2018, Vol. 39
2. 秦皇岛市环境保护局宣传教育中心, 秦皇岛 066000
2. Qinhuangdao Environmental Protection Agency Publicity and Education Center, Qinhuangdao 066000, China
挥发性有机物(VOCs)是生成臭氧和二次气溶胶的重要前体物[1~3], 对人体健康也有着严重危害[4, 5].近几年由于经济的发展, 汽车尾气和工业源所排放的VOCs对环境质量的影响越来越严重[6].国内外学者针对于我国VOCs排放清单展开了一系列有价值的研究[7~13], 并建立起了长江三角洲、珠江三角洲、天津、宁波、西安、华北地区等区域及城市的排放清单[14~20].但这些研究中的活动水平数据多来源于国家或行业的宏观统计年鉴[16], 而缺乏基于对某一地区或行业的实际调查数据而建立的VOCs排放清单的报道.本文在通过对实际污染源排查走访的基础上得出秦皇岛市VOCs工业排放清单, 对当地的工业VOCs排放特征进行研究.
秦皇岛位于全国大气污染最严重地区之一的河北省东北部, 是环渤海地区的重要港口城市, 又是京津冀地区的重要旅游城市之一, 近几年的霾现象严重影响了当地旅游业的发展以及人体健康, 其中, 工业排放的VOCs是导致霾产生的潜在原因之一.因此全面调查秦皇岛工业VOCs的排放特征, 对秦皇岛市未来展开大气污染防治工作具有重要的指导意义.
1 材料与方法 1.1 研究范围本研究调查涉及秦皇岛市的工业企业, 共包括8个区县, 609家企业.根据国民经济行业分类, 并结合秦皇岛市企业分布, 将上述企业分为15个行业类型.各企业的区县和行业分布情况如表 1所示.
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表 1 秦皇岛市各区县不同工业行业企业数统计 Table 1 Distribution of enterprises in different industries of districts in Qinhuangdao |
1.2 计算方法
经过现场监测的有组织排放的工业企业采用监测计算法对VOCs排放量测算, 计算公式：
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(1) |
式中, Ei为污染源i的VOCs排放量, t; Qi为第i个排气筒的排放流量, m3·h-1; ci为第i个排气筒的排放浓度, mg·m-3; Ti为第i个排气筒的排放时间, h.
其余企业VOCs排放量估算采用排放因子法, 估算公式：
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(2) |
式中, Ei为污染源i的VOCs排放量, t; EFi为污染源的排放因子; Ai为污染源的i活动水平; ηi表示污染源i的末端处理设施的污染物去除率.
1.3 数据来源本研究中所使用的VOCs活动水平的数据, 主要通过现场监测和基于现场调研资料估算两种方式获得.
现场监测包括对35家典型企业现场VOCs的排气情况进行直接检测分析, 根据企业排放的VOCs浓度和物质种类, 排放风量和排放时间进行计算.
其他企业的VOCs排放数据通过对企业进行现场调研, 收集最新的年产品产量, 原料使用量, 排放方式, 有无VOCs去除设施等资料.并依据所收集的资料, 使用排放因子法计算获得各企业的VOCs排放量.
1.4 分析方法企业现场的有组织排放的VOCs浓度检测采用美国RAE PGM-7340高精度TVOC检测仪, 采用光离子化检测器(PID), 提高了检测精度和响应时间.对每个排放源检测10 min, 每分钟读1次数, 并取其均值作为排气筒VOCs浓度.
对企业排放VOCs成分进行定量化分析时, 使用TW-2110型微小流量空气采样器对企业无组织挥发的VOCs进行采集, 采集气体通过美国的Agilent 7890B-5977A GC/MSD气质联用仪进行定量化分析, 使用VF-624ms型毛细管柱.升温程序：平衡时间0 min, 初始温度50℃保持0 min, 然后以1℃·min-1速率升温至60℃保持0 min, 然后以9.2℃·min-1速率升温至115℃保持0 min, 以35℃·min-1速率升温至220℃保持15 min.总运行时间33.978 min, MSD传输线温度310℃.质谱条件设置为离子源温度230℃, 四级杆温度为150℃, 电离方式为电子轰击(EI)电离能为70eV, 采用SIM扫描方式.
1.5 工业源VOCs排放环节划分根据秦皇岛市VOCs的排放特征, 将其划分为5个排放环节, 分别为产品生产, 溶剂使用, 废物处理, 存储运输以及燃料燃烧.
产品生产源主要来自工业生产过程中产品的合成或分解, 包括化学原料、石油化工、塑料、橡胶、纤维、皮革等的合成过程产生VOCs, 以及造纸、食品饮料生产、有色金属加工等过程产生[21].溶剂使用源产生的VOCs主要源于交通运输设备制造业, 机械设备制造业、电子及通信设备制造业、家具制造业[22], 印刷包装[23], 制鞋业等生产过程中使用的油墨、涂料、胶黏剂、工业清洗剂等.存储运输源主要包括油品在储油库排放及运输过程中泄漏所产生VOCs[24].废物处理源所产生的VOCs主要来自于污水处理, 固体废物填埋和固体废物焚烧过程.燃料燃烧源包括工业燃煤和燃料油的使用.
1.6 排放因子本文中排放因子主要参考文献[25], 并结合台湾环保署公布的排放系数[26]与美国AP-42排放因子库[27], 国内外的研究成果等[15~21, 28~30].
2 结果与讨论 2.1 秦皇岛市VOCs的地域分布特征图 1为秦皇岛各区县工业源VOCs排放情况.结果表明, 秦皇岛市的工业源VOCs排放总量为8 420.07 t.闫东杰等[19]研究表明西安市的VOCs工艺过程源排放总量为1.51×104 t, 有机溶剂使用源VOCs排放总量为5.93×104 t.余宇帆等[16]的研究表明中山市工业VOCs排放总量为3.03×104 t, 珠海市VOCs排放总量为8 800 t.因秦皇岛属于旅游城市, 化工行业, 制造业相对较少, 因此秦皇岛VOCs排放总量低于其他城市.
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图 1 秦皇岛市各区县工业源VOCs排放情况 Fig. 1 Industrial VOCs emissions of different districts of Qinhuangdao |
从秦皇岛市各区县的VOCs排放量来看, 排放量最大的是经济技术开发区, 其企业数量也占秦皇岛市企业数量1/3以上. VOCs排放占总排放量的48.9%, 其次是海港区, 占17.3%, 抚宁区占11.4%.这与3个地区的工业数量以及行业类型有关, 秦皇岛市内许多大型工业企业集中在开发区和海港区, 其中以化学原料及化学制品制造业和交通运输设备制造业占大多数, 因此排放量较大; 抚宁区企业以印刷和记录媒介复制业和玻璃制造业为主.卢龙县, 山海关区和昌黎县的VOCs排放量分别占总量的8.5%、6.5%和5%.其中卢龙县的主要VOCs排放企业为化学原料及化学制品制造业, 山海关区主要以机械设备制造业和化学原料及化学制品制造业为主.而北戴河与青龙县VOCs排放量最少, 分别只占有总量的1.6%和0.8%.
图 2为秦皇岛市各区县不同VOCs排放环节的VOCs排放量分布情况.
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图 2 秦皇岛市各区县工业源VOCs排放环节所占比重 Fig. 2 VOCs emissions of different processes in each district of Qinhuangdao |
从图 2中可以看到, 海港区的VOCs排放主要来源为存储运输过程中产生, 占海港区VOCs排放总量的70.7%, 这与海港区有着几个秦皇岛市的大型油库和中石油企业有关, 而在开发区, 由于当地工业产业发达, 且多为制造行业, 溶剂使用过程产生的VOCs占绝大多数, 为1 899.22 t, 占开发区排放量的46%, 存储运输和产品生产所产生VOCs也较多, 分别占有29.6%和23.4%;山海关区, 北戴河区与抚宁区都是溶剂使用占VOCs排放来源的绝大多数, 这几个区域工业主要为制造业, 化工行业较少, 其中山海关区和抚宁区的废物处理所占比例也较大, 主要因为山海关区畜牧业发达, 产生农业沼气较多, 抚宁县则多为造纸废水产生的VOCs.而卢龙县主要排放源是化工产品生产为292.86 t, 占卢龙县排放量的40.7%, 溶剂使用其次, 占32.7%.昌黎县和青龙县则主要是产品生产源.
2.2 秦皇岛市VOCs的行业排放特征(1) 不同行业VOCs排放量分析
图 3为秦皇岛市工业源VOCs重点行业排放清单.
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图 3 秦皇岛市工业源挥发性有机物行业VOCs排放特征 Fig. 3 Contribution to VOCs emission from different industries of Qinhuangdao |
图 3的结果表明, 其中排放量最大的行业是石油加工、炼焦和核燃料加工业, 达到工业VOCs总排放量的30.35%, VOCs排放量为2 555.46 t, 该行业的VOCs主要来自装置泄漏, 装卸车过程, 以及污水处理时所产生.化学原料和化学制品制造业VOCs排放量1 214.08 t, 所占比例为14.42%, 该行业的VOCs主要源于化学产品的制造或者分解过程.其次为玻璃制造业, 所占比例为8.07%, 排放量为676.2 t, 玻璃制造业的VOCs主要来自于玻璃加工过程中涂料、油墨、胶黏剂的使用.塑料制品业、机械设备制造业、交通运输设备制造业、电子通信设备制造业与其他制造业, 所占比例也较多, 分别占VOCs排放总量的7.4%、7.58%、2.95%、4.69%、6.24%.塑料制品业的VOCs主要来自于热熔和注塑环节, 机械设备制造业, 交通运输设备制造业的VOCs产生于涂料在喷涂和烘干环节挥发, 电子及通信设备制造业的VOCs来源于涂料或油墨的使用环节, 其他制造业的VOCs来源于喷涂和燃料燃烧环节所产生.印刷和记录媒介复制业排放VOCs占总排放量的4.97%, 所排放的VOCs量有396.5 t, 主要来自于油墨使用; 机械和设备修理业及农副食品加工业占工业总排放量的4.12%, 机械和设备修理业排放的VOCs主要源于补漆或机油, 防锈油等的使用, 而农副食品加工业排放的VOCs源于发酵和一些厌氧过程所产生.而食品制造业及酒类制造业, 金属制品业, 环境治理业, 皮革、毛皮、羽毛及其制品和制鞋业, 其他行业所排放的VOCs含量均相对较小, 分别占有2.24%、1.91%、2.81%、1.38%和0.87%.
(2) 不同行业VOCs组成分析
对秦皇岛市重点VOCs排放行业选取典型企业收集有组织排放的VOCs, 对VOCs排放源采样并进行定量化分析, 秦皇岛市重点VOCs排放行业包括印刷和记录媒介复制业, 玻璃制造业, 皮革、毛皮、羽毛及其制品和制鞋业, 交通运输设备制造业, 化学原料及化学制品制造业, 塑料制品业, 机械设备制造业, 食品制造业及酒类制造业8个行业类型.对所采集样品分析结果如图 4和表 2所示.
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1.印刷和记录媒介复制业; 2.玻璃制造业; 3.皮革、毛皮、羽毛及其制品和制鞋业; 4.交通运输设备制造业; 5.机械设备制造业; 6.化学原料及化学制品制造业; 7.塑料制品业; 8.食品制造业及酒类制造业 图 4 秦皇岛市工业源挥发性有机物行业VOCs排放化学组分 Fig. 4 Chemical composition of VOCs emitted from different industries of Qinhuangdao |
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表 2 秦皇岛市主要工业行业排放VOCs物质种类1) Table 2 Components of VOCs emitted from different industries of Qinhuangdao |
由表 2可见, 不同行业排放的VOCs种类差别较大, 且种类均相对复杂, VOCs种类的不同与原料的使用和生产工艺的差别有关.但这些行业之间有一些共同的特征, 例如乙酸乙酯、乳酸乙酯和2-庚酮在多数行业排放废气中均有检出, 而苯甲醚、1-十二烯在几种行业中均未检出.
图 4的结果表明, 在印刷和记录媒介复制业中脂类和醇类在所排放VOCs中成分相对较多, 而在玻璃制造业与其他制造业VOCs排放来源使用胶黏剂, 排放VOCs成分主要为烷烃, 脂类和苯类.交通运输设备制造业中和机械设备制造业主要排放源都是油漆挥发所产生, VOCs排放比重最多的是烷烃, 脂类和酮类, 苯类等, 除此之外, 在化学原料及化学制品制造业, 塑料制品业中都是苯类和烷烃、酮类、醛类等比重相对较高.从VOCs种类所分析, 不同行业中苯类, 脂类与烷烃, 酮类相对较多, 醇类在印刷和记录媒介复制业中含量较高, 其他几种成分均含量较少.
2.3 不同环节的VOCs排放特征图 5为秦皇岛市工业源中不同VOCs排放环节所产生VOCs的分担率的比较.
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图 5 秦皇岛市工业源不同环节VOCs排放来源分担率 Fig. 5 Contribution to VOCs emission from different emission links in Qinhuangdao |
从图 5可知, 溶剂使用过程排放的VOCs所占比例最高, 占36.54%, 存储运输过程中占31.1%, 产品生产过程排放VOCs占20.28%, 在当地多为树脂合成, 塑料生产以及医药制造等行业生产排放.废物处理所占比例较小, 只有6.55%, 而燃料燃烧只占总排放量的5.33%.
产品生产源, 合成材料是产品生产过程中最主要的VOCs排放源, 约占44.3%, 在当地主要为合成皮革, 卷材等过程中有机原料的挥发, 合成树脂则占产品生产的20.54%, 合成塑料占产品生产的20.37%, 化学药品原料, 发酵生产等及医药生产等VOCs贡献率均较少, 这与当地工业企业分布有关.
溶剂使用源, 涂料使用是溶剂使用过程中最主要的VOCs排放来源, 共占有该环节的48.2%, 涂料产生的VOCs主要在喷涂和烘干过程中.而涂料使用又可具体分为机械设备制造, 交通运输设备制造业, 电气设备制造业和家具制造业几种, 分别占其中的22.29%、6.05%、8.12%和11.75%.而胶黏剂使用与油墨使用在该环节排放量也较多, 分别占13.14%和11.33%.清洗剂与染料相对较少, 只有5.5%和5.96%.除此之外, 其他的有机溶剂挥发占15.86%.
存储运输源, 该环节中汽油排放占23.53%, 其他油品占存储运输的76.25%, 这与秦皇岛有着船舶燃料油库密不可分, 而天然气仅占0.22%, 因为天然气属于清洁能源, 产生VOCs很少.
废物处理源, 该环节中污水处理排放VOCs占比52.09%, 占比最多, 污水处理中VOCs主要产生于格栅, 二沉池, 厌氧环节和污泥处理车间.其次为垃圾焚烧, 占比40.05%, 卫生填埋相对较少.
燃料燃烧源, 燃煤在本环节中占主要, 占燃料燃烧的95.99%, 当地工业使用基本均为燃煤, 其余为燃料油燃烧.
2.4 VOCs控制技术应用现状根据对秦皇岛市工业企业信息整理统计, 秦皇岛市共有企业609家, 其中有109家企业有VOCs治理措施, 其他企业都未采取治理措施.治理技术主要分为吸附法, 吸收法, 催化燃烧, 热力燃烧, 低温等离子技术和生物净化法这6类. 图 6描述了秦皇岛市工业企业VOCs控制技术的应用现状.
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图 6 秦皇岛市VOCs控制技术现状 Fig. 6 Contribution of VOCs treatment technologies of Qinhuangdao |
由图 6可知, 在秦皇岛市工业企业VOCs控制技术中, 所采用最多的技术为吸附法, 占69%, 且所用吸附剂均为活性炭, 这与吸附技术的设备简单方便, 成本较低有关.但是经调查, 企业使用活性炭过程中存在一些问题：①没有定期对活性炭进行更换, 使活性炭在吸附饱和之后处理效果不好; ②对于喷漆房产生的VOCs常伴随漆雾直接进入活性炭吸附装置, 容易造成活性炭的堵塞, 影响处理; ③活性炭在吸附之后部分企业并未对吸附VOCs后的活性炭采取相应处理措施, 直接扔弃, 造成环境污染.
其次是吸收法, 在控制技术中所占比例为19%.在该研究中, 企业中所用吸收剂一般为水, 酸或者碱, 虽然成本较低, 但是有时去除效果并不理想.吸收法对水溶性的VOCs处理效果较好, 而对溶解度较低的VOCs去除效果不佳.而催化燃烧和热力燃烧都占控制技术的4%, 低温等离子和生物净化法则只占2%.上述的调研结果表明, 目前企业在VOCs控制技术选择上存在一定的盲目性, 多采用简单的活性炭技术, 但存在较多的运营管理问题.有必要对企业进行相关的知识普及, 帮助企业选择合适的VOCs控制技术.
3 结论(1) 秦皇岛市工业源VOCs排放总量为8 420 t, 排放量最大的县区为经济技术开发区, 占总量的48.9%.排放量较大的区为海港区和抚宁区.
(2) 石油加工、炼焦和核燃料加工业, 化学原料及化学制品制造业是秦皇岛市VOCs排放的主要行业, 分别占总排放量的30.35%和14.42%.从VOCs种类所分析, 不同行业中苯类, 脂类与烷烃, 酮类相对较多, 其他几种成分均含量较少.
(3) 溶剂产品使用为秦皇岛市工业源VOCs的主要排放环节, 排放贡献率达37%, 存储运输, 产品生产, 废物处理, 燃料燃烧所占比例依次降低, 分别占31%、20%、7%、5%.
(4) 吸附法为秦皇岛市工业源VOCs控制技术的主要方法, 占当地控制技术的69%, 其次为吸收法, 占19%.
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