环境科学  2018, Vol. 39 Issue (10): 4430-4438   PDF    
引用本文
樊啸辰, 郎建垒, 程水源, 王晓琦, 吕喆. 北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析[J]. 环境科学, 2018, 39(10): 4430-4438.
FAN Xiao-chen, LANG Jian-lei, CHENG Shui-yuan, WANG Xiao-qi, LÜ Zhe. Seasonal Variation and Source Analysis for PM2.5, PM1 and Their Carbonaceous Components in Beijing[J]. Environmental Science, 2018, 39(10): 4430-4438.
北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析
樊啸辰, 郎建垒, 程水源, 王晓琦, 吕喆     
北京工业大学环境与能源工程学院, 区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124
收稿日期: 2018-01-19; 修订日期: 2018-03-27
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0202705）；国家自然科学基金项目（51638001）；北京市科学技术委员会项目（Z161100004516013，Z171100002217002）
作者简介: 樊啸辰(1992~), 女, 硕士, 主要研究方向为环境规划管理与污染防治, E-mail:w_everest@126.com
通信作者: 程水源, E-mail:chengsy@bjut.edu.cn
摘要: 大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物，近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进，相关研究对象逐渐从大粒径的PM10、PM2.5转移到更小粒径的PM1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域，选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月，对大气环境中的PM2.5和PM1进行采集，分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统（WRF-CMAQ）耦合模型对采样时段进行了模拟，分析观测期间PM2.5和PM1的来源贡献，并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明，PM2.5和PM1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势；PM1是PM2.5中的主要组成，而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加，PM1质量浓度占PM2.5的比值明显升高；北京市大气环境中存在明显的二次污染，且SOC更容易在粒径更小的PM1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源；汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.
关键词: PM2.5      PM1      碳质组分      季节变化      来源分析     
Seasonal Variation and Source Analysis for PM2.5, PM1 and Their Carbonaceous Components in Beijing
FAN Xiao-chen , LANG Jian-lei , CHENG Shui-yuan , WANG Xiao-qi , LÜ Zhe     
Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China
Abstract: Atmospheric particulate matter is the primary pollutant affecting the ambient air quality in most Chinese cities. In recent years, with the progress of monitoring technology and improvement in sampling equipment, the relevant research objects gradually shift from larger particle sizes (PM10 and PM2.5) to smaller particle size (PM1). The carbonaceous component is an important part of atmospheric particulate matter. Taking Beijing as the research area, sampling for PM2.5 and PM1 was conducted in July and October of 2016, and January and April of 2017 as representative months of four seasons. Mass concentrations and seasonal variation characteristics for PM2.5 and PM1 were analyzed. The two-layer, nested, meteorology-air quality coupling model system (WRF-CMAQ) was used to model air circulation during the sampling period and thus analyze the source contributions for PM2.5 and PM1. The factor analysis method was also used to analyze the source apportionment of carbonaceous components. The results are as followed:the mass concentrations of PM2.5 and PM1 showed an increasing trend by spring, summer, autumn and winter. PM1 was the main part of PM2.5, and with the increasing frequency of haze in autumn and winter, the mass concentration ratio of PM1/PM2.5 became significantly higher. The authors contend that secondary pollution exists in Beijing's atmosphere, and SOC is more likely to accumulate in smaller particle size. Widespread coal combustion, vehicle emission, residential emission source and biomass combustion emissions are the major contributors to atmospheric particulates, while gasoline engine exhaust, diesel vehicle exhaust, biomass combustion and coal combustion emission are the main source of carbonaceous components in PM2.5 and PM1 in Beijing.
Key words: PM2.5      PM1      carbonaceous component      seasonal changes      source analysis     

大气颗粒物按其粒径可细分为可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)和亚微米细颗粒物(PM1)等.国内外多项研究显示, 大气颗粒物不仅是造成能见度降低的主要原因[1, 2], 而且对人体健康也会造成不良影响[3~5].对大气颗粒物的研究已成为全球性的热点问题, 而近年来, 随着监测技术的进步和采样设备的改进, 相关研究对象逐渐从大粒径的PM10、PM2.5[6~12]转移到更小粒径的PM1上. PM1由于粒径小, 具有更大的比表面积, 所以能吸附更多的病原体或者有毒有害物质, 被吸入人体后, 能沉积在肺部, 对人的身体健康造成危害[13].

碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分, 主要分为有机碳(organic carbon, OC)、元素碳(elemental carbon, EC)和无机碳(inorganic carbon, IC)三类.其中, OC主要包括来自污染源直接排放的一次有机碳(primary organic carbon, POC)和污染源排放的挥发性有机物在大气中经过光化学反应生成的二次有机碳(secondary organic carbon, SOC). EC主要来自不完全燃烧过程的排放. IC主要以碳酸盐的形式存在于大气颗粒物中, 但是含量很低, 一般可以忽略不计.目前已有许多关于PM2.5及其碳质组分的研究[12, 14~17], 但对于PM1中碳质组分的研究较少, 主要集中在对PM1的质量浓度和水溶性离子组分的分析上[18~20].本研究在每个季节选取代表月, 对北京市大气环境中的PM2.5和PM1进行采集, 分析二者及其中碳质组分的质量浓度的季节变化特征, 利用WRF-CMAQ耦合模型针对典型污染源对PM2.5及PM1的贡献进行来源解析, 利用因子分析法对其中碳质组分的来源进行定量研究, 结果有助于深入了解北京市大气颗粒物污染特征, 以期为制定科学合理的控制对策提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集

本研究以1、4、7、10月作为4个季节的代表月, 选取2016年7月、10月、2017年1月和4月在北京师范大学科技楼(北纬39.961°, 东经116.366°)顶楼进行采样.采样器设置地点距地面约35 m, 仪器型号为URG-3000四通道大气颗粒物采样器, 采样流量设置为8.35 L·min-1.每天24 h(09:00至次日09:00)连续采样, 如遇到特殊情况(雨雪天气、设备故障等)则临时调整采样时间, 每月保证采集至少25个有效样品.采样滤膜为直径47 mm的特纯石英纤维滤膜(英国whatman公司).样品采集完后立即放入配套的膜盒中, 再放入聚四氟乙烯塑料袋内密封, 并于4℃的冰箱中保存.

1.2 样品分析测试方法

特纯石英纤维滤膜在使用前后均需在恒温恒湿超净室(温度: 20℃±5℃, 湿度: 40%±2%)平衡48 h, 用电子天平(型号: sartorius-denver TB-215D, 精度: 0.01 mg)进行称量, 利用重量法得到所采集的颗粒物的质量浓度.

颗粒物中的碳质组分使用美国沙漠研究所研发的热光碳分析仪(型号为DRI model 2001A)进行测试.热光法是目前使用最多, 较为成熟的分析方法, 由于OC和EC在不同温度和气态环境下发生挥发和氧化的优先性不同, 采用Improve A升温法对样品进行测试, 生成的气态组分经过氧化炉被氧化为CO2后, 进入还原炉被催化还原为CH4, 最后由氢火焰离子化检测器将含量转化为电信号出峰.

先在纯氦气的环境下, 分别在140、280、480和580℃这4种温度下对石英滤膜进行加热, 得到OC的4种组成部分(OC1、OC2、OC3和OC4), 之后在含2%氧气的氦气环境下, 分别于580、740、840℃继续对滤膜进行加热, 得到EC的3种组成部分(EC1、EC2、EC3).由于样品在无氧加热的最后一个阶段时会出现碳化现象, 导致部分OC转变为裂解碳(OCPyro, OP).所以EC1的峰中包含了OP, 为检测出OP的生成量, 用633 nm的氦-氖激光全程照射样品, 监测加热升温过程中反射光强的变化, 以初始光强作为参照, 反射光强回到初始光强的时刻定义为EC的起始点, 从EC1中分离出OP.根据Improve协议, 有机碳OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OP, 而元素碳EC=EC1+EC2+EC3-OP.为保证样品分析的准确性, 全过程采用相同的处理方法对空白石英纤维滤膜进行测试分析, 获得本底值, 从样品测试分析结果中扣除.

1.3 模型设置

采用WRF-CMAQ耦合模型双层网格嵌套, 外层网格的分辨率为27 km×27 km, 覆盖包括北京市、河北省、天津市、山东省、山西省、辽宁省以及内蒙古自治区部分地区, 内层网格的分辨率为9 km×9 km, 覆盖整个京津冀地区. WRF模型采用3.3版本, 模拟的气象场初始场数据来自美国国家环境预报中心提供的FNL全球分析资料, 时间分辨率为6 h.空气质量模型CMAQ采用4.7.1版本, 使用的清单数据来自于本研究团队建立的京津冀区域大气污染物排放清单, 清单基准年为2014~2015年[21].本研究团队在北京有固定采样点, 采集大气中颗粒物样品并进行离线测试分析, 同时还有粒径谱仪(TOPAS LAP332)对大气颗粒物进行时间分辨率为20 min的在线测试分析.由于空气质量模型CMAQ目前缺少直接截取到粒径为1 μm的机制, 本研究基于研究团队对北京市大气环境中PM2.5和PM1质量浓度的离线、在线数据, 并结合相关文献中的数据资料[22~25], 经综合分析, 根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)中规定的空气质量级别, 得到不同空气污染级别下大气环境中PM1和PM2.5质量浓度所占比例(见表 1).将模型模拟得出的PM2.5质量浓度的日均结果根据当天的空气质量情况, 乘以相应的比例系数获得PM1的日均质量浓度.

表 1 不同空气质量级别下的比例系数 Table 1 Scale factors under different air quality levels

2 结果与讨论 2.1 PM2.5和PM1质量浓度污染特征

将采样期间PM2.5和PM1的日均浓度进行统计, 并和GB 3095-2012《环境空气质量标准》进行对比(PM2.5的24 h平均值的一级标准为35 μg·m-3, 二级标准为75 μg·m-3), 将每个季节代表月中PM2.5监测值低于二级标准的天数除以该月的总天数, 得到达标率, 结果如表 2所示.可以看出, PM2.5和PM1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势.春季PM2.5的达标率达到了65.4%, 这是因为春季风力强, 有利于污染物的扩散.赵辰航[26]的研究发现, 发生光化学反应时气溶胶质量浓度增加, 而夏天由于光照强度增大, 有利于光化学反应发生, 导致两种粒径的颗粒物浓度上升.在本次采样期间, 秋季代表月内污染物质量浓度明显增加可能是因为在2016年10月采样期间, 北京发生了多次雾-霾天气, 轻度污染及以上的天数占到了14 d, 秋季代表月的达标率仅为42.3%.虽然达标率低, 但秋季代表月内污染物质量浓度的月平均值低于冬季, 这是因为采暖季燃煤等活动, 排放到大气中的前体物增加, 导致PM2.5和PM1的质量浓度达到了四季中最大, 分别为111.8 μg·m-3和81.2 μg·m-3, 而秋季采样期间虽然出现雾-霾天气的天数较多, 但是污染强度要低于冬季代表月.

表 2 采样期间PM2.5和PM1的日均浓度统计特征 Table 2 Daily statistical characteristics for PM2.5 and PM1 during the sampling period

采样期间PM2.5和PM1的日均浓度如图 1, 可以看出, 两种粒径污染物的日均浓度有相似的变化趋势, 两种污染物春、夏、秋、冬四季相关性分别为0.79、0.84、0.88、0.86. PM1质量浓度占PM2.5质量浓度的比值按春、夏、秋、冬依次为60%、69%、74%、72%, 说明PM1是PM2.5中的主要组成, 春季由于风力较强, 扬尘活动导致粗粒子所占比例增加, 因此春季PM1/PM2.5最低.夏季的气象条件利于光化学反应发生, 根据赵辰航[26]的研究结果, 光化学反应不仅导致颗粒物质量浓度增加, 而且不同粒径的颗粒物增长速率不同, PM1增加最为明显, 因此和春季相比, PM1在PM2.5中所占比例有所上升.秋冬季节虽然光照强度减弱, 但北京地区逆温时间变长, 静稳天气增多, 气象条件不利于污染物的扩散和输送, 且供暖需求导致排放到大气中的前体物增多, 污染物的积累有利于二次粒子的形成, 因此PM1/PM2.5进一步上升.值得注意的是, 秋季PM1/PM2.5略高于冬季, 乔婷[27]的观测发现, 发生灰霾天气时, 粒径在1~2.5 μm之间的颗粒物的增长幅度大于1μm以下的颗粒物的涨幅, 导致PM1-2.5/PM2.5比值增高, PM1/PM2.5比值下降, 而本研究采样期间, 冬季代表月的灰霾天数大于秋季, 灰霾日1~2.5 μm粒径段的颗粒物质量浓度增长更快, 因此冬季的比例要略低于秋季.

图 1 PM2.5与PM1质量浓度日变化 Fig. 1 Daily variations in mass concentrations for PM2.5 and PM1

2.2 碳质组分四季变化特征

OC的主要来源有化石燃料燃烧直接排放到大气中的一次有机气溶胶和经过化学反应生成的二次有机气溶胶, 而EC的主要来源是化石燃料的不完全燃烧. Chow等[28]的研究认为OC/EC的比值高于2时则存在二次污染, 在本研究的采样期间, 4个季节PM2.5中OC/EC分别为3.5、2.9、3.4和5.5, 在PM1中比值依次为4.8、2.9、3.3、5.5, 说明在4个季节中北京市大气环境中均存在不同程度的二次污染.

样品中OC、EC及二次有机碳SOC的月平均质量浓度, 以及各个碳质组分在大气颗粒物中所占的比例整理如表 3, SOC的质量浓度用Lim等[29]提出的最小比值法计算获得, 该方法的计算见式(1):

表 3 各个季节PM2.5及PM1中碳质组分的月平均浓度及所占比例 Table 3 Monthly average concentrations and proportions of carbonaceous components in PM2.5 and PM1 for each season

(1)

式中, SOC为二次有机碳的质量浓度, OCtot为总有机碳的质量浓度实测值, EC为元素碳的质量浓度实测值, (OC/EC)min为实验所得的采样期间OC/EC的最小值.

从季节变化来看, PM2.5和PM1中OC的质量浓度由高到低的顺序一致, 均为冬季最高, 秋季次之, 夏季最低. PM2.5中EC的月均质量浓度为秋季略高于冬季, 夏季最低. PM1中EC的季节变化趋势则为秋季略高于冬季, 春季最低. PM2.5中SOC的月均质量浓度在冬季达到最高, 为12.6 μg·m-3, 秋季第二, 春季和夏季的质量浓度相等, 均为2.3 μg·m-3. PM1中SOC的月均质量浓度也在冬季达到了最高, 秋季次之, 夏季最低.总体来看, 在两种粒径的大气颗粒物中, OC、EC及SOC的月均质量浓度均体现为春夏季节明显低于秋冬季节.

OC及SOC在PM2.5和PM1中所占的比例大小也呈现出一致的顺序, 均为冬季大于秋季, 夏季最低. EC在两种粒径的颗粒物中所占比例的季节性变化也呈现出一致性, 为秋季最高, 冬季次之, 夏季最低.总体看来, 碳质组分在大气颗粒物中所占比例也体现为春夏季节低于秋冬季节.这是因为秋冬季节灰霾天气增多, 杨雨蒙等[30]的研究发现, 在灰霾日碳质组分较非霾日明显增加, 因此质量浓度及所占比例均高于春夏季节.

2.3 来源分析 2.3.1 模型验证

由于采样点的坐标为北纬39.961°, 东经116.366°, 选择距离该点最近的官园监测点(北纬39.943°, 东经116.361°)的监测数据, 与PM2.5的模拟结果进行逐日浓度变化分析及二者之间的相关性来验证模型的性能.由于监测站点缺少PM1的监测值, 因此将PM1模拟值与采样期间实验所得PM1的日均浓度值进行对比分析.结果如表 4、图 2及图 3所示.

表 4 模拟值与监测值对比 Table 4 Comparison of simulated results with observed results

图 2 PM2.5模拟值与监测值逐日变化 Fig. 2 Daily variations of simulated and observed PM2.5 concentration

图 3 PM1模拟值与测试值逐日变化 Fig. 3 Daily variations of simulated and observed PM1 concentration

模拟结果的月均浓度值要低于监测数据或测试结果, 特别是秋冬季节污染水平较高时, 数值模式对高浓度的模拟效果是偏低的.同时, 由日均浓度变化(图 2、图 3)可以看出PM2.5模拟值与监测值、PM1模拟值与测试值的逐日变化趋势较好, 相关性系数R均在0.70以上, 说明二者之间的相关性良好.综合考虑, 认为本研究选用的模型及参数设置对PM2.5及PM1的模拟效果较好.

2.3.2 典型污染源对PM2.5及PM1的来源分析

本研究采用WRF-CMAQ耦合模型, 利用清零法分别模拟散煤、居民面源及生物质燃烧、机动车三大类污染源对北京市PM2.5及PM1质量浓度的贡献, 结果如图 4所示.

图 4 典型污染源对PM2.5及PM1的来源贡献 Fig. 4 Contribution of typical sources to PM2.5 and PM1

机动车排放对PM2.5的贡献按春夏秋冬依次为21.9%、20.6%、23.5%、19.1%, 对PM1的贡献分别为23.7%、21.4%、25.1%、20.8%.散煤燃烧对PM2.5的贡献依次为17.0%、10.3%、18.1%和22.6%, 对PM1的贡献依次为14.2%、7.4%、14.1%、18.4%, 冬季的占比要明显高于其他3个季节, 反映了采暖季节燃煤活动对颗粒物质量浓度的影响.居民面源及生物质燃烧对PM2.5的影响依次为10.6%、12.8%、13.3%和12.3%, 对PM1的贡献比例为8.9%、8.7%、10.9%、10.3%, 从模拟结果可以看出, 机动车排放和散煤燃烧对北京市大气颗粒物的质量浓度贡献较大, 尤其是在冬季, 对散煤燃烧活动的控制是有效改善细粒子污染的重要途径.而机动车在移动的过程中会产生地面扬尘, 间接对颗粒物浓度造成贡献, 因此机动车源对PM2.5和PM1的实际贡献应高于模拟结果.

2.3.3 PM2.5及PM1中碳质组分来源分析

大气颗粒物中碳质组分的主要来源有汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放.根据文献[31~33]可知, 热光碳分析仪分析得到的8种组分中, OC1高载荷指示生物质燃烧, OC2表征燃煤排放, OC3、OC4、EC1、OP为汽油车尾气排放中丰富的碳组分, EC2和EC3则代表柴油车尾气的排放.为定量分析上述污染源对PM2.5及PM1中碳质组分的贡献, 采用PASW Statistic统计分析软件按季节分别对OC1至OP进行因子分析, 所有KMO值均大于0.7, Sig.值小于0.05, 样本适合进行因子分析, 结果见表 5.

表 5 不同季节经方差极大旋转后的因子载荷矩阵 Table 5 Rotated component matrix in different seasons

因子分析法对4个季节代表月分别进行解析, 主要解析出了2~3个因子, 燃煤排放、生物质燃烧和汽油车尾气排放这三者的混合源(夏季解析为因子1和因子3，其余季节解析为因子1)对碳质组分的贡献最大, 对PM2.5中碳组分的贡献按春夏秋冬依次为68.4%、66.2%、74.0%、79.1%, 对PM1中碳质组分的贡献依次为68.0%、57.8%、70.4%和73.5%, 秋冬季节贡献比例要略高于春夏季节.柴油车尾气排放是碳质组分的另一个来源, 其对PM2.5中碳组分的贡献分别为15.9%、16.3%、13.6%及14.3%, 对PM1中碳质组分的贡献为18.1%、19.3%、14.1%、16.3%, 在同一季节中, 柴油车尾气对PM1中碳组分的影响要大于其对PM2.5中的, 说明粒径越小, 其中的碳组分受到柴油车的影响越大, 这与张灿等[34]的研究结论一致.综合因子分析结果, 北京市4个季节代表月PM2.5和PM1中碳组分的主要来源为燃煤排放、生物质燃烧、汽油车尾气排放以及柴油车尾气排放, PM2.5中碳组分的来源贡献解析结果与王刚等[33]及周家茂等[35]的研究结果一致.

综合考虑两种解析方法差异, 并与其他文献结果进行对比, 本研究得到的结论较为合理, 有助于了解北京市大气颗粒物污染特征, 可以为制定合理的控制对策提供科学依据.

3 结论

(1) PM2.5和PM1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势, PM1质量浓度占PM2.5质量浓度的比值按季节依次为60%、69%、74%、72%, 说明PM1是PM2.5中的主要组成, 而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加, PM1质量浓度占PM2.5的比值明显升高.

(2) 北京市大气环境中存在明显的二次污染, 且SOC更容易在粒径更小的PM1中积聚. OC、EC及SOC在PM2.5和PM1中的月均质量浓度和所占比例均体现为春夏季节低于秋冬季节.

(3) 机动车排放对PM2.5的贡献按春夏秋冬依次为21.9%、20.6%、23.5%、19.1%, 对PM1的贡献分别为23.7%、21.4%、25.1%、20.8%.散煤燃烧对PM2.5的贡献依次为17.0%、10.3%、18.1%和22.6%, 对PM1的贡献依次为14.2%、7.4%、14.1%、18.4%.居民面源及生物质燃烧对PM2.5的影响依次为10.6%、12.8%、13.3%和12.3%, 对PM1的贡献比例为8.9%、8.7%、10.9%、10.3%, 这三类污染源是采样期间北京市大气颗粒物的重要贡献来源.

(4) 燃煤排放、生物质燃烧和汽油车尾气排放这三者的混合源对PM2.5和PM1中碳质组分的贡献最大, 对PM2.5中碳组分的贡献在66.2%到79.1%之间, 对PM1中碳质组分的贡献为57.8%至73.5%, 并且秋冬季节贡献比例要略高于春夏季节.柴油车尾气排放对PM2.5中碳组分的贡献分别为15.9%、16.3%、13.6%及14.3%, 对PM1中碳质组分的贡献为18.1%、19.3%、14.1%、16.3%, 是另一主要来源.

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