环境科学  2015, Vol. 36 Issue (2): 686-693   PDF    
引用本文
张石磊, 薛南冬, 杨兵, 李发生, 陈宣宇, 刘博, 孟磊. 有机氯农药污染场地挖掘过程中污染物的分布及健康风险[J]. 环境科学, 2015, 36(2): 686-693.
ZHANG Shi-lei, XUE Nan-dong, YANG Bing, LI Fa-sheng, CHEN Xuan-yu, LIU Bo, MENG Lei. Distribution and Health Risk of HCHs and DDTs in a Contaminated Site with Excavation[J]. Environmental Science, 2015, 36(2): 686-693.
有机氯农药污染场地挖掘过程中污染物的分布及健康风险
张石磊, 薛南冬 , 杨兵, 李发生, 陈宣宇, 刘博, 孟磊    
中国环境科学研究院环境基准与风险评价国家重点实验室, 北京 100012
收稿日期: 2014-07-08; 修订日期: 2014-09-04.
基金项目： 环境保护公益性行业科研专项(201109017); 国家高技术研究发展计划(863)项目(2012AA06A304)
作者简介：张石磊(1985~),女,硕士研究生,助理研究员,主要研究方向为土壤环境工程,E-mail:zhangshilei309@163.com
通讯联系人,薛南冬,E-mail:ndxue2013@gmail.com
摘要：分析了某污染场地挖掘过程中场地内及其周边空气中HCHs和DDTs的污染物分布特征; 应用健康风险评价模型研究了挖掘场地附近居民区经呼吸暴露途径的致癌和非致癌风险. 结果表明,挖掘区附近居民区空气中HCHs和DDTs呈现出明显的季节分布特征,秋冬季节浓度高,春夏季节浓度较低. ΣHCHs冬季浓度在5.65~133 ng·m-3之间,均值为28.6 ng·m-3;ΣDDTs冬季浓度在4.48~2800 ng·m-3之间,均值为457.3 ng·m-3.ΣHCHs春季浓度在6.23~26.4 ng·m-3之间,均值为15.1 ng·m-3;ΣDDTs夏季浓度在3.17~8.1 ng·m-3之间,均值为6.1 ng·m-3,春夏季节施工可减少二次污染产生. 居民区空气中HCHs和DDTs浓度与离地面高度呈显著负相关(P<0.05, n=33). 挖掘区附近成人居民经呼吸暴露产生的致癌风险及非致癌风险在可接受风险范围内,但挖掘过程对幼年居民产生一定的致癌及非致癌风险. 因此,该类污染场地挖掘过程中应采取措施抑制挖掘区污染物向空气扩散,以降低风险.
关键词： HCHs     DDTs     挖掘     分布     健康风险评价    
Distribution and Health Risk of HCHs and DDTs in a Contaminated Site with Excavation
ZHANG Shi-lei, XUE Nan-dong , YANG Bing, LI Fa-sheng, CHEN Xuan-yu, LIU Bo, MENG Lei    
State Key laboratory of Environment Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
Abstract: Air samples were collected to analyze the distribution of HCHs and DDTs around a contaminated site during its excavation. The carcinogenic risks and non-carcinogenic risks through breath exposure were studied by health risk assessment modes. The results showed that, there was an obvious seasonal variation of HCHs and DDTs in air around the excavating area. The concentrations of HCHs and DDTs were higher in winter and autumn, lower in spring and summer. The ΣHCHs concentration ranged from 5.65 ng·m-3 to 133 ng·m-3,and the average value was 28.6 ng·m-3;ΣDDTs concentration ranged from 4.48 ng·m-3 to 2800 ng·m-3,and the average value was 457.3 ng·m-3 in winter. However, the ΣHCHs concentration was between 6.23 ng·m-3 and 26.4 ng·m-3, and the average value was 15.1 ng·m-3 in spring; the ΣDDTs concentration was between 3.17 ng·m-3 and 8.1 ng·m-3,and the average value was 6.1 ng·m-3 in summer. So the pollution could be reduced by excavating in spring and summer. The concentrations of HCHs and DDTs in the residents area were negatively correlated to the height(P<0.05, n=33). The carcinogenic and non-carcinogenic risks of adult residents through respiration to residents near the excavating area were lower than the acceptable level, while the excavating process caused carcinogenic and non-carcinogenic risks to young residents to some extent. In order to decrease the risks, measures should be taken to restrain the pollutants in the excavation area diffusing into the air.
Key words: HCHs     DDTs     excavation     distribution     health risk assessment    

六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)是曾被广泛使用的有机氯杀虫剂[1,2]，由于它们具有较强的神经和生殖毒性[3]，并能引发癌症[4,5]，严重威胁人类健康，中国于1980s先后禁止生产和使用. 但过去曾生产HCHs和DDTs而遗留下来的污染场地则成为目前中国重要的环境问题[1]. 尽管关于HCHs和DDTs环境影响的研究一直是中国环境科学领域的热点，但主要集中在土壤、沉积物、河流及湖泊中的分布、风险及来源分析等方面[6,7,8,9],而针对污染场地空气中HCHs和DDTs污染及其风险的研究鲜有报道. 土壤挖掘是污染场地在异位修复过程中的重要环节，而由于这类污染物的半挥发性，在挖掘扰动过程中不可避免的会提升挖掘场地及周边空气中污染物的含量，导致二次污染，威胁人类健康[10]. 因此本文针对土壤挖掘扰动过程中空气中HCHs和DDTs的分布特征及健康风险进行了研究. 1 材料与方法 1.1 样品采集

使用空气被动采样器收集某污染场地挖掘过程中居民区及挖掘场地的空气样品，空气被动采样器由2个相向的不锈钢圆盖、1根主轴螺杆和聚氨酯泡沫(PUF)组成，顶端由支架固定，采样时将PUF固定在主轴上，PUF能同时吸附空气中气态和颗粒态污染物. 采样时间为2012年1月-2013年7月，分别在居民楼的2、3、4、5、6、7、8、10、12、14、15、17、20楼层(每层楼高度为2.4 m)设置采样点；居民楼离污染场地挖掘区100-120 m. 同时在污染场地挖掘区内不同高度(15、30、60、90、130、185 cm)设置采样点. 在远离场地(5 km以上)设对照点. 每个采样点放置两个空气被动采样器，收集平行样品. 采样点分布如图 1所示.

图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Location of sampling sites in the studied area
1.2 样品分析

应用GC-MS仪(HP7890GC/5975MSD)，弹性石英毛细管柱DB-5MS(30 m×0.25 mm I. D×0.25 m)测定样品中DDTs和HCHs. 仪器条件：进样口无分流模式，温度250℃；柱流量1.0 mL ·min-1；炉温70℃保持1 min，以40℃ ·min-1升到180℃保留2 min，再以20℃ ·min-1升到200℃保留1 min，再以20℃ ·min-1升到240℃保留2 min，最后以2℃ ·min-1升到250℃保留2 min. 载气为氦气，流量1 mL ·min-1,进样体积5 L. 离子化能量为70 eV. 离子源(EI源)230℃，四极杆150℃，倍增器电压1 600 V，接口温度200℃. 1.3 健康风险评价方法

致癌风险等于单位体重摄入的污染物浓度与癌症斜率因子的乘积，用以衡量致癌化学物质的健康风险[11]. 根据美国环境保护署(USEPA)的化学物质致癌分类标准，HCHs被认为是可能的致癌物，参照丁中原等[12]研究中针对空气中HCHs风险评价模型，王宗爽等[13]研究中模型参数，对挖掘区居民经呼吸暴露于HCHs进行致癌和非致癌风险评价，呼吸暴露模型如下：

式中，ADD为经呼吸途径的日均暴露剂量ng ·(kg ·d)-1；cA为空气中污染物浓度，mg ·m-3；IR指呼吸速率，m3 ·d-1；ED为暴露期，a；EF为暴露频率，d ·a-1；BW为体重，kg；AT指平均接触时间，a. 相关参数见表 1.
表 1 健康风险评价人体暴露参数 Table 1 Exposure factors of human for health risk assessment

致癌风险模型如下：

式中，R呼吸指经呼吸暴露途径产生的致癌风险，SFi指HCHs的致癌斜率因子，α-HCH为8.35 [mg ·(kg ·d)-1]-1；β-HCH 为2.46[mg ·(kg ·d)-1]-1；γ-HCH为1.80[mg ·(kg ·d)-1]-1; p，p′-DDT为0.34[mg ·(kg ·d)-1]-1；p，p′-DDD为0.242 [mg ·(kg ·d)-1]-1 ；p，p′-DDE为0.34 [mg ·(kg ·d)-1]-1.

非致癌风险是每日单位体重摄入量与慢性参考剂量的比值，非致癌风险模型如下：

式中，HQ呼吸，经呼吸途径暴露产生的非致癌风险；ADD，呼吸暴露量；RfDi，慢性参考剂量，其中α-HCH为5×10-4 mg ·(kg ·d)-1；β-HCH 为2×10-4 mg ·(kg ·d)-1；γ-HCH为3×10-4 mg ·(kg ·d)-1. p,p′-DDT为5×10-4 mg ·(kg ·d)-1. 2 结果与讨论 2.1 挖掘过程中污染场地内及周边居民区空气中HCHs及DDTs污染

污染场地内空气中HCHs浓度在141.9-211.9 ng ·m-3之间，平均浓度为172.4 ng ·m-3；DDTs浓度在324.0-909.5 ng ·m-3之间，平均浓度为480.0 ng ·m-3，其平均浓度分别是对照点浓度的305倍和471倍. 与已有报道其它地区空气中浓度相比，挖掘区空气中HCHs和DDTs浓度高出102-103个数量级，显然，污染场地土壤挖掘过程中，扰动促进了土壤中HCHs和DDTs向空气中扩散，提高了周围空气中污染物的浓度. 挖掘过程中周边居民区空气中HCHs及DDTs浓度，平均值分别为9.9 ng ·m-3和18.3 ng ·m-3，范围分别为5.2-15.1 ng ·m-3和13.2-25.1 ng ·m-3. 与已有报道的其它地区空气中浓度相比HCHs在居民区浓度明显高出很多(表 2)，平均浓度是鞍山工业区冬季采暖期空气中HCHs浓度的2倍[17]；是长江三角洲地区浓度的521倍[18]；是广州空气中浓度的106倍[19]；是香港空气中的7.4倍[20]；是韩国空气中的139倍[21]；是新加坡空气中浓度的41倍[22]；是美国新泽西州大气中浓度的220倍[23]. 同时，与其他国家和地区相比研究区域明显DDTs污染较严重，平均浓度是长江三角洲地区空气中浓度的109倍；是广州空气中浓度的197倍[19]；是印度旁遮普省空气中浓度的52倍[24]；是美国新泽西州和加拿大新不伦瑞克省空气中浓度的数百倍[23]. 可见，污染场地的土壤挖掘过程中导致了在污染场地内及周边区域空气中HCHs及DDTs污染.

表 2 其他地区大气中污染物含量/ng ·m-3 Table 2 Content of pollutants in the atmosphere of other regions/ng ·m-3

2.1.1 挖掘场地空气中HCHs和DDTs的垂直分布

在污染场内离地面不同高度处(15、30、60、90、130、185 cm)收集空气样品，分析不同高度空气中HCHs和DDTs的浓度. 污染场地中HCHs和DDTs的浓度随高度变化如图 2所示.

图 2 挖掘场地空气中HCHs和DDTs浓度 Fig. 2 HCHs and DDTs concentrations in the air of excavation area

挖掘区空气中DDTs浓度随高度升高而降低，离地面高度为15 cm时，DDTs浓度为909.5 ng ·m-3；离地面30 cm时，DDTs浓度为516.7 ng ·m-3； 离地面185 cm时DDTs浓度为324.0 ng ·m-3. 可见挖掘扰动过程会引起近地面空气中DDTs浓度增加，且高度是影响此过程中DDTs分布的主要因素. 挖掘扰动过程中，HCHs浓度呈波动性降低，距离地面15 cm时，HCHs浓度为201.1 ng ·m-3 ；离地面30 cm时，HCHs浓度为211.9 ng ·m-3；离地面185 cm时HCHs浓度为141.9 ng ·m-3. 可见在挖掘扰动过程中会引起近地面空气中HCHs的增加，但不同于DDTs，HCHs浓度呈波动性降低，这可能是由于HCHs的蒸气压较DDTs高，挖掘扰动过程对HCHs的影响较为显著，使得HCHs浓度波动性较强. 2.1.2 场地周边居民区空气中HCHs和DDTs的垂直分布

为研究场地挖掘对周边居民区空气质量的影响，分别在居民楼不同楼层采样，分析α-HCH、β-HCH、γ-HCH、δ-HCH这4种同系物及HCHs 和p,p′-DDE、p,p′-DDD、o,p′-DDT、p,p′-DDT这4种异构体和DDTs 浓度随高度的变化(如图 3).

图 3 居民区空气中HCHs及DDTs浓度与高度的相关性(n=33) Fig. 3 Correlation between HCHs and DDTs concentrations in residential air and the height

分析居民区空气中HCHs和DDTs浓度(ng ·m-3)与离地面高度(cm)的相关性发现，HCHs浓度与高度呈显著负相关(P<0.05,n=33)，相关系数为0.67. α-HCH和γ-HCH浓度与高度极显著负相关(P<0.05,n=33)，相关系数分别为0.81和0.72，β-HCH浓度与高度呈显著负相关，δ-HCH浓度与高度相关性不显著. DDTs浓度与高度呈显著负相关(P<0.05,n=33)，相关系数为0.41. p，p′-DDE、p,p′-DDD、o,p′-DDT和p，p′-DDT浓度均与高度呈负相关，p，p′-DDE相关性较小，相关系数为0.03，其它3种异构体浓度与高度的相关系数在0.24-0.29之间. 由此可见，场地中HCHs和DDTs在空气中分布不仅与污染物本身性质有关，同时也与离地面高度有关. 2.1.3 挖掘过程中周边居民区空气中HCHs及DDTs季节分布特征 为了考察不同季节污染场地空气中污染物的变化，挖掘过程中分别在春季、夏季、秋季和冬季收集空气样品，分析居民区空气中HCHs及DDTs. 不同季节污染场地空气中HCHs及DDTs浓度列于表 3.

表 3 挖掘过程中周边居民区空气中HCHs及DDTs浓度范围及平均值/ng ·m-3 Table 3 Range and average of HCHs and DDTs concentrations in residential area during excavation/ng ·m-3

如表 3所示，HCHs春季的浓度为5.78-16.3 ng ·m-3，均值为8.63 ng ·m-3；夏季为3.17-8.05 ng ·m-3，均值为6.09 ng ·m-3；秋季为5.42-55.2 ng ·m-3，均值为16.7 ng ·m-3；冬季为5.65-133 ng ·m-3，均值为28.6 ng ·m-3，HCHs浓度呈现出秋冬季节高而春夏季较低的特点，各异构体也表现出了相似的特征，其中最高均值出现在冬季(28.6 ng ·m-3). 冬季空气中HCHs浓度高，可能是由于冬季空气稳定度较高，容易形成逆温效应，不利于HCHs的扩散；秋季空气中HCHs浓度高可能是由于秋季温度高，利于土壤中HCHs向空气中挥发[11]. 空气中HCHs浓度最低均值出现在夏季，这可能是由于该地区夏季降雨多，空气中HCHs经雨水冲刷而使得其浓度降低. DDTs春季浓度为6.23-26.4 ng ·m-3，均值为15.1 ng ·m-3；夏季浓度为6.86-46.3 ng ·m-3，均值为32.4 ng ·m-3； 秋季浓度为54.5-388 ng ·m-3，均值为200 ng ·m-3；冬季浓度为4.48-2 800 ng ·m-3，均值为457 ng ·m-3，呈现出与HCHs相似的季节变化规律，均为秋冬季节高而春夏季节较低，春季空气中DDTs浓度较低一方面可能是由于该地区春季多雨，经雨水冲刷作用去除空气中部分DDTs，另一方面春季多风，平均风速在2.9 m ·s-1,部分地区最高可达27.0 m ·s-1，加强了空气中DDTs的扩散，因此春季空气中DDTs浓度为全年最低. 显然，空气中HCHs和DDTs污染浓度不仅是由于温度降低，挥发量减少，污染浓度降低，而且大气不稳定及雨水的冲刷也使得污染浓度降低. 可见，尽量在春夏季节较低气温时段施工，可减少在修复该类污染场地过程中HCHs和DDTs的污染浓度. 2.2 致癌风险 2.2.1 不同季节经呼吸暴露途径的致癌风险

场地空气中HCHs和DDTs对周边居民区健康风险主要暴露途径是经呼吸暴露途径. 应用健康风险评价模型，分析了在场地挖掘扰动过程中，场地周边居民区空气中HCHs和DDTs经呼吸暴露途径对儿童和成人的致癌风险.表 4列出了经呼吸暴露途径不同季节HCHs和DDTs的致癌风险. 从中可见，大多成年人点位HCHs的致癌风险均低于可接受水平(1.0×10-6)[25]，其中成年女性的致癌风险大多在0.26×10-6-0.81×10-6之间，成年男性的致癌风险大多在0.18×10-6-0.83×10-6之间;幼年经呼吸暴露途径产生一定程度的致癌风险，54.35%点 位中幼年男性的致癌风险在1.00×10-6-2.65×10-6之间，34.3%幼年女性致癌风险在1.0×10-6-4.0×10-6之间. 幼年男性致癌风险最高，成年男性致癌风险最低. 挖掘场地居民区空气中DDTs的致癌风险范围在0.25×10-8-0.25×10-6之间，低于可接受水平(1.0×10-6).

表 4 不同季节HCHs和DDTs的致癌风险1)×10-6 Table 4 Carcinogenic risk of HCHs and DDTs in different seasons ×10-6

根据美国EPA在国家风险计划中建立的健康风险评价基准[26]，多种化学物质的同一暴露途径的综合致癌风险为该暴露途径下，各化学物质的致癌风险之和,低于1.0×10-6为可接受水平. 本研究中HCHs和DDTs的综合致癌风险在0.18×10-6-4.25×10-6之间，其中69.30%点位低于可接受水平(1.0×10-6). 但为降低挖掘过程对幼年产生的致癌风险，应采取措施如喷洒抑制剂等，以减少污染物向居民区扩散. 2.2.2 离地面不同高度的致癌风险

挖掘场地居民区空气中HCHs的致癌风险与垂直高度有一定相关性(表 5和图 4). 主要表现为，春季2、3层居民较其他楼层致癌风险高，冬季7层、14层附近居民较其他楼层致癌风险高. 这可能是由于春夏季风速较高，大气稳定度低，利于高层中HCHs扩散，而春季气温升高，使得冬季沉积在地表土壤中HCHs挥发至近地面，所以低楼层居民致癌风险较高；冬季空气较为稳定，容易形成逆温层，使得高楼层空气中HCHs不易扩散，而冬季气温低，部分HCHs沉降到地表土壤中，所以冬季高楼层居民致癌风险较高，低楼层致癌风险相对较低. DDTs致癌风险随垂直高度的变化趋势同HCHs有相似特点.

表 5 致癌风险与高度的关系 Table 5 Relationship between carcinogenic risk and the height

图 4 居民区空气中综合致癌风险与高度的关系 Fig. 4 Relationship between carcinogenic risk in residential air and the height
2.3 非致癌风险 当污染物的单一暴露途径非致癌风险HI<0.1时，认为非致癌风险较小或可以忽略，HI>0.1时认为存在非致癌风险[26]. 多种化学物质的同一暴露途径的综合非致癌风险为该暴露途径下各化学物质的非致癌风险之和，低于0.1为可接受水平[26]. 分析在场地挖掘扰动过程中，场地周边居民区空气中HCHs和DDTs经呼吸暴露途径对儿童和成人的非致癌风险如表 6所示，挖掘场地居民区附近HCHs经呼吸暴露途径产生的成人的非致癌风险在1.83×10-3-4.52×10-2之间，低于非致癌风险可接受水平. DDTs经呼吸暴露途径产生的成人的非致癌风险在0.12×10-3-2.14×10-3之间，低于非致癌风险可接受水平；儿童的非致癌风险在1.74×10-2-0.53之间，具有一定程度的非致癌风险. HCHs和DDTs综合非致癌风险在2.99×10-2-0.54之间，因此，场地挖掘过程中，57.64%点位经呼吸暴露途径对居民区产生的综合非致癌风险低于可接受水平(HI<0.1).
表 6 不同季节HCHs和DDTs的非致癌风险1)×10-3 Table 6 Noncarcinogenic risk of HCHs and DDTs in different seasons ×10-3
3 结论

污染场地挖掘点和场地旁边居民区空气中HCHs和DDTs浓度随高度增加而降低. 污染场地挖掘点周边居民区空气中HCHs和DDTs浓度呈现出秋冬季节高，春夏季节较低的特点，可见春夏季节施工可减少二次污染产生. 挖掘区空气中HCHs经呼吸暴露途径对成年居民产生致癌风险低于可接受水平，但对幼年产生一定程度的致癌风险；挖掘区周边居民区春季低楼层致癌风险相对较高，冬季高楼层致癌风险与空气稳定度有关. 挖掘区附近成年居民经呼吸暴露途径产生的综合非致癌风险低于可接受风险水平，但挖掘区附近幼年居民经呼吸暴露途径产生一定程度的非致癌风险. 因此，该类污染场地挖掘过程中应采取措施抑制挖掘区污染物向空气扩散，以降低风险.

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