环境科学  2018, Vol. 39 Issue (8): 3917-3926   PDF    
引用本文
康国华, 张鹏岩, 李颜颜, 杨丹, 庞博, 何坚坚, 闫宇航. 黄河下游开封段引黄灌区小麦中重金属污染特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2018, 39(8): 3917-3926.
KANG Guo-hua, ZHANG Peng-yan, LI Yan-yan, YANG Dan, PANG Bo, HE Jian-jian, YAN Yu-hang. Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Wheat Grains Cultivated in Kaifeng Irrigation Area of the Yellow River[J]. Environmental Science, 2018, 39(8): 3917-3926.
黄河下游开封段引黄灌区小麦中重金属污染特征及健康风险评价
康国华, 张鹏岩, 李颜颜, 杨丹, 庞博, 何坚坚, 闫宇航     
河南大学环境与规划学院, 开封 475004
收稿日期: 2017-09-21; 修订日期: 2018-02-26
基金项目: 国家自然科学基金项目（41601175）；河南省基础与前沿技术研究计划项目（152300410067）；河南省高校科技创新团队支持计划项目（16IRTSTHN012）
作者简介: 康国华(1992~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为资源利用与环境保护, E-mail:GuangliGH@163.com
通信作者: 张鹏岩, E-mail:pengyanzh@henu.edu.cn
摘要: 为探究引黄灌区小麦对人体健康的影响，以黄河下游引黄灌区开封段为研究区，对其中水稻乡、柳园口乡、西郊乡和北郊乡的小麦进行采样调查，采用内梅罗综合指数法、健康风险评价模型对研究区小麦重金属污染状况及其对成人和儿童的健康风险进行评价.结果表明，研究区小麦籽粒中Cd、Cr、Pb、Cu、Zn、Ni、Hg平均含量分别为0.034、0.428、0.279、5.363、29.605、0.305和0.003 mg·kg-1.除Pb和Zn外，其他重金属均未超出国家食品卫生标准限制值.研究区小麦籽粒中Pb和Zn的污染指数大于1，Cd、Cr、Cu、Ni和Hg的污染指数均小于1，小麦综合污染指数为1.985>1，各乡区小麦的综合污染指数介于1.116~1.847之间.非致癌重金属（Pb、Cu、Zn、Hg）对成人和儿童的健康风险指数分别为1.0558和0.5450；致癌重金属（Cd、Cr、Ni）对成人和儿童的健康风险指数均值均高于USEPA推荐的最大可接受风险水平1×10-4，可能存在引发癌症的风险.
关键词: 小麦      重金属      污染特征      健康风险      引黄灌区     
Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Wheat Grains Cultivated in Kaifeng Irrigation Area of the Yellow River
KANG Guo-hua , ZHANG Peng-yan , LI Yan-yan , YANG Dan , PANG Bo , HE Jian-jian , YAN Yu-hang     
College of Environment and Planning, Henan University, Kaifeng 475004, China
Abstract: In order to monitor heavy metal pollution in agricultural soils and assess the corresponding health risk in the Yellow River irrigation area, this study applied the Nemero index and the health risk index to evaluate heavy metal pollution in wheat grains and the health risks for residents in the lower reaches of the Yellow River. Four towns in Kaifeng, which are within the lower reaches of the Yellow River, were selected as the study area. The examination of wheat samples revealed that the average contents of Cd, Cr, Pb, Cu, Zn, Ni, and Hg in the wheat grains were 0.034, 0.428, 0.279, 5.363, 29.605, 0.305, and 0.003 mg·kg-1, respectively. Among the heavy metals, Pb and Zn exceeded the national food hygiene standards. The pollution indices of Pb and Zn in the wheat grains contributed significantly to the comprehensive pollution index, as each was greater than 1 (1.985), although the pollution indices of the other heavy metals were less than 1. The comprehensive pollution index of wheat in each town ranged from 1.116 to 1.847. The health risk indices of non-carcinogenic heavy metals (Pb, Cu, Zn, and Hg) for adults and children were 1.0558 and 0.5450, respectively. The health risk indices of carcinogenic heavy metals (Cd, Cr, and Ni) for adults and children were higher than the maximum acceptable risk level (1×10-4) recommended by the USEPA, which suggests that residents of the study area have a high risk of developing various forms of cancer.
Key words: wheat      heavy metal      pollution characteristics      health risk      Yellow River irrigation area     

重金属是指原子密度超过5 g·cm-3的金属元素, 是一类对环境和人类极易造成危害的污染物[1].作为具有持久性潜在毒性的污染物, 重金属一旦进入土壤, 将长期存在于土壤且无法被降解, 通过生物系统间的物质转换和能量循环, 间接转移至农作物中, 从而抑制作物的光合作用和生长, 甚至通过食物链进入人体, 进入人体的重金属元素一旦超过一定浓度, 会造成人体机能的功能性障碍和不可逆性损伤, 甚至引发癌症[2, 3].重金属进入人体中的途径主要有3种：呼吸、皮肤接触和饮食摄入.相对于呼吸和皮肤接触途径, 饮食摄入由于其摄入量大、饮食种类复杂、饮食中重金属含量差异明显等因素, 成为重金属摄入的主要途径[4~6].有研究表明, 食用重金属污染的粮食所产生的危害高于饮用重金属污染的水体, 长期食用受污染的谷物, 会引发重金属慢性中毒[7, 8].随着公众健康风险意识的增强, 关于农作物重金属污染特性及其健康风险的研究受到广大学者的关注.

关于重金属对人体健康潜在风险的研究, 前人做了大量的积累.研究领域多集中于矿区[9, 10]、污灌区[11, 12]和垃圾处理厂[13, 14]等地方, 研究对象专注于降尘[15, 16]、水稻[17, 18]、玉米[19, 20]、蔬菜[21, 22]、饮用水[23, 24]等.这些研究对重金属的积累特征、理化性质、赋存形态以及污染后被污染体的生理生化效应等做了较为深入地研究, 为进一步深入展开作物中重金属积累及对人体健康影响的研究奠定了基础.

灌区一般是指有可靠水源和引、输、配水渠道系统以及相应排水沟道的灌溉面积, 是一个具有很强社会性质的半人工的开放式生态系统.我国是世界农业大国, 灌区作为我国特有的农业灌溉方式, 其一直是农业研究的重要区域, 国内学者对甘肃沿黄灌区[25]、宁夏引黄灌区[26]、内蒙古河套灌区[27]、陕西关中灌区[28]、天津污灌区[29]、沈抚灌区[30]等地的土地利用、土壤质量和粮食生产进行了深入研究.

黄河下游引黄灌区是我国最大的连片自流灌区, 是我国农业规模化生产和重要的粮食生产基地, 关于灌区土壤质量和粮食安全的问题受到学者们的关注[31, 32].以往关于作物重金属的相关研究主要以水稻、玉米为研究对象, 而小麦作为三大谷物之一, 在北方居民的饮食结构中占据着不可替代的位置.本文以黄河下游引黄灌区开封段为研究区域, 对研究区内小麦籽粒中重金属元素进行理化分析, 并针对成人和儿童对摄食区域小麦导致的健康风险进行评估, 旨在为引黄灌区的粮食安全和环境保护提供理论指导和决策依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区地处河南省开封市北侧, 黄河下游冲积扇南翼, 包括水稻乡、柳园口乡、北郊乡和西郊乡.境内地势平坦, 无山峰、丘陵.该地属半干旱半湿润温带大陆性季风气候, 冬季雨雪稀少, 夏季降水集中.区内年平均气温14℃, 年平均降水量634 mm, 全年无霜期213 d, 年平均日照时数2 268 h.

开封市位于黄河下游南岸, 具有得天独厚的引黄优势.全市引黄灌区设计总引水能力270 m3·s-1, 有效灌溉面积18.88万hm2, 占全市耕地面积的47.6%.灌区作为一个综合性水利工程, 不仅承担着开封市农业灌溉用水, 还担负着开封市工业生产、日常生活、水产养殖以及城市洗污用水等, 对开封市工农业生产及社会经济发展具有重要的作用.

1.2 样品采集与处理 1.2.1 样点的布设与采集

样点的布设按照均匀布点、污染处加密(水稻乡的北部偏西地区、东部及东南部地区, 柳园口乡的南部地区)、避开污染源(西郊乡的东部和北郊乡的南部地区)的原则.样点采集范围覆盖开封市引黄灌区内的4个乡区, 共采集样品122个(图 1).小麦样品的采集采用随机采样的方法, 在每个采样单元随机抽取6棵小麦植株, 采集麦穗, 重量约150 g, 将采集的样品放入样品袋中, 做好标记.

图 1 研究区位置及样点分布示意 Fig. 1 Location of the study area and sampling sites

1.2.2 样品的处理及测定

小麦样品在室内风干脱皮, 麦粒经超声波清洗后, 用去离子水冲洗3次, 在65℃烘箱中烘干, 粉碎后存储在牛皮纸袋中备用.采用HNO3-HClO4法(体积比4:1)消煮, 石墨炉-原子吸收光谱法测定Cd、Cr、Ni、Pb含量; 火焰-原子吸收光谱法测定Cu、Zn含量; 氢化物发生-原子荧光光谱法测定Hg含量.

消煮及实验过程所使用试剂均为优级纯, 所用的水均为超纯水.分析过程中加入国家标准植物样品(GSV-3)进行质量控制, 测定均重复3次, 确保回收率均在国家标准参比物质的允许范围内, 符合分析质量控制要求.

1.3 研究方法 1.3.1 小麦籽粒重金属污染质量评价

小麦籽粒中Cd、Cr、Pb、Cu、Zn、Hg的限量标准参照《粮食(含谷物、豆类、薯类)及制品中铅、铬、镉、汞、硒、砷、铜、锌等8种元素限量)》(NY 861-2004); Ni的限量标准参照《食品安全国家标准-食品中污染物限量》(GB 2762-2012).采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对作物中重金属含量进行评价[33].

单因子污染指数:

(1)

式中, Pi为单项重金属i的污染指数, Ci为作物中重金属i的实测浓度(mg·kg-1); Si为重金属i的评价标准临界值(mg·kg-1).

内梅罗综合污染指数:

(2)

式中, P为农作物籽粒中重金属的综合污染指数; Pi为重金属单项污染指数平均值, Pimax为重金属单项污染指数最大值.

1.3.2 农作物摄入的健康风险评价

为评估研究区居民(成人、儿童)摄食区域小麦的健康风险, 采用美国环境保护署(USEPA)推荐的健康风险评价模型, 针对饮食摄入途径下小麦籽粒重金属对人体产生的健康风险进行评价[34], 评价模型包括非致癌风险模型和致癌风险模型.非致癌重金属包括Pb、Cu、Zn、Hg; 致癌重金属包括Cd、Cr、Ni.

污染物经农作物摄入的平均日摄取量(ADD):

(3)

式中, ADD为污染物经农作物摄入的平均日摄取量[mg·(kg·d)-1]; Ci为农作物中重金属i的含量(mg·kg-1); I为人体每日对农作物的摄入量(kg·d-1); EF为暴露频率(d·a-1); ED为暴露时间(a); BW为受体体重(kg); AT为生命期望值(d).各参数名称及取值见表 1.

表 1 谷类农作物健康风险评价模型参数 Table 1 Model parameters for the health risk assessment of cereal crops

(1) 非致癌风险评价

单一重金属的健康风险指数(HQ):

(4)

式中, HQ为健康风险指数; RfD为重金属暴露参考剂量[mg·(kg·d)-1].若HQ≤1, 表明重金属污染物不会对人体造成健康风险; HQ＞1, 表明重金属污染物可对人体健康产生影响, 指数值越大代表存在的健康风险越高.

多种重金属复合污染的健康风险指数(HI):

(5)

若HI≤1, 表明重金属尚未对人体造成健康风险; HI＞1, 表明重金属有很大可能性对人体健康产生影响; HI＞10, 表明重金属已经对人体健康造成威胁, 存在慢性毒性.

(2) 致癌风险评价

(6)
(7)

式中, RI为人体暴露重金属i的致癌风险; SF为致癌强度系数[(kg·d)·mg-1].当RI < 1×10-6, 表示风险不明显; 当1×10-6 < RI < 1×10-4, 表示风险在可接受范围内; 当RI > 1×10-4, 表示风险显著. R为致癌总风险, 当R < 1×10-6, 表明小麦籽粒中重金属不会对人体健康造成致癌性风险; 当1×10-6 < R < 1×10-4, 表明风险程度处于人体可接受的范围内; 当R > 1×10-4, 表明可能存在引发癌症的风险.

1.3.3 主成分分析

主成分分析法是一种通过降维将多个变量转化为少数几个主成分的多元统计分析方法, 不仅可以最大限度地保留原始数据的信息, 对高维变量进行综合和简化, 而且能够客观地确定各指标的权重.具体步骤：①对原始数据进行标准化处理; ②计算标准化数据的相关系数、相关系数矩阵、特征向量和贡献率; ③根据特征值和贡献率确定主成分数量; ④计算主成分综合得分及排序.

2 结果与分析 2.1 小麦籽粒中重金属的含量水平

根据研究区小麦籽粒重金属含量统计结果可见(表 2), 小麦籽粒中Cd、Cr、Pb、Cu、Zn、Ni、Hg平均含量分别为0.034、0.428、0.279、5.363、29.605、0.305和0.003 mg·kg-1, 除Pb和Zn外, 其他重金属均未超出国家食品卫生标准限制值.以国家食品卫生标准限制值为参照标准, 研究区小麦籽粒中Cd、Cr、Pb、Cu、Zn、Ni、Hg的超标率分别为8.20%、0.82%、37.71%、0%、94.26%、10.66%和0%, 各重金属的超标水平差异性明显, 其中, Zn的超标率高达94.26%, 表明绝大多数小麦样品中的Zn含量超过国家标准.就变异系数而言, Ni、Pb、Hg、Cd和Cr为高等变异(CV>35%), Zn和Cu为中等变异(15% < CV≤35%), 无低等变异.这表明研究区小麦中重金属含量的空间分布差异显著, 重金属来源受到外界干扰明显, 很大程度上受交通、工业生产及农业活动的影响.

表 2 研究区小麦籽粒重金属含量水平 Table 2 Heavy metal contents of the wheat grains in the study area

2.2 小麦籽粒中重金属的主成分分析

为进一步准确地解析小麦籽粒中重金属来源, 对研究区小麦籽粒中重金属含量进行主成分分析.根据分析结果(表 3)显示, 提取的成分1、2和3, 特征值均大于1, 解释了总方差的63.203%, 前3个成分反映了重金属含量数据的大部分信息.由旋转后的成分矩阵(表 4)可知, 第1主成分中具有较高载荷的重金属元素为Zn、Cu、Pb, 解释了总方差的25.558%, 相比旋转前有所下降; 第2主成分中具有较高载荷的重金属元素为Cd、Hg, 解释了总方差的18.92%;第3主成分中具有较高载荷的重金属元素为Cr、Ni, 解释了总方差的18.725%, 第2、第3主成分的贡献率较旋转之前均有不同程度的提升.

表 3 小麦籽粒重金属含量主成分分析解释方差 Table 3 Variance analysis of the principal component analysis of heavy metals in wheat grains

表 4 小麦籽粒重金属旋转成分矩阵 Table 4 Rotated component matrix for heavy metal contents in wheat grains

运用SPSS 20.0生成研究区小麦重金属因子载荷(图 2), 由图 2得知, 主成分1主要支配小麦籽粒中Zn、Cu和Pb的来源, 三者之间的相关性最强, 具有一定的同源特征, 主要受电镀工业废水的影响, 主成分2主要贡献元素为Cd和Hg, 存在不同程度的复合污染, Cd是农业活动(喷洒农药、施用化肥等)的标识性元素[42], 其在我国的利用率比较低, 约70%流失于土壤、水体和空气中; Hg主要来源于工业废水、废气和废渣, 深受区域工业活动的影响; 成分3的高载荷元素为Cr和Ni, 两者来源相似, 主要受开采、冶炼、加工、电镀工业排放物的影响.

图 2 研究区小麦籽粒重金属因子负载 Fig. 2 Factor loading of heavy metals in wheat grains in the study area

2.3 小麦籽粒中重金属污染特征评价

根据公式(1)、(2)得出研究区分区重金属污染评价结果(表 5、6), 从单因子污染指数评价结果来看(表 5), 研究区小麦籽粒中主要重金属污染物为Pb和Zn, 污染指数均大于1, 各个乡区Pb和Zn的污染等级占比均较高, 说明研究区已经受到了Pb和Zn的污染; Cd、Cr、Cu、Ni和Hg的污染指数均小于1, 表明研究区尚未受到这些重金属元素的污染.其中, Hg的值最小, 为0.162, 在各乡区的无污染比重均为100%, 是研究区影响力度最小的重金属元素.综观水稻乡、柳园口乡、北郊乡和西郊乡小麦中各重金属的污染指数, 主要的污染元素均为Pb和Zn.相比较Ni、Cr和Hg, Cd和Cu的污染指数较大, 是继Pb和Zn之后, 可能会造成潜在污染的重金属元素.从综合污染指数评价结果可知(表 6), 研究区小麦综合污染指数为1.985>1, 属于轻度污染程度; 将各乡区小麦的综合污染指数依次排序为水稻乡 > 北郊乡 > 柳园口乡 > 西郊乡, 污染指数介于1.116至1.847之间, 属轻度污染范畴.由于不同乡区所处的地理位置不同, 且经济发展水平和产业结构布局存在差异, 各乡区小麦的具体污染状况存在差异.水稻乡是豫东最大的水产品养殖基地, 且农业资源丰富, 该乡处于开封悬河生态旅游区的中心地带, 交通流量大, 经济快速发展, 工业废水、水产养殖、农药化肥、农业灌溉、汽车尾气等是重金属主要来源; 西郊乡地处开封市旧城区与新城区的结合部, 境内道路网络系统发达, 是开封市高校的聚集地, 工业废水和农业活动对农田土壤的影响相对缓和, 是研究区内小麦综合污染指数最小的区域; 柳园口乡和北郊乡位于黄河滩区开封段的中部和下部, 属于新滩和老滩, 常年土壤淤积, 土质较黏, 较易吸附重金属在该区富集, 加之北郊乡是开封市人文景观的主要聚集地, 东部为化肥河污灌区, 污水灌溉、交通运输和工业生产等成为影响当地重金属富集的主要因素.

表 5 研究区各乡区单因子污染指数及污染等级占比 Table 5 Single factor pollution index and the proportion of the pollution grade for each heavy metal, in each district of the study area

表 6 研究区分区单因子与综合污染指数及综合污染等级 Table 6 Single factor and comprehensive pollution indices, and the comprehensive pollution grade in the study area

2.4 农作物摄入的健康风险评估

根据公式(3)~(7)计算得到研究区小麦籽粒中重金属(致癌和非致癌)对成人和儿童的健康风险(表 7、8).

表 7 小麦摄取途径的重金属摄入量及非致癌风险 Table 7 Intake and non-carcinogenic risk of heavy metals calculated by the amount of wheat consumed in the study area

表 8 小麦摄取途径的重金属摄入量及致癌风险 Table 8 Intake and carcinogenic risk of heavy metals calculated by the amount of wheat consumed in the study area

2.4.1 非致癌风险评价

根据表 7可知, 成人和儿童对Pb、Cu、Zn、Hg的平均日摄入量(ADD)均低于参考暴露剂量(RfD), 单项健康风险指数均小于1, 说明Pb、Cu、Zn、Hg尚未对人体造成健康风险.针对各单项重金属, 小麦摄入对成人和儿童身体造成健康风险的排序均为Cu > Zn > Pb > Hg, 相对于其它重金属, Cu对不同人群的健康风险均为最高. Cu作为人体必需的微量元素, 对造血细胞生长、神经系统及内分泌等功能具有重要的作用, 但长期过量摄入Cu, 会导致元素在体内积累并危及人体健康, 相关研究表明, 人体血清中Cu含量与癌症病发率之间存在密切的联系[43].对比研究区小麦单项重金属污染评价结果, 关于Hg的评价结果完全一致, 研究区各区小麦中的Hg污染指数均为最小, 未受到Hg的污染; 而研究区成人和儿童关于Hg的健康风险指数均小于0.1, 即研究区的Hg没有对区内居民的健康造成任何影响.就复合重金属健康风险指数评价结果而言, 成人的健康风险值(HI)为1.055 8>1, 说明食用研究区小麦所摄入的重金属很大可能已经对成人造成健康风险; 儿童的健康风险值(HI)为0.545 0 < 1, 且明显低于成人的风险值, 说明摄食当地小麦尚未对儿童产生健康风险.

2.4.2 致癌风险评价

根据重金属健康风险评价结果可知(表 8), 成人和儿童对Cd、Cr、Ni的平均日摄入量(ADD)均低于参考暴露剂量(RfD), 说明就重金属的日均摄入量而言, Cd、Cr、Ni尚未对人体造成健康风险. Cd、Cr、Ni对成人的健康风险指数均值分别为6.26×10-4、1.83×10-2、7.85×10-4; 儿童的健康风险指数均值为3.23×10-4、9.46×10-3、4.05×10-4, 均高于USEPA推荐的最大可接受风险水平1×10-4, 可能存在引发癌症的高风险.其中, Ni、Cd的健康风险值处在人体可接受的风险范围的边缘, 相对于Cr来说, 致癌风险程度较低; Cr的健康风险指数大于USEPA推荐的最大可接受风险水平, 是研究区3种致癌重金属中健康风险程度最高的重金属元素.这与研究区小麦单项重金属污染评价结果存在一定程度的偏差.在单因子污染评价中, Cr均显示无污染, 而在健康风险计算结果中风险指数是最高的, 这主要与重金属的原始含量水平和致癌系数等指标参数有关. Cr是人体必需的微量元素, 对人体健康起着关键作用, 但过量Cr元素进入人体, 会导致呼吸道、胃肠道疾病、皮肤损伤等, 甚至引发癌症, 是致癌风险较高的重金属元素.

3 讨论

由环境保护部和国土资源部主导的《全国土壤污染状况调查公报》显示, 在对全国630万km2的土地进行调查中, 土壤总的点位超标率为16.1%, 约100.8万km2, 其中, 轻微、轻度、中度和重度污染点位比例分别为11.2%、2.3%、1.5%和1.1%[44]. 2016年5月28日, 国务院印发《土壤污染防治行动计划》, 明确要求发布《农用地土壤环境管理办法》, 从土壤污染预防、调查与监测、分类管理、监督管理等方面为农用地土壤环境管理工作提供依据, 以防控农用地土壤污染风险, 保障农产品质量安全[45].

本文从理论角度客观地评判了小麦籽粒中重金属的超标情况, 而且对摄食当地小麦所给人体带来的健康风险进行了分析, 具有一定的参考价值和实践意义.根据研究结果显示(表 2), 研究区小麦籽粒中各重金属的平均含量依次排列为Zn > Cu > Cr > Ni > Pb > Cd > Hg, 这与天津某污灌区[46]和江苏省典型地震带[47]小麦籽粒中重金属含量的排序一致. Pb和Zn作为研究区小麦籽粒中主要污染元素, 平均含量均超出国家食品卫生标准限制值, 超标率分别为94.26%和37.71%, 高于太湖水网地区18.18%(Zn)和4.55%(Pb)的超标率[47]以及贵州某锌冶炼区0%(Zn)和6.67%(Pb)的超标率[48], 这可能受城市人类活动的性质、规模和强度的空间差异性影响, 而不同小麦品种也会因其不同的吸收和富集能力, 导致作物籽粒中重金属含量出现差异.成人和儿童对Pb、Cu、Zn、Hg、Cd、Cr、Ni的平均日摄入量(ADD)均低于参考暴露剂量(RfD), 单项健康风险指数均小于1, 尚未对人体造成健康风险.成人的非致癌风险总指数(HI)>儿童, 这与贵州某锌冶炼区农作物重金属健康风险评价结果一致[48], 其中HI(成人)为1.0558>1, 表明摄食当地小麦可能已经对成人造成健康风险; Cd、Cr、Ni对成人和儿童的致癌风险指数均高于USEPA推荐的最大可接受风险水平, 可能存在引发癌症的高风险, 其中, Cr的健康风险值最高, 是研究区3种致癌重金属中健康风险程度最高的重金属元素.与徐州地区的致癌风险评价结果相似[49].根据研究结果(表 5~8)显示, 引黄灌区小麦籽粒重金属污染等级已达到轻度污染水平, Cd、Cr、Ni对成人和儿童的致癌风险程度超出人体可接受的范围, 可能存在引发癌症的高风险, 应该得到相关部门的关注和重视.

由于指标参数的国际性和研究区域的地域性, 以及不同生活环境下人体素质状况的差异性, 评价结果存在一定的局限性和片面性.因此, 后续研究在综合考虑当前各种影响因子的基础上, 注重重金属元素在“水体-土壤-植物-人体”系统中的迁移、转化和生物可给性方面的实证研究, 以期为农田土壤保护和粮食安全管理提供数据参考.

4 结论

(1) 研究区小麦籽粒中Cd、Cr、Pb、Cu、Zn、Ni、Hg平均含量分别为0.034、0.428、0.279、5.363、29.605、0.305和0.003 mg·kg-1, 除Pb和Zn外, 其他重金属均未超出国家食品卫生标准限制值.小麦籽粒中Cd、Cr、Pb、Cu、Zn、Ni、Hg的超标率分别为8.20%、0.82%、37.71%、0%、94.26%、10.66%和0%, 各重金属的超标水平差异性明显.

(2) 整个研究区小麦受污染的主要重金属元素为Pb和Zn, 污染指数均大于1, Cd、Cr、Cu、Ni和Hg的污染指数均小于1.研究区小麦综合污染指数为1.985>1, 属于轻度污染程度; 将各乡区小麦的综合污染指数依次排序为水稻乡 > 北郊乡 > 柳园口乡 > 西郊乡, 污染指数介于1.116~1.847之间, 属轻度污染范畴.

(3) 成人和儿童对非致癌重金属(Pb、Cu、Zn、Hg)和致癌重金属(Cd、Cr、Ni)的平均日摄入量(ADD)均低于参考暴露剂量(RfD).非致癌重金属(Pb、Cu、Zn、Hg)对成人和儿童的健康风险指数分别为1.055 8和0.545 0;致癌重金属Cd、Cr、Ni对成人和儿童的健康风险指数均值均高于USEPA推荐的最大可接受风险水平1×10-4, 可能存在引发癌症的风险.

参考文献
[1] 董立宽, 方斌. 茶园土壤重金属乡镇尺度下空间异质性分析——以江浙优质名茶种植园为例[J]. 地理研究, 2017, 36(2): 391-404.
Dong L K, Fang B. Analysis of spatial heterogeneity of soil heavy metals in tea plantation:case study of high quality tea garden in Jiangsu and Zhejiang[J]. Geographical Research, 2017, 36(2): 391-404.
[2] Lv J S, Liu Y, Zhang Z L, et al. Multivariate geostatistical analyses of heavy metals in soils:spatial multi-scale variations in Wulian, eastern China[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2014, 107: 140-147. DOI:10.1016/j.ecoenv.2014.05.019
[3] Martín J A R, Ramos-Miras J J, Boluda R, et al. Spatial relations of heavy metals in arable and greenhouse soils of a Mediterranean environment region (Spain)[J]. Geoderma, 2013, 200-201: 180-188. DOI:10.1016/j.geoderma.2013.02.014
[4] Li H H, Chen L J, Yu L, et al. Pollution characteristics and risk assessment of human exposure to oral bioaccessibility of heavy metals via urban street dusts from different functional areas in Chengdu, China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 586: 1076-1084. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.02.092
[5] Gu Y G, Gao Y P, Lin Q. Contamination, bioaccessibility and human health risk of heavy metals in exposed-lawn soils from 28 urban parks in southern China's largest city, Guangzhou[J]. Applied Geochemistry, 2016, 67: 52-58. DOI:10.1016/j.apgeochem.2016.02.004
[6] Vannini C, Domingo G, Onelli E, et al. Phytotoxic and genotoxic effects of silver nanoparticles exposure on germinating wheat seedlings[J]. Journal of Plant Physiology, 2014, 171(13): 1142-1148. DOI:10.1016/j.jplph.2014.05.002
[7] 陈志凡, 赵烨, 谷蕾, 等. 基于农业区位论的北京市土壤-小麦系统中重金属Pb积累特征及其健康风险[J]. 地理科学, 2012, 32(9): 1142-1147.
Chen Z F, Zhao Y, Gu L, et al. Pb accumulation and its health risk in soil-wheat system of Beijing city based on agricultural location theory[J]. Scientia Geographica Sinica, 2012, 32(9): 1142-1147.
[8] 聂亚平, 王晓维, 万进荣, 等. 几种重金属(Pb、Zn、Cd、Cu)的超富集植物种类及增强植物修复措施研究进展[J]. 生态科学, 2016, 35(2): 174-182.
Nie Y P, Wang X W, Wan J R, et al. Research progress on heavy metal (Pb, Zn, Cd, Cu) hyperaccumulating plants and strengthening measures of phytoremediation[J]. Ecological Science, 2016, 35(2): 174-182.
[9] 吴燕明, 吕高明, 周航, 等. 湘南某矿区蔬菜中Pb、Cd污染状况及健康风险评估[J]. 生态学报, 2014, 34(8): 2146-2154.
Wu Y M, Lv G M, Zhou H, et al. Contamination status of Pb and Cd and health risk assessment on vegetables in a mining area in southern Hunan[J]. Acta Ecologica Sinica, 2014, 34(8): 2146-2154.
[10] Cai L M, Xu Z C, Qi J Y, et al. Assessment of exposure to heavy metals and health risks among residents near Tonglushan mine in Hubei, China[J]. Chemosphere, 2015, 127: 127-135. DOI:10.1016/j.chemosphere.2015.01.027
[11] 张妍, 李发东, 欧阳竹, 等. 黄河下游引黄灌区地下水重金属分布及健康风险评估[J]. 环境科学, 2013, 34(1): 121-128.
Zhang Y, Li F D, Ouyang Z, et al. Distribution and health risk assessment of heavy metals of groundwaters in the irrigation district of the lower reaches of Yellow River[J]. Environmental Science, 2013, 34(1): 121-128.
[12] Zeng X F, Wang Z W, Wang J, et al. Health risk assessment of heavy metals via dietary intake of wheat grown in Tianjin sewage irrigation area[J]. Ecotoxicology, 2015, 24(10): 2115-2124. DOI:10.1007/s10646-015-1547-0
[13] 解惠婷, 张承中, 徐峰, 等. 生活垃圾焚烧厂周边土壤汞污染特征及评价[J]. 环境科学, 2014, 35(4): 1523-1530.
Xie H T, Zhang C Z, Xu F, et al. Distribution and assessment of mercury in the ambient soil of a municipal solid waste incinerator[J]. Environmental Science, 2014, 35(4): 1523-1530.
[14] Li N, Kang Y, Pan W J, et al. Concentration and transportation of heavy metals in vegetables and risk assessment of human exposure to bioaccessible heavy metals in soil near a waste-incinerator site, South China[J]. Science of the Total Environment, 2015, 521-522: 144-151. DOI:10.1016/j.scitotenv.2015.03.081
[15] 陈轶楠, 马建华. 河南省某市驾校地表灰尘重金属污染及健康风险评价[J]. 环境科学学报, 2016, 36(8): 3017-3026.
Chen Y N, Ma J H. Assessment of pollution and health risks of heavy metals in surface dusts from driving schools in a city of Henan, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(8): 3017-3026.
[16] Mehr M R, Keshavarzi B, Moore F, et al. Contamination level and human health hazard assessment of heavy metals and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in street dust deposited in Mahshahr, southwest of Iran[J]. Human and Ecological Risk Assessment:An International Journal, 2016, 22(8): 1726-1748.
[17] 秦鱼生, 喻华, 冯文强, 等. 成都平原北部水稻土重金属含量状况及其潜在生态风险评价[J]. 生态学报, 2013, 33(19): 6335-6344.
Qin Y S, Yu H, Feng W Q, et al. Assessment on heavy metal pollution status in paddy soils in the northern Chengdu Plain and their potential ecological risk[J]. Acta Ecologica Sinica, 2013, 33(19): 6335-6344.
[18] Fu Q L, Li L H, Achal V, et al. Concentrations of heavy metals and Arsenic in market rice grain and their potential health risks to the population of Fuzhou, China[J]. Human and Ecological Risk Assessment:An International Journal, 2015, 21(1): 117-128. DOI:10.1080/10807039.2014.884398
[19] 纪小凤, 郑娜, 王洋, 等. 有色冶金区土壤-玉米系统汞累积及健康风险[J]. 环境科学, 2015, 36(10): 3845-3851.
Ji X F, Zheng N, Wang Y, et al. Accumulation of mercury in soil-maize system of non-ferrous metals smelting area and its related risk assessment[J]. Environmental Science, 2015, 36(10): 3845-3851.
[20] Yu R, Wang Y, Wang C X, et al. Health risk assessment of heavy metals in soils and maize (Zea mays L.) from Yushu, Northeast China[J]. Human and Ecological Risk Assessment:An International Journal, 2017, 23(6): 1493-1504. DOI:10.1080/10807039.2017.1327800
[21] 陈志良, 黄玲, 周存宇, 等. 广州市蔬菜中重金属污染特征研究与评价[J]. 环境科学, 2017, 38(1): 389-398.
Chen Z L, Huang L, Zhou C Y, et al. Characteristics and evaluation of heavy metal pollution in vegetables in Guangzhou[J]. Environmental Science, 2017, 38(1): 389-398.
[22] Chang C Y, Yu H Y, Chen J J, et al. Accumulation of heavy metals in leaf vegetables from agricultural soils and associated potential health risks in the Pearl River Delta, South China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2014, 186(3): 1547-1560. DOI:10.1007/s10661-013-3472-0
[23] 符刚, 曾强, 赵亮, 等. 基于GIS的天津市饮用水水质健康风险评价[J]. 环境科学, 2015, 36(12): 4553-4560.
Fu G, Zeng Q, Zhao L, et al. Health risk assessment of drinking water quality in Tianjin based on GIS[J]. Environmental Science, 2015, 36(12): 4553-4560.
[24] Giri S, Singh A K. Human health risk assessment via drinking water pathway due to metal contamination in the groundwater of Subarnarekha River Basin, India[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2015, 187(3): 63. DOI:10.1007/s10661-015-4265-4
[25] 刘星, 邱慧珍, 王蒂, 等. 甘肃省中部沿黄灌区轮作和连作马铃薯根际土壤真菌群落的结构性差异评估[J]. 生态学报, 2015, 35(12): 3938-3948.
Liu X, Qiu H Z, Wang D, et al. Evaluation on fungal community structure of rhizosphere soils of potato under rotation and continuous cropping systems in Yellow River irrigation areas of Middle Gansu Province[J]. Acta Ecologica Sinica, 2015, 35(12): 3938-3948.
[26] 杨世琦, 韩瑞芸, 王永生, 等. 基于秸秆还田条件下的黄灌区稻旱轮作土壤硝态氮淋失特征研究[J]. 生态学报, 2017, 37(9): 2926-2934.
Yang S Q, Han R Y, Wang Y S, et al. Effect of straw application to soil nitrate leaching of paddy-upland rotation in the Yellow River irrigation area[J]. Acta Ecologica Sinica, 2017, 37(9): 2926-2934.
[27] 武荣盛, 吴瑞芬, 侯琼, 等. 内蒙古河套灌区春玉米苗期光温指标[J]. 应用生态学报, 2015, 26(1): 241-248.
Wu R S, Wu R F, Hou Q, et al. Light and temperature indices during the seeding stage of spring maize in Hetao irrigation district, Inner Mongolia, China[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2015, 26(1): 241-248.
[28] 张玉, 韩清芳, 成雪峰, 等. 关中灌区沟垄集雨种植补灌对冬小麦光合特征、产量及水分利用效率的影响[J]. 应用生态学报, 2015, 26(5): 1382-1390.
Zhang Y, Han Q F, Cheng X F, et al. Effects of ridge and furrow rain harvesting with supplemental irrigation on winter wheat photosynthetic characteristics, yield and water use efficiency in Guanzhong irrigation district[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2015, 26(5): 1382-1390.
[29] 郑顺安, 唐杰伟, 郑宏艳, 等. 污灌区稻田汞污染特征及健康风险评价[J]. 中国环境科学, 2015, 35(9): 2729-2736.
Zheng S A, Tang J W, Zheng H Y, et al. Pollution characteristics and risk assessments of mercury in wastewater-irrigated paddy fields[J]. China Environmental Science, 2015, 35(9): 2729-2736.
[30] 安婧, 宫晓双, 陈宏伟, 等. 沈抚灌区农田土壤重金属污染时空变化特征及生态健康风险评价[J]. 农业环境科学学报, 2016, 35(1): 37-44.
An J, Gong X S, Chen H W, et al. Temporal and spatial characteristics and health risk assessments of heavy metal pollution in soils of Shenfu irrigation area[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35(1): 37-44. DOI:10.11654/jaes.2016.01.005
[31] 陈志凡, 王岩松, 段海静, 等. 开封黑岗口引黄灌区稻麦轮作下农田土壤剖面重金属分布特征[J]. 中国生态农业学报, 2012, 20(4): 480-487.
Chen Z F, Wang Y S, Duan H J, et al. Vertical distribution characteristics of heavy metals in agricultural soil profiles under rice-wheat system in Heigangkou Yellow River irrigation region[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2012, 20(4): 480-487.
[32] 马建华, 马诗院, 陈云增. 河南某污灌区土壤-作物-人发系统重金属迁移与积累[J]. 环境科学学报, 2014, 34(6): 1517-1526.
Ma J H, Ma S Y, Chen Y Z. Migration and accumulation of heavy metals in soil-crop-hair system in a sewage irrigation area, Henan, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2014, 34(6): 1517-1526.
[33] Cao C, Chen X P, Ma Z B, et al. Greenhouse cultivation mitigates metal-ingestion-associated health risks from vegetables in wastewater-irrigated agroecosystems[J]. Science of the Total Environment, 2016, 560-561: 204-211. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.04.044
[34] US EPA. Risk assessment guidance for superfund volume I human health evaluation manual (part A)[R]. EPA/540/1-89/002. Washington, DC: Environmental Protection Agency, 1989. 256-263.
[35] 段小丽. 中国人群暴露参数手册概要(儿童卷)[M]. 北京: 中国环境出版社, 2016: 74-75.
Duan X L. Highlights of the Chinese exposure factors handbook[M]. Beijing: China Environmental Press, 2016: 74-75.
[36] US EPA. Superfund public health evaluation manual[R]. EPA/540/1-86/060. Washington, DC: Environmental Protection Agency, 1986. 1-52.
[37] CASRN 7440-43-9, Cadmium[S].
[38] CASRN 7439-92-1, Lead and compounds (inorganic)[S].
[39] CASRN 7440-50-8, Copper[S].
[40] CASRN 7440-66-6, Zinc and compounds[S].
[41] US EPA. Supplemental guidance for developing soil screening levels for superfund sites[M]. Washington, DC: Washington Office of Solid Waste and Emergency Response, US Environmental Protection Agency, 2001. 4-24.
[42] Filzek P D B, Spurgeon D J, Broll G, et al. Pedological characterisation of sites along a transect from a primary cadmium/lead/zinc smelting works[J]. Ecotoxicology, 2004, 13(8): 725-737. DOI:10.1007/s10646-003-4472-6
[43] Emwas A H M, Al-Talla Z A, Guo X R, et al. Utilizing NMR and EPR spectroscopy to probe the role of copper in prion diseases[J]. Magnetic Resonance in Chemistry, 2013, 51(5): 255-268. DOI:10.1002/mrc.v51.5
[44] 中华人民共和国国家发展和改革委员会. 全国土壤污染状况调查公报[EB/OL]. http://www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/qt/201404/t20140417_270670.htm, 2014-04-17.
[45] 中华人民共和国中央人民政府. 国务院关于印发土壤污染防治行动计划的通知[EB/OL]. http://www.gov.cn/zhengce/content/2016-05/31/content_5078377.htm, 2016-05-28.
[46] 孙亚芳, 王祖伟, 孟伟庆, 等. 天津污灌区小麦和水稻重金属的含量及健康风险评价[J]. 农业环境科学学报, 2015, 34(4): 679-685.
Sun Y F, Wang Z W, Meng W Q, et al. Contents and health risk assessment of heavy metals in wheat and rice grown in Tianjin sewage irrigation area, China[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2015, 34(4): 679-685. DOI:10.11654/jaes.2015.04.011
[47] 陈京都, 戴其根, 许学宏, 等. 江苏省典型区农田土壤及小麦中重金属含量与评价[J]. 生态学报, 2012, 32(11): 3487-3496.
Chen J D, Dai Q G, Xu X H, et al. Heavy metal contents and evaluation of farmland soil and wheat in typical area of Jiangsu Province[J]. Acta Ecologica Sinica, 2012, 32(11): 3487-3496.
[48] 陈凤, 董泽琴, 王程程, 等. 锌冶炼区耕地土壤和农作物重金属污染状况及风险评价[J]. 环境科学, 2017, 38(10): 4360-4369.
Chen F, Dong Z Q, Wang C C, et al. Heavy metal contamination of soils and crops near a zinc smelter[J]. Environmental Science, 2017, 38(10): 4360-4369.
[49] 强承魁, 秦越华, 丁永辉, 等. 徐州地区麦田土壤和小麦籽实重金属污染特征分析[J]. 生态环境学报, 2016, 25(6): 1032-1038.
Qiang C K, Qin Y H, Ding Y H, et al. Pollution characteristics of heavy metals in soils and wheat grains in Xuzhou area[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2016, 25(6): 1032-1038.