环境科学  2019, Vol. 40 Issue (11): 4810-4823   PDF    
东北区域空气质量时空分布特征及重度污染成因分析
陈卫卫1, 刘阳1, 吴雪伟1,2, 鲍秋阳3, 高枞亭4, 张学磊1, 赵红梅1, 张世春1, 修艾军1, 程天海5     
1. 中国科学院东北地理与农业生态研究所, 湿地生态与环境重点实验室, 长春 130102;
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 吉林省环境科学研究院, 长春 130012;
4. 吉林省气象科学研究所, 长白山气象与气候变化吉林省重点实验室, 长春 130062;
5. 中国科学院遥感与数字地球研究所, 北京 100049
摘要: 东北已成为我国又一个霾污染多发和重发区域.采用2013~2017年东北区域大气污染物地面监测数据、卫星数据和气象数据等信息,探讨了中国东北地区空气质量时空分布特征与重度污染成因.结果表明,"沈阳-长春-哈尔滨"带状城市群是全年污染最严重的区域,空气质量指数(AQI)的空间分布具有明显的季节性,冬季污染最严重,春季吉林省西部周围为椭圆形污染区,夏季和秋季大部分时间空气质量最佳.3个典型的霾污染时期是10月下旬和11月上旬(即秋末和初冬,时期一),12月下旬和1月(即冬季最冷的时候,时期二),及4月到5月中旬(即春季沙尘和农业耕作期).时期一,季节性作物残茬焚烧和冬季采暖用煤燃烧产生的PM2.5强排放是极端霾事件发生的主要原因(AQI>300);时期二,在最严寒月份里,重度霾污染事件(200 < AQI < 300),主要由燃煤和汽车燃料消耗的PM2.5排放量高,大气边界层较低,以及大气扩散性差等共同引起;时期三,春季PM10浓度较高,主要是由内蒙古中部退化草原的风沙和吉林省西部裸地的区域性扬尘传输造成的.同时,当地农业耕作本身也释放PM10,并提升了裸土的人为源矿物尘的排放强度.
关键词: PM10      PM2.5      中分辨率成像光谱仪(MODIS)      云-气溶胶激光雷达与红外探路者卫星观测(CALIPSO)      农业活动      燃料消耗      气溶胶光学厚度(AOD)     
Spatial and Temporal Characteristics of Air Quality and Cause Analysis of Heavy Pollution in Northeast China
CHEN Wei-wei1 , LIU Yang1 , WU Xue-wei1,2 , BAO Qiu-yang3 , GAO Zong-ting4 , ZHANG Xue-lei1 , ZHAO Hong-mei1 , ZHANG Shi-chun1 , XIU Ai-jun1 , CHENG Tian-hai5     
1. Key Laboratory of Wetland Ecology and Environment, Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130102, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Jilin Provincial Academy of Environmental Sciences, Changchun 130012, China;
4. Jilin Provincial Key Laboratory of Changbai Mountain Meteorology & Climate Change, Institute of Meteorological Sciences of Jilin Province, Changchun 130062, China;
5. Institute of Remote Sensing and Digital Earth, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: Northeastern China experiences severe atmospheric pollution, with an increasing occurrence of heavy haze episodes. Based on ground monitoring data, satellite products and meteorological products of atmospheric pollutants in northeast China from 2013 to 2017, the characteristics of spatial and temporal distribution of air quality and the causes of heavy haze events in northeast China were discussed. It was found that the "Shenyang-Changchun-Harbin" city belt was the most polluted area in the region on an annual scale. The spatial distribution of air quality index (AQI) values had a clear seasonality, with the worst pollution occurring in winter, an approximately oval-shaped polluted area around western Jilin Province in spring, and the best air quality occurring in summer and most of autumn. The three periods that typically experienced intense haze events were Period I from late-October to early-November (i. e., late autumn and early winter), Period Ⅱ from late-December to January (i. e., the coldest time in winter), and Period Ⅲ from April to mid-May (i. e., spring). During Period I, strong PM2.5 emissions from seasonal crop residue burning and coal burning for winter heating were the dominant reasons for the occurrence of extreme haze events (AQI>300). Period Ⅱ had frequent heavy haze events (200 < AQI < 300) in the coldest months of January and February(200 < AQI < 300), which were due to high PM2.5 emissions from coal burning and vehicle fuel consumption, a lower atmospheric boundary layer, and stagnant atmospheric conditions. Haze events in Period Ⅲ, with high PM10 concentrations, were primarily caused by the regional transportation of windblown dust from degraded grassland in central Inner Mongolia and bare soil in western Jilin Province. Local agricultural tilling could also release PM10 and enhance the levels of windblown dust from tilled soil.
Key words: PM10      PM2.5      moderate resolution imaging spectroradiometer(MODIS)      cloud-aerosol lidar and infrared pathfinder satellite observation(CALIPSO)      agricultural activity      coal burning      aerosol optical depth(AOD)     

过去几十年来我国经济飞速增长, 城市化进程不断加速, 大气污染问题(特别是霾污染)日益突出, 严重影响了生态环境、人体健康和区域经济的可持续发展[1~3].大量研究表明, 大气污染呈现出区域性、复合性和长期性的特点[4, 5], 污染影响范围已不再局限于单个城市或区域, 城市间及区域间的大气污染传输和影响日渐突出.对大气霾污染成因的科学认识是制定治理措施的重要依据[6], 尽管近年来我国大气污染监测预警和治理技术已取得了长足的进展, 《大气污染防治行动计划》实施以来, 全国空气质量改善已初显成效[7], 然而很多区域的复合污染特征、形成机制、污染物来源及传输等科学问题仍然不清, 限制了区域大气污染联防联控技术集成和应用.

自东北振兴“十二五”发展规划实施以来[8], 伴随着经济发展和能源消耗的增长, 东北地区的大气霾污染问题日益突显, 并逐渐发展成为我国第5大霾污染区域.霾天气已经是引发公众焦虑和政府关注的区域性重大灾害天气之一[9, 10].东北具有典型的区域性特征, 一方面, 作为我国传统老工业基地、重要农业基地以及主要的集中供暖地区, 该区域大气污染源排放呈现多样化; 另一方面, 东北呈现“三山夹平原”的地形, 不利于大气污染物的扩散和传输, 且其缺口正好面对京津冀重霾污染地区, 远距离的污染物传输可能会影响本地区空气质量.东北地区秋冬寒冷, 受供暖等多种因素影响, 秋末冬初霾污染事件频繁发生, 已经成为一个典型事件[11, 12].

有研究表明50年来(1961~2013年)东北地区的霾日呈现出显著增加的趋势[13].近年来针对东北地区大气霾污染的研究逐渐增多, 主要集中在典型城市尺度的大气污染物的监测、大气颗粒物的物理化学组分分析和气象要素分析.东北地区是中国的重工业基地, 产业结构和布局不合理, 对资源的依存度高[14].然而相对于其它区域, 东北区域霾污染成因和发展机制的研究都还很欠缺, 因此加强该区域的霾污染事件及大气颗粒物的研究对有效控制东北区域复合大气污染及改善区域空气质量具有重要指导意义.

本文采用地面监测的大气污染数据(2013~2017年)、气象数据、卫星遥感资料及统计资料等, 系统分析了东北区域尺度上的空气质量现状、重度霾污染事件发生的时空特征和主要成因, 并提出重度霾污染应对建议.

1 材料与方法 1.1 研究区域

东北地区包括辽宁省、吉林省、黑龙江省和内蒙古自治区东部(即“东四盟市”:呼伦贝尔市、兴安盟、通辽市和赤峰市).东北地区人口约1.2亿, 占全国人口总数的8%.东北地区的地表结构, 略呈半环状的三带, 外围是黑龙江、乌苏里江、兴凯湖、图们江和鸭绿江等流域低地; 紧接着是山地和丘陵地, 主要包括西侧的大兴安岭、北西向的小兴安岭和东侧的长白山地等; 山地丘陵以内则是广阔的平原, 三者围成马蹄形, 环抱肥沃的东北平原(即三江平原、松嫩平原和辽河平原), 也称为“三山夹平原”地形.东北地区是我国重要的商品粮基地、重工业基地、畜牧业基地和林业基地.全境耕地面积为3.5×105 km2, 是世界三大黑土区之一.属于温带湿润、半湿润季风气候, 水热条件满足一年一熟, 农作物以玉米, 大豆, 水稻和小麦等为主, 生长季节一般为5~9月, 而非生长季从10月持续到次年4月. 2015年黑龙江、吉林、辽宁三省与内蒙古自治区粮食总产量14 800.5万t, 占全国粮食总量的23.8%.东北地区气候寒冷, 冬季月份的最低气温在-12~-19℃, 采暖期持续4~6个月.近年来, 随着中国经济继续私有化和自由化, 东北的重工业经济停滞不前, 政府发起了“振兴东北”运动[15], 以应对这一问题, 东北振兴“十三五”规划[15]中明确指出把治理霾放在突出位置, 逐渐消除重污染天气, 探索建立防治空气污染跨省协调机制, 提升重污染天气监测预警能力.

1.2 数据来源与处理 1.2.1 地面监测数据

东北40个地级城市空气质量指数(AQI)、2013~2017年的大气污染物(即:PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO)浓度和地面监测数据(小时值)来自于环保部发布信息.每个地级市设有3~12个地面监测站点, 共计183个站点.空间变化分析基于城市站点年度和季节平均值, 采用克里金插值法进行空间插值从而获得这些参数的区域分布和年际统计信息.东北区域, 春季为4~5月, 夏季为6~8月, 秋季为9~10月, 冬季从11月持续到翌年3月.时间分析基于11个重点城市(即辽宁省的沈阳市、抚顺市、丹东市和葫芦岛市, 黑龙江省的哈尔滨市、齐齐哈尔市、牡丹江市和大庆市, 吉林省的长春市和吉林市, 内蒙古自治区的赤峰市), 对2013~2017年重点城市的AQI和大气污染物浓度旬数据进行平均及标准偏差计算, 以代表东北空气质量时间变化.

1.2.2 气溶胶光学厚度数据(AOD)

气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)数据为基于搭载在Terra和Aqua卫星上中分辨率成像光谱仪(MODIS)对陆地和海洋观测中550nm暗目标和深蓝气溶胶算法的每日综合产品. AOD产品分辨率为0.5°×0.5°.数据从美国国家航空航天局(NASA)相关网址获取(http://giovanni.sci.gsfc.nasa.gov/giovanni). AOD产品用于区域大气污染物定量评价和空气质量等级评定. AOD数据显示范围采用东北矢量边界相切获得.在每一个霾污染时期研究中, 对霾污染前、中和后期AOD日平均数据进行差异分析.

1.2.3 火点信息

火点信息从FIRMS(https://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/download/request.php)中获取, 这些信息同样来源于Terra和Aqua卫星MODIS观测产品.火点信息产品提供了给定时间内观测到的火点信息经纬度及相关参数.与AOD相似, 区域火点信息范围是由东北地区边界划定的.在秋季霾污染研究中, 对霾污染前、中和后期火点信息时空分布进行差异分析, 来辅助分析其对霾污染时期的影响.

1.2.4 气溶胶亚类垂直分布信息

高分辨率的气溶胶亚类(煤烟、沙尘、污染沙尘、洁净大陆、污染大陆和清洁海洋)垂直分布信息由CALIPSO星载激光雷达(cloud aerosol lidar and infrared pathfinder satellite observations)获得(https://www-calipso.larcnasa.gov/tools/data_avail/). CALIPSO的主要任务是通过对星下大气当中的云和气溶胶垂直结构进行观测, 同时还可以提供反演获取气溶胶产品, 将气溶胶分成不同亚类, 提高对不同气溶胶水平和垂直分布的认识.在霾污染期间, 获取来自CALIPSO产品越过中国东北部时的垂直气溶胶亚型数据, 这些气溶胶亚型结合地面监测大气污染物的数据, 来识别并鉴定主要的或可能的排放源.

1.2.5 气象数据

2013~2017年, 东北城市尺度逐日气象指标(气温、降水、能见度、相对湿度、风速和风向)从中国气象局获得.在指定霾污染时期, 区域尺度气象数据(例如:风速和气压等)由美国国家环境预报中心(NCEP, http://www.esrl.noaa.gov/psd/data/histdata/)获得并进行在线作图.这些气象数据作为霾污染过程分析的辅助信息.

1.3 统计分析

通过皮尔逊相关系数获得全年尺度、季节尺度和月尺度上的AQI与霾污染的关系.运用独立样本t检验, 检验不同时期AQI值和大气污染物浓度差异的显著性.所有的统计过程和作图都用Sigmaplot 10.0和Arcgis 10.3完成.

2 结果与讨论 2.1 东北区域空气质量概况

表 1中显示, 2013~2017年, 东北区域所有城市的AQI、PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO平均浓度呈显著下降趋势(0.85 < r2 < 1.0, P < 0.05), 而O3-8h浓度值呈显著上升趋势(r2=0.74, P < 0.05). 2017年, PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO指标年平均浓度分别为39μg·m-3、69μg·m-3、21μg·m-3、27μg·m-3和1mg·m-3, 与2013相比分别下降了38%、33%、52%、33%和9%.结果表明, PM10和SO2浓度值呈显著下降, 这说明东北区域在扬尘源和燃煤源控制方面效果最显著.而O3-8h呈上升趋势, 2017年O3-8h平均浓度为87(μg·m-3), 与2013年相比上升了26%, 表明随着大气颗粒物控制措施的实施, O3问题在东北地区未来的重要性会逐步凸显. 2014年其他城市O3-8h平均浓度值高于省会城市, 其他平均数值均为省会城市高于其他城市, 说明了省会城市的空气污染水平最严重.

表 1 2013~2017年东北地区地级市及以上城市空气质量概况1) Table 1 Overview of air quality at prefecture-level cities and above in Northeast China from 2013 to 2017

2013~2017年优和良的总天数分别为251、266、285、311和303 d, 与2013年相比, 2017年的东北地区中度和重度污染的天数减少, 图 1显示, 省会城市优和良天数明显少于其他城市天数.在2013~2017年, 中度和重度污染总天数分别为51、32、20、12和16 d. 2013~2017年严重污染天气共出现过13 d, 省会天气的污染天数比例中, 重度污染的天数明显高于其它地级市.根据2013~2017年5 a平均数据, 东北地区的所有城市中, 优、良天数占全年的78%, 轻度污染天数占比15%.而省会城市优、良天数占全年的69%, 轻度污染天数占比19%, 严重污染天数占全年天数的2%, 而其它城市则无严重污染天数.

图 1 2013~2017年不同污染天数占全年污染天数的比例 Fig. 1 Percentage of pollution days per year from 2013 to 2017

图 2显示, 根据5 a的平均值, 当污染等级为良时, PM10、PM2.5和O3为主要的污染物, 所占比例分别为39%、30%和27%;随着污染等级的逐步提高, PM2.5成为首要污染物, 轻度污染、中度污染和重度污染中PM2.5所占比例, 分别为62%、77%和91%;严重污染期间, PM2.5和PM10作为首要污染物的比例分别是72%和28%;首要污染物的信息表明, 随着污染程度增加, PM2.5作为首要污染物的比例增加, 这主要与秋冬季节的污染细颗粒物排放增加有关, 而严重污染期间PM10作为首要污染物比重增加则主要是春季的沙尘事件所引起.结果表明, 污染等级较低阶段, O3的污染影响也不可忽视, 随着大气颗粒物排放的降低, O3贡献率逐渐增大.

图 2 2013~2017年不同污染等级首要污染物的贡献 Fig. 2 Contribution of primary pollutants at different pollution levels from 2013 to 2017

2.2 东北区域空气质量时空分布特征

图 3可知, 东北区域在2015~2017年的AQI空间分布.全年尺度上, AQI高值(>80)呈现出“哈尔滨-长春-沈阳”省会城市为中心的条带状分布, 逐步向周围其它地级城市扩展和递减, 表明这些城市是中国东北污染严重的地区.

图 3 2015~2017年空气质量指数(AQI)年平均空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of average annual air quality index(AQI) from 2015 to 2017

图 4可知, 在所有城市中, 沈阳污染最严重.春季3省(吉林、辽宁和内蒙古)交界地区, 城市(如四平、通辽和营口)的空气质量AQI平均值为80~100.其中, 营口市AQI(104)最高.该地区大部分为退化草地, 含盐渍土.在大多数地区, 夏季空气质量最好, AQI的3a平均值低于60的有黑龙江省全部城市、吉林省的通化市与延边朝鲜族自治州、辽宁省的丹东市.其中营口具有较高的AQI, 为94.秋季平原城市的空气质量开始恶化, 省会城市AQI均值超过了65(黑龙江、吉林和辽宁省会城市分别为69、76和75), 长春和沈阳污染最重.整个冬季, 中国东北地区AQI都显著增加, 原因是秸秆焚烧和冬季燃煤, 冬季哈尔滨和沈阳污染最重AQI平均值分别为130和121.在季节规模上中国东北地区空气污染水平遵循冬>春>秋>夏的顺序.

冬季:11月~翌年3月; 春季:4~5月; 夏季:6~8月; 秋季:10~11月.绿色圆点从上而下分别代表哈尔滨、长春和沈阳这3个省会城市 图 4 2015~2017年空气质量指数(AQI)季节平均空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of mean seasonal air quality index(AQI) from 2015 to 2017

图 5可知, 东北11个重点城市2013~2017年的AQI旬时间变化趋势.从中可见, 东北区域出现3个典型的霾污染时期, 第一个时期是污染最严重的时期, 11月上旬, 大规模秸秆露天焚烧和供暖燃煤产生的大量颗粒物是霾发生的主因.第二个时期是冬季温度最低的时期, 12月下旬和1月上中旬, 供暖燃煤、民用散煤及汽车尾气等排放大气污染物强度增大, 与不利的扩散条件(特别是较低的大气边界层高度)是该时期霾污染发生的主要原因.第三个时期是春季, 随着风速增大和积雪融化, 裸露沙漠和农田土壤在强风驱使下, 容易形成沙尘天气.此外, 农田耕作和春季的秸秆露天焚烧会加重该时期的霾污染.整个东北区域, 8月空气质量最好, 优良的天气条件和茂盛的植被是净化空气污染物的最佳方式.此外, 2月下旬AQI在冬季出现波谷, 由于此时天气开始转暖, 供暖强度较弱会使燃煤污染物排放强度降低, 且此时积雪尚未融化或者部分融化, 土壤湿度较大, 阻碍扬尘等粗颗粒物释放.

每个数据点为11个重点城市4 a旬平均值和标准偏差 图 5 2014~2017年东北11个重点城市空气质量指数(AQI)旬变化时间分布 Fig. 5 Temporal changes in air quality index(AQI) in 11 key cities in Northeast China from 2014 to 2017

2.3 区域典型重度污染成因分析 2.3.1 秋末冬初(时期一)

图 6~8可知, 根据中国东北部的传统农业耕作方式和实际天气条件, 将整个作物收获期划分为2015年秸秆焚烧前期(2015-10-06~2015-10-20)、秸秆焚烧中期(2015-10-21~2015-11-10)和秸秆焚烧后期(2015-11-11~2015-11-20)阶段; 2016年秸秆焚烧前期(2016-10-06~2016-10-20), 秸秆焚烧中期(2016-10-21~2016-11-10), 秸秆焚烧后期(2016-11-11~2016-11-20); 2017年数据分别对应时间段为秸秆焚烧前期(2017-10-06~2017-10-20), 秸秆焚烧中期(2017-10-21~2017-11-10)秸秆焚烧后期(2017-11-11~2017-11-20).燃烧前典型的农业活动是作物收获、谷物处理和少量的秸秆焚烧.秸秆焚烧阶段涉及两种活动, 即大部分的作物残茬焚烧和各城市的冬季供热.哈尔滨、长春和沈阳的供热正式日期分别为10月15日、10月25日和11月5日.在焚烧后期阶段, 大部分作物残茬已经燃烧完, 此时供暖的强度还不大.地面监测数据清楚地表明东北地区AQI数值中, 秸秆焚烧时期数值比秸秆焚烧前期与后期高, 哈尔滨-长春-沈阳城市带状区的AQI值也显著地高于其他地方. 2017年, 整个三江平原和松嫩平原的城市AQI浓度也是相似度非常高的, 卫星AOD数据也验证了地面AQI监测数据, 两类数据的空间分布非常相似.

2015年数据分别对应时间段为秸秆焚烧前期(2015-10-06~2015-10-20)、秸秆焚烧中期(2015-10-21~2015-11-10)、秸秆焚烧后期(2015-11-11~2015-11-20), 2015年垂直气溶胶类型所用数据日期为2015-11-04 图 6 2015年秋末冬初空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、卫星火点数据、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 6 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), satellite-based fire-spots number, average wind speed, and vertical aerosol subtypes during pre-burning, burning and post burning periods in late autumn and early winter of 2015

2016年数据分别对应时间段为秸秆焚烧前期(2016-10-06~2016-10-20)、秸秆焚烧中期(2016-10-21~2016-11-10)、秸秆焚烧后期(2016-11-11~2016-11-20), 2016年垂直气溶胶类型所用数据日期为2016-09-28 图 7 2016年秋末冬初空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、卫星火点数据、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 7 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), satellite-based fire-spots number, average wind speed, and vertical aerosol subtypes during pre-burning, burning and post burning periods in late autumn and early winter of 2016

2017年数据分别对应时间段为秸秆焚烧前期(2017-10-06~2017-10-20)、秸秆焚烧中期(2017-10-21~2017-11-10)、秸秆焚烧后期(2017-11-11~2017-11-20), 2017年垂直气溶胶类型所用数据日期为2017-09-17 图 8 2017年秋末冬初空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、卫星火点数据、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 8 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), satellite-based fire-spots number, average wind speed, and vertical aerosol subtypes during pre-burning, burning and post burning periods in late autumn and early winter of 2017

区域空气质量与大气污染物排放(包括一次排放和二次形成)和气象条件(例如:大气扩散条件和大气边界高度等)密切相关[16~20].本地排放是造成霾事件的内部原因, 包括常规排放(例如:工业、交通、住宅和发电厂等)、特定时期排放(例如:农业活动和冬季供暖等), 以及突发排放(例如自然喷发和爆炸等). 2015年, 辽宁、吉林和黑龙江等省城镇汽车数量、工业产值和城镇人口与2008年相比平均增长198%±19%、100%±37%和12%±6%.这种迅速增长表明, 交通、工业和居民来源的排放潜力在过去几年间得到了大幅度提高.因此, 大气污染物的背景浓度可能显著增加, 大气容纳能力可能接近饱和, 这是全年大量霾事件发生的基础.

在第一个时期(秋末冬初), 以下原因共同作用导致了大量重度霾事件频发.首先, 农作物残茬焚烧会释放大量的大气颗粒物和气态污染物[21].从2008~2015年, 黑龙江省、吉林省、辽宁省的作物秸秆产量分别增长了58%、33%和26%, 说明作物秸秆焚烧量也会相应增加.火点数据表明, 秸秆焚烧期间的火点数占秋季全部农业活动火点数的86%以上, 几乎覆盖了三江平原、松嫩平原和辽河平原.

CALIPSO数据也表明, 秸秆燃烧时期, 卫星过境该地区的气溶胶类型是烟.当作物残茬开始焚烧时, PM2.5和CO浓度显著增加, 尤其是在降雨前.作物收获过程中, 农业机械会干扰土壤和植物, 燃料消耗增多, 从而使大气颗粒物排放量增加[22].悬浮土壤粉尘的增加极可能在城市或农村形成二次道路扬尘[23].燃煤供暖是冬季PM2.5和气体污染物(例如SO2和CO)的另一个重要排放源.作为燃煤源大气污染物排放的指标, 采暖期SO2的浓度为非采暖期SO2浓度的1.5~2.8倍[24~26].东北地区冬季供暖的主要类型是集中式城市供暖, 城市和郊区地区(如平房和小工厂)的散煤, 以及农村室内秸秆燃烧.根据初步估计, 再加上人口密度和不同的供暖方式, PM2.5排放量主要分布在沈阳、长春和哈尔滨市区.冬季储存煤堆和施工过程释放的散逸性粉尘也有所增加.因此, 虽然这一时期的燃煤强度在一年中不是最大, 但是因作物残茬焚烧、燃煤和其它排放的共同作用导致该时期的排放总量最大.此外, 东北地区冬季逆温发生频率高, 强度大, 且大气边界层在秋冬季节比较低, 因此普遍存在的静稳天气阻碍了重霾时期大气污染物的扩散[27~29].作物残茬焚烧阶段的区域平均风速略高于其他两个阶段, 这说明了焚烧时期的扩散条件较好, 也间接说明了焚烧时期的大气污染排放量大.

2.3.2 冬季中期(时期二)

图 9~11可知, 在东北地区, 冬季可分为3个时期, 即冬初(11月11~12月15日)、冬中(12月16至次年2月28日)和冬末(3月1~31日).在区域尺度上, 地面数据表明平均气温为冬初>冬中>冬末.然而, 东北地区的降雪导致11月到次年3月MODIS数据出现了大量缺失, 因此冬季的平均AOD在积雪覆盖区域可能不准确.在初冬, 虽然大部分农田活动已经完成, 但仍有一些作物残茬燃烧活动和秋季的准备工作、农业运输、搬运和加工仍在继续.由于冬季燃煤强度与环境空气温度之间的密切联系, 大气污染物排放量一般在冬季中期最高, 其次是冬初和冬末.在整个冬初期间, 重霾事件频发, PM2.5/PM10比率为29%~91%(平均:70%±11%), 表明细颗粒物是主要排放源.在冬季后期, 一些地方燃烧煤的排放量减少, 风尘事件增加, 而PM2.5/PM10比率较低, 为16%~81%(平均:49%±15%).气象数据表明, 与冬初相比, 冬中和冬末的风速更高.因此, 冬初空气质量差的主要原因是大气污染物排放量大, 扩散条件差; 而排放量低, 扩散条件好, 有利于冬末空气质量的改善.

015年数据分别对应时间段为早冬(2015-11-11~2015-12-15)冬季(2015-12-16~2016-02-29)深冬(2016-03-01~2016-03-31), 2015年垂直气溶胶类型所用数据日期为2016-01-20 图 9 2015年冬季空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 9 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), average wind speed and vertical aerosol subtypes in winter of 2015

2016年数据分别对应时间段为早冬(2016-11-11~2016-12-15)冬季(2016-12-16~2017-02-28)深冬(2017-03-01~2017-03-31), 2016年垂直气溶胶类型所用数据日期为2017-03-28 图 10 2016年冬季空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 10 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), average wind speed, and vertical aerosol subtypes in winter of 2016

2017年数据分别对应时间段为早冬(2017-11-11~2017-12-15)冬季(2017-12-16~2018-02-28)深冬(2018-03-01~2018-03-31), 2017年垂直气溶胶类型所用数据日期为2017-10-27 图 11 2017年冬季空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 11 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), average wind speed, and vertical aerosol subtypes in winter of 2017

我国东北部冬季寒冷, 这意味着燃煤会排放大量的大气污染物, 并且下雪天和雾天的相对湿度较高. CALIPSO数据显示, 在冬季中期, 主要的气溶胶亚型是烟和1.5 km高度以下的污染型大陆尘埃, 地面监测数据显示这一时期的SO2和CO浓度最高.这些指标表明, 燃煤是最强的季节性排放源.随着城市化进程的加快, 人们对冬季供暖的需求迅速增加, 这在人口规模和东北城镇地区中可以反映出来.例如, 2008~2015年, 辽宁省城镇人口分别增长了33%和17%.城市中的燃煤源可分为大型发电厂、工业生产、小型供热锅炉和散烧煤四个类型.在冬季中旬, 大型发电厂和工业生产会高强度连续运行, 区域空气质量排放与它们有密切关系.尤其是在郊区, 小型供暖锅炉和零星的燃煤燃烧, 可直接影响当地的空气质量. 在农村的大部分地区, 农业秸秆被储存起来, 并被燃烧以供取暖和烹饪, 也会释放一些大气污染物.汽车尾气排放是大气污染物的另一个重要排放源, 尽管它对重霾事件的贡献仍有争议.在冬季中期, 车辆的耗油量较其他时期高, 原因是车辆内需要循环热空气, 汽油柴油引擎效率较低, 车辆引擎热身所需的运行时间较长, 以及冰雪轮胎的使用.此外, 汽车尾气在地面附近排放, 可能不能很好地扩散, 因为地面附近存在不利的扩散条件和街道峡谷效应.如果风速低, 且街头峡谷效应盛行, 汽车尾气排放会在市区造成局部大气污染.东北区域冬季日照时间较短, 太阳辐射较弱, 湍流运动较弱, 大气边界层较低, 特别是在冬季中期最寒冷的时间段最低, 假定排放强度不变, 该时期的大气污染物聚集和累积要高于其他时期[27~29].此外, 雾或雪天气相对湿度较高, 有利于微粒吸湿性地生长.大部分重霾事件发生在冬季中旬逆温和低风速的条件下.这些不利的扩散条件阻碍了大气污染物在垂直和水平方向的扩散, 从而使大气污染物不断积累, 达到高浓度.

2.3.3 春季(时期三)

图 12~14可知, 中国东北部的春季沙尘期一般从3月末或4月初积雪融化后开始, 到5月或6月植物开始生长时结束.以2015年5月5日发生的强烈风沙事件来分析霾的成因. 2015年沙尘暴可分为沙尘暴前日(5月4日)、沙尘暴中日(5月5日)和沙尘暴后日(5月6日).根据地面监测数据确定了两个受严重影响的地区, AQI高于300.一个位于内蒙古东部和吉林省西部, 那里有大面积退化的草地和盐碱土农田, 另一个位于黑龙江省南部和吉林省北部, 松嫩平原上有大片农田.在类似的区域中, AOD值也非常高.在这种情况下, 风速在沙尘时期前日逐渐升高, 在沙尘日最高(>10m·s-1), 表示最大沙尘发生的时间. CALIPSO数据清楚地显示, 尘是2015年5月5日该地区的主要气溶胶亚型.

2015年数据分别对应时间段为沙尘天前期(2015-05-04)沙尘天中期(2015-05-05)沙尘天后期(2015-05-06), 2015年垂直气溶胶类型所用数据日期为2015-05-05 图 12 2015年春季空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 12 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), average wind speed, and vertical aerosol subtypes in spring of 2015

2016年数据分别对应时间段为沙尘天前期(2016-03-27)沙尘天中期(2016-03-28)沙尘天后期(2016-03-29), 2016年垂直气溶胶类型所用数据日期为2016-04-03 图 13 2016年春季空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 13 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), average wind speed, and vertical aerosol subtypes in spring of 2016

2017年数据分别对应时间段为沙尘天前期(2017-04-28~2017-05-01)沙尘天中期(2017-05-02~2017-05-05)沙尘天后期(2017-05-03~2017-05-09), 2017年垂直气溶胶类型所用数据日期为2017-05-01 图 14 2017年春季空气质量指数(AQI)、气溶胶光学厚度(AOD)、平均风速和垂直气溶胶类型 Fig. 14 Spatial distribution of air quality index (AQI), aerosol optical depth (AOD), average wind speed, and vertical aerosol subtypes in spring of 2017

作为春季沙尘事件的主要驱动因素, 高风速可以增加农田、河滩、道路和建筑工地的局部尘埃排放, 同时也驱动长距离的区域性沙漠沙尘输送.在这些时期内, 高PM10浓度和粗颗粒比例[即(PM2.5-PM10)/PM10]的出现反映了明显的粗颗粒物沙尘排放.在东北地区, 自然粉尘的来源主要是内蒙古退化的草原或沙丘, 以及吉林省西部盐碱土壤.与黑土相比, 沙漠和含盐碱土壤地区的临界摩擦速度明显较低, 导致了高频率的灰尘天气.农业活动对土壤的干扰(例如耕作、土地整理)是人为尘的一个重要来源.研究表明, 尽管农业活动只在几天或几周内发生, 但其产生的灰尘总量远高于土壤风蚀的排放量[30].此外, 在低风速下, 来自裸土的尘埃很容易悬浮.因此, 春季自然风尘和人为农业活动尘的排放, 将增加中国东北地区扬尘天气的频率和强度.

2.4 区域典型重度污染减控措施分析

大气污染物的大量排放和不利的扩散条件是重霾发生的两个因素[31~33].车辆、道路、扬尘和工业的一般排放导致大气污染物浓度的背景值增加.然而, 从地区范围来看, 中国东北地区的主要排放源是季节性的, 与秋末冬初的作物残茬燃烧、冬季的煤炭燃烧和春季的春季沙尘有关, 所有这些都可能导致极端的霾事件.因此, 迫切需要制定一套全面的污染控制政策, 在一定的气象条件下限制燃煤、农作物残茬焚烧和扬尘排放, 以减少东北地区重度霾发生.

在东北地区, 煤炭最常见的用途是作为热能、工业生产和供暖以及住宅消费的直接燃烧.它几乎全年都在发生, 冬季取暖用的煤燃烧加剧了空气污染.近年来, 城市地区的大多数家庭开始使用煤气灶, 但火力发电厂、工业和民用供暖锅炉仍存在低效燃煤现象.随着经济的快速发展和工业的复苏, 燃煤造成的空气污染也在增加[34].因此, 提高燃煤燃烧效率, 减少燃煤污染物排放, 解决东北地区严重的空气污染问题, 煤炭清洁技术的应用势在必行.应广泛开发和应用旨在减少污染和提高煤炭加工、燃烧、转化和污染控制技术效率的洁净煤技术, 与煤的加工技术, 也用于减少燃烧前的硫含量[35].采用先进的燃烧技术提高燃烧效率和脱硫效率.此外, 气体净化技术可用于燃烧后的脱硫, 并将减少污染物排放以控制大气污染.需要实施几项综合保护措施, 如局部燃煤控制规划和能源结构调整[36].需要进行研究和开发, 以生产新的清洁能源, 取代煤炭.开发清洁和可再生能源, 如太阳能、生物质能和风能.在冬季供暖方面, 增加使用中央供暖系统以及民用燃料生产中液化和气化的程度, 也将减少燃烧污染物的排放[23].概括地说, 技术改进的4个方面应该集中在:①进一步研究和开发洁净煤技术和先进的煤炭加工工艺, 以实现煤炭高效洁净燃烧; ②增加民用燃料生产的液化和气化量, 改进中央供暖系统; ③提高煤炭脱硫除尘的效率、经济性和实用性; ④锅炉改造提高燃烧设备的热效率.

对于作物残茬焚烧, 全面禁止是长期减少排放的最有效方法.根据笔者评估, 黑龙江、吉林和辽宁等省的农作物秸秆产量约为1.9×108 t, 占2012年全国产量的21%.东北地区的种植采用单一种植模式, 在全国范围内产生大量的作物秸秆.虽然东北地区政府禁止农业露天焚烧, 但禁令的效果有限.因此, 全面禁止的关键问题是如何用燃烧替代处置方法或增加使用途径来管理大量的作物残茬.在许多地区试验了几种解决办法, 包括发电、动物饲料供应、生物乙醇生产、将稻草还田以及规划燃烧.四川省城市采用了区域秸秆综合利用技术, 利用秸秆生产化肥、燃料和饲料, 秸秆利用率达到94%[37].从短期来看, 有必要在区域和城市两级考虑空气质量和气象模型模拟, 适当地确定作物残茬燃烧的时间, 从而避免污染物排放同时燃烧和累积.在考虑天气预报时, 还应考虑到区域交通, 以便能够调整城市迎风地区的燃烧时间, 减少污染物对交通的影响.

我国东北地区的春季扬尘主要来源于西部自然沙尘的长距离传输和当地人为产生的扬尘.内蒙古草原沙漠化造成的自然风尘输送在短期内难以避免, 需要采取综合措施防止土壤荒漠化和退化.道路扬尘排放和土壤耕作引起的灰尘排放是最重要的人为来源.对于当地道路粉尘, 应实施频繁的道路湿处理, 并应使用旋转刷真空车清除道路上的粉尘[38].另外, 应限制施工卡车的运行时间, 并对施工现场进行清理和覆盖[39].在城市周围的农田中, 保护性耕作技术是减少粉尘排放的有效和必要的方法, 具有提高土壤表面覆盖率、节约用水、减少土壤/水蚀和保持土壤生产力的优点[40].在大风日重新安排耕作时间表和减少农田活动(例如土壤耕作和平整)将减少悬浮在大气中的灰尘.种植机械中的污染控制技术, 如土壤除尘袋或洒水装置, 也应具备.此外, 地方政府还需要清理其他地方的粉尘来源(如建筑工地、裸露土地和材料储存场), 并采取污染控制管理措施[41].

3 结论

在中国东北, “沈阳-长春-哈尔滨”城市带是每年空气污染最严重的地区.该区域主要有3个典型的霾事件发生时期, 即10月下旬至11月上旬(时期一)、12月下旬至次年1月(时期二)和4~5月中旬(时期三).由于季节性作物残茬燃烧和冬季取暖用的燃煤产生大量的PM2.5, 第一时期的大气污染程度最为严重(AQI>300).由于燃煤和汽车燃料消耗使PM2.5排放量增加, 加上大气边界层较低, 大气扩散条件不利, 导致冬季中期的霾日数比其他时期要多.春季沙尘天气主要受内蒙古退化草地沙尘和吉林省西部裸土的区域性传输以及当地农业耕作土壤粉尘排放的影响.要解决东北地区重度霾问题, 迫切需要制定全面控制冬季和秋季煤炭燃烧、燃料消耗和农作物残茬燃烧的政策.

致谢: 中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布系统为本研究提供了PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO多年的小时浓度监测数据; NASA为本研究提供了MODIS AOD和FIRMS产品下载服务; 中国气象局共享服务系统提供东北城市尺度气象数据; 美国国家环境预报中心的区域尺度气象数据下载服务, 在此一并致谢.
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