig. 3 Calendar of ozone pollution from 2014 to 2018 in Xi'an |
选取的解释变量之间可能存在多重共曲线性关系, 将使模型估计失真或难以准确估计, 建模前应剔除可能引起共曲线性问题的解释变量.共曲线性关系是共线性关系的非参数表现, 当解释变量间存在共线性关系时, 共曲线性关系一般也存在于这些变量间[20].由于共曲线性诊断方法繁琐, 可以通过分析解释变量间的共线性来推测其共曲线性[21].本文使用方差膨胀因子(VIF)来诊断解释变量的多重共线性, 阈值设为5, VIF大于5时认为变量存在多重共线性.经计算, 本文所选指标的VIF均小于5(表 3), 不存在多重共线性问题.此外, 建模前还需要根据响应变量的分布特征来确定连接函数.经计算2014~2018年西安市O3-8h的偏度和峰度分别为0.598和-0.535, 近似正态分布.因此, 采用恒等联系函数(identity link)作为连接函数[18], 将解释变量以线性组合的方式来连接响应变量.
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表 3 影响因素多重共曲线性诊断结果 Table 3 Results of multiple co-curve tests of influencing factors |
2.5.2 GAM模型构建
对选定的气温、气压、日照时数、降水量、相对湿度和风速等6个影响因子, 每次单独选取1个作为解释变量, 以O3浓度作为响应变量逐一构建模型, 分析各个因子对O3浓度影响的显著性及模型的拟合优度.结果表明(表 4), 在单一影响因素模式下, 所有因子在P < 0.001水平下对O3浓度有显著影响.各因子的自由度都大于1, 表明各因子对O3浓度的影响都是非线性的.其中气温的影响最显著, 拟合效果最好, R2为0.703, 方差解释率为70.5%, 显著高于其余因子.气压和日照时数其次, R2分别为0.594和0.438, 方差解释率分别为59.5%和44.1%.相对湿度、降水量和风速的影响相对较小, R2分别为0.137、0.029和0.028, 方差解释率分别为13.9%、3.3%和3.0%.
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表 4 O3浓度单影响因素GAM模型拟合结果 Table 4 GAM fitting results of ozone concentration and a single influencing factor |
利用GAM模型进行多要素影响分析, 以了解气象因素对O3的综合影响.将6个气象因子作为解释变量, O3浓度作为响应变量, 构建GAM模型进行多要素拟合(表 5).结果显示, 模型R2为0.798、方差解释率为80.1%, 均显著高于各单因素GAM模型, AIC为16 737.56, 低于各单因素GAM模型.可见, 多因素GAM模型的拟合效果显著优于单因子GAM模型.表 5显示, 在多要素综合影响下, 气温、气压、日照时数和相对湿度在P < 0.001水平下对O3浓度有显著影响, 但降水量和风速未通过显著性检验.降水量和风速在单因素GAM的拟合度差, 在多因素GAM模型中未通过显著性检验, 可见降水量和风速对西安市O3浓度全年尺度的变化影响不大.
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表 5 O3浓度与6气象因子的多因素GAM模型拟合结果 Table 5 GAM fitting results of ozone concentration andsix meteorological factors |
由于降水量和风速在多因素GAM模型中的影响不显著, 将其纳入模型会影响模型的拟合效果.将降水量和风速剔除后, 以气温、气压、日照时数和相对湿度等4因子为解释变量, 以O3浓度为响应变量重新构建GAM模型(表 6).结果表明, 模型R2为0.800、方差解释率为80.3%、AIC为16 736.13.拟合效果不仅优于各单因素GAM模型, 也优于以6个气象因子为解释变量的GAM模型.为进一步确认该模型是否为最优模型, 以该6个变量其他组合为解释变量逐一与O3浓度为响应变量进行建模分析.结果发现, 采用气温、气压、日照时数和相对湿度等4因子为解释变量建模的R2最大, AIC最小, 方差解释率最高, 为最优模型.
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表 6 O3浓度与4气象因子的多因素GAM模型拟合结果 Table 6 GAM fitting results of ozone concentration andfour meteorological factors |
2.5.3 GAM模型检验
利用R语言mgcv程序包中的gam.check函数来评估拟定最优模型的质量(图 4).从模型残差的QQ图[图 4(a)]和直方图[图 4(b)]来看, 残差符合正态分布, 且残差值在0附近出现的频率最高.从线性预测值与残差散点图[图 4(c)]来看, 残差呈随机分布状态, 没有明显的趋势.从观测值与拟合值散点图[图 4(d)]来看, 最优模型拟合后响应变量和拟合值的匹配程度较好, 基本呈y=x分布.可见, 本次拟定最优模型的拟合效果良好.
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图 4 最优模型残差检验结果 Fig. 4 Residual test results of GAM |
根据拟定的最优GAM模型, 获得了气温、气压、日照时数和相对湿度的平滑回归函数(图 5).图 5显示, O3浓度与气象要素间有复杂的非线性关系, 各影响因子的曲线形态差异较大.其中气温对O3浓度的影响主要呈正向, 曲线近似S型.当气温 < 3℃, 气温对O3的影响不大, 曲线变化非常平缓；当3℃ < 气温 < 32℃时, O3浓度随气温的上升而上升, 且上升速度先是逐渐变快, 气温>27℃后逐渐变慢；当气温>32℃时, O3浓度随气温的上升而下降.气压对O3浓度的影响主要呈负向, 气压 < 970 hPa时, O3浓度随气压的升高而下降, 但下降速度逐渐变慢, 气压>970 hPa后曲线形态已近似水平直线, 影响已不明显.日照时数对O3浓度的影响主要呈正向, 曲线形态近似直线.相对湿度对O3浓度的影响主要呈负向, 曲线形态近似水平抛物线, 相对湿度 < 50%时, 相对湿度对O3浓度的影响不大, 相对湿度>50%时, O3浓度随相对湿度的增加而下降, 且下降速度逐渐变快.
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纵坐标表示解释变量对O3浓度的平滑函数拟合值；横坐标表示解释变量的观测值；实线为解释变量对O3浓度的平滑函数拟合曲线；虚线为可信区间上下限 图 5 影响因素对O3浓度变化的影响效应 Fig. 5 Effect of influencing factors on the variation of ozone concentration |
气温不仅是光化学反应的重要环境条件, 从季节变化来看, 气温还通常代表太阳辐射的强度, 因而与O3浓度有显著的正相关关系[22], 这是1~7月和8~12月O3浓度大体随气温的升降而升降的原因.统计发现[图 6(a)], 西安市气温大于21℃时, O3污染开始出现, 此后随气温的上升而快速升高. 21~24℃时O3超标率为4.5%, 24~27℃时上升至21.0%, >33℃时达71.4%.但气温 < 3℃时, 气温对O3的影响较小, 这可能与气温较低时光化学反应不活跃有关, 此时O3浓度普遍较低, 温度差异引起的O3浓度差异不大.气温>27℃后, O3浓度随气温的上升而上升的幅度变慢, 则可能与雨季的来临有关.西安属于季风区, 雨热同季.降水不仅对O3本身有冲刷作用, 对O3前体物也有冲刷作用[23], 且阴雨天气的太阳辐射显著减少, 因此降水量一般与O3浓度有显著的负相关关系[13, 14, 24], 在一定程度上抵消了气温的正向作用. 2014~2018年西安市O3年均浓度持续上升, 也可能与气温的上升有关.如2016年西安市O3浓度出现跳跃式上升可能与气温跳跃式上升有关, 年均气温较2015年上升了0.5℃. 2016~2018年西安市O3浓度维持在较高水平, 年均气温为15.6~15.8℃, 较2014年和2015年高0.3~0.5℃.气压与O3浓度主要呈负相关关系, 由图 6(b)可知, O3超标率随气压的上升而快速下降, 气压 < 953 hPa时O3超标率达58.3%, 953~956 hPa时为51.3%, >974 hPa时O3污染消失.气压的负向影响可能与气温有关, 因为冬季低温一般对应高气压, 夏季高温一般对应低气压.故而高气压时O3浓度相对较低, 低气压时O3浓度相对较高.此外, 低压O3浓度相对较高可能还与低压控制时大气辐合运动加强, 大气对流活动将大气中上部高浓度O3传输至近地面有关[25].太阳辐射是光化学反应生成O3的必要条件[26], 日照时数越长则光化学反应的时间越长, 因此日照时数一般与O3浓度呈正相关关系.由图 6(c)可见, 日照时数 < 8 h时O3超标率相对较低, 多在7.0%以下, 日照时数>8 h后超标率随日照时数的增加而快速上升, 由8~9 h的8.9%快速上升到13~14 h的66.7%.相对湿度对O3浓度的影响主要呈负向, 一方面水汽的消光机制能使到达地面太阳辐射发生衰减[27], 另一方面高湿环境不仅利于O3的干沉降[28], 水汽与O3的反应还是近地面O3的一个重要的汇[29].但O3超标率与相对湿度的关系曲线较为复杂, 如图 6(d)所示, 随着相对湿度的增加O3超标率先增后减, 其中相对湿度为46%~50%时O3超标率达到峰值, 在成渝地区[30]也有类似发现.相对湿度 < 50%时, O3超标率随相对湿度的增加而增加, 可能也与气温的影响有关.西安市雨热同季, 尽管冬季到夏季相对湿度逐渐增加, 但气温的影响更大, 相对湿度的负向作用被气温抵消而呈正向, 可能并非其真实作用的反映.综合上述分析可知, 西安市在气温>24℃、气压 < 962 hPa、日照时数>9 h、相对湿度为36%~65%时, O3污染较易发生.
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图 6 2014~2018年西安市气象因子不同分区对应的O3超标率 Fig. 6 Rate of ozone non-attainment of meteorological factors for different spectra from 2014 to 2018 |
从全年尺度来看, 降水对O3浓度的影响不显著, 但对夏季O3的影响却很显著.统计表明, 2014~2018年, 西安市夏季无雨日(降水量 < 0.1 mm)O3平均浓度为153 μg·m-3, 远高于雨日(降水量≥0.1 mm)的102 μg·m-3, 无雨日O3超标率为38.8%, 远高于雨日的9.5%.可能原因在于, 西安属于半干旱地区, 近5年降水量在456~660 mm之间, 降水量小且主要集中在夏季, 冬季降水不仅少, 且多为固态形式, 因而从全年来看对O3浓度的影响较小.而夏季不仅降水相对较大, O3浓度也相对较高, 降水对O3有明显的抑制作用.这是降水量偏多的年份, O3月均浓度变化曲线呈M型(图 2)的原因.风的影响不显著, 可能原因在于西安处于关中平原中部, 受盆地地形的影响, 风速较小, 近5年年均风速在2.1~2.5 m·s-1之间, 风速>4.0 m·s-1的天数比例仅为5.3%.已有研究表明, 在风速较低时, 风对污染物的扩散作用不明显, 当风速>4 m·s-1时, 风速与污染物浓度呈显著负相关[31].黄小刚等[32]的研究发现汾渭平原的风速甚至与PM2.5浓度分布呈正相关, 这一点与同为盆地地形的四川盆地[19]相似，与地形相对开阔的长三角城市群[24]不同.
3 结论(1) 2014~2018年西安市O3年均浓度逐年上升, 由66 μg·m-3上升到96 μg·m-3, 上升了30 μg·m-3, 2016~2018年O3年评价指标已连续3年超标.其中春季上升最快, 上升了44 μg·m-3, 夏季其次, 上升了38 μg·m-3, 冬季和秋季上升最小, 分别上升了24 μg·m-3和15 μg·m-3.由于大气污染治理的加强, O3超标率在经历了前3年的快速上升后(由1.9%上升到17.3%), 2018年下降至14.0%.
(2) 近5年O3月均浓度变化曲线呈倒V型, 1~7月为上升期, 8~12月为下降期, 7月O3月均浓度最大.由于降水的影响, 在降水量偏多的年份, 月均浓度变化曲线常变为M型.但不同年份雨季到来的时间和强度不同, 峰值和谷值出现的时间并不一样.
(3) 2016年开始O3污染明显加重, 污染时段也向前延长. 2014~2015年O3污染仅出现在7月和8月, 平均超标天数分别为22.6%和11.3%, 2016~2018年分别加重至40.9%和38.7%. 2016年开始O3污染时段向前延长至5月, 2016~2018年5月和6月O3平均超标率达21.5和54.4%.
(4) GAM模型拟合结果表明, 气温、气压、日照时数和相对湿度与O3浓度有显著的非线性关系, 各因子平滑函数拟合曲线形态差异较大, 其中气温和日照时数主要呈正向影响, 气压和日照时数主要呈负向影响.降水量的影响主要表现在夏季, 风速的影响不明显.西安市在气温>24℃、气压 < 962 hPa、日照时数>9 h、相对湿度为36%~65%且无雨时, O3污染较易发生.
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