2017, Vol. 38
2. 中国科学院山地表生过程与生态调控重点实验室, 成都 610041;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
, ZHU Bo1,2
, WANG Tao1,2 , ZHAO Yuan1,2,3 , DONG Hong-wei1,2 , REN Guang-qian1,2 , HU Lei1,2,3
2. Key Laboratory of Mountain Surface Processes and Ecological Regulation, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
农田源头沟渠是连接农田与河流湖泊等水生态系统的重要水文通道，可汇集和传输大量径流、泥沙以及其携带的可溶性碳氮等营养物质[1, 2].与此同时，农业源头沟渠还具有较高的表面-体积比、高的生物活性以及有利于微生物反硝化脱氮的沉积物环境[3~5]，从而使其成为氮素等污染物截留、生物消减和氮素转化等生物地球化学作用活跃的重要场所[6, 7].随着农田生态系统中氮肥的长期持续施用及相当部分的氮素损失 (淋溶、地表径流)，越来越多的活性氮被源源不断地迁移至水生态系统中[8~11].有研究发现，农田肥料氮迁移至沟渠等水体中的氮素会有相当一部分经过硝化和反硝化等作用转化为氧化亚氮 (N2O) 而释放到大气中[12~14]，这部分N2O则被称之为农业肥料氮的N2O间接排放[15, 16].经估算，该间接排放约占整个农业N2O排放总量的25%[10, 15]. Beaulieu等[17]指出，由河网中溶解性无机氮转化而排放的N2O可占全球人为排放的10%.作为可破坏臭氧层的强效温室气体[18]，N2O在大气中的含量自工业革命以来持续增加，2011年已达到324×10-9 [19].对于陆、水生态系统过渡地带的农业沟渠系统，其活跃的氮转化和N2O的排放对全球变化的影响不容忽视[12~14].然而，与农田土壤N2O直接排放相比，N2O间接排放的研究则相对不足[15, 16].此外，IPCC建议的肥料氮的N2O间接排放系数的精度也有待商榷[12, 16]，这关系到农业N2O源的全球估算[10]，应尽可能开展更多的原位监测研究从而对其进行修正[13, 16].同时，农田排水沟渠中的可溶性氮素浓度具有较强的时空变异性，进而影响N2O的排放[5, 6]，这进一步说明了原位监测的必要性.
四川盆地中部紫色土丘陵区 (川中丘陵区) 是我国西南地区和长江上游最重要的农区[20].有研究表明，该区域每年农田通过径流、淋洗和泥沙等途径损失的氮素约高达44 kg·hm-2[21]，同时，该地区85%的壤中流硝态氮 (NO3--N) 浓度高于10 mg·L-1[22, 23]，部分地下水NO3--N浓度也长期高于10 mg·L-1[11]，已造成不容忽视的小流域农业非点源N污染[24].该区域地表水已呈现明显以NO3--N为主的富营养化特征[20]，小流域中氮素迁移的尺度效应可能导致非点源氮污染的异地效应[22~24]，从而加剧长江三峡上游及其水体污染[20, 21]. Hasegawa等[14]认为，含有高浓度NO3--N和活性碳的农业小河流中可发生强烈的反硝化作用，从而导致较高的N2O排放.川中丘陵区农田排水沟渠纵横交错、广泛存在、常年积水，但一般以小流域为主，汇水面积不大、水深较浅.该地区农田中NO3--N的淋失迁移主要集中发生在雨季 (主要为玉米季)[23]，常规施肥下玉米季农田 (施氮量为150 kg·hm-2) 中基于作物产量的氮素损失量约占其轮作全年[小麦-玉米轮作，施氮量为280 kg·(hm2·a)-1]的94%[25]，且玉米季农田中氮损失主要以径流损失为主[25, 26].同时，降雨也引起土壤中可溶性有机碳 (dissolved organic carbon，DOC) 随壤中流、土壤侵蚀等迁移出农田[27, 28].因此，农田源头沟渠这一排污通道[29]在雨季玉米种植期间内可接收大量周边农田排出的含有活性碳氮的水，进而可能导致其成为N2O排放的一个重要来源.然而，目前的一些研究主要集中在降雨对沟渠中污染物的负荷[29, 30]及沟渠中氮磷的吸附、截留、生物去除等[31, 32]，有关农田沟渠N2O间接排放的研究还鲜有涉及.本文以玉米季纳污和泄洪都比较集中的川中丘陵区农田源头沟渠为研究对象，开展N2O排放的原位监测，明确其排放通量及影响因素，以期为川中丘陵区温室气体减排和农业非点源氮污染的控制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域介绍研究点位于中国科学院盐亭紫色土农业生态试验站 (105°27′E，31°16′N)，该站位于四川盆地中北部的盐亭县林山乡，地处涪江支流弥江、湍江的分水岭地带.属中亚热带湿润季风气候，年均气温17.3℃，极端最高气温40℃，极端最低气温-5.1℃，大于10℃的积温6 500℃，无霜期295 d；气候湿润，年降雨量在800~1 200 mm之间，多年平均降雨量826 mm (1981~2009年)，但降雨季节分配不均 (春季6%、夏季66%、秋季19%、冬季9%)[11].土壤为典型石灰性紫色土，坡度为3°~15°，平均土层厚度约60 cm[33].该区域土地利用分布与地形密切相关，水旱田、旱地、林地主要分布于流域低洼处、丘陵中部和上部.农田主要轮作方式是玉米-小麦和水稻-油菜，其中在6~9月 (本地雨季) 种植玉米和水稻，10月底至次年5月种植小麦和油菜.林地植被以桤木和柏木为主.
1.2 实验设计该研究所选取的沟渠上游有紫色土坡耕地及水田存在，全年中大部分时期都处于滞水状态，是典型的农业源头沟渠，主要用于排放农田用水和洪水.沟渠植被是自然状态下生长的水花生[Alternanthera philoxeroides(Mart.) Griseb.]、水草[Fimbristylis milliacea(L.) Vahl.]、三叶草 (Trifolium repens L.) 及部分杂草等，无人工种植植物.
采用静态暗箱-气相色谱法测定N2O和CO2排放通量，野外采气装置示意图详见图 1.采样箱材质为不锈钢薄板，由顶箱、中箱和底座组成.顶箱为500 mm×500 mm×500 mm×2.5 mm (长×宽×高×钢板厚度) 的5面体，其内部装有温度传感器探头 (JM624型便携式测温计，上海自动化仪表公司)，顶部设有一根带有橡胶塞帽的气压平横管 (Φ 3.59 mm×62.2 mm)，侧面设有气体样品采集的接口.中箱的尺寸和材质与顶箱一致，只是形状为去掉上下面的正立方体，用以在特定情况下 (如植株较高时增加气室体积) 连接底座和顶箱.顶箱和中箱的箱体外侧都包有塑料泡沫保温层，以控制和减少采样期间箱内温度变化幅度.底座 (长×宽×高×钢板厚度为500 mm×500 mm×200 mm×2.5 mm) 上端设有宽和深均为30 mm的凹槽以便于采集气体时安装顶箱于槽内且可以注入少量水用以密封气室，底座下端均匀钻有小孔 (Φ 2 cm)，有助于箱内上覆水、底泥与植物系统与箱外径流、泥沙及动物和微生物等的侧向交换，确保箱体内外环境一致，底端夯入沟渠底泥中5~10 cm，确保上覆水可以淹没底座上的小孔而避免采气时漏气，在整个观测期间底座保持水平固定在观测点.
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图 1 野外气体采集装置示意 Fig. 1 Schematic diagram of field gas collection device |
在所观测的农田沟渠区域内，设置4对静态箱底座 (作为4个重复)，每对静态箱间隔约50 m. 4对底座均设置有植株 (V，代表自然植被覆盖的沟渠生态系统) 和无植株处理 (NV，无自然植被覆盖，在观测期间，随时人工拔掉箱内植被及根系，确保采样期间箱内无任何植物，代表沟渠中的沉积物-水界面系统)，两者间隔约50 cm，采样时同步观测，对比研究农田沟渠的N2O排放.
1.3 样品采集与分析气体样品采集自2014年6月2日开始至2014年9月底结束 (与本地的玉米种植同期)，各监测点采样频率为每周1~2次.定期于09:00~11:00采集气体，各样点每次采集5个气体样品，采气时间间隔为7 min.气样采集时，先将采样顶箱放置于底座上，确保底座凹槽内充有少量的水从而避免底座-顶箱密封平面处漏气.打开平衡管的橡胶塞，确保闭合的采样箱内外压力平衡，用医用注射器 (成都市新津事丰医疗器械有限公司) 从顶箱侧面的气样采集接口处缓慢匀速抽取50 mL气体，并记录时间，迅速关闭平衡管和注射器上的三通阀 (扬州市五洋医疗器械有限公司)，待7 min后再采集下一针筒气体.气体采集后立即带回实验室测定浓度，所有气样均在24 h内完成N2O和CO2浓度分析.其浓度测定使用Agilent 7890A气相色谱仪 (GC，美国安捷伦公司)，检测器为电子捕获检测器 (ECD)，分离柱内填充料为80~100目Porapak Q，高纯N2(99.99%) 做载气，流量为30 mL·min-1，检测器温度为330℃，分离柱温度为55℃.
于2014年7月采集0~40 cm深的底泥土壤样品 (每个监测点底泥样采集3次重复并充分混匀)，参考土壤农业化学分析方法[34]测试基本理化性质 (表 1)，有机质测定用重铬酸钾容量法；全氮测定采用凯氏定氮法；pH用电位法测定；土壤机械组成采用吸管法测定.铵态氮 (NH4+-N)、硝态氮则用0.5 mol·L-1的K2SO4溶液浸提 (水土比例5:1)，在恒温振荡器 (ZWY-1102C，上海智诚分析仪器制造有限公司) 中于25℃、300 r·min-1下振荡90 min，静置后用0.45 μm微孔滤膜过滤，其滤液经AA3流动分析仪 (Auto Analyzer3HR，德国SEAL公司) 测定.
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表 1 监测点沟渠底泥 (0~40 cm) 的物理化学性质 Table 1 Chemical and physical properties of sediments (0-40 cm) at the study site |
每次采集气体时同步采集沟渠内底座处上覆水样品500 mL装于洁净的塑料瓶中，并迅速带回实验室于24 h内完成分析，如不能当天测定，则先保存于4℃以下冰箱中并加入1 mL浓硫酸以酸化保存并及时测定.上覆水水样分析的浓度指标有：DOC、NH4+-N、NO3--N，水样原液经0.45 μm微孔滤膜过滤后用流动分析仪测定其浓度.
1.4 环境因子测定在采集气体的同时，同步测定温度、底泥湿度、上覆水水深等环境因子.在采集完第一针和第四针时，使用便携式测温度计 (JM624，上海自动化仪表公司) 测定并记录箱内空气温度、底泥-上覆水界面 (0~5 cm) 温度 (下文中和图 2、表 2中都用SWIT表示).底泥土壤含水的体积分数 (%) 用便携式水分测定仪 (MP-406，杭州托普仪器有限公司) 测定.上覆水的水深 (cm) 采用不锈钢尺测量，并测量水位到采气底座-顶箱密封平面的基线高 (cm，水位低于密封平面则基线为正，反之为负).降水量、大气压等气象资料则由中国科学院盐亭紫色土农业生态试验站内的气象站获得 (离本试验点100 m左右).如图 2，观测期内日平均气温是24.8℃(18.7~30.6℃)，6~9月间各月的月均气温分别为24.1、27.6、25.3和22.0℃. SWIT的均值为22.6℃，范围是19.7~25.5℃.期间累积降雨量为523 mm，占2014全年的72.3%，其中6~9月间每月累积降雨量分别为97.3、14.3、132.3和279.1 mm，7月出现了较为异常的严重干旱，降雨量较少.
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图 2 沟渠环境因子 Fig. 2 Environmental variables in the ditches |
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表 2 沟渠N2O通量和CO2通量、温度及上覆水指标的相关系数1) Table 2 Correlation between ditch N2O and CO2 flux, temperature and overlaying water variables |
1.5 数据计算与分析 1.5.1 气体排放通量
单位面积的N2O和CO2排放通量则采用其浓度随时间的线性变化来计算[35, 36]，计算公式如下：
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式中，F为N2O (以N计，下同) 或CO2(以C计，下同) 排放通量[μg·(m2·h)-1或mg·(m2·h)-1]，M为气体的摩尔质量 (g·mol-1)，V0为标准状态下 (温度273 K，气压1 013 hPa) 气体的摩尔体积 (22.41×10-3 m3·mol-1)，T0和P0分别为标准状态下的气温 (273 K) 和气压 (1 031 hPa)，P为采样点的气压 (hPa)，T为采样时箱内的平均气温 (K)，H为采样箱高度与基线高之和 (cm)，dc/dt为采样箱内N2O浓度变化速率，k为量纲转换系数.根据观测期内N2O和CO2的排放速率，通过内插法[36]来计算其累积排放量 (kg·hm-2).
1.5.2 数据统计与分析采用Microsoft Excel 2010软件进行实验数据处理与计算，用SPSS 18. 0软件 (SPSS，Inc.，USA) 进行统计分析. V和NV处理之间运用配对分析比较差异及显著性 (P＜0.05时有显著性)，相关分析采用Pearson相关系数分析法和简单线性回归分析；运用Origin 8.0(Origin Lab Ltd.) 绘图.文中所示误差如无特别说明，都是指4次重复测量的标准误差.
2 结果与分析 2.1 上覆水中碳氮动态观测期内持续有上覆水存在，底泥土壤湿度处于饱和状态，上覆水平均深度为11.0 cm (范围是5.1~25.3 cm)，在8月中旬至9月中旬，水深持续增加，这与该时期内持续强降雨导致农田产生径流水排入沟渠有关 (图 2).如图 3所示，DOC的平均浓度为2.7 mg·L-1(范围1.8~3.9 mg·L-1)，在实验期间呈增加-降低的波动变化趋势. NH4+-N的平均浓度为0.2 mg·L-1(范围0.1~0.3 mg·L-1)，浓度变化趋势比较小，整体趋于稳定. NO3--N的平均浓度为1.2 mg·L-1(范围0.1~7.9 mg·L-1)，在7月至8月上旬变化趋势较小，而在8月底至9月底期间则持续增加.
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图 3 沟渠上覆水中DOC、NH4+-N、NO3--N浓度 Fig. 3 Concentrations of DOC, NH4+-N and NO3--N of the overlying water in ditch |
观测期内NV处理的N2O排放通量为1.1~5.4 μg·(m2·h)-1，最小值和最大值都出现在9月，平均值为2.3 μg·(m2·h)-1，累积排放量为0.07 kg·hm-2(图 4). V的N2O排放通量为5.8~39.8 μg·(m2·h)-1，最小值出现在6月，最大值出现在9月，平均值为14.7 μg·(m2·h)-1，累积排放量为0.43 kg·hm-2.分析表明，V和NV的N2O排放通量具有显著性差异，V明显高于NV (P < 0.05)；但观测期内两者的累积排放量却无显著差异 (P= 0.08).
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图 4 沟渠N2O和CO2排放通量变化 Fig. 4 Dynamic emission fluxes of N2O and CO2 from ditch |
相关分析发现 (表 2)，V处理的N2O排放通量与CO2排放通量 (r=0.49，P < 0.05)、上覆水中NO3--N浓度 (r=0.90，P < 0.01) 和上覆水水深 (r=0.72，P < 0.01) 均呈显著正相关，但与SWIT (r=-0.49，P < 0.05) 呈显著负相关. NV处理的N2O排放通量与上覆水中NO3--N浓度 (r=0.78，P < 0.01) 和上覆水水深 (r=0.47，P < 0.05) 呈显著正相关.回归分析发现 (图 5)，上覆水水深与水中NO3--N浓度呈线性正相关 (V：R2=0.58，P < 0.01；NV：R2=0.57，P < 0.01)，水中NO3--N浓度与N2O排放通量亦呈线性正相关 (V：R2=0.80，P < 0.001；NV：R2=0.59，P < 0.01).
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图 5 N2O排放的相关因子回归分析 Fig. 5 Regression analysis between N2O flux and environmental variables |
本研究的沟渠生态系统在玉米季的N2O平均排放通量高于或接近于美国Hudson River和Neuse River流域溪流中的排放通量，但低于美国、英国和日本监测的农业间接N2O平均排放通量[35.2~7 444 μg·(m2·h)-1](表 3).和国内的研究比较，则高于江苏句容农业流域河流、低于太湖流域的河流和秋季香溪河的排放通量 (表 3).与该紫色土区的农田生态系统对比则发现，其高于不施肥水稻田的多年平均N2O排放通量[6.6 μg·(m2·h)-1][37]，接近于同期内常规施肥下的紫色土坡地玉米田的平均排放通量[25]，但低于同等施氮量情况下水稻田的平均排放通量 (表 3).由此说明，川中丘陵区农田源头沟渠系统在玉米季的N2O排放通量可达到其区域玉米种植农田生态系统的直接排放的水平，在玉米季中是重要的N2O排放源，亦不容忽视.
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表 3 与其他相关研究的N2O通量比较1) Table 3 Comparison of N2O fluxes with other relative studies |
3.2 N2O排放的影响因素
本研究中发现N2O排放通量与上覆水中NO3--N浓度呈显著线性正相关 (表 2和图 5)，表明上覆水中NO3--N浓度是影响N2O通量的重要因素，这与Beaulieu等[5]和Stow等[39]得出的N2O产生速率与溪水中NO3--N浓度正相关相一致.再者，通过在72条溪流中运用15N同位素示踪研究，Beaulieu等[17]的研究发现，反硝化作用产生的N2O和水中的NO3--N浓度亦显著正相关. NO3--N是反硝化产生N2O的底物，而DOC则是反硝化微生物的能量来源[5, 39].在本研究中，上覆水中的DOC浓度相对比较稳定，且与N2O通量无相关关系，由此可见，本沟渠上覆水中DOC并非是N2O排放的限制因素.反硝化过程中，NO3--N是更优于N2O的电子受体，在活性碳源充足时，水中NO3--N浓度的升高会使得N2O比NO3--N更难以被还原而出现N2O的积累并释放，进而使N2O放随着NO3--N浓度的增加而增加[17, 39].再者，相关分析发现上覆水中的NO3--N浓度与采样前72 h内的降雨量显著呈正相关 (r=0.90，P < 0.05，n=5)，N2O排放通量也与上覆水水深呈显著正相关 (表 2)；同时，回归分析表明其上覆水水深和NO3--N浓度亦显著线性正相关 (图 5). Zhu等[11]和朱波等[23]的研究表明，降雨可促使紫色土坡耕地中的NO3--N随地表径流和壤中流迁移出农田，进而汇集至毗邻的农田沟渠中使其上覆水中NO3--N浓度升高.因而，降雨会引起N2O排放通量在短期的明显波动，降雨以及随后的NO3--N浓度升高和N2O排放通量峰值出现 (图 2~5) 更进一步表明降雨可通过增加农田沟渠中NO3--N浓度进而激发沟渠中N2O排放的增加.与本文结果较为一致的是，Liu等[44]和J rgensen等[45]也发现降雨可驱动NO3--N浓度的升高和更多N2O的产生.同时降雨也可引起N2O排放通量时间上的差异，Beaulieu等[5]在美国密歇根和H ll等[46]在德国南部的研究都发现，溪流中N2O排放的季节差异也和降雨的不均匀分布有关.
此外，本研究还发现沟渠生态系统N2O排放通量和SWIT呈负相关 (表 2)，原因可能是在短期内N2O通量的波动式升高是出现在气温稍低的雨后 (图 2和4)，降雨对N2O排放的驱动作用可能大于温度的影响，郑循华等[47]也发现在温度较为适宜 (如17~34℃) 的情况下，温度此时可能不是影响N2O排放的关键因素.
3.3 植株对N2O排放的影响观测期内V处理的CO2排放通量和累积排放量[278.3~358.2 mg·(m2·h)-1和0.88×104 kg·hm-2]均明显高于NV对照处理[5.2~48.9 mg·(m2·h)-1和0.77×103 kg·hm-2](P < 0.05)(图 4)，且CO2排放通量与N2O排放通量呈显著正相关 (表 2).从全球范围来说，在不同的生态系统中N2O排放大都表现出与CO2排放正相关[48]，与本原位观测的结果相一致. V处理较高的CO2排放可能与植物发生光合作用提供更多的碳有关[48, 49]，也意味着分解过程中较多的氧气消耗，更利于厌氧微环境的形成而促使反硝化作用的发生.但是本沟渠底泥中较低的NO3--N含量 (0.3 mg·kg-1，表 1) 则可能会在某种从程度上限制反硝化作用的进行.因为通常情况下，在碳源充足而NO3--N含量低于一定阈值时 (小于1.0 mg·kg-1)，N2O将会被进一步还原成N2[50].同时，植株的生长可能增加其自身与微生物对NO3--N利用的竞争，并降低反硝化可利用的NO3--N，进而导致N2O成为电子受体而被消耗，J rgensen等[51]发现在根际区 (10~20 cm) N2O的消耗比根际下层 (40~50 cm) 更为强烈.而另一方面，水生植物可通过其发达的通气组织向根际区域传输O2，同时在反方向上将CO2和N2O传送到大气中[52~54].有研究表明，植物的气体传输作用可促进底泥中根际区的硝化作用 (将NH4+-N氧化成NO3--N)，进而增加可利用的NO3--N并促进反硝化作用，即植物驱动的同步硝化-反硝化作用[50, 51, 54, 55].本实验中，沟渠底泥中的NH4+-N含量远高于NO3--N (前者是后者的73~113倍，表 1)，且在雨季内植物生长茂盛，可能十分有利于同步硝化-反硝化作用的发生.因此笔者认为，该沟渠生态系统中植物的存在对其N2O排放有着重要的促进作用 (同步硝化-反硝化作用)，最终在排放通量上表现为V显著高于NV.
然而，纵观整个观测期，V和NV间N2O累积排放量却无显著差异，原因可能是植物对活性氮的吸收利用降低了硝化-反硝化作用可利用的氮素，进而限制了N2O的产生，这与植物对N2O排放的部分促进作用相抵消，即植物对N2O排放的“双重作用”[56].植株与环境的相互作用增加了沟渠生态系统中N2O排放的复杂性，应予以重视.未来的监测可能还需要增加同位素示踪和微生物等方面的研究，希冀更加有效地对其影响机制进行探讨.
3.4 N2O间接排放系数根据相关的农田排水沟、溪流与河流中N2O间接排放系数EF5r计算方法 (N2O-N/NO3--N)[15, 57, 58]得出该农田源头沟渠生态系统中为0.05%，但V和NV间差异显著 (P < 0.05)，植株的存在使其EF5r提高了4倍以上 (NV对照为0.01%).比较发现，本研究的结果远低于早期报道的EF5r缺省值 (0.75%)[10, 15]和2006年IPCC建议调低后的值 (0.25%)[57]，也低于其他学者在美国Kalamazoo River Basin的源头溪流 (1.01%)[12]和英国的农田排水沟 (0.61%)[16]的监测结果.不过，本研究的EF5r值十分接近于Reay等[13]在英国中洛锡安地区农田排水沟中的研究结果 (0.02%~0.03%) 和Clough等[58]在新西兰LII River中的监测结果 (0.02%~0.05%).由此说明，采用IPCC建议的N2O间接排放系数缺省值可能未必在川中丘陵区和其他所有地区都适用，应考虑区域间排放系数的差异性[12, 13, 16, 58]，通过大量的原位观测进一步修正其排放系数的精度，进而有助于减小估算区域性N2O间接排放的误差.
4 结论(1) 农田源头沟渠作为川中丘陵区玉米季主要的农田排污通道，在本观测期内，该生态系统具有明显的N2O排放，其排放通量可达到本地区农田直接排放的水平，从而成为不容忽视的N2O释放源.但本原位观测的N2O间接排放系数值远低于IPCC所建议的缺省值，应加强原位观测从而减小用其估算N2O间接排放量所带来的误差.
(2) 川中丘陵区玉米季中大量降雨可将源于农田的活性碳氮物质转移、传输到毗邻的农业源沟渠中，水中NO3--N浓度的提高对其N2O排放具有明显的促进作用，成为影响沟渠释放N2O的主要因素.同时，植物的存在可提高农田源头沟渠生态系统的N2O间接排放通量和系数，亦不容忽视.因此，应对本地区的农业源沟渠予以更多的关注和研究，其N2O排放的机制和季节 (年度) 排放差异等还有待深入探讨.
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