2019, Vol. 40
2. 上海市大气颗粒物污染防治重点实验室, 上海 200000;
3. 河北省气象与生态环境重点实验室, 石家庄 050000
2. Shanghai Key Laboratory of Atmospheric Particle Pollution and Prevention, Shanghai 200000, China;
3. Key Laboratory of Meteorology and Ecological Environment of Hebei Province, Shijiazhuang 050000, China
气溶胶作为重要的大气成分之一, 可以降低能见度形成霾污染[1~3], 其重金属和有机物等有毒有害的化学组分还会影响人体健康[4, 5], 还可作为云凝结核影响云的特性和生命周期[6, 7], 并可通过直接和间接辐射效应影响全球辐射平衡进而对全球气候变化造成影响[8~10].近年来, 随着经济的快速发展, 我国工业化和城市化进程加快, 但能源利用率仍然较低, 因此工业、民用及汽车尾气等人为源大气污染物排放有增无减, 导致城市、城市群和区域空气质量严重恶化.目前, 大气气溶胶已成为导致我国城市空气质量恶化的首要污染物, 我国气溶胶污染问题受到了国内外的广泛关注.
目前以京津冀、长三角、四川盆地和珠三角地区为代表的区域复合型大气污染日益凸显.除珠三角外, 其他3个地区细颗粒物尤其是二次气溶胶颗粒的污染持续加重, 造成霾污染天气日益增加, 严重影响大气能见度和人体健康[2, 11~16].除气象要素(主要为相对湿度)外, 气溶胶粒子的消光效应与气溶胶的浓度、粒径和化学组成密切相关.江祺等[17]的研究发现, 2013~2015年北京市污染日较清洁日气溶胶的粒径分布均有不同程度地向大粒子一侧拓宽的现象.周瑶瑶等[18]的研究发现, 南京市霾日中NH4NO3对大气消光的贡献最大, 其次为(NH4)2SO4、有机碳(OC)和元素碳(EC). Kang等[19]的研究发现, 长三角霾过程中0.6~1.4 μm粒径段气溶胶数浓度的增加是造成能见度下降的主要原因. Wang等[20, 21]进一步研究发现, 霾过程中含碳气溶胶粒子的增加是造成能见度下降的主要影响因素, 其中又以EC混合二次成分(EC-secondary)粒子为主, 其在霾天可占总含碳粒子的16.6%, 是干净天的4倍.杨洋等[22]的研究发现, 边界层内不同粒径段的气溶胶浓度随高度的变化不同, 逆温层的存在阻碍了近地层气溶胶粒子向高层的传输.
气溶胶粒子由地面传输到边界层顶后, 则可随着大气流场进行远距离的输送.孟静静等[23]的研究发现, 黄山光明顶积聚模态颗粒物数浓度的潜在源区主要来自一些工业发达人口密集的城市群：湖北东部、安徽中部、河南、江西境内、两广交界处、湖南南部以及浙江北部地区.目前, 受到观测技术以及观测条件的限制, 我国在边界层顶附近的气溶胶观测多集中在高山山顶.近年来, 在黄山[23~26]、泰山[27, 28]、衡山[29]、庐山[30]和华山[31]等山脉进行了一些气溶胶的短时综合观测.这些观测极大地丰富了人们对于气溶胶垂直分布的认识, 尤其是对于边界层顶附近气溶胶的理化特性的理解.
泰山作为中国中东部的最高峰, 位于京津冀和长三角气团传输通道的中间位置, 泰山顶海拔为1534 m, 基本位于中东部地区边界层顶部, 因此对于泰山顶气溶胶粒径分布的观测研究, 有利于加深人们对于中国中东部气溶胶区域分布特征的认识.在本研究中, 使用宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)、β-射线测尘仪和自动气象站收集了2017年6月1~25日泰山顶10 nm~10 μm气溶胶粒径分布、PM(PM2.5和PM10)和气象数据, 分析了泰山顶气溶胶粒径分布特征及其主要影响因素, 以期为了解中东部地区边界层顶附近气溶胶污染特征提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 观测站点介绍观测点位于泰山日观峰的泰山气象站(36.25°N, 117.10°E; 1534 m), 泰山是中国中东部的最高峰, 绵亘于泰安、济南、莱芜三市之间, 东西长约200 km, 南北宽约50 km.许多燃煤电厂、炼油厂、钢铁厂、水泥厂分布在泰山周边(100 km)的工业城市(济南、淄博、莱芜、聊城、济宁、泰安等).泰山位于泰安市以北6 km, 省会济南市以南约60 km, 因此, 当地和区域的污染源排放可能影响到泰山山顶的空气质量.泰山的海拔高度接近华北平原的边界层顶部, 在夏季山顶经常出现地形云.本次观测时间为2018年6月1~25日.
1.2 观测仪器介绍气溶胶数浓度观测仪器使用美国MSP公司生产的宽范围颗粒粒径谱仪(WPS), 测量粒径范围为0.01~10 μm.仪器主要由静电分级器(DMA)、凝结核计数器(CPC)和激光颗粒物分光计(LPS)3个部分组成, 前两者的测量范围为0.01~0.5 μm, 后者为0.35~10 μm.由于测量原理的不同, 因此在其交叉测量范围内(0.35~0.5 μm)的观测值也有所差异.观测中使用的时间分辨率为5 min, 即5 min内仪器扫瞄0.01~10 μm粒径范围并测量出气溶胶粒子的个数.根据观测的实施情况, 对仪器鞘气进行干燥, 以去除高相对湿度对数据的影响, 经数据处理后剔除了部分无效数据.
PM2.5和PM10使用安徽蓝盾光电子股份有限公司生产的蓝盾LGH-01E和LGH-01B型大气颗粒物监测仪.仪器采用β射线法原理, 结合动态加热系统(DHS)及动态数字滤波技术, 实现对PM进行连续自动监测.时间分辨率为1 h, 根据仪器厂家要求剔除部分无效数据.气象数据使用CSI-CR1000自动气象站进行观测, 主要包括风速风向、温度、相对湿度和能见度等气象要素.气象数据质量控制参照中国气象局地面观测要求.
2 结果与讨论 2.1 观测概述由图 1可发现泰山山顶夏季气象要素波动较大, 整个观测期风速较大, 平均值可达5.2 m·s-1(表 1), 6月5日17:00达到最大值17.4 m·s-1.由于观测点海拔高度为1534 m, 接近边界层顶的位置, 由图 1(a)可发现观测期间风向多变, 但是以西南风为主.由图 1(b)可发现泰山顶部RH变化剧烈, 经常在几小时内有较大起伏, 比如6月5日09:00 RH仅为19.6%, 而到6月6日00:00则增大到99%, 在这十几个小时内RH几乎为直线上升.由图 1(b)可发现类似的RH变化在观测期间经常出现, 主要是因为观测点位于山顶, 容易受到地形云的影响.当地形云移动到观测站点时, RH就会急剧升高, 而到地形云离开站点时, RH则会迅速下降.由表 1可知观测期间RH最小值仅为9.6%, 但是最大值可达到100%, 中值和平均值分别为72.2%和71.5%.由于泰山夏季降水较多, 山顶地形云出现几率较大, 因此RH较高.由图 1(b)可知泰山顶温度变化与RH相反, 由表 1可知观测期间平均温度为15.5℃.
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图 1 观测期间PM和气象要素时间变化 Fig. 1 Time series of PM and meteorological elements during the observation period |
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表 1 气象要素、PM和数浓度统计 Table 1 Summaries of meteorological elements, PM and aerosol number concentration during the observation period |
由图 1可知泰山PM2.5除了在6月13~15日浓度较高外, 其余观测期浓度均较低.而在整个观测期内, PM10的浓度较高, 最高可达202.4 μg·m-3.由表 1可知观测期间, PM2.5和PM10的平均浓度分别为20.7 μg·m-3和82.4 μg·m-3, PM2.5/PM10为25.1%.一方面由于泰山顶部风速较大, 而植被覆盖相对较少, 因此裸露的地面较多, 容易使得土壤扬尘等粗粒子进入大气.另一方面泰山顶部寺庙较多, 游客焚香烧纸过程也会燃放大量粗颗粒, 也会使得泰山顶部PM10浓度较高.
2.2 泰山顶气溶胶谱分布特征气溶胶的粒径分布特征决定了它们在大气中的滞留时间以及物理、化学特性, 通过对气溶胶颗粒物的数浓度谱和化学组成等的研究可以确定气溶胶颗粒物的来源信息.由图 2可知观测期间泰山数浓度谱分布为单峰型分布, 峰值位于40 nm.此外从中可发现气溶胶数浓度主要集中在500 nm以下粒径段, 大于500 nm气溶胶数浓度非常低.由表 1可知观测期间数浓度平均为8672.8 cm-3.由图 2可知泰山表面积浓度谱和体积分数谱分布均为三峰型分布.表面积浓度的峰值分别位于250 nm、520 nm和10 μm, 体积分数的峰值分别位于310 nm、520 nm和10 μm.由表 1可知观测期间表面积浓度和体积分数平均为408.3 μm2·cm-3和24.2 μm3·cm-3.
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图 2 观测期间气溶胶数浓度谱、表面积浓度谱和体积分数谱分布 Fig. 2 Spectral distribution of the aerosol number concentration, surface area concentration and volume concentration during the observation period |
由图 2可知在数浓度最大时, 表面积浓度和体积分数反而较小.在5~10 μm的粗粒子段, 虽然数浓度非常低, 但是体积分数非常高, 在10 μm左右体积分数的峰值最大, 这也与泰山PM10的浓度较高相吻合.
为了更加直观地分析泰山不同粒径段气溶胶分布特征, 本文中将观测到的10 nm~10 μm粒径范围的气溶胶分为6个粒径段进行讨论:10~20 nm(核模态)、20~100 nm(爱根核模态)、100~500 nm和0.5~1.0 μm(积聚模态)、1.0~2.5 μm和2.5~10 μm(粗模态).
表 2可知泰山核模态粒子数浓度为582.6 cm-3, 可占总数浓度的6.6%;但是表面积浓度和体积分数仅为0.5μm2·cm-3和0.002μm3·cm-3, 几乎可以忽略, 也就是说核模态粒子对质量浓度几乎没有贡献.爱根核模态粒子数浓度为5770.8 cm-3, 占总数浓度的65%;表面积浓度为59.1μm2·cm-3, 占总表面积浓度的14.3%.但是体积分数仅为0.7μm3·cm-3, 占总体积分数的2.4%.核模态粒子主要来自气-粒转化过程, 大气中新粒子生成事件是其重要的来源之一[32], 虽然其停留时间较短, 但是大气中爱根核模态粒子的重要来源.爱根核模态粒子还主要来自燃烧过程所产生的一次排放的颗粒物, 比如汽车尾气的直接排放[33, 34].泰山由于海拔较高, 因此汽车尾气的影响较小, 而爱根核模态粒子数浓度又非常高, 可能主要来自核模态粒子增长以及烹饪等燃烧过程.
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表 2 观测期间各粒径范围内气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数 Table 2 Summaries of aerosol number concentration, surface area concentration, and volume concentration in different size-ranges during the observation period |
积聚模态粒子主要来源于爱根核模态粒子的凝结和碰并增长过程以及燃烧过程产生的高温蒸汽的凝结核碰并.由表 2可知观测期间100~500 nm气溶胶数浓度为2481.3 cm-3, 占总数浓度的28.0%;表面积浓度和体积分数分别为298.0μm2·cm-3和12.2μm3·cm-3, 分别占总浓度的72.0%和41.9%.这个粒径段粒子贡献了绝大多数的表面积浓度, 但是经计算其与能见度的相关系数仅为-0.16, 并不是影响能见度的主要粒径段. 0.5~1.0 μm数浓度为37.4 cm-3, 占总数浓度的0.4%, 但是却贡献了10.1%和14.8%的表面积浓度和体积分数.此外, 该粒径段粒子数浓度与能见度的相关系数为-0.49, 为所有粒径段中与能见度相关性最高的粒径段.主要是因为该粒径段为可见光谱段, 因此气溶胶粒子的消光系数最高[19].
粗模态粒子主要来自机械过程.由表 2可知粗模态粒子数浓度几乎可以忽略不计, 但是表面积浓度和体积分数较较高. 2.5~10 μm粒径段粒子平均数浓度仅为0.1 cm-3, 但是却贡献了2.5%和37.8%的表面积浓度和体积分数.
2.3 泰山顶气溶胶日变化特征由图 3可发现数浓度和表面积浓度的日变化特征基本类似, 均为白天高, 夜间低.尤其是数浓度, 在10:00~12:00达到最大值, 此后浓度呈现显著地下降趋势.由图 4可知风速在白天远低于夜间, 10:00~13:00风速最小.一方面此时太阳辐射较强, 有利于气溶胶新粒子的生成.另一方面, 此时风速较低, 大气扩散条件较弱, 因此气溶胶粒子容易积聚. 13:00之后, 风速开始增加, 大气扩散条件开始增强. 14:00温度达到最大值、RH达到最低值, 此后温度开始迅速降低, RH开始迅速升高.随着太阳辐射的减弱, 气溶胶新粒子的生成速率逐渐减弱直至消失.此外, 高RH的大气环境, 也使得大气中的气溶胶粒子更容易发生凝结和碰并过程.因此, 气溶胶数浓度开始持续降低.由图 3可发现15:00~17:00虽然数浓度持续下降, 但是表面积浓度却出现一个峰值, 这也说明在该时间段气溶胶粒子发生了凝结或者碰并增长.
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图 3 观测期间PM、气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数日变化 Fig. 3 Diurnal variations of PM, aerosol number concentration, surface area concentration and volume concentration during the observation period |
由图 3可发现体积分数的日变化比较复杂, 为多峰型分布, 峰值主要出现在07:00、12:00、15:00和19:00.由图 4可知表面积浓度早晚峰值期间, 对应的RH分别为71%和75%, 温度均为14.8℃, 即多为高湿低温的环境, 此时多为晨雾消散和晚雾生成的阶段, 因此虽然数浓度较低, 但是体积分数非常高.
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图 4 观测期间主要气象要素日变化 Fig. 4 Diurnal variations of the mainmeteorological elements during the observation period |
由图 3可发现PM2.5和PM10的日变化特征比较类似, 均为白天高, 夜间低.一方面是因为白天风速较低, 另一方面白天泰山人为活动较多, 因此造成白天PM的浓度较高.由图 3可发现PM10全天浓度均远大于PM2.5, 由图 4可知泰山全天风速均超过3 m·s-1, 夜间甚至超过6 m·s-1, 而观测点周边植被相对较少, 多裸露的沙土, 因此PM10的浓度较高.此外, 泰山风景区寺庙较多, 白天多焚香烧纸的祭祀活动, 而这些燃烧过程排放的颗粒物又以粗粒子为主, 这也是造成PM10浓度较高的一个主要原因.
2.4 泰山顶气溶胶与主要气象条件的关系由图 5可发现PM2.5和PM10的高值区主要分布在偏西风方向, 东北风方向PM的浓度比较低.观测点的西部分散众多宾馆和寺庙, 人为活动频繁, 人为源较多.观测点东北方向为景区后山, 人为活动稀少, 因此PM污染源相对较少.此外由图 5可发现当东风时, PM10存在一个非常明显的高值区, 并且高值区分布位于风速为6~12 m·s-1区间, 由表 1可知远大于观测期间的平均风速, 因此高浓度的PM多为景区外输送影响.此外, 在观测点东部50km范围内分布较多的钢铁厂、化工厂和冶金厂等, 这些工厂的高架点源排放的污染物, 在大风天也会向观测点输送大量的气溶胶.当风速小于6 m·s-1时, 在所有方向上PM的浓度均较高, 这主要是由于景区内自身污染源排放影响.但是当风速大于9 m·s-1时, PM的浓度较低, 主要是因为大风速下扩散条件较好, 有利于污染物扩散.
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图 5 观测期间PM、数浓度和表面积浓度与风速风向关系 Fig. 5 Wind effects on PM, aerosol number concentration, and surface area concentration during the observation period |
数浓度在偏北风时较低, 其余风向下浓度较高.此外, 风向对数浓度的影响要比风速的影响大.当风速较大时, 数浓度也会较高, 比如当风向为120°时, 虽然风速超过15 m·s-1, 但是数浓度仍然比较大.此外由图 5可知当东风风速为9~12m·s-1时, 数浓度最高.表面积随风速风向的分布与数浓度的分布类似.
不同RH下气溶胶的理化特性存在显著差异, 大气气溶胶粒子的吸湿增长会增强其消光特性, 使大气能见度降低.本研究将RH分为0~30%、30%~60%、60%~80%、80%~90%和90%~100%这5个档, 对应平均能见度分别为34.6、30.2、21.0、14.2和3.4 km.
由图 6可知不同RH下气溶胶谱分布不同.当RH < 30%, 数浓度谱分布为双峰型分布, 峰值分别位于40 nm和90 nm; 表面积浓度谱分布为单峰型分布, 峰值位于160 nm.当30% < RH < 60%时, 数浓度谱分布还为双峰型分布, 但是第一个峰值浓度明显增大, 位于90 nm处的峰值几乎观测不到.此时, 表面积浓度谱为双峰型分布, 峰值分别位于230 nm和520 nm.随着RH的增加, 表面积浓度谱开始向大粒径段偏移.但是此时RH < 60%, 气溶胶粒子的吸湿增长还不明显, 平均能见度几乎没有降低.
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图 6 不同RH下数浓度谱和表面积浓度谱分布 Fig. 6 Spectral distributions of aerosol number concentration and surface area concentration in different RH |
当60% < RH < 80%时, 气溶胶粒子吸湿增长加速, 由图 6可知此时气溶胶数浓度谱为单峰型分布, 峰值位于60 nm.此时, 表面积浓度谱为双峰型分布, 峰值分别位于260 nm和520 nm.可发现, 数浓度谱和表面积浓度谱的最大峰值均向大粒径段偏移.说明气溶胶粒子在此RH下吸湿增长较为明显, 气溶胶粒子粒径增大, 造成其消光系数增加, 因此能见度下降较多, 平均能见度为21.0 km.
当80% < RH < 90%时, 一般为雾-霾转换过程.由图 6可发现数浓度在此RH下有所降低, 数浓度谱为单峰型分布, 但是峰宽较大, 可横跨30~160 nm.此时表面积浓度谱呈现三峰型分布, 峰值分别位于260 nm、520 nm和10 μm.当RH>90%时, 即为云雾过程时, 由图 6可发现气溶胶数浓度谱为典型的单峰型分布, 峰值位于50 nm.但是此时可发现表面积浓度谱为三峰型分布, 峰值分别位于300 nm、520 nm和10 μm.由于云雾过程对于小粒子的清除作用, 使得表面积浓度的第一个峰值往大粒径段偏移.
3 结论(1) 观测期间泰山PM2.5和PM10的平均浓度分别为20.7 μg·m-3和82.4 μg·m-3, PM2.5/PM10仅为25.1%.数浓度、表面积浓度和体积分数平均为8672.8cm-3、408.3 μm2·cm-3和24.2μm3·cm-3.数浓度谱分布为单峰型分布, 峰值位于40 nm.表面积浓度和体积分数谱分布均为三峰型分布.表面积浓度的峰值分别位于250 nm、520 nm和10 μm, 体积分数的峰值分别位于310 nm、520 nm和10 μm.
(2) 数浓度和表面积浓度的主导粒径分别为10~20 nm和100~500 nm, 分别为5770.8 cm-3和298.0μm2·cm-3, 占总浓度的65%和72.0%.体积分数的主导粒径为100~500 nm和2.5~10 μm, 分别为12.2μm3·cm-3和11.0 μm3·cm-3, 占总体积分数的41.9%和37.8%.
(3) 受人为活动和气象要素的影响PM(PM2.5和PM10)、数浓度和表面积浓度的日变化分布为白天高, 夜间低.体积分数的日变化比较复杂, 为多峰型分布, 峰值主要出现在7:00、12:00、15:00和20:00.
(4) 风向对PM和数浓度的影响要比风速的影响大.当风速小于6m·s-1时, PM和气溶胶数浓度主要受到景区自身污染源的影响.东风风速为9~12m·s-1时, 外来输送对景区PM和数浓度的影响较大.不同RH下气溶胶谱分布不同.随着RH的增加, 气溶胶数浓度谱由双峰型变为单峰型分布, 表面积浓度谱由单峰型转变为三峰型分布.
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