随着近年来北京市以大气环境首要污染物PM2.5为特征的区域性复合型污染日益严重,大气环境污染问题已引起公众的空前关注. 空气中的PM2.5及其中的有毒有害物质,如重金属和PAHs等对人体呼吸系统、 心血管系统、 免疫系统等产生损伤作用[1, 2, 3, 4, 5],给人体健康带来巨大的危害和致病风险.
有研究认为以燃煤为主的火力发电和工业锅炉是导致区域性复合污染的主要原因之一[6, 7, 8],并已引起国内外学者对燃烧源细颗粒物排放研究的广泛关注. 适用于燃烧源颗粒物排放与分布研究的稀释通道采样技术被国内外学者广泛使用[9, 10]. 也有学者将图像处理技术和颗粒形态学技术应用到大气颗粒物环保检测领域,并可同时获得颗粒物的浓度与粒径分布[11, 12]. 岳勇等[13]、 鲁晟等[14]利用冲击式颗粒物分级采样器研究了燃煤锅炉颗粒物排放的粒径分布及去除效率. 有研究认为Mg添加剂可抑制燃煤锅炉细颗粒物的排放,但易受烟温影响[15]. 韦琳等[2]利用稀释通道法和ELPI研究了水泥窑PM2.5及其中的多环芳烃的排放浓度与排放特征. 楼晟荣[16]也利用稀释通道法和ELPI对中小锅炉细颗粒物的排放因子与分布特征进行了研究.
北京市新颁布的地方排放标准《锅炉大气污染物排放标准》(DB 11/139-2015)[17]和《固定式燃气轮机大气污染物排放标准》(DB 11/847-2011)[18]中规定的颗粒物允许排放限值均为5 mg ·m-3,促使北京市燃煤锅炉排污单位普遍采用布袋除尘和/或静电除尘+湿法除尘脱硫脱硝等高效净化装置或进行“煤改气”改造,以期达标排放,从而有助于相关政策措施的推进与实施. 湿法脱硫除尘设施的使用,在控制SO2和NOx的排放以减少二次颗粒物的生成潜力,同时会降低一次颗粒物的排放[19],但烟气脱硫和脱硝也会增加水溶性PM2.5的排放,并对细颗粒物的化学组成、 粒径分布及其生成与去除机制等产生影响[20].
随着“煤改气”的推进,清洁能源天然气的使用量在北京市整个能源结构中的比例不断增大. 目前鲜有开展针对天然气锅炉和采用严格污染控制措施的燃煤锅炉颗粒物排放水平与特征的研究. 本研究针对北京市典型燃烧源颗粒物排放水平及其排放特征进行实测分析,以探讨不同燃料锅炉、 不同烟气净化措施对颗粒物的排放及粒径分布的影响,以期为评估烟气净化工艺治理效果和分析大气环境颗粒物的来源与成因提供技术支撑和基础依据,从而为相关环境管理部门制定科学合理的颗粒物排放控制政策和能源政策提供技术支撑,对切实改善我国的大气环境质量具有重要的现实意义.
1 材料与方法 1.1 北京市典型燃烧源颗粒物排放水平测试 1.1.1 研究对象的选择表 1列示了作为研究对象的北京市5家燃煤锅炉、 1家燃气锅炉和1家燃气轮机组使用单位的污染源信息. 燃煤锅炉既有电厂锅炉,也有工业和供暖锅炉,包含了大、 中、 小不同吨位炉型,并涵盖了北京市目前使用的典型烟气湿法脱硫除尘净化工艺以及使用的不同脱硫剂.
图 1为按照国标GB/T 16157-1996采集颗粒物的技术要求为基础[21],结合EPA Method 202采集可凝聚颗粒物的方法原理,建立的固定燃烧源烟气颗粒物与水溶性离子监测采样系统. 在直接捕集烟气中一次可过滤颗粒物(FPM)后,再通过将烟气冷凝生成的一次可过滤的可凝聚颗粒物(CPM-F)用滤膜捕集,最后用超纯水吸收烟气中的水溶性组分. 超纯水样品和烟气冷凝过程中形成的冷凝水中的溶解性总固体(CPM-DS1与CPM-DS2)均作为可凝聚颗粒物(CPM)的一部分进行处理与分析[21, 22].
采样系统以意大利TECORA公司的二 英采样系统为基础,辅以青岛市崂山应用技术研究所的3012型平行测速烟尘测试仪及其他相关辅助部件组成. 采样系统首先利用等速采样原理,烟气在抽气泵的作用下在烟道内通过滤膜捕集FPM,透过滤膜的烟气通过加热至120℃的采样枪后,进入烟气冷凝器快速冷却,此时烟气中无机或有机蒸气冷凝并通过均相成核或异相凝结,形成大量的微细颗粒物. 烟气冷凝过程中产生的冷凝水用收集瓶收集并监测烟气冷凝器出口烟温,产生的CPM-F通过滤膜捕集,最后烟气经低温冰水浴中的超纯水吸收液和干燥器后进入抽气泵,然后排出.
以图 1所示的采样系统来进行采样,各燃烧源采样3~6组,每组采样时间60~90 min,同时用德国德图公司的Testo350烟气分析仪监测采样期间烟温和烟气中的气态污染物浓度.
采样时使用的滤膜为直径47 mm的石英膜(Whatman:1851047),采样和实验分析所用的超纯水为电导率<0.5 μS ·cm-1并经0.45 μm微孔滤膜过滤后的二次去离子水. 称重使用的分析天平为瑞士梅特勒公司的MX5型十万分之一电子天平.
1.1.3 烟气中颗粒物排放的计算锅炉烟气中颗粒物排放的有关计算公式如下.
锅炉烟气中颗粒物的实测排放质量浓度计算公式为:
锅炉烟气中颗粒物的基准排放质量浓度计算公式为[17, 18, 21]:
表 2为相关研究对象的基本情况信息. 本文选用了大型燃煤电厂锅炉、 集中供暖中型燃煤锅炉及一般供暖燃气锅炉作为研究对象,以探讨典型燃烧源颗粒物的排放特征. 燃煤锅炉主要选择使用比较广泛的煤粉炉和链条炉,同时兼顾了北京市使用日益广泛的烟气净化工艺设施.
图 2为芬兰Dekati公司的FPS4000(Fine Particular Sampler)细颗粒物混合稀释系统与ELPI+(Electrical Low Pressure Impactor)荷电低压电称撞击分级采样器结合使用的颗粒物分级采样系统.
FPS4000是基于稀释采样原理,模拟了烟气排入大气环境时的稀释、 冷却、 凝结等过程,使在高温烟气状态下以气态形式排出,而在稀释和冷却过程中生成、 凝并的可凝聚颗粒物,再用颗粒物采样装置进行捕集和监测[23],进而减少颗粒物的测试损失,也可有效防止湿法脱硫除尘系统后高湿烟气中的水汽凝结而干扰颗粒物的监测采样.
FPS4000系统包含加热湍流稀释和射流混合稀释两级稀释,稀释比对颗粒物的影响较大,一级加热湍流稀释使洁净稀释空气与烟气在可控温度状态下(一般120℃左右)混合稀释,可避免烟气中水气冷凝; 二级射流混合稀释则是通过射流稀释器将烟气从第一级稀释器中抽出[24],为了尽可能地模拟烟气排入环境时的实际排放情况,稀释后混合气温度接近常温(一般<40℃左右). FPS4000系统烟气进气流量保持为10 L ·min-1,以保证颗粒物切割器的切割粒径. 采样前应预测流速,并据此选用合适的采样嘴,使采样流量满足颗粒物等速采样要求.
烟气在进入FPS4000混合稀释系统之前,应先用颗粒物切割器去除粒径大于10 μm的颗粒物,以避免烟气中大颗粒物在稀释通道内因重力沉降、 热力迁移、 扩散沉积以及颗粒物表面张力与黏滞性等作用下在稀释通道管壁沉积造成损失[10, 25],并影响混合稀释系统的使用.
经FPS4000稀释后的烟气通过ELPI+单级电晕充电室时,电晕放电产生的离子使烟气中的颗粒物带电,随后逐级通过共14 级的多级/串级惯性撞击式颗粒物分级切割器,不同粒径大小的带电颗粒物由于惯性不同,通过时会被不同级惯性撞击器集尘板上的滤膜捕获和收集[24,26~28]. 经过分级后的带电颗粒物在ELPI+每级均可实时通过精密电子测量计进行电量测量,并将测量的电荷量信号转化为颗粒物的粒数浓度[29, 30],进而可分析出固定源排放颗粒物的粒数粒径分布情况.
ELPI+可将10 μm以下颗粒物切割为14级,粒径从0.006-10 μm,并可实时测量6 nm~10 μm的颗粒物粒数浓度及其粒径分布,表 3为ELPI+的颗粒物粒径分级情况. 如果同时将ELPI+各级集尘板上的颗粒物进行称重分析,也可测定固定源排放的不同粒径段颗粒物的质量浓度及其质量粒径分布情况.
测试时,FPS4000稀释气空压机气包出口压力需维持在(450±1.5)kPa,以确保烟气按设定比率进行稀释. ELPI+出口处的压力需维持在4 kPa左右,使真空泵抽气流量保持为10 L ·min-1,以保证各级撞击器上颗粒物的切割粒径.
以FPS4000与ELPI+相结合的颗粒物分级采样系统进行采样,研究锅炉烟气颗粒物排放数量浓度粒径分布特征,同时将ELPI+各级撞击器集尘板上的滤膜进行称重,根据各级滤膜的增重与采气体积进一步分析锅炉烟气颗粒物排放质量浓度粒径分布特征. 测试期间同时用德国德图公司的Testo350便携式烟气分析仪测试各锅炉排放烟气的烟温及相关气态污染物的排放浓度.
ELPI+不同级撞击器集尘板上放置的滤膜为芬兰Dekati公司的Φ 25 mm聚碳酸酯纤维滤膜,滤膜在使用前后置于干燥器内、 室温平衡24 h后称量至衡重. 称重使用的分析天平为瑞士梅特勒公司的MX5型十万分之一电子天平.
研究发现,北京市典型燃烧源烟气中总颗粒物含量不高,普遍低于100 mg ·m-3. 同时由于烟气稀释比对颗粒物的粒数浓度与粒径分布均有一定影响[31],为使测试结果具有可比性,降低烟气稀释比对颗粒物的粒数浓度与粒径分布的影响,本研究将烟气稀释比均设定为20.
为保证测试结果的重复性和可靠性,每个源测试3次. 供暖燃煤锅炉和供暖燃气锅炉测试时间为1 h,由于测试时间短及颗粒物排放水平较低,14级滤膜上未获得有效的颗粒物增重; 而电厂燃煤锅炉测试时间为22~24 h,取得了3组有效的14级粒径细颗粒物质量浓度结果.
2 结果与讨论 2.1 北京市典型燃烧源颗粒物排放水平图 3为测试的北京市典型燃烧源颗粒物排放的质量浓度. 研究表明:锅炉烟气中总颗粒物基准排放浓度最高为83.68 mg ·m-3,最低仅0.12 mg ·m-3,总体上看,锅炉总颗粒物排放浓度:电厂燃气轮机组<供暖燃气锅炉<电厂燃煤锅炉<工业与供暖燃煤锅炉.
从图 3中可看出:电厂燃煤锅炉总颗粒物平均实测排放质量浓度为13.20 mg ·m-3,平均基准排放质量浓度为13.98 mg ·m-3,FPM仅占总颗粒物的7.4%,为0.98 mg ·m-3左右,而CPM占总颗粒物比例高达92.6%,但烟温较高为88℃. 我国现行国家标准针对锅炉烟气中颗粒物排放浓度限值只包括FPM,因此对于电厂燃煤锅炉而言,其脱硫除尘净化设施对粗颗粒物基本去除,FPM排放浓度远低于北京市地方排放浓度限值,但总颗粒物排放浓度却超过了排放标准,CPM对总颗粒物的贡献明显.
工业与供暖燃煤锅炉总颗粒物平均实测排放质量浓度为35.92~66.32 mg ·m-3,平均基准排放质量浓度为31.84~83.68 mg ·m-3,显著高于电厂燃煤锅炉. 其中FPM基准排放质量浓度与北京市地方排放浓度限值基本接近,占总颗粒物的比例在29.2%~55.7%,但总颗粒物基准排放浓度均超过了北京市地方排放浓度限值要求,而烟温显著低于电厂燃煤锅炉.
相关研究认为:随着烟气排放温度的降低大部分水溶性离子不同程度地由气态向颗粒物凝聚富集,使FPM在总颗粒物中的比例上升,而CPM的比例下降; 且烟气脱硫除尘净化工艺与脱硫产物的水中溶解度及其去除方式对烟气中水溶性离子和颗粒物的排放水平有显著影响[21].
从图 3中发现,供暖燃气锅炉为节能需要,上水在进入锅炉之前先与锅炉排放的热烟气进行热交换后再进入炉膛,因此其烟温较低为56℃,总颗粒物主要以FPM为主,其平均基准排放浓度为0.95 mg ·m-3,略低于电厂燃煤锅炉; 电厂燃气轮机组烟气含氧量和烟温均较高,分别为13.9%和90℃,FPM平均基准排放浓度仅为0.12 mg ·m-3. 供暖燃气锅炉与电厂燃气轮机组FPM排放均较低,并显著低于北京市地方排放浓度限值,且采用高效低氮燃烧器或SCR脱硝,CPM增重有限,称量误差影响放大,因此无有效CPM浓度数据.
2.2 北京市典型燃烧源 PM10浓度水平表 4为测试的北京市典型燃烧源PM10数浓度排放情况表. 从中可以看出,北京市燃煤锅炉烟气排放的颗粒物粒数浓度在105~106个 ·cm-3数量级上,其中2个电厂燃煤锅炉排放的PM10,其平均粒数浓度分别为2.74×105个 ·cm-3和1.28×105个 ·cm-3,平均质量浓度分别为0.97 mg ·m-3和0.64 mg ·m-3; 而供暖燃煤锅炉排放的平均颗粒物粒数浓度为1.00×106个 ·cm-3,电厂燃煤锅炉排放的PM10粒数浓度比供暖燃煤锅炉排放的低一个数量级.
研究发现供暖燃气锅炉烟气排放的PM10粒数浓度在104个 ·cm-3数量级上,为4.57×104个 ·cm-3,比燃煤锅炉低1~2个数量级,可见因供暖燃气锅炉使用清洁能源(天然气),其烟气中颗粒物排放质量浓度和数量浓度均显著低于燃煤锅炉的排放水平.
易红宏等[32]的研究表明电厂锅炉产生的PM10的粒数浓度在106~107个 ·cm-3数量级上,在李超等[27]的研究中,工业锅炉产生和经过烟气净化设施后排 放的PM10的粒数浓度均在106~107个 ·cm-3数量级上,总体粒数浓度降低效率约25%~70%. 但净化设施基本只有旋风除尘器、 电除尘器或湿式除尘器等单一除尘装置,而目前北京市严格的污染控制措施,使大多数燃煤锅炉均安装了静电/布袋除尘+湿法脱硫+脱硝装置,除尘效果非常显著,本研究无论是供暖还是电厂燃煤锅炉其排放的PM10粒数浓度均比相关文献降低了1~2个数量级,颗粒物排放水平下降明显,电厂燃煤锅炉甚至接近于供暖燃气锅炉排放. 按照本研究燃煤锅炉PM10排放数量浓度推算,北京市燃煤锅炉烟气净化设施PM10去除率可达90%~99%,这与相关研究的结论一致[6, 27, 33, 34].
2.3 北京市典型燃烧源PM10分布特征图 4为测试锅炉烟气排放的粒数浓度和质量浓度随粒径变化分布情况.
由图 4(a)、 图 4(b)可见,电厂燃煤锅炉排放的颗粒物数量浓度主要集中在PM0.1内,并随粒径变化呈三峰分布形态,其颗粒物排放数量在0.006~0.094 μm之间有一明显峰值,其次在0.094~0.612 μm之间有另一个较小峰值,在0.612~1.600 μm之间还有一个不太明显峰值,研究发现北京市电厂燃煤锅炉排放的颗粒物粒数浓度峰值分别出现在0.039、 0.121和0.761 μm处. 从图 4(e)、 4(f)发现:电厂燃煤锅炉1排放颗粒物质量随粒径变化在0.02~0.14 mg ·m-3之间波动,而电厂燃煤锅炉2颗粒物质量随粒径变化在0.02~0.06 mg ·m-3之间波动,并与数量浓度随粒径变化分布基本相同,峰值分别出现在0.022、 0.121和0.761 μm处. 与粗颗粒物相比,细颗粒物数量浓度要多很多,而质量浓度大致相当.
由图 4(c)看出,供暖燃煤锅炉排放的颗粒物数量浓度也主要集中在PM0.1内,并随粒径变化呈双峰分布形态,其颗粒物排放数量在0.006~0.094 μm之间即PM0.1粒径段有一明显峰值,其次在0.094~0.612 μm之间粒径段也有一个较小峰值.
供暖燃煤锅炉与电厂燃煤锅炉粒径分布特征存在一定差异,电厂燃煤锅炉在0.612~1.600 μm之间还有一个不太明显峰值. 可能是由于电厂燃煤锅炉烟气净化设施高效及其有效的运行管理与监督,且烟温较高,烟气中水溶性离子浓度较低并以气态形式存在[21],以及湿法脱硫除尘对颗粒物的聚合与形成机制产生了影响[20],使电厂燃煤锅炉烟气在冷却稀释过程中,部分气态水溶性离子等物质向颗粒态凝聚,而供暖燃煤锅炉因烟温低,原已为颗粒态的水溶性离子等则通过凝并过程使粒径增大而数量减少,导致0.612~1.600 μm处出现峰值差异.
由图 4(d)可看出,与供暖燃煤锅炉相似,供暖燃气锅炉排放的颗粒物数量浓度也主要集中在PM0.1内,并随粒径变化也呈双峰分布形态,其颗粒物排放数量在0.007~0.094 μm之间即PM0.1粒径段有一明显峰值,其次在0.094~1.600 μm之间较大粒径段还有一个峰值.
有研究报道了燃煤锅炉烟气净化设施后颗粒物的质量浓度粒径分布呈双峰分布[26, 27, 35],峰值分别在0.1 μm和2.0 μm. 本研究电厂燃煤锅炉质量浓度粒径分布呈三峰分布,峰值均在1.0 μm以下. 文献[27, 36, 37]提出燃煤锅炉排放的颗粒物数量浓度主要集中在<1 μm(0.07~0.20 μm)的积聚模态,并主要呈单峰分布. 本研究发现燃煤锅炉排放的颗粒物数量浓度随粒径变化呈三峰或双峰分布,峰值均往细粒径方向下移. 这可能是由于烟气采样时混合稀释时间短以及测试燃煤锅炉采用布袋除尘+湿法脱硫+SCR脱销烟气净化设施后,颗粒物的形状、 表面张力及黏滞性等发生改变从而对颗粒物的形成与聚合机制产生了影响导致的结果.
2.4 PM10中各粒径段颗粒物的比例表 5为测试锅炉排放的PM10中各粒径段颗粒物粒数或质量分数. 从中可见,以PM10中颗粒物粒数浓度来看,无论是电厂燃煤锅炉或者供暖燃煤锅炉,还是供暖燃气锅炉,PM2.5均占PM10的99.8%以上,PM1.0占PM2.5的99.7%,而PM0.1占PM2.5的83%以上,可见PM10的颗粒物粒数浓度主要取决于PM2.5的粒数浓度,而PM2.5的粒数浓度主要取决于PM1.0的粒数浓度,并最终主要取决于PM0.1的粒数浓度. 但从电厂燃煤锅炉PM10中颗粒物的质量比例来看,PM2.5占PM10的82%以上,PM1.0占PM2.5的82%左右,而PM0.1仅占PM2.5的27%~33%左右,可见PM10的颗粒物质量浓度虽仍主要取决于PM2.5的质量浓度,而PM2.5的质量浓度主要取决于PM1.0的质量浓度,但所占比重均大幅下降,特别是PM0.1的质量占比下降更明显.
(1)北京市典型燃烧源烟气中总颗粒物基准排放浓度最高为83.68 mg ·m-3,最低仅0.12 mg ·m-3,总体上看总颗粒物质量浓度排放水平依序为:电厂燃气轮机组<供暖燃气锅炉<电厂燃煤锅炉<工业与供暖燃煤锅炉. 单从FPM基准排放浓度看,电厂燃煤锅炉与电厂燃气轮机组和供暖燃气锅炉排放水平相当,均低于1 mg ·m-3,但总颗粒物排放水平显著高于燃气锅炉和燃气轮机组.
(2)北京市典型燃烧源烟气中排放的颗粒物粒数浓度在104~106个 ·cm-3数量级上,颗粒物数量浓度排放水平依序为:供暖燃气锅炉<电厂燃煤锅炉<供暖燃煤锅炉.
(3)燃气锅炉排放的PM10中颗粒物粒数浓度在104个 ·cm-3数量级上,比燃煤锅炉低1-2个数量级,从粒数浓度分析,其PM10中99.8%以上为PM2.5,而PM2.5中83%以上为PM0.1,且其粒数粒径分布特征与供暖燃煤锅炉十分相似并呈双峰分布,峰值分别出现在100 nm以下和100 nm-1 μm之间.
(4)北京市电厂燃煤锅炉排放的PM10中颗粒物粒数浓度在105个 ·cm-3数量级上,较供暖燃煤锅炉大致低一个数量级,其质量浓度和粒数浓度粒径分布特征均呈三峰分布,峰值均出现在1 μm以下; 从粒数浓度分析,其PM10中99.8%以上为PM2.5,而PM2.5中85%以上为PM0.1,但从质量浓度分析,其PM10中82%以上为PM2.5,而PM2.5中只有27%~33%左右为PM0.1.
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