2019, Vol. 40
能见度是指视力正常的人, 在当时天气条件下, 能够从天空背景中看到和辨认的目标物的最大水平距离[1].大气中气体和气溶胶对光的散射和吸收作用是导致大气能见度下降的主要原因.在气溶胶浓度高于几个μg·m-3的情况下, 气溶胶对光的散射和吸收作用远大于气体分子的瑞利散射作用[2].因此, 气溶胶粒子, 尤其PM2.5是影响能见度的主要因素.
影响能见度的气溶胶粒子的主要特征包括：质量浓度、吸湿特性、化学组分、粒径谱分布、黑碳及其混合状态、颗粒物形状等因素.美国IMPROVE项目通过长时间的观测, 建立了利用气溶胶组分消光效率、质量浓度、光学吸湿增长因子f(RH)来计算消光系数的方案, 该方案对能见度的估算有较好的效果[3].国内也有研究利用IMPROVE项目建立的计算方法, 建立国内部分城市能见度与气溶胶组分及其吸湿增长因子之间的关系[4~8].一些研究利用气溶胶数浓度和相对湿度(RH)构建的气溶胶消光参数方案, 与实测值对比结果较好[9, 10].由于PM2.5组分观测较少, 一些学者尝试利用PM2.5质量浓度构建能见度与PM2.5的关系.宋宇等[11]在不同季节下建立不同的回归方程, 利用PM2.5浓度估算大气能见度. Zhang等[12]对不同湿度区间下分别建立PM2.5质量浓度与能见度的回归方程, 发现当RH < 80%时有很好的相关性.樊高峰等[13]利用小时观测资料对浙江3个城市的相对湿度、PM2.5浓度, 利用非线性拟合的方式构建了大气能见度统计模型, 模型可以较好地估算能见度.利用相似的方法不同学者建立了不同地区的能见度与相对湿度和PM2.5质量浓度的非线性拟合模型, 均取得较好的结果[14, 15].
能见度的长期变化趋势, 一定程度上可以反映污染程度的长期变化趋势[16].关于我国能见度变化趋势的研究有很多[17~22], 也有一些研究关注低能见度天气的变化[17, 21]. Wu等[19]指出中国大陆中部和南部的霾天气都有不同程度的增加, 而经济较为落后的东北、内蒙古和西北地区东部等地霾天气减少. Chen等[21]指出我国低能见度天气的增加不仅仅与颗粒物浓度增加有关, 而且大气环流形势也越来越有利于低能见度天气的形成. Han等[22]分析我国霾天气的变化, 认为近几年污染物排放的增加对能见度的影响大于气象条件变化对能见度的影响.
利用相对湿度、PM2.5质量浓度和能见度的非线性拟合方案, 虽然可以很好地构建能见度与PM2.5质量浓度的关系, 但是在不同的地区存在不同形式.本文利用气象观测数据和生态环境部监测数据, 在不同相对湿度下, 对消光系数和PM2.5质量浓度建立线性关系, 统一全国范围内能见度与PM2.5质量浓度关系的表达形式.并利用建立的关系能见度与PM2.5的关系, 对PM2.5的历史变化进行反算, 以分析PM2.5的历史变化趋势及分布特征.
1 材料与方法本文选用中国气象局843个国家基本站能见度观测数据, 2013~2014年气象站点能见度观测由人工观测逐步转换为自动观测, 2015年之后全部为自动观测.自动能见度观测采用前向散射能见度仪, 观测波长在11 μm.观测能见度取正点前15 min内的最小10 min中平均能见度, 测量精度为m.2000~2014年的人工观测数据为逐3 h观测, 1980~1999年人工观测数据为逐6 h观测.人工观测能见度为正点之前观测时刻的能见度, 能见度在5 km以上为km精度, 低于5 km时为0.1 km.由于观测原理和取值时刻不同, 人工观测能见度与自动观测能见度之间存在一定的差异, 尤其是在存在污染的天气时自动观测能见度低于人工观测能见度[23, 24].由于观测中没有消光系数的观测, 本文通过Koschmieder公式[式(1)]利用能见度推算消光系数[25].
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(1) |
式中, MOR为气象光学视程(m), ε为对比阈值, σ为消光系数(m-1).柯西密德[1]提出人眼视觉阈值与仪器观测不同, 人眼视觉阈值ε＝0.02, 仪器观测阈值ε＝0.05.
PM2.5观测数据选用中国环境监测总站观测的部分城市站点平均值, 大部分站点有2013年以来的逐小时观测值.北京大兴站点观测数据来自于北京环境保护监测中心.为了探究PM2.5质量浓度与能见度的关系, 本文中剔除存在降水、沙尘等影响能见度的天气观测的时次, 以排除降雨、降雪和沙尘等天气对视程的影响.
2 结果与讨论 2.1 典型城市能见度和PM2.5相关性分析参考美国IMPROVE项目的研究结果, 消光系数与细颗粒物的组分之间的关系为[3, 26]：
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(2) |
式中, δext为消光系数(m-1), RH为相对湿度(%), fL(RH)和fS[RH]分别为大、小粒径下组分的光学吸湿增长因子, fSS(RH)为海盐粒子的湿度矫正因子, SS、NS、OS分别为小粒径PM2.5中的硫酸铵、硝酸铵、有机气溶胶的质量浓度(μg·m-3), SL、NL、OL为大粒径PM2.5中的硫酸铵、硝酸铵、有机气溶胶的质量浓度(μg·m-3), EC为吸光性含碳物质的质量浓度(μg·m-3), FS和CM为土壤粒子和粗粒子的浓度(μg·m-3), SS为海盐粒子质量浓度(μg·m-3), 上述物质组成PM2.5的质量浓度. δRS为气体的瑞丽散射产生的消光系数(m-1), NO2单位为体积分数(10-9).由于缺乏PM2.5组分的观测, 本文将IMPROVE计算方法简化如下：
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(3) |
式中, a(RH)为不同相对湿度下PM2.5产生的消光效率(m2·μg-1), 其包括干物质的消光效率和光学吸湿增长因子, PM2.5浓度单位为μg·m-3, b0为瑞利散射和气体吸光产生的消光系数(m-1).
本文取2016~2017年北京观象台有效能见度观测数据利用式(1)计算消光系数, 取北京大兴观测站同期观测的PM2.5质量浓度数据, 参照简化后的IMPROVE公式建立相关关系. 图 1为相对湿度在75%~80%区间内的消光系数和PM2.5浓度分布.散点图表明两者之间存在很好的线性关系, 相关系数R2可达0.87, 可以使用式(3)对PM2.5和消光系数建立线性关系.
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图中的观测值对应的相对湿度在75%~80%之间 图 1 北京观象台消光系数与大兴观测站PM2.5浓度散点图 Fig. 1 Relationship between PM2.5 concentration in Daxing and extinction coefficient at the Beijing observatory |
图 2为对不同相对湿度下消光系数和PM2.5质量浓度进行线性拟合统计得出的相关系数(R2)和消光效率[a(RH)]的分布.从相关系数的分布可以看出：在相对湿度20%~90%范围内, 能见度与消光系数的相关性始终在0.9上下波动, 相关系数与利用其他非线性拟合方法得出的相关系数相当[8, 27]; 在相对湿度大于90%的情况下, 相关系数迅速下降.这说明在相对湿度大于90%的情况下, 能见度的主要影响因素不是PM2.5浓度而是湿度.这与Chen等[9]利用在武清观测的气溶胶体积浓度和消光系数的拟合结果一致, 当RH>90%时, 消光系数的增加主要由于湿度的增加, 而当RH < 90%时, 消光系数主要由气溶胶气体浓度决定.从消光效率[a(RH)]的分布可以看出, 随着相对湿度的增大, 单位质量PM2.5的消光效率呈增加的趋势.其中在RH为40%和80%左右时消光效率分别为6×10-6 m2·μg-1和1.3 ×10-5 m2·μg-1, 即RH为80%时的消光效率是RH为40%时的2.1倍, 与相关研究中吸湿增长因子的取值范围相当[28~30].当相对湿度大于90%的情况下, 由于PM2.5质量浓度与消光系数相关性较差, 消光效率变化较大, 消光效率没有参考意义.
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图 2 不同相对湿度下PM2.5浓度与消光系数的相关系数和消光效率分布 Fig. 2 Extinction efficiency and the correlation coefficient between PM2.5 concentrations and extinction coefficients at different RH |
选取5个典型城市的能见度与PM2.5浓度参照式(3)拟合消光系数和PM2.5浓度的线性关系.其中武汉、南京均是选取与气象站相近的PM2.5观测站点进行对比, 由于哈尔滨、广州没有与气象站位置相近的观测站点, 故使用城市PM2.5浓度的小时平均值进行对比.从不同相对湿度下PM2.5质量浓度与消光系数的相关系数的分布[图 3(a)]来看, 在相对湿度为40%~90%的区间内, 南京和武汉的相关系数相当, 在0.8上下, 略低于北京的相关系数; 在相对湿度大于90%的情况下相关系数迅速下降.广州的相关系数在40%~80%的区间内在0.75上下, 低于武汉和南京的相关系数, 陈义珍等[27]对北京和广州的能见度和PM2.5质量浓度相关性分析结果同样表明, 广州的相关系数低于北京的相关系数.广州的相关系数在相对湿度大于80%的情况下就开始出现下降, 表明广州能见度更易受相对湿度变化的影响.长春的相关系数为五个城市中最低, 除了相对湿度在90%左右的情况下, 相关系数达到0.8之外, 其他相对湿度范围内相关系数均在0.4左右.
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图 3 典型城市PM2.5质量浓度与消光系数在不同湿度下的相关系数和消光效率分布 Fig. 3 Extinction efficiency and correlation coefficient between PM2.5 concentrations and extinction coefficients at different RH in five typical cities |
图 4为北京、长春和广州的不同月份下PM2.5质量浓度与消光系数分布的散点图, 以分析不同地区PM2.5质量浓度与消光系数相关性出现差异的原因.从北京的分布来看, PM2.5浓度呈现明显的季节差异, 冬季PM2.5浓度和消光系数均显著高于夏季, 但是不同季节下的消光效率基本一致.从长春的分布来看, PM2.5浓度与消光系数在不同的季节的分布存在差异, 单位PM2.5质量浓度下冬季消光效率明显低于其他季节.广州的季节分布介于两地之间.金艺娜[31]对长春市EC浓度分析指出, 长春市EC浓度存在较大的季节变化, 最高的为春季(12.8 μg·m-3), 最低的为冬季(1.9 μg·m-3), 占PM2.5浓度比例分别为12%和6%.而根据Lai等[32]和Xia等[33]对广州郊区和市区PM2.5组分分析, 广州EC占PM2.5比例的季节变化在3%之内; 黄玉虎等[34]对2013~2014年北京PM2.5组分分析, 北京EC占PM2.5比例各季节都比较稳定(5%左右).根据IMPROVE公式, 吸光性的含碳物质对消光系数影响较大, 因此EC占PM2.5的比例季节变化较大是导致长春地区消光效率季节变化较大的原因之一, 而北京季节变化相对较小.广州EC占PM2.5比例季节变化高于北京, 是导致广州相关系数低于北京的原因之一.
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图 4 北京、广州、长春在相对湿度为75%~80%区间内PM2.5与消光系数的分布特征 Fig. 4 PM2.5 concentrations and extinction coefficients at RH ranging from 75%-80% in Beijing, Guangzhou, and Changchun |
从5个典型城市的单位PM2.5质量浓度的消光效率[a(RH)]的分布[图 3(b)]来看, 北京的消光效率最大, 南京次之, 武汉和广州消光效率相差较小.由于本文中单位质量浓度的消光效率同时包含吸湿性增长因子和PM2.5组分信息, 根据IMPROVE公式, 造成各地在相同湿度下消光效率不同的原因主要由于各地的PM2.5组分及浓度水平不同. Tao等[35]对全国各地的PM2.5化学组分进行回顾, 指出北京PM2.5浓度高于南京和广州.而北京高PM2.5浓度的情况下存在较高的无机盐组分[36]是造成北京在各个相对湿度情况下消光效率较高的原因之一.一些研究也指出, IMPROVE公式中吸湿增长因子对我国的不同地区存在一定偏差[7, 37], 因此各地吸湿性增长因子的不同也是导致各地消光效率不同的另一个原因.
2.2 能见度和PM2.5相关性分布特征图 3可以看出, 在40%~90%的相对湿度下, 有些城市的PM2.5质量浓度与消光系数的相关系数均较高.因此, 本文利用全国范围内的城市小时平均PM2.5质量浓度和消光系数按照式(3)进行拟合, 选取40%~90%相对湿度下的相关系数和消光效率[a(RH)]平均值进行分析, 见图 5.
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图 5 PM2.5质量浓度与消光系数在相对湿度为40%~90%下平均相关系数和消光效率分布 Fig. 5 Distribution of the mean the extinction efficiency and the correlation coefficient between PM2.5 concentration and extinction coefficients at RH 40%-90% |
从相关系数R2的分布来看, 我国中东部大部分地区的相关性均较高, 尤其是大气污染问题较为严重的京津冀、汾渭平原、长三角和四川盆地等地区, R2超过0.75.珠三角地区整体情况与广州类似, 相关系数整体低于京津冀等地, R2在0.7左右.由2.1节分析结果表明, 东北地区中部PM2.5组分存在较大的季节变化, 导致相关系数较低.甘肃等西北地区可能是受沙尘影响, 导致其相关系数较低.总体来看, 我国大部分地区的能见度能和PM2.5建立起较好地线性关系.
从消光效率[a(RH)]的分布来看, 消光效率呈现明显的区域性分布, 各区域之间存在较大差异.总体来看, 长三角地区和四川的消光效率大于其他地区, 珠三角地区的消光效率小于其他地区.造成区域性差异的主要原因可能有两个, 一是PM2.5组分呈现出区域性差异, 尤其是在低能见度天气下颗粒物化学组分的差异; 二是能见度观测的方法存在差异.根据IMPROVE公式, 在相对湿度较高, PM2.5浓度大于20 μg·m-3的情况下, 二次无机盐粒子的消光效率超过EC和有机质成为主要的消光物质. Li等[36]分析表明，北京冬季霾天气过程中PM2.5中二次无机盐占比达53%;陈源等[38]对成都的观测表明，在静稳天气下PM2.5中二次无机盐占比为40%;于超等[39]对南京观测表明，霾天气下PM2.5中二次无机盐占比为59%;而Xia等[33]的观测表明，广州冬季污染期间PM2.5中二次无机盐占比为30%.珠三角地区PM2.5浓度较低, 且在污染期间无机盐组分低于长三角地区和四川, 导致造成珠三角地区消光效率较低.从各个区域内的分布来看, 相邻城市间的差异较小, 这就为没有PM2.5观测的站点利用能见度观测反演PM2.5浓度提供了参考值.但是, 北京的消光效率明显高于京津冀地区的其他城市, 说明北京的PM2.5组分与其他城市存在明显的差异. Zhao等[40]也指出北京市区PM2.5的消光效率大于郊区的消光效率.对比天津和北京污染期间的化学组分来看, 天津污染期间二次无机盐组分占比为37%[41], 低于北京污染期间的水平.
2.3 1980年以来PM2.5变化趋势本文按照式(3)建立的关系, 利用2014~2015年北京观象台的能见度观测数据反算PM2.5浓度, 并与大兴观测站的PM2.5观测进行对比[图 6(a)].对比结果表明, 利用能见度反算的PM2.5数据与观测的PM2.5浓度相关系数R2达到0.83, 散点图基本分布在y=x附近, 平均值分别为117.5 μg·m-3和114.8 μg·m-3, 存在略微的高估.说明本文建立的关系可以适用于其他时间.由于2013年的能见度观测仍然为人工观测, 人工观测与自动观测存在一定差异, 所以导致利用式(3)建立的关系来反算的2013年PM2.5浓度值低于观测浓度值.为使反算和观测的PM2.5数据平均值一致, 本文采用δ自动=2×δ人工的关系来替代消光系数, 反算和观测PM2.5的对比结果如图 6(b).两者相关系数为0.46, 低于自动观测, PM2.5的浓度平均值分别为135.7 μg·m-3和142.5 μg·m-3, 存在低估.但是总体来看, 仍然可以利用人工观测下能见度反算PM2.5浓度.
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图 6 PM2.5观测数据与利用能见度观测反算PM2.5数据对比 Fig. 6 Comparison of observed PM2.5 concentrations and the calculated PM2.5 concentrations based on visibility |
本文利用1980年以来的能见度观测数据对PM2.5数据进行反算, 见图 7.从年均值的分布来看, 1980~1996年, PM2.5浓度年际变化不大, 1997~2009年呈现缓慢下降趋势, 2010~2012年呈现上升趋势.2005年之后的变化趋势与苗蕾等[42]利用北京城区宝联观测站的分析结果类似, 但是浓度值低于王浩等[43]利用中国环科院观测站观测值.由于本文没有将90%以上相对湿度值计算在内, 没有对沙尘天气的影响考虑在内, 另外不同观测站位置和观测仪器也会导致观测值存在差异, 所以本文反算的浓度与其他观测浓度存在差异.此外, 北京观测站在1997年自西三环迁至大兴郊区, 会导致1997年之后数据低于搬迁之前的数据.从逐月的浓度分布来看, 20世纪80年代1月和12月的PM2.5浓度明显高于其他月份, 同时也显著高于2000年以来冬季PM2.5的浓度, 体现了不同供暖方式对空气质量的影响.
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图 7 1980~2010年北京PM2.5浓度的年均值和月均值分布 Fig. 7 Annual and monthly mean PM2.5 concentrations in Beijing from 1980 to 2010 |
利用与北京同样的方法对1980年以来的全国范围内的PM2.5浓度进行了反算, 图 8为1980~1989、1990~1999和2000~2009年的PM2.5浓度分布情况.整体来看, 全国的PM2.5浓度呈上升的趋势.京津冀地区的PM2.5浓度在全国范围内始终处于较高的水平, 尤其是河北南部地区在1990~1999年时段内年平均浓度超过150 μg·m-3; 2000年之后京津冀部分地区的PM2.5浓度略有下降, 但是京津冀周边地区的PM2.5浓度出现明显地上升, 尤其是山西和河南北部地区.长三角地区的PM2.5浓度也一直呈上升趋势, 长三角沿海一带PM2.5浓度低于长三角内陆地区, 但是整体浓度低于京津冀地区, 其中安徽中部在2000年之后PM2.5浓度显著上升.珠三角地区同样PM2.5浓度呈现上升趋势, 尤其是在2000年之后的PM2.5浓度是1980~1989年平均浓度的两倍以上.
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图 8 不同时间段内PM2.5浓度的空间分布 Fig. 8 Distribution of PM2.5 concentration over China during different periods |
由于部分气象站存在迁站的问题, 所以数据的时间连续性受站点位置变化的影响较大.由于能见度观测方式存在差异, 而且各地人工观测与自动观测的关系有待进一步验证, 会对结果造成一定的误差.相对湿度观测方式的变化也会造成PM2.5反算结果存在不确定性.
3 结论(1) 在我国中东部大部分地区, 可以对消光系数和PM2.5质量浓度在不同相对湿度下分别建立线性关系, 在相对湿度40%~90%之间的平均相关系数均大于0.75.
(2) 由于PM2.5组分和能见度观测存在区域之间的差异, 北京、长三角和四川的PM2.5单位质量浓度在同样相对湿度下的消光效率大于其他地区.
(3) 北京地区能见度与消光系数在相对湿度20%~90%范围内的相关系数在0.9左右, 相对湿度大于90%时相关系数明显下降, 呈现雾的特征.广州能见度与消光系数的相关性在相对湿度大于80%的情况下就开始下降.不同地区湿度对能见度影响程度不同.
(4) 对北京地区PM2.5反算可知, 1980~1996年, 北京PM2.5浓度年际变化不大, 受采暖影响冬季PM2.5浓度显著较高, 1997~2009年呈现缓慢下降趋势, 2010~2012年呈现上升趋势.
(5) 1980年以来, 全国的PM2.5浓度整体呈上升的趋势, 尤其是华北地区, PM2.5浓度始终高于全国其他地区.
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