2018, Vol. 39
2. 湖北省宜昌市水文水资源勘测局, 宜昌 443002
2. Yichang Survey Bureau of Hydrology and Water Resources, Yichang 443002, China
沉积物作为营养盐的“源”与“汇”[1], 在一定条件下通过间隙水与上覆水之间的联系实现营养盐交换, 从而影响上覆水的营养盐含量, 造成湖泊和水库水环境安全隐患.随着湖库治理技术的发展, 当外源污染得到有效的控制后, 控制湖库沉积物的内源释放就成为了湖库治理的关键[2].沉积物-水界面作为物质交换的重要通道[3], 为沉积物中物质的迁移转化提供了较好的条件, 沉积物中磷的含量以及其形态则是为磷的释放提供了基础.磷作为水体富营养化的重要限制因子[4, 5], 其中底泥中释放的溶解性正磷酸盐, 正是水生生物最易吸收的形式, 这就为水生生物和藻类的生长提供了条件, 加快其生长繁殖的速度.
众多学者对沉积物中磷形态[6, 7]、沉积物-水界面交换过程和内源释放展开了大量研究[8], 黄柏河是宜昌市的主要河流, 近年来黄柏河流域大规模的磷矿开采, 已对流域内水库的水环境质量产生了重大影响, 2013年5月和2014年6月, 流域上游玄庙观水库和天福庙水库先后发生两次水华事件, 2016上半年黄柏河东支流域水华次数为4次, 较2015年增加了1次.多年来上游富含磷元素的颗粒物的大量输入和不断沉积, 导致黄柏河流域天福庙水库、玄庙观水库底泥总磷远远高于国内典型富营养化湖泊和水库.因此, 研究这种特高含量沉积物磷形态的组成和释放通量, 对于黄柏河流域的饮用水水源地保护具有重要的现实意义, 并可丰富对沉积物磷生物地球化学循环的认知.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况黄柏河流域位于宜昌市中部, 流域分为东西两支, 东支发源于夷陵区黑良山, 长126 km, 西支发源于夷陵区五郎寨, 长70 km.东、西两支在两河口汇合干流, 于葛洲坝三江航道前注入长江.黄柏河流域总面积1 931.5 km2, 占宜昌市总面积的9.2%.东支内至上而下有四座大中型水库：玄庙观水库(总库容：4 054万m3)、天福庙水库(总库容：6 180万m3)、西北口水库(总库容：2.1亿m3)以及尚家河水库(总库容：1 692万m3).经东风渠总干渠引入东风渠灌区, 既是宜昌城区100万人的饮用水源, 亦承担着当阳、枝江、夷陵区、高新区等区域内100万亩农田以及100万人的生产生活用水的任务, 其水体水质受到广泛关注.目前, 黄柏河流域内累计查明磷矿资源储量11.37亿t, 是长江流域最大的磷矿基地, 主要分布于夷陵区殷家坪、樟村坪、桃坪河、丁家沟、晓峰和远安县望家、苟家垭等矿区.流域水系, 开矿矿点大致分布情况如图 1所示, 天福庙水库以上有磷矿开采企业54家, 近年来, 矿区中废水的排放虽已得到有效控制, 但前期积累的沉积物磷可能是引起各个水库富营养化的重要原因.
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图 1 采样点和矿点分布示意 Fig. 1 Distribution of the sampling sites and phosphate mining sites |
2016年秋季分别对黄柏河流域内玄庙观水库、天福庙水库以及西北口水库3个水库的库首、库中、库尾进行样品的采集.使用柱状采泥器[9]采集沉积物-水界面样品, 现场进行分层处理.上覆水以2 cm的间隔分层采集后保存在聚乙烯塑料瓶中; 柱状沉积物样品同样以2 cm间隔分层后保存于聚乙烯离心管中, 密封后和水样一起置于便携式冷藏箱中, 带回实验室做进一步分析.现场同时采用水质多参数仪(HYDROLAB DS5, 美国)测定水体理化因子.采用低速冷冻离心机(DL-5M, 杭州汇尔)离心沉积物样品得到间隙水, 并使用孔径0.45 μm的玻璃纤维滤膜过滤间隙水和上覆水水样, 采用流动注射分析仪(Skalar San++, 荷兰)进行水质的分析.本研究采用的The Standards, Measurements and Testing(SMT法)是利用土壤、沉积物各种形态的无机磷酸盐具有不同浸提取能力的化学提取剂, 将无机磷酸盐进行逐步分离的方法[10].
1.3 孔隙水扩散通量模型深水水库中, 底层水受到扰动较小, 则物质交换主要受到浓度梯度的控制, 因此, Fick第一定律可以满足沉积物-水界面正磷酸盐的扩散通量的计算[11]：
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(1) |
式中, Js是沉积物-水界面的释放通量mg·(m2·d)-1; φ是沉积物的孔隙度; (əc/əx)x=0为沉积物-水界面物质的浓度梯度; Ds是沉积物中溶质的分子扩散系数(cm2·s-1).由于Ds是考虑了沉积物的弯曲效应, 但实际中沉积物的弯曲度测量较为困难, 通常通过其与孔隙度之间的关系来进行推导[12]：
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(2) |
式中，D0是无限稀释溶液的理想扩散系数, 取6.12×10-6 cm2·s-1(25℃).
2 结果与讨论 2.1 环境因子分析由表 1可以发现, 三座水库表层水体pH值范围为8.1~8.8, 呈现弱碱性; 三座水库电导率为：423~483 μS·cm-1, 其中以天福庙水库最高, 均值为482 μS·cm-1; 表层水体溶解氧为7.47~10.45 mg·L-1, 其中三座水库溶解氧均值分别为7.9、8.24和10.03 mg·L-1, 均处于接近饱和或为过饱和状态; 叶绿素含量变化范围为：1.22~9.14 μg·L-1, 三座水库表层水体的叶绿素均值为1.61、4.09和6.92 μg·L-1.藻类繁殖生长使得水体溶解氧浓度增高[13], 叶绿素和溶解氧两者为显著正相关, 相关系数0.884(P < 0.01), 均表现为从玄庙观至西北口逐渐降低的趋势.
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表 1 采样点基本情况 Table 1 Environmental parameters of the studied reservoirs |
2.2 沉积物各形态磷含量及分布 2.2.1 TP含量及分布
三座水库TP分布如图 2所示.西北口水库沉积物中, TP平均含量为2 656.6 mg·kg-1 (1 187.9~8 911.7 mg·kg-1); 天福庙水库沉积物TP平均含量为2 681.2 mg·kg-1(491.6~6 707.4 mg·kg-1); 玄庙观水库沉积物TP平均含量为8 070.0 mg·kg-1(2 654.8~10 526.9 mg·kg-1).金晓丹等[14]将TP含量为500 mg·kg-1、1 300 mg·kg-1作为沉积物重污染、中等污染和轻度污染的界限; 黎睿等[15]将TP含量为600 mg·kg-1、2 000 mg·kg-1作为污染程度的分界线.在我国长江中下游湖泊TP平均含量为(601±76)mg·kg-1; 长江河口水库总磷含量为535.1~910.9 mg·kg-1; 滇池TP平均含量2 266.2 mg·kg-1[16].西北口水库与天福庙水库TP平均含量是国内湖库的2~6倍左右, 玄庙观水库为5~15倍左右.黄柏河流域中三大水库沉积物TP含量均超过重污染水平数倍, 这表明三大水库长期受到严重的外源污染, 具有高富营养化的风险.
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图 2 水库沉积物各组分磷垂向分布 Fig. 2 Vertical profiles of the phosphorus fractions in the surface sediments |
由图 2可知, TP含量在整个流域呈现从上游到下游的递减趋势.这主要受矿点分布的影响, 和水库的拦截作用有关.三座水库库中、库尾TP含量均呈现随深度增加的趋势, 一定程度上表明了黄柏河流域存在先污染再治理的环境变化格局; 三座水库库首受大坝阻挡, TP含量变化波动较大; 天福庙水库库首TP相较于其余各点含量较低, 这与库首位于两条支流的特殊地理条件有关.在玄庙观和天福庙水库TP含量的垂向变化情况更好地反映了黄柏河流域先污染再治理反复的过程.
2.2.2 OP含量及分布OP(有机磷)作为沉积物中磷和有机质的重要组成部分, 其在微生物和酶的作用下转化为生物活性磷, 是水体生物可利用性磷的重要来源[17, 18].三座水库中, 以玄庙观水库OP含量最高, 天福庙水库最低.有学者在研究中发现[19], OP含量与人类活动密切相关, 主要表现在农业面源污染上.如图 1所示, 樟村坪镇处于玄庙观水库集水面积内, 生活污水未经处理直接排入玄庙观水库支流栗林河中[20]; 以及玄庙观水库部分区域存在的围网养殖现象均可能成为玄庙观水库OP含量较高的原因.西北口水库OP含量相对于天福庙水库较高主要在于西北口水库多有船只开往和游客郊游, 两岸居民点较多; 天福庙水库两岸则为山地和公路, 人类活动相对较少.
对三座水库沉积物OP分析结果见图 2、3, 西北口水库库首、中、尾OP平均含量为339.2、380.5和340.3 mg·kg-1, 平均含量占TP的22.7%、16.1%和9.8%.西北口水库库首OP含量在垂向上变化较小、库中和库尾OP在垂向分布上呈现先减小后增加再减小的趋势.天福庙水库库首、中、尾OP平均含量260.5、371.0和339.2 mg·kg-1, 平均含量占TP的38.4%、8.2%和10.3%, 垂向上从表层开始处于下降的趋势, 底部有OP含量积累的现象.玄庙观水库库首、中、尾OP平均含量595.8、636.0和409.4 mg·kg-1, 平均含量占比10.2%、6.6%和9.5%.玄庙观水库库首在垂向上变化较大, 库中和库尾变化较小, 同天福庙水库类似, 自表层开始有下降的趋势, 底部有积累的现象.洱海沉积物OP含量为278.3 mg·kg-1[21]; 太湖、洞庭湖和鄱阳湖OP含量分别为125.8、111.0和152.4 mg·kg-1[22]; 西北口、天福庙水库OP含量均高于洱海沉积物, 且是太湖、洞庭湖和鄱阳湖OP含量的2~3倍左右, 玄庙观水库OP含量为太湖、洞庭湖和鄱阳湖的3~5倍左右.
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图 3 沉积物各组分磷含量 Fig. 3 Concentrations of the phosphorus fractions in the surface sediments |
IP(无机磷)主要以NaOH-P和HCl-P形式存在, 受pH值影响较大[23].本研究中, 西北口水库沉积物IP含量介于733.6~9 034.2 mg·kg-1; 天福庙水库为228.2~6 488.7 mg·kg-1; 而玄庙观作为最上游的水库, 其IP含量介于2 124.8~9 954.6 mg·kg-1.在本次采样的9个点中IP在TP的占比为47.7%~95.8%, 均值为84.8%.
NaOH-P是一种非稳态的磷形态, 对沉积环境的氧化还原电位等条件的改变较为敏感, 其迁移转化是沉积物向上覆水释放磷的主要机制之一[24].有研究表明[25], NaOH-P与人类活动有关, 主要来自生活污水和工业废水.三座水库沉积物NaOH-P含量表现为玄庙观水库>西北口水库>天福庙水库, 这一分布情况同OP含量类似.从图 2可知, 在垂向分布上, 西北口水库库首和库中沉积物NaOH-P含量随深度呈现先增加再减小的趋势; 天福庙水库各点沉积物NaOH-P含量有随深度而增加的趋势; 玄庙观水库各点沉积物NaOH-P含量随深度变化不大或有增加的趋势.由图 3可知, 自库首到库尾, 西北口水库沉积物NaOH-P含量分别为：148.1、162.2和123.3 mg·kg-1, 占TP的9.8%、6.9%和3.8%;天福庙水库为116.7、126.0和114.4mg·kg-1, 占TP的18%、2.8%和3.8%;玄庙观水库表现为143.9、184.4和110.2mg·kg-1, 占TP的2.5%、1.9%和3.9%.玄庙观水库NaOH-P含量高于西北口水库和天福庙水库, 这与玄庙观水库受村镇生活和工业废水污染有紧密关系.
HCl-P又称为Ca-P, 其主要由磷灰石组成, 是一种很稳定的磷形态. HCl-P含量与地区的地质-地球化学背景密切相关, 宜昌地区固有的碱性土壤地球化学环境特点决定了三座水库中沉积物磷最主要以磷灰石存在[26].西北口水库沉积物HCl-P含量为551.0~8 474.7 mg·kg-1, 这主要是水库水力作用.部分颗粒状磷灰石堆积在库尾, 使得HCl-P呈现从库首至库尾逐渐增大的趋势.天福庙水库沉积物HCl-P含量介于159.9~6 053.0 mg·kg-1, 玄庙观水库沉积物HCl-P含量介于1 967.9~9 970.2 mg·kg-1, 天福庙水库和玄庙观水库均表现为库中高库首库尾低的情形.从整个流域来看, 三座水库HCl-P含量变化与IP和TP变化为相同的趋势, 表现为玄庙观水库>天福庙水库>西北口水库.
2.3 磷释放通量离子在间隙水中的扩散服从Fick第一定律, 将间隙水上端扰动层和上覆水5 cm左右的PO43--P含量对深度进行指数拟合, 求得(əc/əx)x=0的值, 通过公式(1)计算各个水库沉积物-水界面的磷释放通量[27].各水库沉积物-水界面磷释放通量如图 4所示, 3座水库均呈现由沉积物向水中释放, 沉积物表现为磷的“源”.沉积物-水界面的PO43--P主要通过有机质分解, 铁氢氧化物解吸以及水体底部的扰动等方式向水体释放[28].沉积物中有机磷亦可以被磷酸酶水解转化为可被植物和微生物利用的无机磷[6].三座水库释放通量有所差别, 这与沉积物-水界面浓度梯度、沉积物理化性质、粒径等性质密切相关.释放通量整体上呈现玄庙观水库>天福庙水库>西北口水库, 各采样点磷释放的潜力亦不相同.其中西北口水库磷释放通量0.053 8~0.082 mg·(m2·d)-1, 天福庙水库释放通量0.017 9~0.127 6 mg·(m2·d)-1, 玄庙观水库磷释放通量为0.156 6~0.182 5 mg·(m2·d)-1.其中三座水库与其他采用该方法的磷释放通量进行比较, 三峡库区0.15~2.47 mg·(m2·a)-1[27], 滇池福保湾0.118~0.265 mg·(m2·d)-1[29], 香溪河0.01~0.04 mg·(m2·d)-1, 三座水库释放通量为三峡库区的27倍以上, 最大值为水华频繁的香溪河4.5倍以上[30], 其中玄庙观水库磷释放通量更是和滇池接近.三座水库磷释放通量均呈现库中>库尾>库首, 其中天福庙水库库首采样点位于两条支流的汇合口, 释放通量较低.
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图 4 各水库沉积物-水界面磷释放通量估算 Fig. 4 Phosphate diffusion fluxes across the sediment-water interface of the reservoirs |
沉积物特征与磷释放通量相关分析显示(表 2), OP中活性较高的部分在一定环境下分解或矿化分解为溶解性的小分子有机磷或磷酸根[31], 通过迁移转化释放到水体, 转化为可以被藻类生长利用的磷[32, 33]; HCl-P作为TP和IP的主要成分, 该磷组分较为稳定[34], 不容易再释放出来, 但结果显示磷释放通量Js与HCl-P呈现极显著相关关系, 可能是在高磷含量的背景下, 微生物活动使得HCl-P降解释放到水体中, 现有学者发现有异养细菌对矿物中的磷酸钙的溶解具有促进作用[35].库区高磷含量环境以及与扩散通量的显著关系, 使得沉积物可以向水体不断释放PO43--P, 促进藻类生长, 进一步可能引起水质恶化. Js与叶绿素和溶解氧均表现为显著相关.除NaOH-P, 各磷形态组分之间呈现显著相关, 且由图 3可知各组分在垂向分布上基本保持相同变化趋势. NaOH-P含量较低, 在垂向分布上变化波动较低, 且三座水库均值含量差异性较小, 与其余各组分相关性较差.
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表 2 沉积物特征与磷释放通量的关系1) Table 2 Correlation coefficients between the sediment characteristics and the phosphate release flux |
3 结论
(1) 黄柏河流域三座水库沉积物TP含量差异性较大, 且含量处于高度污染水平, 呈现从上游至下游减小的趋势：玄庙观水库8 070.0 mg·kg-1、天福庙水库2 681.2 mg·kg-1和西北口水库2 656.6 mg·kg-1, 尤其在玄庙观水库以及天福庙库中、库尾更是达到一个极高的水平, 这主要是受矿点分布影响以及大坝的阻挡作用.
(2) 三座水库磷形态主要分布为TP>IP>HCl-P>OP>NaOH-P, 其中在各个形态磷中以HCl-P为主, 这与流域内碱性土壤地球化学环境特点有关, 且HCl-P成为影响TP和IP变化的主要因素, OP含量受各库区内人类活动的影响, 表现为玄庙观水库>西北口水库>天福庙水库. NaOH-P在玄庙观水库含量高于其余两座水库, 主要原因为玄庙观水库受村镇生活和工业废水污染较为严重.除NaOH-P, 各个磷形态成分之间呈现显著正相关关系, 尤其是HCl-P、IP、TP相关性最为密切.
(3) 黄柏河流域3座水库磷释放通量为玄庙观水库0.053 8~0.082 mg·(m2·d)-1、天福庙水库0.017 9~0.127 6mg·(m2·d)-1、西北口水库0.155 6~0.182 5mg·(m2·d)-1.整体上沉积物均表现为磷的“源”, 向上覆水进行扩散, 当流域外源得到控制以后, 沉积物不断向上覆水体进行PO43--P的释放, 成为各水库水体富营养化的驱动力.其中磷扩散通量与TP、IP、HCl-P、OP为显著正相关, 扩散通量与HCl-P呈现的显著正相关性, 这可能与微生物的活动有关, 具体关系还需做进一步研究.
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