2020, Vol. 41
2. 北京大学城市与环境学院地表过程分析与模拟教育部重点实验室, 北京 100871
英
大气
网格化
排放清单
排放特征
2. Laboratory for Earth Surface Processes, Ministry of Education, College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China
二
排放清单是评估持久性有机污染物的环境行为和健康风险的重要依据[10, 11], 还可为模拟POPs提供初始数据, 以量化和预测区域尺度[12, 13]和全球尺度[14, 15]持久性有机污染物的源-汇关系.根据斯德哥尔摩公约官网统计(http://chm.pops.int/Implementation/NIPs/NIPTransmission/tabid/253/Default.aspx), 截止目前共有109个国家建立了不同排放源的PCDD/Fs清单, 其中有18个国家对清单进行了更新.国外对PCDD/Fs的排放清单的网格化研究较早, 欧洲各国从1990~2010年, 每5 a分别建立了国家级和行业级PCDD/Fs排放清单(50 km×50 km)[16].Cohen等[17]收集来自设施、行业和监测机构在每个重要源类别中的PCDD/Fs排放数据, 于1996年在美国和加拿大建立网格化PCDD/Fs排放清单(100 km×100 km), 并利用大气扩散模型模拟了PCDD/Fs在五大湖的沉降.
我国对常规大气污染物的清单研究较多[18~20], 但对PCDD/Fs的排放清单研究较少. 2004年11月11日公约在我国正式生效后, 我国官方发布了2004年PCDD/Fs排放清单[21], 之后的研究很少对PCDD/Fs的清单进行全面的更新, 且缺乏对PCDD/Fs进行网格化的分配.Wu等[22]基于不同技术和工艺估算2012年钢铁行业PCDD/Fs的排放量, Wang等[23]针对中国钢铁工业估算PCDD/Fs排放清单并进行时间趋势和空间分布, Gao等[24]采用自下而上的方法计算出中国钢铁工业PCDD/Fs排放清单并进行时空动态分布.Huang等[25]基于2004年PCDD/Fs排放清单建立了2009年中国2, 3, 7, 8-TCDD网格化清单(0.25°×0.25°), 从而为本文提供了一个研究思路.
本研究在2004年为基准年发布的我国官方各行业PCDD/Fs排放清单的基础上, 结合联合国环境规划署(UNEP)的《鉴别及量化PCDD/Fs类排放标准工具包》中公布的最新排放因子, 估算我国2016年各省各行业PCDD/Fs大气排放量, 并结合各行业网格化指代数据, 建立我国大气网格化排放清单(1/4°经度×1/4°纬度), 以期为制定相关污染控制政策提供科学依据, 同时也为进一步模拟PCDD/Fs环境归趋行为和健康风险评估提供数据支持.
1 材料与方法图 1是建立中国PCDD/Fs网格化排放清单的主要步骤流程.首先, 根据已有2004年国家不同行业部门的PCDD/Fs排放量[21], 从10个行业中收集其中7个主要的PCDD/Fs排放行业2004年和2016年的经济活动水平.这7个行业是：①金属生产；②发电和供热；③废物焚烧；④矿物产品生产；⑤交通运输；⑥农作物秸秆田间燃烧；⑦遗体火化.这些来源占中国PCDD/Fs总排放量的98%以上.然后, 基于2004年全国(香港、澳门和台湾资料暂缺)各行业PCDD/Fs排放量, 结合搜集的2004年和2016年各省7个重点行业经济活动量, 获得2016年各省7个重点行业PCDD/Fs排放量.第三, 考虑到部分行业排放因子产生变化(主要是焦炭生产、柴油发动机和重油发动机), 利用2013年联合国环境规划署(UNEP)的发布的最新《鉴别及量化PCDD/Fs类排放标准工具包》(2013年工具包, http://chm.pops.int/Implementation/UnintentionalPOPs/ToolkitforUPOPs/ToolkitMethodology/tabid/196/Default.aspx)中的排放因子, 结合2004年排放清单采用的排放因子, 对2016年PCDD/Fs排放清单进行校正.最后, 以网格化人口密度、耕地覆盖率和第二产业的GDP作为替代数据, 通过插值建立我国(1/4°)经度×(1/4)°纬度PCDD/Fs大气网格化排放清单.
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图 1 2016年PCDD/Fs网格化(1/4°经度×1/4°纬度)排放清单的主要步骤流程示意 Fig. 1 Flow chart showing steps and procedures for updating and establishing gridded PCDD/Fs emission inventory (1/4°×1/4° latitude by longitude) in 2016 |
2004年不同部门的各省PCDD/Fs总排放量估计如下：
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(1) |
式中, Eij, 2004T是2004年i省j行业的PCDD/Fs的总排放量, 其值来自我国2004年PCDD/Fs排放清单[21]；Ej, 2004T是2004年j行业的PCDD/Fs总排放量；Pij, 2004是2004年i省j行业的产品产量(kg·a-1或t·a-1)；Cj, 2004为2004年j行业的产品产量(kg·a-1或t·a-1).
基于2004年i省j行业的PCDD/Fs的总排放量, 2016年各省各行业PCDD/Fs排放量可根据下式获得.
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(2) |
各省各行业活动水平数据分别来自国家统计局(http://data.stats.gov.cn/index.htm)和文献[26~32].由于缺失2017年薪柴燃烧量, 本研究使用的薪柴燃烧量参考2010年燃烧量[33].
1.3 排放清单网格化PCDD/Fs排放清单的网格化是将各省排放量分配到一定空间网格, 为此, 需要选择合适的网格化替代数据进行空间插值.Huang等[25]的研究发现交通运输和遗体火化行业PCDD/Fs空间排放量与人口密度显著相关, 农作物秸秆田间燃烧空间排放量与农作物利用耕地覆盖率显著相关, 而金属生产、发电和供热、垃圾焚烧和非金属矿物产品生产行业排放量与第二产业国内生产总值(GDP)显著相关.基于此研究, 利用以上3种指代数据对各省各行业PCDD/Fs排放量进行网格化插值.
2015年全球网格化人口密度(2.5′纬度×2.5′经度)和2000网格化耕地数据(5′纬度×5′经度)从哥伦比亚大学的CISEN(Center for International Earth Science Information Network)中获得(http://sedac.ciesin.columbia.edu/data/sets), 然后插值到1/4°经度×1/4°纬度.考虑到2015~2016年之间人口密度和2000年至2016年农田网格数据的微小变化, 本研究可以采用这些数据用以得出2016年的网格化排放清单.
由于缺少网格化GDP数据, 夜间灯光强度已用于过去20多年的经济活动研究[34, 35], 故利用卫星遥感测量的夜间灯光强度来计算GDP的空间分布.韩向娣等[36]利用不同夜间光指数与第一产业、第二产业和第三产业的GDP之间的对数回归模型, 创建了1 km×1 km分辨率的中国网格化GDP地图.夜间灯光数据可在NGDC网站获得(http://ngdc.noaa.gov/eog/dmsp/downloadV4composites.html).由于夜间灯光数据只更新到2013年, 故选取2013年灯光数据代替2016年灯光数据.本研究基于韩向娣等[36]的研究结果, 获得1 km×1 km分辨率的中国第二产业GDP计算公式为：
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(3) |
式中, GDP2是第二产业GDP(10000元·km-2), I是夜间灯光指数(无量纲).
最后将1 km×1 km分辨率的我国第二产业GDP数据插值至1/4°纬度×1/4°经度, 用于第二产业行业PCDD/Fs排放量的空间插值.
2 结果与讨论 2.1 PCDD/Fs大气排放量 2.1.1 PCDD/Fs不同行业排放本研究估算了2016年PCDD/Fs大气排放量, 如表 1所示, 2016年我国大气PCDD/Fs排放量(以TEQ计, 下同)为10366 g, 比2004年增加了约2倍的排放量.
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表 1 不同排放类别的PCDD/Fs大气排放量(以TEQ计) /g Table 1 Atmospheric PCDD/Fs emissions from different emission categories(TEQ)/g |
而从表 1中2016年我国不同排放源PCDD/Fs排放量可以看出, 金属生产排放最多, 排放量为5333 g, 占全国总排放量的51.44%, 其次为垃圾焚烧(23.82%), 发电和供热(12.44%), 矿物产品生产(9%), 交通运输(2.08%).农作物秸秆田间燃烧和遗体火化排放量最小, 这两个行业PCDD/Fs排放量占总排放量的1.21%.
自20世纪80年代以来中国正经历着快速的工业化发展, 尤其是金属制造工业.粗钢的产量从2004年的2.52亿t[37]增长到2016年的8.08亿t[26], 其年均增长率为11.2%.由于金属生产行业的快速发展, 从2004年到2016年, 我国大气PCDD/Fs的排放量增长了1.2倍.另外, 随着经济的增长和人民生活水平的提高, 我国每年生活垃圾的产生量十分庞大.据报道, 2016年全国共有214个大、中城市生活垃圾产生量为18850.5万t, 工业危险废物产生量为3344.6万t, 医疗废物产生量为72.1万t[30].由于垃圾焚烧有利于减少体积、彻底稳定、卫生和能源生产等优点, 在垃圾管理中发挥着越来越重要的作用, 因此地方政府多选择焚烧作为垃圾废物处理的主要方法[38]. 2016年废物焚烧产生的PCDD/Fs向大气排放了2469 g, 相较于2004年增长了3.1倍.由于全国建筑业的高速发展, 其对矿产品行业的需求也快速增加, 例如, 2016年水泥产量相较于2004年增加了1.5倍[26, 37].因此, 从矿物加工过程中排放的PCDD/Fs由2004年413 g增加到2016年的933 g.基于汽车保有量的上升, 2016年PCDD/Fs的交通运输排放比2004年增加了84.6%.农作物秸秆田间燃烧排放的PCDD/Fs从2004年至2016年增加了76.6%, 但2004年至2016年遗体火化排放的PCDD/Fs并没有发生显著变化.
图 2为2016年不同省份不同排放源PCDD/Fs排放量, 可见, 西藏排放量最少, 其次是青海和海南.排放量最高的前3个省份是河北、江苏和山东, 其中河北排放最多, 约排放1372 g, 其金属生产的排放约占全省总排放量的83%(图 3).江苏约排放1180 g, 其中金属生产和垃圾焚烧排放的PCDD/Fs最多, 金属生产约占57%, 垃圾焚烧约占26%.山东约排放990 g, 金属生产约占56%.浙江、广东、上海和北京垃圾焚烧排放的最多, 分别占本地PCDD/Fs总排放量的55%、47%、47%和84%.
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香港、澳门和台湾资料暂缺, 下同 图 2 2016年不同省份不同排放源PCDD/Fs排放量 Fig. 2 PCDD/Fs emissions from different sources in various provinces in 2016 |
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图 3 不同省份PCDD/Fs各排放源的比例 Fig. 3 Percentage of PCDD/Fs emission from different emission sources in various provinces |
图 4为2016年中国各省PCDD/Fs的排放.PCDD/Fs排放最多的是河北省、江苏省和山东省, 其次是浙江省、广东省、河南省、辽宁省和江西省.金属生产排放的PCDD/Fs最多的是河北省、江苏省和山东省, 其次是辽宁省和江西省, 原因是产量较高的钢铁厂集中在河北省、辽宁省、江苏省和山东省, 而江西省再生铜产量较多.山东省和江苏省工业发达, 人口众多, 需要消耗大量的电力和热力, 故发电和供热排放的PCDD/Fs最多的是山东省和江苏省.不同省废物焚烧排放的PCDD/Fs, 排放量最多的是江苏省、广东省、浙江省和山东省, 主要是江苏省和山东省产生较多的工业危险废物, 而浙江省和广东省产生较多的医疗废物.矿物产品生产排放的PCDD/Fs主要集中江苏省、山东省、广东省、河南省和四川省.交通运输排放的PCDD/Fs最多的是江苏省、山东省、河北省和河南省, 这些省份都是人口多, 工业发达的地区.而黑龙江省、吉林省、山东省和河南省是我国粮食主产区, 故农作物秸秆田间燃烧排放较多PCDD/Fs.从图 4可见, 遗体火化排放的PCDD/Fs最多的是山东省、河南省和四川省, 其次是广东省、江苏省、湖南省和河北省, 主要是我国人口集中在广东省、河南省、山东省、四川省和江苏省.
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图 4 2016年不同省份PCDD/Fs大气排放分布 Fig. 4 Spatial distribution of provincial atmospheric PCDD/Fs emission in 2016 |
PCDD/Fs的省级排放量只体现出该省的排放总量, 而不能确定该省排放的空间差异.事实上, 在一些地区PCDD/Fs排放量较大, 而在有些地区如中国的西部排放量很少或几乎没有.这种省级排放清单可能造成点源评估的不确定性, 并且不能输入大气污染模型, 用来量化这种有毒污染物在我国的源-汇关系和大气传输行为.而这种缺陷可以采用更高空间分辨率的网格化排放清单进行改善.
本研究利用ArcGIS空间分析工具, 以网格化人口密度、耕地覆盖率和第二产业GDP作为指代数据, 通过空间插值建立了2016年我国重点排放行业大气网格化PCDD/Fs排放清单, 结果见图 5.可以看出, 我国PCDD/Fs的排放呈现出了一定的地域性, 东部排放比西部的要高, 京津冀、长三角和珠三角发达地区排放的PCDD/Fs要比全国其他地区排放的高, 西南地区PCDD/Fs的排放主要集中在成都—重庆城市圈, 东北地区PCDD/Fs的排放主要集中在辽东半岛, 青藏高原地区的PCDD/Fs为全国最少.
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分辨率为1/4°经度×1/4°纬度 图 5 2016年PCDD/Fs不同排放源网格化排放量 Fig. 5 Gridded PCDD/Fs emission from different sources in 2016 |
金属生产排放的PCDD/Fs主要集中在河北省中部、山东半岛、江苏南部和辽宁省中部(图 5). 2008年北京奥运会举办时, 北京因建设国际化大都市, 对环境保护不断提出更高的要求[39].中国十大钢铁企业之一的首钢集团将用5 a时间把钢铁产业从北京搬迁到位于河北省唐山市的曹妃甸, 因此河北有中国两大钢铁厂(首钢和河钢), 2016年河钢和首钢粗钢总产量之和达到7298万t[28], 因此河北的钢铁产量位居全国首位, 造成了河北PCDD/Fs排放量的增加.辽宁鞍钢集团粗钢产量达到3319万t[28], 此外钢铁生产排放的PCDD/Fs约占辽宁排放量的74%, 这主要由于钢铁产量同样位于国内前列所致.江西的再生铜产量占全国首位[27], 因此再生铜生产产生的PCDD/Fs在江西不容忽视.电力与供热排放的PCDD/Fs主要集中在长三角, 其次是京津冀、山东半岛和珠三角, 京津冀、长三角和珠三角地区是中国经济发达地区, 因此能源消耗相对较大.垃圾填埋是作为垃圾处理的一种方式, 目前仍是城市垃圾处理的主要方法[40].此外, 随着经济的发展, 中国东部大城市的大型垃圾焚烧厂数量逐渐增加. 1988年, 深圳从日本三菱公司进口的第一台城市垃圾焚烧炉, 随后, 北京、上海、广州等大城市相继建成了垃圾焚烧发电厂[41], 废物焚烧排放PCDD/Fs主要集中在长三角、京津冀和珠三角, 其中长三角地区废物焚烧产生的PCDD/Fs最多, 其次是重庆西南部和四川东部还有湖北南部区域.矿物产品生产排放PCDD/Fs主要集中在长三角和珠三角, 此外, 豫北和川中盆地由于采矿业的发展, 也是PCDD/Fs排放较多区域(图 5).交通运输排放的PCDD/Fs主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区, 这主要归因于相对较高的汽车保有量.农作物秸秆田间燃烧排放的PCDD/Fs主要是河南西北及南部地区、山东西部地区、辽宁东北北部、吉林东部、黑龙江北部和河北东北部地区.田间秸秆的燃烧残留物能明显提高土壤养分, 杀灭杂草, 并有利于作物生长[42], 这增加了生物质的燃烧, 因黑龙江省、河南省、山东省和吉林省是我国粮食的主产区, 故秸秆燃烧产生的PCDD/Fs比其他省较多.遗体火化排放的PCDD/Fs主要集中在珠三角、长三角和京津冀, 这些地方经济发达, 人口众多, 此外, 由于山东省、河南省和四川省是我国人口大省, 山东半岛、河南东北部和四川东部地区遗体火化排放的PCDD/Fs也较多.总体而言, 我国PCDD/Fs排放主要集中在人口密度大, 经济和工业化较发达的东部地区, 而人口密度小, 经济欠发达的西部排放较低.
2.3 不确定性分析考虑到来自不同PCDD/Fs排放行业的经济活动数据和排放系数存在潜在误差, 有必要对排放数据进行不确定性分析.本研究以已有2004年不同来源部门PCDD/Fs排放总量, 以及2004年和2016年不同省份不同排放行业PCDD/Fs排放经济活动水平来估算2016年各省各行业PCDD/Fs排放量.用于计算2004年中国不同来源的PCDD/Fs排放总量的大多数排放因子是从联合国环境规划署(UNEP)推荐的PCDD/Fs排放标准工具包中获得的[43].由于缺乏常规监测数据, 不同PCDD/Fs释放行业的活动水平可能存在统计误差.所有这些因素都可能会造成PCDD/Fs排放清单的不确定性.替代数据仅用于将省级排放分配给网格单元, 网格单元既不会改变省级和国家级的总排放量, 也不会改变来自不同排放部门和类别的排放.因此, 在排放清单的建立中的替代数据的不确定性本研究并不涉及.本研究使用蒙特卡洛模型[8, 44]对PCDD/Fs排放清单的不确定性进行评估.其变异系数参考Huang等[25]建立的我国不同行业2, 3, 7, 8-TCDD清单中的值, 在95%的置信水平下, 清单计算重复运行10000次, 给出各行业PCDD/Fs排放量的不确定性信息.
图 6为基于蒙特卡罗模型模拟的2016年我国大气PCDD/Fs总排放量的不确定性, 可以看出, 模拟的PCDD/Fs频数分布呈现正态分布, 其平均值为10567.76 g, 范围为7038.11~16914.32 g, 总体变化范围为-33.4%~60%.表 2为基于蒙特卡罗模型模拟的各排放行业PCDD/Fs排放量的不确定性结果, 可以看出, 金属生产排放的PCDD/Fs不确定性变化范围为-42.8%~88.3%, 发电和供热排放为-36.3%~70.0%, 废物焚烧排放为-38%~66.5%, 矿物产品生产排放为-61.9%~210.5%, 交通运输排放的PCDD/Fs的不确定性变化范围为-80.1%~228.8%, 农作物秸秆田间燃烧排放的PCDD/Fs的不确定性变化范围为-89.4%~814.4%, 遗体火化排放的PCDD/Fs的不确定性变化范围为-67.1%~221.1%.农作物秸秆田间燃烧的不确定性最大, 其范围为-89.4%~814.4%, 变异系数为25%, 主要由秸秆露天燃烧量的水平不确定性导致的.废物焚烧的不确定性最小, 其范围为-38%~66.5%, 变异系数为11%.另外, 蒙特卡洛模型得到PCDD/Fs的中值与排放清单的计算结果较为接近, 而平均值均高于排放清单的计算结果, 这是由于数据不确定度传递导致的.
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图 6 中国大气PCDD/Fs排放量的频数分布 Fig. 6 Frequency distribution of atmospheric PCDD/Fs emission in China |
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表 2 PCDD/Fs排放不确定性分析 Table 2 Uncertainty analysis of PCDD/Fs emissions |
3 结论
(1) 2016年我国大气PCDD/Fs排放量为10366 g, 较2004年增加约2倍.从行业排放来看, 金属生产排放的PCDD/Fs最多(5333 g), 其次是废物焚烧(2469 g)及发电和供热(1290 g).从排放的省份来看, 河北省排放的PCDD/Fs最多(1372 g), 其次是江苏省(1180 g)、山东省(990 g)、广东省(560 g)和辽宁省(474 g).
(2) 全国PCDD/Fs的排放主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区.虽然北京-天津-河北、长江三角洲、珠江三角洲地区陆地面积仅占中国陆地总面积的4%左右, 但这3个地区2016年PCDD/Fs排放总量分别占中国总量的16%、22%和5.4%.
(3) 我国PCDD/Fs总排放量的不确定性变化范围在-33.4%~60%, PCDD/Fs的中值与排放清单的计算结果较为接近, 而平均值均高于排放清单的计算结果.
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