2025, Vol. 46
地下水在支撑社会经济发展和维持生态系统平衡中发挥着不可替代的作用[1, 2], 地下水水质对人体健康、粮食安全和生态稳定具有深远影响[3]. 然而, 地下水中污染物浓度的急剧增加对人体健康构成了严重威胁[4]. 其中, 重金属作为一类重要的环境污染物, 对地下水的用水安全带来了巨大挑战[5~7], 因为重金属即使是在低浓度下也可能具有高毒性, 会对人体健康造成不可逆转的不利影响[1]. 有研究表明, 重金属可通过饮水摄入、皮肤接触和食物链等暴露途径进入人体, 在不同器官中累积, 引起肾脏损伤、神经系统病变、心血管疾病甚至癌症等[8, 9], 引发广泛关注[10, 11]. 重金属可通过土壤淋滤、污水入渗或污染物直接排放等途径释放到地下水中并不断累积[12], 而采矿、工业生产、农药化肥的使用和交通排放等人类活动导致地下水中重金属污染不断加剧[13, 14]. 因此, 探明地下水中重金属污染来源并评估其健康风险具有重要的现实意义.
迄今为止, 有众多学者开展了地下水重金属污染源解析及健康风险评价研究. 例如, 师环环[11]等采用主成分分析研究发现, 雷州半岛地下水中重金属主要来源包括自然源和人为源；王晓东[9]等利用健康风险评价模型开展宁夏地区地下水对儿童和成人引起的健康风险进行评估, 指出As和Cr是引起健康风险的优先管控元素. 但目前, 针对地下水重金属污染源解析方法的研究尚处于探索阶段, 其中定性分析方法主要有相关性、主成分和因子分析[15]等, 定量解析受体模型主要包括绝对化学质量平衡（CMB）、主成分得分-多元线性回归（APCS-MLR）和正定矩阵因子分解（PMF）[16]等. 近年来, PMF模型在地下水和土壤污染源识别方面得到了越来越广泛的应用[17, 18]. PMF模型考虑了变量浓度的不确定性, 从而减少了分析误差对结果的影响, 能够提供更加客观的源解析结果[19]. 与其他模型相比, PMF能够更好地处理缺失及不精确的数据, 使得到的源贡献结果均为正值, 结果更加合理[20]. 健康风险评价则多采用美国环保局（USEPA）开发的人体健康风险评价模型（HRA）[21], 该模型是通过估算有害物质对人体不良影响发生的概率来评价暴露于该有害物质的个体健康受到影响的风险, 水体中重金属元素对人体健康产生危害的暴露途径主要包括饮水摄入和皮肤接触等[22].
南昌市是长江中游鄱阳湖平原重要的中心城市和国家历史文化名城, 地下水是区内广大农村地区生产和生活重要的供水水源[23], 地下水水质直接关系到区内人群身体健康和粮食安全. 此外, 南昌市作为江西省的省会城市, 也是我国重要的工业制造中心和南方主要的粮食交易中心. 一方面, 鄱阳湖平原广泛分布原生劣质地下水, 赋存高砷（As）、高铁（Fe）和高锰（Mn）地下水[24], 长期暴露于上述重金属污染的地下水会导致慢性中毒, 引起神经系统疾病、皮肤病变甚至癌症等；另一方面, 城市化和人类活动会进一步加剧地下水中重金属污染. 因此, 有必要进一步分析该地区地下水中重金属污染来源并评估其健康风险. 近年来, 对南昌地区地下水的研究主要涉及水化学特征[25]、水质评价[26]和动态变化特征[27]等内容, 而针对重金属污染源解析及健康风险评价研究还十分有限, 亟待加强. 鉴于此, 本研究选取南昌东北部作为研究区, 基于94组地下水样品中9种重金属分布及暴露特征, 探究地下水中重金属元素的空间分布特征, 利用PMF模型研究重金属来源并结合健康风险评价模型评估地下水中重金属元素对当地居民的健康风险, 以期为该地区地下水重金属污染防控及居民健康管理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于江西省南昌市区东北部约12 km, 主要行政区为新建区联圩镇（图 1）, 地理坐标范围为东经：116°00′~116°15′；北纬：28°50′~29°00′, 陆域面积约400 km2. 所处区域属亚热带湿润性季风气候, 多年平均气温16~17℃, 区内降雨量充沛, 多年平均降雨量1 485 mm, 雨季主要集中在3~8月, 占全年降雨量的73%, 多年平均蒸发量1 150 mm. 研究区内水系主要为鄱阳湖、赣江及其支流.
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图 1 研究区采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in the study area |
研究区属河流侵蚀堆积平原地貌, 地势平坦, 西南角地势相对较高, 海拔多介于10~40 m之间. 区内第四系地层广泛分布, 岩性以砂砾石、砂、粉质砂土和粉质黏土为主, 厚度约1~30 m. 依据研究区地下水埋藏特征和水力特性, 地下水类型以松散岩类孔隙水为主, 其含水岩组主要为第四系松散沉积物, 分布于河流之间的平原区、滨湖区及河湖两岸, 富水性强. 研究区内工农业发达, 农业以特色种养业为主, 拥有优质谷物、油料、中药材及水产品等主要农产品, 农业集约化和产业化水平较高, 工业体系以通信、纺织、建材和食品等为支柱产业.
1.2 样品采集与测试2021年9月在南昌东北部采集了94组地下水样品, 采样深度为5~30 m, 水样均取自民井和机井, 采样点分布详见图 1. 采样工作严格按照《地下水环境监测技术规范》（HJ 164-2020）执行. 水样采集前, 先用原水样将500 mL聚乙烯瓶润洗3次, 采样后水样经0.45 μm微孔滤膜过滤, 并加入优级纯浓硝酸酸化至pH < 2, 以确保样品中重金属元素的稳定性. 所有水样均不留顶空, 用封口膜密封后冷藏保存, 直至分析测试. 现场使用便携式多参数水质分析仪（Manta+, 美国）原位测定水样的水温、pH、溶解氧和电导率等基本理化指标, 并做记录.
本次测试工作由自然资源部岩溶地质与资源环境检测中心完成. 水样中Fe、Zn、Mn、Cu、Al、Pb、As、Cd和Hg采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS, 美国赛默飞世尔）测量, Cu和Pb的检出限分别为0.03 μg·L-1和0.05 μg·L-1, Zn、Cd和Hg的检出限均为0.01 μg·L-1, Fe和Al的检出限分别为5 μg·L-1和1 μg·L-1, As和Mn的检出限均为0.1 μg·L-1. 为保证测试结果的准确性, 实施了多项质量控制措施. 同一样品测试3次后求取平均值, 整个测试过程均设置空白对照组, 测试结果的标准误差控制在±5%以内. 此外, 还进行了加标回收试验, 9种目标重金属的加标回收率在90%~110%之间, 测试结果符合质量控制要求, 能够满足后续数据分析.
1.3 PMF模型PMF是一种基于多变量因子分析的定量受体源解析模型, 最早由Paatero等[28]于1994年提出. PMF模型的基本原理是将样品浓度矩阵（X）分解为源贡献矩阵（G）、源成分谱矩阵（F）和残差矩阵（E）, 其主要公式如下：
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(1) |
式中, Xij为第i个样品中第j个重金属元素的含量, Gik为第k个源对第i个样品的贡献率, Fjk为第k个源中第j个重金属元素的含量, Eij为残差矩阵, p为因子个数.
PMF模型需要通过最小二乘法反复迭代计算多次分解原始矩阵, 使得目标函数Q最小化, Q的计算公式如下：
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(2) |
式中, Q为累计残差, uij为第i个样品中第j个元素的不确定度, 计算公式如下：
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(3) |
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(4) |
式中, MDL为方法检出限, cij为第i个样品中重金属j的实测质量浓度, θ为相对标准偏差.
1.4 健康风险评价模型本研究采用美国环保局（USEPA）推荐的健康风险评价模型计算成人和儿童在饮水摄入和皮肤接触两种暴露途径下的健康风险. 本研究中测试重金属根据国际癌症研究机构（IRAC）定义, 分为非致癌（Fe、Zn、Mn、Cu、Al、Pb和Hg）元素和致癌（As和Cd）元素[29], 健康风险包括非致癌和致癌健康风险, 计算公式如下[2].
（1）日均暴露剂量
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(5) |
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(6) |
式中, ADDoral和ADDdermal分别为饮水摄入和皮肤接触途径的日均暴露剂量, mg·（kg·d）-1；c为每个样品的重金属实测质量浓度, mg·L-1. 式中各参数取值详见表 1.
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表 1 健康风险评价模型计算参数 Table 1 Calculation parameters of health risk assessment model |
（2）健康风险表征 非致癌健康风险用危害商（HQ）表征, 累积的非致癌健康风险用危害指数（HI）表征；致癌健康风险用致癌风险值（CR）表征, 计算公式分别如下.
非致癌健康风险值：
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(7) |
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(8) |
式中, HQ为危害商, ADD为日均暴露剂量, mg·（kg·d）-1；RfD为某元素日均摄入参考剂量, mg·（kg·d）-1；HI为同一受体在不同暴露途径下的综合健康风险值. 根据USEPA分级, 当HI < 1时, 表示对人体的非致癌健康风险在可接受范围内；当HI > 1时, 表示对人体健康存在潜在的不利影响[35]. 各重金属的RFD取值详见表 2[6, 32, 33].
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表 2 健康风险评价模型RFD值 Table 2 RFD values for health risk models |
致癌健康风险值：
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(9) |
式中, CR为致癌健康风险, ADDoral和ADDdermal分别为饮水摄入和皮肤接触途径的日均暴露剂量, mg·（kg·d）-1；SF为致癌斜率因子, 本研究中SF的数值参考文献[36], As的SForal和SFdermal分别为1.5 mg·（kg·d）-1和3.66 mg·（kg·d）-1；Cd的SForal和SFdermal分别为6.1 mg·（kg·d）-1和0.38 mg·（kg·d）-1. 根据USEPA分级, 当CR > 1×10-4时, 表示存在潜在的致癌风险；当CR < 1×10-6时, 表示致癌风险可忽略不计；当1×10-6 < CR < 1×10-4时, 表示健康风险在可接受范围内[35].
1.5 数据处理使用SPSS23.0软件对南昌东北部地下水重金属数据描述性统计分析和相关性分析. 描述性统计分析内容包括最大值、最小值、平均值、标准差、变异系数、偏度和峰度. 相关性分析用于分析各重金属元素之间的内在联系；采用ArcGIS 10.8软件的反距离权重法进行插值分析, 得到各重金属的空间分布特征图；采用EPA PMF 5.0软件进行PMF源解析.
2 结果与讨论 2.1 描述性统计分析研究区地下水重金属质量浓度的描述性统计结果见表 3, 9种重金属质量浓度平均值大小依次为：Mn > Fe > As > Zn > Al > Cd > Pb > Cu > Hg, 其中Mn、Fe和As这3种元素质量浓度平均值高于国家地下水质量标准（GB/T 14848-2017）Ⅲ类水标准限值, 超标率分别为90.43%、24.47%和50%, 其均值分别达到标准限值的20.69、1.52和3.91倍, 同时三者的极值跨度较大, 考虑为自然背景值高或由于点源污染造成个别样点质量浓度严重偏高. 变异系数（CV）可以反映重金属元素质量浓度空间分布的离散程度, 可根据CV大小进行变异程度分类, 一般认为, 变异系数越大, 离散程度越高, 重金属质量浓度空间分布差异越大, 受人类活动影响程度越大. 由表 3可知, 除Cu、Al和Fe为中度变异（20%≤CV < 50%）外, 其余6种重金属均为高度变异或极高度变异（50%≤CV < 100%或CV≥100%）, 说明研究区地下水中重金属空间分布差异较大, 受人类活动影响程度较大, 可能存在不同的污染来源. 值得注意的是, Hg、Cu和Al由于样点中存在异常高值导致其峰度相对较高, 这可能与人为活动有关.
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表 3 地下水重金属质量浓度描述性统计1） Table 3 Descriptive statistics of heavy metal concentrations in groundwater |
为了使这项研究更有意义和适用性, 与中国不同平原区地下水重金属质量浓度进行了比较分析（表 4）. 南昌东北部地下水中Mn、Fe和As质量浓度显著高于绝大多数平原区, Mn的质量浓度甚至高于玄武岩广泛分布的雷州半岛, 这可能与地层岩性等区域地质背景有关. 有研究表明, 鄱阳湖平原地下水中Fe和Mn的富集可能与含水层中铁、锰氧化物的还原性溶解有关[39]. 研究区Fe的质量浓度低于洞庭湖平原, 这与曾昭华[40]的研究结果一致. 有研究指出, 区内地下水中As的富集与含砷铁氧化物的还原溶解有关[41]. 此外, 研究区Cu、Pb、Zn、Cd、Hg和Al这6种重金属质量浓度均处于较低水平, 远低于安徽皖北平原和华北平原等典型工业区, 表明工业活动对研究区地下水重金属的影响相对较小.
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表 4 不同区域地下水重金属质量浓度均值1） Table 4 Average concentration of heavy metals in groundwater in different regions |
2.2 空间分布特征
使用ArcGIS 10.8软件对9种重金属元素的空间分布情况进行插值分析（图 2）, 可以看出各重金属元素的空间分布差异性较大. Mn整体质量浓度水平较高, 呈现出从北到南质量浓度升高的趋势, 高值区主要分布在南部；As和Fe的整体质量浓度较高, As的高值区分布在除西南和东南角外的绝大多数地区, Fe的高值区分布在除西北和西南角外的大多数地区, 两者高值区部分重合, 可能具有相同来源；Cd、Zn和Pb的空间分布特征相似, 呈现出从东到西质量浓度升高的趋势, 高值区呈岛状分布、较为分散, 推测可能具有相同来源；Al的高值区集中分布在西部地区, 其他地区质量浓度水平较低；Cu的空间分布呈现出从东北到西南质量浓度升高的趋势；Hg仅在东部存在一个高值区, 在空间上表现出西低东高.
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图 2 研究区地下水中各重金属质量浓度的空间分布特征 Fig. 2 Spatial distribution characteristics of heavy metal concentrations in groundwater of the study area |
相关性分析可以为地下水中重金属来源分析提供参考, 来源相同或相似的重金属元素之间相关性较为显著[42]. 通过SPSS23.0中对南昌东北部地下水重金属进行了Spearman相关性分析, 结果见表 5. 结果表明, 重金属元素Zn-Cd和As-Fe相关系数均大于0.6, 表现出显著的正相关关系, 说明具有相似的来源或富集、迁移等水文地球化学行为；Pb-Zn、Cu-Pb、Cu-Zn、Al-Pb、Al-Zn和Mn-Cd相关系数在0.305~0.437之间, 存在中度或者低度的相关关系, 说明这几种重金属可能具有相同来源, 也可能存在复合来源；Hg与其他元素之间无明显相关性, 表明与其他重金属元素存在不同来源. 可进一步通过PMF模型分析重金属来源.
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表 5 研究区地下水重金属相关矩阵1） Table 5 Partial correlation matrix of heavy metals in groundwater of the study area |
2.3.2 PMF模型解析
由于Hg和Al在绝大多数样品中的质量浓度低于国家Ⅰ类水标准限值或检出限, 只有个别样点质量浓度较高, 说明Hg和Al主要为天然来源. 因此, 在PMF模型中考虑Fe、Zn、Mn、Cu、Pb、As和Cd这7种元素.
将质量浓度和不确定度数据导入EPA PMF 5.0软件后, 除了Cu的信噪比为0.9外, 其余重金属信噪比均大于3, 数据精度较高. 设置迭代运算20次, 因子数2~6个, 确定了因子数为4时, QRobust/QTrue相对趋于稳定处于收敛最小值, 样本残差大多处于-3~3之间且呈正态分布, 说明模型拟合结果较好.
如图 3所示, 因子1对Mn、Cu和Pb的贡献率相对较高, 分别为88.7%、37.0%和30.9%. 地下水中Mn元素主要受地质背景的控制. 鄱阳湖平原包气带富含锰质结核, 同时含水层中锰的质量浓度较高[39], 表明原生地质背景中锰质量浓度较高是造成研究区高锰地下水大面积赋存的主要原因. 有研究表明, Cu和Pb与农业活动有关, 广泛应用于农药、化肥、杀虫剂和除草剂的添加剂中[6, 43]. 研究区属亚热带气候, 农业呈集约化发展, 农业生产过程中病虫害发生严重, 导致农药和化肥使用频率较高, 这在一定程度上影响了地下水中重金属的质量浓度. 此外, 在研究区也观测到多个Mn质量浓度的异常值, 揭示其来源也受到人类活动影响. Mn的高值区主要集中在研究区南部, 该区分布大量人工养殖塘, 已有研究表明Mn是水产养殖消毒剂的主要成分[44]. 因此, 地下水中Mn的质量浓度还可能与农业养殖有关. 因此推测因子1为自然源与农业活动混合源.
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图 3 PMF模型地下水重金属污染源贡献率 Fig. 3 Source contribution ratios of heavy metals of groundwater on PMF model |
因子2对Cu、Pb和Zn的贡献率相对较高, 依次为47.8%、42.5%和84.3%. 有研究表明, Pb是交通排放的标志性元素, 主要来自于含铅汽油的燃烧、汽车尾气排放等[6, 18, 45]. 汽车轮胎及刹车片磨损、燃油和润滑油泄漏等均含有Cu、Pb和Zn[18, 46]. Cu、Pb和Zn高值区主要分布在人口集中的村镇, 交通集中, 交通活动会释放Cu、Pb和Zn等重金属元素进入地下水环境中. 因此因子2可视为交通污染源.
因子3对Cd的贡献率最高, 达93.9%, Zn的贡献率为13.9%. 有研究表明, Cd是焚烧尾气排放的标志性污染物, 易随焚烧烟气沉降在土壤中富集并通过淋滤等方式进入地下水中[47]. 通过实地调查发现, 研究区部分生活垃圾的处置是通过集中焚烧, 而Cd和Zn等在城市生活垃圾中大量存在. 因此因子3推测为垃圾焚烧.
因子4主要荷载元素为Fe和As, 其贡献率分别为91.5%和95.0%. 由表 5可知, 二者之间呈显著的正相关关系, 表现出高度的同源性. Fe和As元素在地壳中广泛存在, 岩石或土壤中的Fe和As可通过溶滤作用进入地下水[14]. 有研究表明, 鄱阳湖平原地下水含水层中含砷铁氧化物的还原性溶解是As富集的重要过程, 高As地下水同时具有高Fe的特征[41], 也说明了二者的同源性. 因此因子4认定为矿物溶解.
综上所述, 南昌东北部地下水重金属主要来源为自然源和农业活动混合源、交通污染源、垃圾焚烧和矿物溶解, 贡献率分别为80.1%、1.1%、7.7%和11.2%, 其中自然源和农业活动混合源贡献率最大.
2.4 健康风险评价根据健康风险评价模型, 计算得出研究区地下水中重金属通过饮水摄入和皮肤接触途径暴露的健康风险（表 6和表 7）. 结果表明, 在饮水摄入途径下, 成人和儿童的非致癌健康风险平均值表现出相似的变化趋势, 从大到小依次为：As > Fe > Mn > Cd > Pb > Hg > Zn > Al > Cu, 各元素非致癌健康风险HQ均为成人 < 儿童. 其中As元素的HQ值在两个群体中均值都大于1, 超过了可接受水平, 而Mn元素的HQ在两群体中虽均值小于1, 但极值均超过1, 其他元素的风险值在成人和儿童群体中的变化范围依次为6.31E-06~5.29E-01和6.99E-06~5.86E-01, 均处于可接受水平；皮肤入渗途径下, 各元素引起的非致癌健康风险在两个群体中均较低, 各元素HQ在成人和儿童群体中的变化依次为2.56E-08~2.04E-01, 2.42E-08~1.94E-01, 对比发现皮肤接触途径非致癌健康风险显著低于饮水摄入途径, 两者相差2~3个数量级. 从累积的非致癌风险HI看（表 6）, 饮水途径下成人和儿童均处于较高风险（HI > 1）, 其中As在成人和儿童群体中对HI的贡献率分别为88.53%和88.64%, 表明研究区地下水重金属导致的非致癌健康风险主要由As经饮水摄入途径引起, 皮肤入渗途径下风险值在两群体中均较低, 均为0.04.
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表 6 地下水中重金属经饮水摄入和皮肤接触的非致癌健康风险1） Table 6 Non-carcinogenic risk through drinking water intake and dermal contact of heavy metals in the groundwater |
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表 7 地下水中重金属经饮水摄入和皮肤接触的致癌健康风险 Table 7 Carcinogenic risk through drinking water intake and dermal contact of heavy metals in the groundwater |
对于致癌风险而言, Cd和As元素在两种途径、两种人群中风险值变化趋势有所不同, Cd的致癌风险在饮水途径下是儿童群体高于成人, 在皮肤入渗途径下则是成人群体高于儿童, 而As的致癌风险在两种途径下都是成人群体高于儿童. 由表 7可知, As的致癌风险在成人群体、两种途径下和在儿童群体、饮水途径下, 均超过了USEPA推荐的最大可接受风险值1E-04, 表明As在两群体中致癌风险均较高；而Cd在儿童群体、饮水途径下致癌风险较高, 也高于最大可接受风险值1E-04. 类似的, 王晓东等[9]在宁夏地区的研究也报道了地下水中重金属显著的致癌健康风险. 有研究表明, 长期摄入Cd与As可能会导致皮肤癌、肺癌和脑梗死等[48, 49].
总体而言, 研究区地下水重金属的健康风险在暴露途径下表现为饮水摄入途径远高于皮肤入渗途径, 说明饮水摄入是不同人群的主要暴露途径, 这与前人在同类型研究中得出的结论一致[11, 50]；累积的非致癌风险HI表现为儿童 > 成人, 这与儿童较低的体重和较差的免疫力有关[4]；而累积的致癌风险CR在人群中表现为成人 > 儿童, 这与成人的饮水量、皮肤接触面积以及累积暴露时间大于儿童有直接关系[14].
由以上讨论可知, 研究区地下水中重金属对人群存在一定的健康风险, 尤其是致癌风险. 此外, 健康风险评估工作具有一定的不确定性, 主要来源于计算参数的不确定性. 一些参数如IR、BW、AT等均采用了统计的平均值, 因此计算结果反映的是成人和儿童的平均健康风险值, 而个体面临的实际风险值可能会有所不同. 此外, 本研究未考虑除了重金属之外的有毒有害物质, 这些因素可能为评价工作增加了一定的不确定性, 但本次评价结果对于地方政府制定保护地下水水质的决策仍具有重要的指导意义.
3 结论（1）南昌东北部地下水重金属质量浓度均值排序为：Mn > Fe > As > Zn > Al > Cd > Pb > Cu > Hg, 其中Mn、Fe和As三者质量浓度均值超过了国家地下水质量标准Ⅲ类水标准限值, 超标率分别为90.43%、20.47%和50%. 各重金属质量浓度空间分布呈现出显著的差异性, 说明受到区域地质背景和人为活动影响较大.
（2）南昌东北部地下水重金属的主要来源为自然源和农业活动混合源、交通污染源、垃圾焚烧和矿物溶解, 其中自然源和农业活动混合源对重金属累计的贡献率最大, 为80.1%.
（3）饮水摄入途径引起的健康风险远高于皮肤接触途径, 说明饮水摄入是地下水重金属主要的风险暴露途径. 非致癌健康风险主要由As经饮水摄入途径引起, 成人和儿童的非致癌风险（HI）均大于安全限值1；成人由As经两种途径、儿童由As经饮水摄入以及由Cd经皮肤接触途径导致的致癌健康风险值（CR）均高于USEPA推荐的最大可接受风险1E-04. 从饮水安全角度考虑, 应加强对研究区地下水中As和Cd的管控.
致谢: 感谢中国地质调查局西安地质调查中心段瑞高级工程师对本研究的指导和帮助.
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