环境科学  2017, Vol. 38 Issue (6): 2617-2628   PDF    
引用本文
王红丽, 杨肇勋, 景盛翱. 工艺过程源和溶剂使用源挥发性有机物排放成分谱研究进展[J]. 环境科学, 2017, 38(6): 2617-2628.
WANG Hong-li, YANG Zhao-xun, JING Sheng-ao. Volatile Organic Compounds(VOCs) Source Profiles of Industrial Processing and Solvent Use Emissions: A Review[J]. Environmental Science, 2017, 38(6): 2617-2628.
工艺过程源和溶剂使用源挥发性有机物排放成分谱研究进展
王红丽1 , 杨肇勋1,2 , 景盛翱1     
1. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233;
2. 复旦大学环境科学与工程系, 上海市大气颗粒物污染及防治重点实验室, 上海 200433
收稿日期: 2016-11-15; 修订日期: 2016-12-17
基金项目: 环境保护公益性行业科研专项（201409008）；上海市科委扬帆计划项目（14YF1413200）；国家科技支撑计划项目（2014BAC22B03）；国家重点研发计划项目（2016YFC0202201）
作者简介: 王红丽(1983~), 女, 博士, 主要研究方向为大气VOCs来源及其对二次污染的贡献, E-mail:wanghl@saes.sh.cn; hongliwang@live.cn
摘要: 工艺过程源和溶剂使用源是我国大气挥发性有机物（VOCs）最主要的工业来源，近年来源成分谱的研究逐步受到重视.本文总结梳理了2000年以来国内外有关工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs特征的相关研究，对比分析了不同研究结果的差异，结合不同研究的对象和方法，探讨了影响溶剂使用和工艺过程源排放成分谱研究的主要影响因素.结果表明，工艺过程源下分的32个三级子类（参照国家《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》源分类方法）中，有相关研究报道的包括八类；溶剂使用源下分的10个三级子类中，有相关研究报道的包括四类.总体而言，细化的行业研究种类比较少，不同行业排放VOCs组成差异大，可比性较差.污染源采集测试方法对同一行业源排放成分谱研究结果有较大影响.此外，成分谱中VOCs物质名录的不统一也不利于不同研究结果的比较；含氧VOCs是上述两类污染源排放的重要组分，需要纳入测量范围.未来，有必要建立开放交互式的工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱库平台，鼓励并形成不同研究结果的共享及录入机制；并建立相关研究成果数据入库规范，包括研究的对象、方法、地区、时段以及样本量等详细信息，以便开展不同VOCs源成分谱不确定性评判.
关键词: 挥发性有机物      工艺过程源      溶剂使用      排放源成分谱      研究进展     
Volatile Organic Compounds(VOCs) Source Profiles of Industrial Processing and Solvent Use Emissions: A Review
WANG Hong-li1 , YANG Zhao-xun1,2 , JING Sheng-ao1     
1. State Environmental Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China;
2. Shanghai Key Laboratory of Atmospheric Particle Pollution and Prevention, Department of Environmental Science & Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China
Abstract: Industrial processing and solvent use are two most important industrial sources of volatile organic compounds (VOCs) in China, and the source profile study has attracted increasing attention recently. Studies of VOCs source profiles from industrial processing and solvent use since the year of 2000 were summarized in this study, focusing on the comparison among different studies and the potential impact of different research methods. In general, studies were very limited and focused on few sources. Specifically, only 8 of 32 sub-categories of the industrial processing (according to the source classification method of the National Guidelines for VOCs Inventories Preparation) have been reported, and in terms of the solvent use sources, 4 of 10 sub-categories have been reported. There were large differences among the VOCs patterns of different sub categories emissions of industrial processing or solvent use. In terms of studies of the similar emissions, significant differences of VOCs profiles were resulted from the different research methods, such as the different sampling methods and VOCs analysis techniques. In addition, the non-uniformity of VOC species in the source profile caused difficulty for the comparison of different research results. Oxygen-containing VOCs were important components of the above two types of pollution sources and needed to be included in the measurement. An opening and interactive database of VOCs from industrial processing and solvent use is critically essential in the future, and mechanisms of sharing and inputting relative research results should be formed to encourage researchers to join the database establishment. Correspondingly, detailed quality assurance and quality control procedures are also very important, which include the detailed information such as research objectives, sampling and analysis methods, research region and time, and test times, et al. Based on the community above, a better uncertainty analysis could be carried out for the VOCs emissions profiles, which is critically important to understand the VOCs emission characteristics of the industrial processing and solvent use.
Key words: volatile organic compounds (VOCs)      industrial processing      solvent use      source profile      research progress     

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是大气中细颗粒物和臭氧的重要前体物[1~3], 对人群健康、生产生活具有极大的危害风险[4]. VOCs防治已经成为当前大气污染防治的关键.

VOCs的准确测量及污染来源研究是大气复合污染防控工作的基础.研究建立不同行业的VOCs排放源成分谱有助于识别和量化不同污染源对大气污染的贡献. VOCs物质众多, 测量复杂, 不同的物质测量方法也不尽相同.目前, VOCs源排放成分谱研究中, 主要涉及的VOCs物质大概可以分为烷烃类、烯烃类、芳香烃类、醛酮类、醇酚类、酯类等.

研究表明, 道路机动车排放、生物质燃烧、溶剂使用和工艺过程源排放是我国VOCs排放最主要的4个来源[5, 6].不同行业间排放物质组成特征存在明显差异[7, 8].道路机动车排放和生物质燃烧, 主要产污环节都是不同含碳物质的燃烧过程, 排放环节相对单一, 不同研究之间可比性较好[9~14]; 相对而言, 溶剂使用和工艺过程源排放环节复杂、不同工艺原辅料差异大、排放相对分散, 给VOCs排放源成分谱的研究带来很大的挑战.

目前关于溶剂使用和工艺过程源的研究报道也比较多, 涉及不同的行业和排放环节、采用了不同的测试方法、甚至研究的VOCs物质名录也有差异.为进一步了解溶剂使用和工艺过程源排放成分谱特征, 本文调研梳理了2000年以来国内外发表的有关溶剂使用和工艺过程源排放研究的报道, 对比分析了不同研究结果的差异, 结合不同研究的研究对象和研究方法, 探讨了影响溶剂使用和工艺过程源排放成分谱研究的主要影响因素.本文结果对于未来研究溶剂使用和工艺过程源排放成分谱特征的研究有一定的指导意义.

1 排放源成分谱研究进展概述

本研究采用中国知网和Web of Science数据库检索得到2000~2016年研究工艺过程源和溶剂使用VOCs排放源成分谱的中英文献共63篇.结果表明, 工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱的研究近年来逐步受到重视, 发表的成果论文逐年增加, 近3年每年发表文章数量为10篇左右; 不同研究中测试样本量差异比较大, 变化范围为12~265组, 如图 1所示.

图 1 不同年份研究文献数量和样本量 Fig. 1 Amounts of documents and samples in different years

63篇研究中有42篇详细介绍了研究测试方法.总体而言, 工艺过程源和溶剂使用的VOCs排放源的成分谱测试方法大致可以分为4类, 分别是模拟舱挥发废气试验(simulation)、烟囱排气或生产车间空气采集(chimney&workshop)、顶空挥发试验(headspace)以及下风向环境空气采集(downwind)等, 其中烟囱排气或生产车间空气采集和模拟舱挥发废气试验应用最为广泛.

从研究区域分布来看, 目前国内的研究报道最多, 国外也有个别报道.就国内而言, 研究主要集中在中国东部地区, 其中珠三角研究报道最多, 累计有10篇研究报道, 其次是北京和天津地区合计报道9篇; 长三角和东北地区分别报道8篇和6篇; 其他地区也有个别报道.

2 典型行业源成分谱特征

63篇文献报道中, 其中有30篇文献详细报道了VOCs源成分谱的数据.不同报道研究的VOCs物质组分名录存在一定的差异, 累计包括107种组分, 如表 1所列, 主要涉及的VOCs物质大概可以分为烷烃类、烯烃类、芳香烃类、醛酮类、醇酚类、酯类等.本章节基于文献报道的成分谱数据, 参照文献[15]的源分类方法, 进一步梳理分析了工艺过程源以及溶剂使用源及其下级分类源排放VOCs的成分谱特征及测试方法对结果的影响.

表 1 主要107种VOCs在不同分类行业不同研究方法下的测量结果1)/% Table 1 Results of 107 kinds of major VOCs under different analysis methods in different industries/%

2.1 工艺过程源的排放源成分谱特征及影响因素

根据文献[15], 工艺过程源包括石油化工业和其他工艺过程共2个二级分类.石油化工业类下分17个三级分类, 其他工艺过程类下分15个三级分类.目前VOCs源谱研究涉及的行业主要包括石油化工类下分的药品制造、涂料、油墨、颜料以及类似产品制造、塑料人造革及合成革制造、天然原油和天然气开采、精炼石油产品以及基础化学原料制造, 以及其他工艺过程类下分的人造板制造、炼焦等8个三级分类行业.不同行业研究报道文献数量、测试样本量、研究的物质组分以及相关文献如表 2所列.

表 2 不同行业研究报道文献数量、测试样本量、研究的物质组分数量以及相关文献 Table 2 Summary of literatures on VOCs source profile from different emissions, including literature amounts, test sample sizes and component amounts

2.1.1 工艺过程源的排放源成分谱特征

基于表 2中所列文献报道的数据, 分析了石油化工业和其他工艺过程排放VOCs的成分谱特征, 如图 2和图 3所示.对于石油化工业排放VOCs成分谱而言, 不同行业差别较大.对于精炼石油产品以及基础化学原料制造而言, 主要成分是烃类物质, 其中精炼石油产品行业的主要排放物质是烷烃和烯烃类物质, 基础化学原料制造的主要排放组分有烷烃、烯烃和芳香烃等.对于其他4个石油化工业而言, 含氧VOCs质量占比均超过50%, 是最主要的排放组分; 不同的三级分类行业含氧VOCs的种类差异较大, 如图 2所示.药品制造排放的含氧VOCs中醛酮类最为丰富, 在含氧VOCs中的质量分数占比高达62%[16]; 涂料、油墨、颜料以及类似产品制造过程中排放的酯类物质占总含氧VOCs比例达到90%[17~20]; 塑料人造革及合成革制造过程中排放的醛酮类占含氧VOCs的比例高达74%[21, 22, 26]; 天然原油和天然气开采中醛酮类、醇酚类和酯类含氧VOCs的含量分布则较为均匀[26].对于其他工艺过程而言[28~30], 人造板制造过程排放的烷烃的排放比例占50%以上, 而炼焦过程排放的VOCs主要是芳香烃和烯烃, 以及一些烷烃和含氧VOCs, 如图 3所示.

ME：药品制造; PA：涂料、油墨、颜料以及类似产品制造; PL：塑料人造革及合成革制造; NG：天然原油和天然气开采; RO：精炼石油产品; BCP：基础化学原料制造; 图中斜线指示该部分被局部放大, 列于右侧, 下同 图 2 石油化工业排放源成分谱的化学组成 Fig. 2 VOCs composition in emission of petrochemical industry

图 3 其他工艺过程排放源成分谱的化学组成 Fig. 3 composition in emission of other industrial processes

2.1.2 测试方法对工艺过程源的排放源成分谱特征的影响

由表 2可知, 现有关于工艺过程源成分谱的研究中, 涂料、油墨、颜料以及类似产品制造和炼焦过程比起工艺过程源中其他分类行业有较多的文献数据报道.本章节对比分析了不同采集测试方法对同一行业排放VOCs成分谱特征的影响.

对于涂料、油墨、颜料以及类似产品制造过程排放VOCs成分谱研究而言, 目前常用的采集测试方法包括烟囱排气或生产车间空气采集法和顶空挥发试验法[17~20].两种废气采集方法获得的VOCs成分谱特征差异较大, 如图 4和图 5所示.相比顶空挥发试验法, 烟囱排气或生产车间空气采集法获得VOCs成分谱中卤代烃有一定的质量贡献; 此外, 就具体物质名录而言, 前者获得成分谱组分名录相对单一, 主要是乙酸丁酯和苯系物, 而烟囱排气或生产车间空气采集法获得的成分谱中组分比较丰富.这主要是由于顶空挥发试验法获得VOCs谱主要取决于涂料、油墨、颜料以及类似产品中溶剂原料成分特征; 而在实际生成制造涂料、油墨、颜料以及类似产品过程, 可能由于生成工艺的原因不免会使用和产生其他VOCs物质.

图 4 不同分析方法下的涂料生产排放源成分谱的化学组成 Fig. 4 VOCs composition in emission of manufacture of paints under different analysis methods

横坐标序号对应的物质见表 1, 下同 图 5 不同分析方法下涂料生产排放源成分谱特征 Fig. 5 Source profiles of manufacture of paints under different analysis methods

对于炼焦过程排放VOCs成分谱研究而言, 常用的采集测试方法主要包括烟囱排气及生产车间空气采集和下风向环境空气采集两种方法[26, 29, 30].两种方法获得的炼焦行业排放VOCs成分谱特征差异很大, 如图 6和图 7所示.烟囱排气及生产车间空气采集法获得的VOCs成分中, 烯烃和烷烃类物质的质量分数分别高达43%和39%, 其次是芳香烃贡献15%;而下风向环境空气采集法获得VOCs成分中, 芳香烃类物质含量最大，其次是含氧VOCs和烷烃类物质, 还有一定的卤代烃物质.就VOCs具体物质而言, 烟囱排气及生产车间空气采集法获得的VOCs成分谱中乙烯、乙烷、丙烯和丙烷最为丰富, 合计贡献约70%;而下风向环境空气采集法获得的VOCs成分谱中, 苯系物比较丰富, 如图 7所示.值得注意的是, 下风向环境空气采集法受到其他污染源的影响会比较大.

图 6 不同分析方法下的炼焦排放源成分谱的化学组成 Fig. 6 VOCs composition in emission of coking under different analysis methods

图 7 不同分析方法下炼焦排放源成分谱特征 Fig. 7 Source profiles of coking under different analysis methods

2.2 溶剂使用的排放源成分谱特征及影响因素

根据文献[15], 溶剂使用源包括染色过程、沥青铺路、表面涂层(surface coating)、农药使用和其他等5个二级分类, 目前VOCs源成分谱研究主要集中在表面涂层源排放过程, 共检索到16篇研究报道.表面涂层类下分8个三级分类, 其中VOCs源成分谱研究主要集中在建筑涂料(architectural paints)、家具制造(furniture production)、汽车制造(automobile production)、工艺表面涂层(process surface coating)等4个行业.不同行业研究报道文献数量、测试样本量、研究的物质组分以及相关文献如表 2所列.

2.2.1 溶剂使用的排放源成分谱特征

基于表 2所列文献报道的数据, 分析了溶剂使用源下设的表面涂层排放VOCs成分谱特征, 如图 8所示.从中可见, 表面涂层过程排放的VOCs主要为芳香烃和含氧VOCs物质; 不同行业排放VOCs组成存在一定差异.具体而言, 汽车制造[8, 11, 19, 31]、家具制造[8, 19, 32, 33]、建筑涂料[19]及其他分类行业[34]排放的VOCs中, 含量最丰富的均是芳香烃物质, 质量分数占比均超过50%;而工艺表面涂层排放的VOCs中醛酮类物质含量最大, 约占总VOCs的质量分数为47%[8, 35~39].

图 8 表面涂层排放源成分谱的化学组成 Fig. 8 VOCs composition in emission of surface coating

溶剂使用源VOCs排放成分谱与溶剂的成分组成有关.一般而言, 有机溶剂的种类主要包括醇类、脂肪烃类、酮类、醚类、萜烯类、卤代烃类、芳香烃类、酯类、聚合物等[40].在实际研究中, 受限于各类VOCs物质的测量分析方法, 目前一般分析的物质主要包括脂肪烃类、芳香烃类、卤代烃类、以及部分含氧VOCs物质[41], 具体物质名录见表 1.从中可知, 溶剂使用源排放VOCs成分谱中特征物质主要包括甲苯、二甲苯、乙苯、乙酸丁酯、丙酮、2-丁酮、环己酮、甲基异丁基甲酮等物质, 这些物质与溶剂的主要成分比较相似; 不同行业成分存在一定差异, 可能是由于不同行业对溶剂的要求不同导致.

2.2.2 溶剂使用的排放源成分谱特征影响因素

由表 2可知, 现有关于溶剂使用源排放成分谱中, 家具制造和工艺表面涂层比溶剂使用中其他分类行业有较多的文献数据报道.本章节对比分析了不同采集测试方法对同一行业排放VOCs成分谱特征的影响.

对于家具制造行业而言, 烟囱排气或生产车间空气采集法和模拟舱挥发气体采集方法是目前研究源成分谱的常用方法[8, 19, 32, 33].两种方法获得的VOCs组成特征比较相似, 芳香烃类物质和含氧VOCs是最主要的组成, 如图 9所示; 就具体组成而言, 两种方法获得VOCs成分谱也比较相似, 最主要的物质是苯系物以及乙酸丁酯, 如图 10所示.

图 9 不同分析方法下的家具制造排放源成分谱的化学组成 Fig. 9 VOCs composition in emission of furniture production under different analysis methods

图 10 不同分析方法下家具制造排放源成分谱特征 Fig. 10 Source profiles of furniture production under different analysis methods

对于工艺表面涂层排放VOCs成分谱研究而言, 目前主要有2种方法, 包括烟囱排气或生产车间空气采集法和顶空挥发试验法等[8, 35~39].两种方法获得的工艺涂层排放VOCs源成分谱主要包括含氧VOCs、芳香烃以及烷烃类物质, 但不同方法获得各类物质相对贡献差异较大, 如图 11所示.烟囱排气或生产车间空气采集法获得的VOCs成分谱中含氧VOCs的质量贡献高达65%, 其次是芳香烃和烷烃, 二者贡献分别为20%和12%;顶空挥发试验法获得的VOCs成分谱中, 含氧VOCs和芳香烃分别贡献38%和37%, 其次是烷烃(10%).两种方法获得的VOCs成分谱组成特征可比性较差, 如图 12.

图 11 不同分析方法下的工艺表面涂层排放源成分谱的化学组成 Fig. 11 VOCs composition in emission of industrial surface coating under different analysis methods

图 12 不同分析方法下工艺表面涂层排放源成分谱特征 Fig. 12 Source profile of industrial surface coating under different analysis methods

2.3 源成分谱影响因素及不确定性讨论

工艺过程源和溶剂使用涉及行业众多, 种类繁杂, 近年来相关研究逐渐增多, 但仍十分有限, 不同研究结果之间存在一定差异, 可比性较差.究其原因, 主要有以下三方面.一是工艺过程源和溶剂使用涉及行业分类复杂, 各类研究的对象比较单一, 主要是针对某一些行业甚至某个工艺环节开展研究, 导致不同研究结果无法比较.二是研究测试方法的不同对同一行业的研究结果影响也比较大, 研究测试方法对源成分谱的影响主要是由于不同的采集测试方法获得的样品对源排放的代表性不同, 比如前文提到的在研究对象的下风向环境空气采集法获得的源样品很有可能受其他排放源的影响.三是不同研究获得VOCs成分谱中物质名录也存在较大差异, 导致不同结果可比性较差.

基于上述问题, 未来工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱的研究建议从以下几方面进一步开展.一是建立针对工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs测试方法的技术规范, 包括污染源样品采集地点、采集频率、采集方法、样品储存及运输方法、样品分析方法、分析物质名录, 以及相关质控方法等.二是进一步丰富源排放成分谱的研究, 细化行业分类以及工艺环节, 特别是注重开展不同工艺及流程排放成分谱的研究, 识别影响VOCs源成分谱测量的影响因素.三是建立开放式的工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱库平台, 鼓励形成不同研究结果共享录入机制; 并建立相关研究成果数据入库规范, 包括研究对象、研究测试方法、研究地区、研究时段以及样本量等信息, 以便开展不同VOCs源成分谱不确定性评判.

3 结论

(1) 工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱的研究近年来逐步增多, 发表的成果论文逐年增加, 近三年每年发表文章数量为10篇左右; 研究地区主要集中在中国东部地区, 其中珠三角地区研究相对最多累计有10篇相关报道, 其次是北京和天津地区, 长三角和中国东北地区也有一些研究; 研究方法大致可以分为4类, 分别是模拟舱挥发废气试验、烟囱排气或生产车间空气采集、顶空挥发试验以及下风向环境空气采集等, 其中烟囱排气或生产车间空气采集和模拟舱挥发废气试验应用最为广泛.不同研究中采集的样本量差异比较大, 变化范围为5~265组.

(2) 对于工艺过程源, 目前研究主要集中在石油化工类下分的药品制造, 涂料、油墨、颜料以及类似产品制造, 塑料人造革及合成革制造, 天然原油和天然气开采, 精炼石油产品, 基础化学原料制造, 以及其他工艺过程类下分的人造板制造、炼焦等8个三级分类行业, 其中尤以涂料、油墨、颜料以及类似产品制造研究最多, 累计研究样本量将近90组, 其他行业的研究样本量比较少.石油炼制排放VOCs中烷烃类比较丰富, 化工类源排放VOCs中含氧VOCs最为丰富, 但不同行业具体组分差异较大; 其他工艺类源排放的烃类化合物比较丰富; 溶剂使用源排放的VOCs中, 芳香烃和含氧VOC最为主要, 不同行业具体VOCs成分谱存在一定差异.相对于工艺过程源, 溶剂使用源排放VOCs成分谱研究结果可比性略好.

(3) 导致工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱不同研究结果差异性较大的原因有三类, 一是行业差异性大, 排放环节众多, 不同的研究涉及的研究对象不同; 二是缺乏规范化的研究测试方法, 不同的研究测试方法获得的研究结果可比性较差; 三是缺乏针对污染源的VOCs分析规范, 不同研究的VOCs名录差异大, 部分研究缺乏含氧VOCs等工艺过程源和溶剂使用源排放关键组分的测量结果.未来有必要从上述3个方面进一步细化工艺过程源和溶剂使用源排放成分谱的研究, 建立成分谱研究规范.

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