2020, Vol. 41
2. 中国环境科学研究院国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室, 北京 100012;
3. 清华大学环境学院, 北京 100084;
4. 武汉理工大学高性能船舶技术教育部重点实验室, 武汉 430063
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Vehicle Emission Control and Simulation, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
4. Key Laboratory of High Performance Ship of Ministry of Education, Wuhan University of Technology, Wuhan 430063, China
挥发性有机物(VOCs)是形成臭氧(O3)、二次有机气溶胶(SOA)和颗粒物的重要前体物, 也是引发雾-霾、光化学污染等环境问题的重要因素[1~3].随着汽车保有量的逐年增加, 机动车尾气排放已成为城市VOCs的主要来源之一[4~6].
近年来, 机动车VOCs排放问题受到各方重视, 国内外学者对机动车尾气中排放的VOCs做了大量研究.有学者根据隧道实验获得的机动车尾气VOCs源成分谱, 计算出其主要成分的平均排放因子, 从宏观上探究汽车尾气对VOCs的贡献率[7~11]；还有学者利用台架和实车实验, 计算出VOCs各成分排放因子, 并对多组实验数据进行横向对比分析, 得到车辆工况、燃料质量、车型劣化程度等因素对VOCs排放因子的影响[12~14]；并且, 还有学者在以上研究的基础上预估机动车尾气中VOCs可能生成的二次污染物产量, 综合表征VOCs对环境的危害[15, 16].
然而现阶段涉及柴油车尾气后处理装置对VOCs排放影响的研究却很少.Yanagisawa等[17]通过台架实验证明了VOCs排放量在柴油车颗粒物捕集器(DPF)再生初期会大幅增加；Yamada等[18]初步探索了DPF再生时VOCs的生成机制, 但未深入研究DPF再生对计算柴油车VOCs排放因子的影响以及对环境的危害程度.甚至文献[19]在制定柴油车尾气VOCs排放因子的计算方法时, 也未考虑尾气后处理装置的影响.目前, 重型柴油车国六排放法规对污染颗粒物质量(PM)和颗粒数(PN)都提出了严格要求, DPF已成为满足国六柴油机排放标准必选的车辆尾气后处理技术[20, 21].面对我国庞大的柴油车保有量, DPF再生对车辆尾气中VOCs的影响不容忽视.
本文利用台架实验, 从定性和定量的角度分析了某国六柴油机在DPF再生时VOCs的排放特性, 并利用臭氧和二次气溶胶的生成趋势来反映VOCs增排对环境的污染程度, 最后计算出该国六柴油机DPF再生时的VOCs中各成分的排放因子, 以期为VOCs排放因子的修正提供有效参考.
1 材料与方法 1.1 柴油机及后处理系统本实验选用的柴油机和尾气后处理系统以及所用燃料均符合国六标准.
该柴油机进气系统采用了增压中冷技术, 供油系统采用高压共轨技术, 由ECU控制喷油量, 并且可通过设置合适的缸内后喷角度来满足DPF再生的需求.柴油机的具体参数如表 1所示.
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表 1 柴油机技术参数 Table 1 Diesel engine technical parameters |
和该柴油机相匹配的后处理系统包括：氧化型催化转化器(DOC)、颗粒捕捉器(DPF)、选择性催化还原器(SCR)和氨逃逸催化器(ASC).其中DOC是为了氧化尾气中的HC, 生成热量以辅助DPF再生；DPF是为了捕集尾气中的颗粒物；SCR的作用则是向尾气中喷射尿素溶液, 从而降低尾气中的NOx, ASC用来处理因为尿素水溶液多喷而造成的氨气泄漏.后处理系统的具体参数如表 2所示.
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表 2 后处理装置技术参数 Table 2 Technical parameters of post-treatment device |
测试过程中台架设备的安装如图 1所示, 柴油机曲轴通过联轴器与测功机连接, 排气口与尾气后处理系统连接, 柴油机排出的尾气依次经过DOC、DPF、SCR和ASC到达尾气采集装置.
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图 1 实验台架安装方式 Fig. 1 Schematic diagram of experimental bench installation |
VOCs气体采集主要有容器捕集法和固体吸附管采样法[22].容器捕集法中的气袋采集对气袋材质的要求较高, 且不能与气体发生反应, 而固体吸附管采样具有吸附体积大、易脱附的优点, 利于后续气体的分析.
因此本实验采用两种方法相结合的形式, 即先把尾气收集到气袋中, 然后再用吉利安Gilair-plus采样泵以恒定流量将尾气通入到Tenax采样管采样.根据分析的成分不同, 采样泵设置的流量也不同, 此次实验中分析醛酮类时的采样流量为0.8L·min-1, 分析VOCs中其他组分时的采样流量为0.2L·min-1, 均采集15min.采集时的连接如图 2所示.
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图 2 采集气体设备安装方式 Fig. 2 Schematic diagram of installation method for collecting gas equipment |
VOCs气体分析方法根据其原理不同可分为：气相色谱法、高效液相色谱法、气相色谱/质谱法等.气相色谱/质谱法(GC/MS)因其灵敏度高、数据可靠的优点被广泛应用[22].本实验采用美国Agilent公司生产的热脱附-气相色谱质谱联用仪, 即先将Tenax管中采集到的气体进行热脱附, 然后再用气相色谱/质谱联用的方法分析.
其中, 热脱附条件为：先将Tenax管通气预吹1 min, 吹扫流速20mL·min-1；一级热脱附温度为280℃, 脱附10 min；二级热脱附, 先在冷阱-10℃进行吸附, 冷阱加热温度为300℃, 加热时间3 min；解吸气流为40mL·min-1, 分流流速：40mL·min-1；分流比为62:1.
气相色谱条件为：色谱柱为Agilent公司生产的122-5562 DB-5MS(60 m×0.25 mm×0.25 um)；载气为高纯度氦气；柱流量为1mL·min-1；升温程序为40℃(5 min)→5℃/min→160℃(2 min)→10℃/min→280℃(5 min).
质谱条件为：溶液切除时间3 min；离子源温度为230℃；检测器温度为150℃；扫描方式为SCAN, 扫描范围为35~350 u；电子轰击能量为70 eV.
1.4 测试循环的选择重型柴油车国六标准中判断受检柴油机气态污染物、颗粒物和粒子数量是否超标时, 采用的是标准循环中的瞬态工况(WHTC)[23].WHTC循环历时1 800 s, 其中城市、郊区和高速工况占比分别为49.6%、26%和24.3%[24].考虑到柴油机工作时工作环境复杂、低速工况较多、启停次数较少等特点, 本实验选用了WHTC热态循环, 从而使实验结果更加符合道路实际情况[25].
2 结果与讨论 2.1 实验结果分析为了更好地体现DPF再生阶段VOCs的排放特性, 此次的实验采集了3组尾气, 并且分析出尾气中的VOCs.这3组尾气分别是经DPF持续再生后的尾气、DPF不再生时的尾气和柴油机的涡后尾气.
其中经DPF持续再生后的尾气和DPF不再生时的尾气为一组对比实验, 除DPF再生与否之外, 两组尾气的其他条件均相同.DPF不再生时的尾气和柴油机涡后尾气为一组对比实验, 除尾气是否经过尾气后处理装置以外, 其他条件均相同.
DPF再生和不再生尾气的总离子流色谱如图 3和图 4所示, DPF再生时所检测到尾气中的VOCs成分如表 3所示.
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图 3 DPF不再生阶段尾气总离子流色谱图 Fig. 3 Total ion chromatogram of tail gas in DPF non-regeneration stage |
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图 4 DPF再生阶段尾气总离子流色谱图 Fig. 4 Total ion chromatogram of tail gas in DPF regeneration stage |
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表 3 DPF再生阶段VOCs成分及排放因子 Table 3 VOCs composition and emission factors during DPF regeneration |
在WHTC热态循环中, 柴油机涡后尾气中的VOCs总量为1 666.8 μg·m-3, DPF不再生时尾气的VOCs总量仅为734.9μg·m-3, 可见柴油机尾气后处理装置对尾气中的VOCs有一定的净化作用.DPF再生时尾气中VOCs总量为3 154.5 μg·m-3, 大约为发动机原排的2倍, 为DPF不再生时的4倍, 可见DPF再生对于柴油机尾气中的VOCs影响较大.
从图 5和6中可看出, 在WHTC热态循环中, DPF再生阶段的芳香烃、脂肪烃和醛酮均比不再生时有大幅度增加, DPF再生时烷烃增长幅度最大, 为1 342.2 μg·m-3, 大约为DPF不再生时的7倍, 而且种类也显著增多, 特别是碳原子小于11的烷烃；DPF再生时醛酮类是DPF不再生的2倍, 为785.3 μg·m-3, 种类在原有的基础上增加了6种, 分别为2-戊酮、巴豆醛、丁醛、苯甲醛、戊醛和对甲基苯甲醛；DPF再生时排放的芳香烃为936.6 μg·m-3, 为不再生的近5倍, 但是芳香烃种类有所减少, 原因主要是苯环被烷基取代的方式变少；无论DPF是否再生, 烯烃的含量均是最低, DPF不再生时为18.6 μg·m-3, DPF再生时为90.4 μg·m-3.
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图 5 DPF再生与否VOCs浓度对比 Fig. 5 Contrast chart of VOCs content between DPF regeneration and non-regeneration |
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图 6 DPF再生与否VOCs种类对比 Fig. 6 Comparison of VOCs with or without DPF regeneration |
如图 7所示, 在所有的芳香烃中, C11的脂肪烃含量最高, 占比29.3%, 其次为C10的脂肪烃, 占比23.5%, C6的脂肪烃最少, 仅为2.7%.
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图 7 DPF再生所排放的VOCs中脂肪烃分类 Fig. 7 Classification of aliphatic hydrocarbons in VOCs discharged from DPF regeneration |
DPF再生时所排放的VOCs中, 主要包括芳香烃、烷烃、烯烃和醛酮, 其中烷烃的含量最高, 其次为芳香烃、醛酮和烯烃, 分别占总排放VOCs的42.5%、29.7%、24.9%和2.9%.在所有的VOCs中, 丙酮的排放量最高为261.0 μg·m-3, 占比8.3%, 除此之外占比在2%以上的组分依次为：甲醛7.4%、癸烷5.8%、十一烷5.3%、十三烷4.3%、1-乙基-3-甲基苯3.8%、壬烷3.5%、十四烷3.3%、2-甲基萘烷3.3%、甲苯3.2%和对-二甲苯3.0%.并且在所有VOCs中, 被列为有毒有害名录(OHAPs)中的有8种, 占比20.4%.
2.2 VOCs生成机制分析本实验中采用的再生方式为缸内次后喷(LPI)喷油助燃持续再生, 即在柴油机活塞远离上止点时喷入适量柴油, 增加发动机尾气中的碳氢化合物(CH)的浓度, 在DOC中被氧化放热, 使尾气的温度达到颗粒物的启燃温度, 以达到再生的目的[26]. DOC中主要发生的CH氧化反应有：
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(1) |
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(2) |
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(3) |
由于DOC内催化剂性能的影响, DOC氧化CH的窗口温度为250℃, 王丹等[27]通过台架实验发现, 在柴油机低负荷时, DOC温升较差, 达不到氧化CH的窗口温度, 上述3个反应无法继续进行, 从而造成CH的泄漏.而在WHTC循环中, 低工况占比较大, DOC温度上升缓慢, 达到窗口温度所需的时间较长, DPF再生时CH的浓度较高, 因此造成了烷烃、烯烃的泄漏.
DPF再生时苯系物、醛酮类的增多主要是来自于CH在DOC中发生其他的反应.
刘巽俊[28]认为在高温下, 未燃燃油中的各种烃类会发生脱氢反应或C—C键断裂生成自由基, 而各自由基之间会反应生成苯基.例如, 甲烷给出亚甲基(CH2=), 同时生成氢基(H—), 而乙烯生成乙烯基(CH2CH—), 它很容易通过脱氢作用生成乙炔.乙炔利用加聚作用通过乙炔基(CH≡C—)生成聚乙炔：
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(4) |
此基能经过分子内的成环作用生成苯基(C6H5—).这种苯基与甲基和乙基起反应, 生成苯的烷基衍化物, 即甲苯, 二甲苯和乙苯等.因此在DPF再生时, VOCs中苯系物的产生主要是因为CH化合物发生反应所导致的.文献[29, 30]也通过实车和台架实验证明, 气缸温度较低或燃料未充分燃烧都会造成尾气中苯系物的增多.
甲醛主要来源于柴油里所含的甲醇, 可能发生的反应如下：
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(5) |
该反应的进行需要适宜的温度和氧气, 正常情况下柴油机缸内的温度较高, 气缸内的甲醇不易生成甲醛, 尾气中的甲醛大部分由未燃烧的甲醇在尾气管中氧化生成的.然而在DPF再生过程中, 由于多喷的柴油没有被燃烧, 因此柴油中的甲醇在流经DOC时被氧化成甲醛, 从而造成了甲醛的增加.
丙酮的增多可能是因为未燃烧的丙烯与尾气中的苯发生反应, 从而生成丙酮和苯酚, 反应式如下：
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(6) |
VOCs是形成臭氧(O3)、二次有机气溶胶(SOA)和颗粒物的重要前体物, 也是引发雾-霾和光化学污染等环境问题的主要因素之一.因此可以根据DPF再生增排的VOCs总量估算出各组分参与光化学反应生成的臭氧、二次有机气凝胶, 以此反映增排的VOCs对环境的污染程度.
3.1 臭氧(O3)生成趋势估算研究VOCs对臭氧的影响通常有3种方法：最大增量反应活性法、·OH自由基消耗速率法和等效丙烯浓度法[31, 32].本文采用最大增量反应活性法来预估DPF再生期间排放的VOCs生成臭氧的量, 常表示为OFP, OPF计算的公式如式(7)：
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(7) |
式中, VOCi表示第i种VOC的含量, μg·m-3；MIRi表示第i种VOC生成臭氧的最大增量反应活性系数, 取自Carter的修正值[33].
通过计算, 可得到本次实验中DPF再生阶段排放得VOCs的OPF为6 332.9 μg·m-3, 与乔月珍等[34]在2012年通过相同的方法估算出柴油车尾气中VOCs的OPF值(9.26±2.27)×103 μg·m-3相近, 其差别原因在于测试循环和采集气体体积不同.用同样方法计算DPF不再生时排放的VOCs的OPF为2 060.1 μg·m-3, 仅是DPF再生时的1/3左右.此外, DPF再生期间所生成VOCs中对生成臭氧有积极影响的成分有25种, 而DPF不再生时仅为16种, 其中脂肪烃增加了5种, 芳香烃增加了4种.
在DPF再生阶段排放的VOCs中, 从种类上看, 芳香烃对OPF的贡献率最大, 占比61.8%, 醛酮类为33.9%, 脂肪烃类为4.3%.如图 8所示, 从成分来看, 对OPF贡献率最高的成分为甲醛, 其OPF值为1 669.8 μg·m-3, 占比26.4%, 其他贡献率排在前10的成分分别为1, 2, 3-三甲基苯、间-二甲苯、1, 2, 4-三甲基苯、对-二甲苯、1, 2-二乙基苯、乙醛、乙苯、均-三甲苯和丙酮, 占比12.0%、11.0%、8.0%、6.8%、6.8%、5.4%、4.3%、3.4%和2.3%.
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图 8 VOCs各组分生成O3贡献率 Fig. 8 O3 contribution rate of each component of VOCs |
目前估算SOA的主要方法有：气溶胶生成系数法、OC/EC比值法、WSOC法等[35].本文估算气溶胶生成潜势采用的是气溶胶生成系数法, 以Grosjean等[36]大量的烟雾箱实验数据为基础.计算公式如下：
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(8) |
式中, VOCi表示第i种VOC的含量, μg·m-3；FACi表示第i种VOC生成SOA的系数, %；Fvoci表示第i种VOC参与大气反应的比例.
经计算得, 实验中DPF再生排放的VOCs经过一系列反应得到的SOAPF为11.1μg·m-3, 而DPF不再生时的SOAPF为2.1 μg·m-3, 仅为DPF再生时的1/5左右.且相比于DPF不再生, DPF再生时所排放VOCs中增加了14种可生成SOA的组分, 其中芳香烃增加了2种, 烷烃增加了9种, 新出现了3种烯烃.
在DPF再生阶段排放的VOCs中芳香烃对SOAPF的贡献率最大, 占比46%, 烷烃类为43%, 烯烃类为11%.如图 9所示, 对SOA贡献率最高的成分为间-二甲苯, 占比12.2%, 其他贡献率排在前10的成分分别为1, 2, 3-三甲基苯、十三烷、1-甲基环己烯、十四烷、十一烷、乙苯、癸烷、甲苯和1, 2, 4-三甲基苯, 占比10.8%、9.2%、9.0%、8.0%、7.2%、5.6%、5.6%、4.9%和4.7%.
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图 9 VOCs各组分生成SOA贡献率 Fig. 9 SOA contribution rate of each component of VOCs |
通过DPF再生对VOCs排放的影响, 以及增排的VOCs对环境污染程度的估算, 可以发现DPF再生阶段所排放的VOCs不容忽视.因此对于DPF再生时VOCs排放因子的研究也对柴油车污染排放清单的制定有着重要参考意义.
循环功指一个测试循环中发动机对外输出的功率积分, 它是评价发动机排放的基础参数[37].在整个测试循环中, 单位循环功下所排放的污染物含量越低就代表该发动机的排放性能越好, 因此本文排放因子的计算就以该发动机在WHTC循环下的循环功为基础.计算公式如下：
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(9) |
式中, EFi表示该发动机DPF再生时第i种VOCs的排放因子, μg·(kW·h)-1；Ivocsi表示该发动机DPF再生时第i种VOCs的排放量, μg；Wcycle表示WHTC循环中发动机的循环功, kW·h.
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(10) |
式中, Svocsi表示每次DPF再生时第i种VOCs的浓度值, μg·m-3；f表示WHTC循环中的平均废气流量, g·min-1；twhtc表示WHTC循环持续时间, min；ρ表示柴油机尾气密度, kg·m-3.
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(11) |
式中, p表示排气压力, Pa；M表示尾气的摩尔质量, g·mol-1; R表示热力学常量, Pa·m3·(mol·K)-1；T表示尾气温度, K.
综合式(9)~(11), 可算出该柴油机DPF再生时排放VOCs的排放因子为1.03 mg·(kW·h)-1, 各个组分的排放因子见表 3.
5 结论(1) 在WHTC测试循环下, DPF再生时VOCs的排放量相当于柴油机涡后尾气的2倍, DPF不再生的4倍, 可见DPF再生过程中所排放的VOCs不容忽视.DPF再生时排放的VOCs中, 烷烃的含量最高, 其次为芳香烃、醛酮和烯烃, 分别占总排放VOCs的42.5%、29.7%、24.9%和2.9%.在烷烃和烯烃中, C11的脂肪烃含量最高, 占比29.3%, C6的脂肪烃最少, 仅为2.7%.
(2) DPF再生时缸内后喷的柴油没有完全燃烧, 且在后处理系统中没有被DOC完全氧化, 从而导致尾气中VOCs的增多；其中, 一部分VOCs是由直接从尾气中泄漏的碳氢化合物, 如烷烃和烯烃, 另一部分是未燃烧的碳氢化合物在DOC中反应生成的中间产物, 比如苯系物和醛酮类.
(3) 本柴油机单次DPF再生增排的VOCs生成臭氧和二次有机气溶胶的含量分别为4 272.8 μg·m-3和9.0 μg·m-3, 可见DPF再生所增排的VOCs对环境的危害较大.其中VOCs中对生成臭氧贡献率较大的3个组分分别为甲醛、1, 2, 3-三甲基苯和间-二甲苯, 贡献率为26.4%、12%和11%, 对生成二次有机气凝胶贡献率较大的3个组分为间-二甲苯、1, 2, 3-三甲基苯和十三烷, 贡献率为12.2%、10.8%和9.2%.
(4) DPF再生时的喷油量对VOCs的排放量起决定性作用, 因此在计算柴油车VOCs的排放因子时, 应该将DPF再生的相关因素(DPF再生喷油量、DPF再生频率、DOC催化剂活性等)作为修正因子.本文给出了柴油车DPF再生时尾气中VOCs各个成分的排放因子, 可为后续修正因子的制定提供参考依据.
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