2. 云南财经大学城市与环境学院, 昆明 650221;
3. 江苏省环境监测中心, 南京 210036;
4. 江苏省环境与健康重点实验室, 南京 210036
2. College of Urban and Environment, Yunnan University of Finance and Economics, Kunming 650221, China;
3. Jiangsu Environmental Monitoring, Nanjing 210036, China;
4. Jiangsu Key Laboratory of Environment and Health, Nanjing 210036, China
随着工业化的迅速发展以及城镇化的快速推进, 中国耕地土壤重金属的污染形势愈发严峻[1, 2].土壤是重金属向大气、水体和有机体传播的主要介质, 并可通过经口摄入途径、呼吸途径和皮肤接触途径等暴露途径进一步影响人体健康, 因此耕地土壤重金属的过度累积对于人类健康和区域生态系统平衡具有较大的影响[3~5].
作为土壤环境风险研究的重要的组成部分, 耕地土壤重金属健康风险研究对于指导区域耕地质量提升和保障人体健康等具有积极地意义, 已引起广泛的关注. 1875年, Hawley[6]根据前人的研究成果提出了不同年龄段的人群在不同暴露途径下室内外的暴露参数; Jaishankar等[7]分析了重金属Cr、Cd和Pb的毒性机制及其对人体健康的危害程度; Swartjes[8]从暴露参数、风险评价及实践分析的视角梳理了当前土壤健康风险的研究进展并提出了未来研究的侧重点; Ihedioha等[9]在调查尼日利亚南部旱季和雨季固体废弃物堆放场周边土壤重金属的基础上分析其土壤重金属健康风险等.与美国和加拿大等发达国家相关的研究相比[6~8, 10], 我国土壤环境健康风险的研究起步较晚, 研究方法及相关参数主要借鉴国外相关研究成果, 如Zhao等[11]利用89个土壤点位数据分析了大宝山矿区不同土地利用类型的重金属健康风险; 刘芳等[12]研究了煤矿周边地区的土壤重金属健康风险并通过对52个点位插值分析其空间分布特征; Shen等[13]和杨敏等[14]也是在点位调查的基础上进行矿区周边的耕地土壤重金属健康风险评价, 研究的内容不断拓展, 研究结果对于推动我国土壤重金属健康风险研究和土壤污染防治具有重要的意义.然而, 当前的研究领域侧重于环境科学, 研究方法主要基于暴露参数和暴露途径等的土壤重金属健康风险评估, 研究基础单元侧重于调查点位或者基于调查点位空间插值单元, 以包含多个调查点位的县域为研究基础单元的耕地土壤重金属健康风险的分析研究较少, 同时针对健康风险评估结果的空间特征分析的相关研究方法和基础理论亟待深入.
地理探测器(geographical detector)作为探测不同尺度范围的变量空间分异特征或变量之间一致性的空间数据探索性分析的有力工具[15], 已被应用于环境[16]、社会[17]和经济[18]等方面, 研究内容侧重于变量之间的相关性的探测, 直接衡量单一变量的空间分异特征的研究较少, 因此以重金属调查点位为研究区单元数, 将地理探测器应用于土壤重金属健康风险空间分异特征分析进而探索分析其空间特征分异, 即丰富了地理探测器的实践应用领域又可为后续健康风险水平分析提供前期支撑.同时, 位序-规模理论最初主要用来反映城市发展规模在一定的时空范围内具有分形性质[19~21], 随后一些学者通过优化该模型并进一步将其运用在地理学和经济学等领域, 如城市旅游规模分析[22]、港口体系位序规模[23]和石油资源流量位序-规模特征[24]等, 但在生态环境领域应用的较少, 因此依据耕地重金属健康风险空间分异特征评价结果, 进一步通过优化位序-规模理论模型综合评价包含多个耕地土壤重金属点位数据的区域健康风险位序来表征健康风险的综合水平, 可以解决当前区域综合风险水平测度研究缺乏及空间特征研究较少的问题, 同时对于拓展该理论模型的应用领域、丰富健康风险分析方法等也具有积极地意义.
基于此, 本研究以江苏省某市为研究区域并将市辖县作为研究子区域, 尝试将地理探测器及位序-规模理论模型嵌入耕地土壤重金属健康风险分析中, 从地理学视角构建健康风险空间特征分析方法体系, 分析区域总体的健康风险分异特征及子区域间的风险水平, 明晰包含多个点位的区域综合健康风险的空间分异特征及健康风险水平, 以期为探索构建多维视角下的耕地土壤环境管控策略提供借鉴及参考, 同时对于丰富环境健康风险研究方法和理论等也具有积极的意义.
1 材料与方法 1.1 研究区域研究区位于黄淮海平原(E116°22′~118°40′, N33°43′~34°58′), 属暖温带半湿润季风气候, 年均气温为14℃, 年均降水量为800~930 mm, 地形以平原为主, 约90%的区域属于平原地区, 是全国重要的粮食主产区, 耕地土壤为弱碱性且土壤类型主要为脱潮土和潮土[25].该市拥有丰富的煤炭资源且重工业发达, 是江苏省主要的工业生产基地, 也是我国电力和煤炭工业的重要基地.伴随着工业化和城镇化的快速推进, 工业生产、农业生产等致使该市土壤面临的生态环境形势进一步加剧, 尤其是重金属污染.同时全市耕地面积、化肥使用量及农药使用量等在2014年均位于江苏省前列, 耕地质量整体水平较低.因此本研究选取该市作为研究区进行耕地土壤重金属健康风险研究具有一定的实用意义和代表性.
1.2 研究基础数据研究基础数据主要包括耕地土壤重金属统计数据以及研究区的矢量数据, 其中矢量数据利用ArcGis软件对研究区的行政区划图进行矢量化得到的; 耕地土壤重金属数据依据我国2014年批准实施的“土壤环境监测技术示范”以及研究区的耕地空间分布特征, 采用网格法进行布点并对网格区域实施0~20 cm耕层土壤采集, 每个采样点的土壤质量在除去土壤中的农作物根系和土壤动物等之后不低于1 kg, 利用手持GPS定位仪测定采样点的经纬度, 在此基础上分别参照我国土壤环境质量分析的相关标准HJ 491-2009、GB/T 22105.3-2008、GB/T 23739-2009及GB/T 22105.1-2008分别分析研究区域耕地土壤的Cr、Pb、Cd和Hg的含量, 并将经纬度、重金属监测结果以及行政代码等数据导入到Excel表格中, 删除重金属数据的缺省值和异常值等, 最终得出覆盖该市7个县区的766个有效调查点位数(图 1).
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图 1 研究区域及采样点位统计 Fig. 1 Research area and sampling point statistics |
由美国环境保护署(US EPA)提出的健康风险评价模型已得到国内外广泛认可和应用, 因此本研究以该模型为基础, 结合市域土壤调查数据及相关研究, 评估研究区耕地土壤重金属的健康风险[26~32].同时由于土壤重金属通过皮肤和呼吸暴露方式进入人体的量低于经口摄入量的1%[11, 26], 因此本研究的耕地土壤日均暴露量主要从经口摄入暴露途径分析[公式(1)].在日均暴露量分析的基础上, 进一步探讨研究区域内致癌风险及非致癌风险[公式(2)、(3)].
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(1) |
式中, ADD(average daily dose)为日均暴露量, mg·(kg·d)-1; Ci(concentration)为土壤重金属i含量, mg·kg-1; IF (ingestion factor)土壤的摄入频率, mg·d-1; ED (exposure duration)暴露年限, a; CF (conversion factor)为转换系数; EF (exposure frequency)暴露频率, d·a-1; BW (body weight)为体重, kg; AT(averaging time)平均暴露时间, d.
非致癌风险评价:
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(2) |
致癌风险评价:
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(3) |
式中, HI (hazard index)和HQ (hazard quotient)分别为耕地土壤重金属的危害指数和非致癌风险, 其阈值均为1; RfDi (chronic reference dose)为重金属i毒性参考剂量, mg·(kg·d)-1, 在后续的结果分析中用HIa、HIc、HQa和HQc分别表示成人危害指数、儿童危害指数、成人非致癌风险及儿童非致癌风险; RI为致癌风险, 其最大可接受风险指数(RImax)为10-6, SFi (cancer slope factor)为重金属i致癌强度系数, (kg·d)·mg-1.公式(1)~(3)中的具体参数见文献[29~34].
1.3.2 健康风险空间分异特征分析地理探测器可应用于不同领域、不同尺度及不同数据类型等的地理空间分析, 根据健康风险评价结果, 进一步引用地理探测器中的分异及因子探测(differentiation and factor detector), 在健康风险评价的基础上进一步探测不同耕地重金属健康风险的空间分析分异特征, 进而为后续健康风险水平的研究提供支撑.具体评价模型如下:
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(4) |
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(5) |
式中, q为空间分异度, 表征研究区域内重金属健康风险空间分异程度, 该值的范围为0~1, q值越大表明健康风险的空间分析程度越高, 反之则越低; Nv和N分别为研究子区域v和全区的单元数, 调查点位作为研究子区域的研究基础单元; σv2和σ2分别是研究子区域v和研究区的健康风险方差; SSW(within sum of squares)为各研究子区域的健康风险方差与调查点位数的乘积, SST(total sum of squares)为全区健康风险总方差与总调查点位数的乘积.
以地理探测器中的分异及因子探测器分析市域范围内的耕地土壤重金属健康风险的空间分异特征, 若不同调查点位的耕地土壤重金属健康风险平均值较高且q值较小, 表明市域范围内的耕地土壤重金属的空间异质性较低, 则可以进行统一的风险管控; 若健康风险平均值较高且q值其较大, 则表明市域范围内的健康风险空间差异较大, 研究区需因地制宜地制定精细化的风险管控措施, 进而衡量不同研究子区域间耕地重金属健康风险水平.
1.3.3 健康风险水平分析以位序-规模理论为理论基础, 根据齐夫(G·K·Zipf)最初提出的位序-规模公式的先导形式[19], 结合研究基础子区域内多个点位的重金属健康风险评价结果和地理探测器分析结果, 通过优化其先导模型得到研究区域内不同研究单元的耕地土壤重金属健康风险水平, 具体模型如下:
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(6) |
式中, Rij为研究基础单元的健康风险序位(风险水平), Pj为研究子区域i内调查点位j的健康风险值、P为研究区域内健康风险均值, n为i内调查点位数量, 该值必须能够反映区域耕地重金属的总体水平, 由于本研究的基础数是按照土壤普查的标准实施的, 所以研究数据能够满足本研究的需求.
2 结果与分析 2.1 耕地土壤重金属统计分析利用SPSS软件中的描述统计功能分析了耕地土壤重金属Cr、Pb、Cd及Hg的含量, 分析结果如表 1.4种耕地土壤重金属含量的平均值分别为65.207、25.486、0.238和0.045 mg·kg-1, 均低于其对应的中位数值, 同时其偏度均为正数, 表明重金属含量高于平均值的采样点位较多.根据其变异系数可以看出Cr和Pb属于中等程度的变异, 而Cd和Hg则呈现出高等程度的变异.与国家于2018年发布的“农用地土壤污染风险管控标准”所确定的风险筛选值相比, 虽然研究区域Cr、Pb、Hg及Cd的含量均值均小于最低风险筛选值, 但是较高的峰度以及变异系数表明研究区耕地重金属在区域上具有较高分异程度, 同时由于不同重金属健康风险的暴露参数和毒性系数的差异以及健康风险叠加效应等[35, 36], 4种重金属的健康风险都需要引起关注.
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表 1 耕地土壤重金属描述性统计分析 Table 1 Descriptive statistics of heavy metals in cultivated soil |
2.2 健康风险总体分析
依据前期整理的数据和公式(1)~(3), 本研究评估了研究区耕地土壤Cr、Pb、Hg及Cd的成人和儿童的危害指数(HI)、非致癌风险值(HQ)以及Cr和Cd的致癌风险值(RI), 为方便分析耕地土壤重金属Cr和Pb的致癌风险, 将其致癌风险值RI与RImax的比值作为分析基础数据, 并再次利用SPSS软件中制表分析工具统计分析研究区的健康风险评估结果(表 2).
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表 2 耕地土壤重金健康风险评价结果分析 Table 2 Analysis of health risk assessment of heavy metals in cultivated soil |
耕地土壤重金属Cd、Cr、Pb和Hg的成人非致癌风险HQ的均值分别为0.000 397、0.325 711、0.148 615和0.002 241, 总体排序为HQa_Cr>HQa_Pb>HQa_Hg>HQa_Cd, Cd、Cr、Pb和Hg成人非致癌风险的方差和95.0%百分位数上限分别小于0.001和0.5, 危害指数HI的均值为0.476 964, 其方差小于0.02及95.0%百分位数的上限小于1, 表明研究区耕地土壤重金属的成人非致癌风险均处于可接受范围内[37].对于儿童非致癌风险而言, Cd、Cr、Pb和Hg的HQ均值以及危害指数HI均值分别为0.003 581、2.914 385、1.337 503、0.020 174和4.275 643, 由于HI最小值为1.526 100, 表明研究区耕地土壤重金属存在儿童非致癌风险[38], 其中Cd和Hg的HQ最大致值分别为0.039 750和0.198 900, 远小于1, 表明对儿童不会产生健康危害, Pb和Cr的儿童非致癌风险HQ的最小值及全距分别为0.648 000、0.402 675和6.192 000、4.217 325, 表明Cr和Pb是儿童非致癌风险的主要的风险特征因子, 需要重点关注以及进一步研究分析.由于耕地土壤重金属Cd、Cr、Pb和Hg中仅Cr和Cd具有经口致癌斜率因子参数[38, 39], 因此对其分别评价其致癌风险, 研究结果显示Cd的成人及儿童致癌风险的均值及最大值分别为0.000 057、0.000 635和0.000 120、0.000 108, 与杨敏等对土壤Cd致癌风险评价结果均值0.679相差2个数量级以上, 表明Cd对人体的致癌风险可以忽略[14]; Cr的成人及儿童致癌风险的均值分别为4.312 679和8.137 130, 均超过最大可接受风险指数RImax, 成人及儿童致癌风险的最小值和全距分别为0.958 904、1.809 253、9.162 861和17.288 418, 且其方差分别为0.977 953和1.816 714, 表明研究区Cr的致癌风险较高[40].
对比分析研究区耕地土壤重金属成人、儿童非致癌风险以及致癌风险的均值、最大值和最小值等可以发现相较于成人健康风险而言, 儿童健康风险指数更高, 更容易受到土壤重金属的危害.结合以往研究可以看出, 虽然不同区域的重金属健康风险指数差异较大, 通常儿童健康风险指数大于成人健康指数, 该结果在本研究中进一步得到验证, 这主要是由于儿童接触的土壤暴露量较成人更高、对环境污染更敏感等因素造成的[11, 37~42].
2.3 基于地理探测器的耕地土壤重金属健康风险差异分析在健康风险评估的基础上, 本研究进一步利用地理探测器中的分异及因子探测器, 即公式(4)~(5), 分析研究区不同耕地土壤重金属的健康风险的整体空间分异特征(表 3).同时, 为对比分析不同健康风险空间分异程度, 在空间分异特征探测时分析了4种重金属的健康风险q值.研究区域内不同耕地土壤重金属健康风险的空间分异度q的范围为0.005 523~0.204 238, 不同重金属健康风险的空间分异度差异较大, 表明市域范围内不同类型的耕地土壤重金属的健康风险程度差异较大[15].
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表 3 基于地理探测器的耕地重金属健康风险空间分异特征分析 Table 3 Analysis of the spatial differentiation characteristics of human health risk of heavy metals in cultivated soil based on the geographical detector |
不同耕地土壤重金属成人非致癌风险的q值排序为HQa_Cr>HQa_Hg>HQa_Pb>HQa_Cd, 分异度最大的土壤重金属非致癌风险Cr的q值为0.013 979, 危害指数HI的分异度q值为0.013 872, 比单一重金属的非致癌风险的分异度都高, 这主要由于重金属非致癌风险的综合效应.Cr和Cd的成人致癌风险的q值分别为0.204 238和0.005 523, 其中Cr的成人致癌风险的分异度是所有单一重金属成人健康风险中最大的, 表明其具有明显的空间分异特征, 且将地理探测器结果与成人健康风险分析结果相结合,可以进一步发现研究区耕地土壤重金属成人致癌风险的风险特征因子为Cr, 在风险管控时需要进一步分析子区域间的健康风险水平的差异.不同耕地土壤重金属的儿童非致癌风险分异度q值的排序为HQc_Cr>HQc_Pb>HQc_Hg>HQc_Cd, Cr和Pb儿童非致癌风险的q值分别为0.127 738和0.101 584, 均大于0.1, 而Hg和Cd的相对较小, 分别为0.010 094和0.005 045, 表明市域范围内Cr和Pb的儿童非致癌风险的空间分异程度较大, 健康风险在区域间的分布有较大差异, 需重点关注; 儿童危害指数的分异度q值为0.147 126, 依然高于单一重金属儿童非致癌风险的q值, 该现象与成人危害指数的分异度相似.Cd的儿童致癌风险的q值为0.020 962, 这表明其空间异质性较低, 主要由于RIc_Cd低于RImax2个数量级, 其风险值普遍较小, 区域内部整体的分异程度也随之较低.RIc_Cr的分异度q值为0.134 863, 是所有单一重金属儿童健康风险分异度最高的, 表明研究区Cr的儿童高致癌风险区域和低致癌风险区域的空间差异较大, 需进一步结合子区域间的耕地重金属健康风险空间分布特征制定风险管控策略.
根据耕地土壤重金属评价结果及地理探测器分析结果, 研究区域内Pb的儿童非致癌风险以及Cr的儿童非致癌风险、儿童致癌风险以及成人致癌风险超过可接受最大范围且具有明显的空间分析特征, 需进一步探索其在研究子区域间的健康风险水平.
2.4 基于位序规模理论的健康风险分析结合上述分析结果, 本研究进一步利用优化后的位序规模理论模型[公式(6)]分析研究子区域的耕地土壤重金属Cr和Pb的儿童非致癌风险及Cr成人和儿童致癌风险的区域健康风险水平Ri值(表 4).根据分析结果可以看出:对于儿童非致癌风险的相对风险程度而言, Cr和Pb的儿童非致癌风险R值范围分别为0.005 689~1.141 533和0.005 634~1.168 159, 其在子区域2、子区域3和子区域4的值均超过1, 在子区域1分别为0.929 077和0.885 193, 未超过但接近于1, 在子区域5、子区域6及子区域7的R值均低于0.1, 表明研究区Cr、Pb儿童非致癌风险具有明显的集聚特征[22~24]; Cr的成人及儿童致癌风险的R值的间距分别为1.027 647和1.133 916, 其聚集特征与Cr和Pb儿童非致癌风险相似.
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表 4 基于位序规模理论模型的耕地土壤重金属健康风险水平分析 Table 4 Human health risk level of heavy metals in cultivated soil based on the optimized rank-scale theory model |
依据“土十条”提出的耕地土壤环境质量要划分为优先保护区、安全利用区以及严格管控区进行分区管控[43], 本研究将研究区土壤重金属健康风险水平按照 < 0.5、0.5~1和>1划分为低、中和高这3个等级, 利用ArcGis软件对研究结果进行可视化分析(图 2).根据上文分析结果可以看出Cr和Pb儿童非致癌风险及Cr成人和儿童致癌风险的整体异质性及风险值相对较高, 因此可以根据该值进行分类.根据结果可以看出, R值大于1的区域主要分布在该市的西北区域和中部区域, 具体包括子区域3、子区域4及子区域2, 在健康风险分区管控时, 应作为严格管控区重点关注, 有效降低耕地土壤重金属健康风险; 子区域1作为安全利用区以及子区域5、子区域6和子区域7作为优先保护区, 保障耕地土壤重金属健康风险不增加.
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图 2 不同子区域内耕地土壤重金属健康风险水平分析 Fig. 2 Health risk level of heavy metals in cultivated soil of different subregions |
耕地土壤重金属健康风险评估及空间特征分析对于践行《土壤污染防治法》的污染防治和“健康中国2030”国家战略中的环境健康保障具有积极意义.本研究在耕地土壤重金属健康风险评价结果的基础上, 构架地理探测及位序规模理论模型的健康风险分析方法体系, 从地理学视角分析了健康风险分异及风险程度, 研究结果可以有效衡量研究区的空间特征并且可为区域精细化的管控提供参考借鉴.然而, 本研究主要分析市域耕地土壤重金属Cr、Pb、Hg及Cd的健康风险, 由于研究数据的限制及健康风险的复合性, 研究结果可能低于实际情况.未来, 在暴露参数上, 可进一步对不同性别、不同年龄段、不同区域的土壤暴露参数进一步地细化, 明确健康风险对不同人群健康的影响程度[44, 45], 同时也可以采用体内或者体外实验法, 进一步分析不同耕地土壤重金属在不同人体器官的生物有效性[46~48], 进而为健康风险管控提供更为详细的依据; 在研究内容上可进一步增加As、Zn和Ni等耕地土壤重金属以及DDTs或PAHs等耕地土壤有机污染物[49], 同时也可以一步增加农产品健康风险评价研究, 构建土壤-农产品的健康风险研究体系, 进而为统筹管理各健康风险特征因子奠定基础[36]; 在研究方法上, 可进一步引入地理学中的时间序列分析、空间趋势分析以及遥感解译分析等, 进一步分析区域耕地土壤重金属健康风险的空间变化趋势等[50]; 在研究尺度上, 可以进一步依托本研究所提及的方法进一步扩展到省、国家尺度上, 也可精细到村镇尺度上, 进而为落实国家相关宏观管控战略或者具体的健康风险管控措施提供依据.
4 结论(1) 耕地土壤重金属的成人非致癌风险水平较低, HQa_Cr、HQa_Pb、HQa_Hg、HQa_Cd以及HIa均较小, 处于可接受范围内的点位数占总点位的99.74%;儿童非致癌风险较高, HIc值均大于1, 且主要的风险特征因子为Cr和Pb; 致癌风险中Cr的风险水平较高, RI_Cr均高于最大可接受风险水平RI_max, 而Cd的非致癌风险水平远低于RI_max, 因此全市耕地土壤重金属健康风险特征因子为Cr和Pb.
(2) 不同耕地土壤重金属的健康风险q值范围为0.005 523~0.204 238, 其中Cr和Pb儿童非致癌风险以及Cr的成人及儿童致癌风险的q值均大于1, 而其他重金属健康风险的q值均低于0.05, 该市除Cr和Pb之外的重金属健康风险空间分布较为均衡, 同时也有必要对耕地土壤重金属Cr和Pb实施分区管控, 降低其健康风险水平.
(3) Cr和Pb儿童非致癌风险水平的R值及Cr致癌风险的R值在研究区域中的空间分布特征相似, 中、高非致癌风险区及致癌风险区主要分布在子区域1、子区域2、子区域3及子区域4, 低风险区主要分布在子区域5、子区域6及子区域7, 该市的西北部的耕地土壤重金属Cr和Pb需重点关注.
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