2. 南京大学环境学院, 污染控制与资源化研究国家重点实验室, 南京 210046
2. State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse, School of Environment, Nanjing University, Nanjing 210046, China
随着中国经济的快速发展和城市化进程的加速推进, 环境问题尤其是大气污染问题愈发凸显, 2019年中国有48个城市位于全球污染最严重的100个城市之列, 同时中国在全球污染最严重的国家排名中上升1位, 位列第11位[1].空气污染不仅受本地及周边污染影响显著, 在区域传输的影响下外来源污染对城市大气污染的影响也不容忽视[2 ~ 7], Borge等[8]对不同污染程度城市(雅典、马德里和伯明翰)分别距海平面高度3 000、1 500和750 m的颗粒物的输送路径开展研究, 其中马德里和伯明翰污染主要受欧洲和北非外来源污染的影响, 而雅典污染则主要由本地源排放造成.国内众多学者利用后向轨迹聚类分析、潜在源贡献因子分析及浓度权重分析等方法对不同城市(中国香港、西安、上海、兰州、银川、北京、肇庆、乌鲁木齐、西宁、长沙、天水、石家庄和重庆等)的大气污染来源及传输特征[9 ~ 18]从不同切入点(不同污染物、不同污染过程、不同季节和不同时段)开展了相关研究[19 ~ 25], 以上研究均表明区域污染传输对城市大气污染时空变化特征均产生一定程度影响.
咸阳市位于汾渭平原陕西省关中盆地, 是我国中西部地区重要的城市聚集及能源供给区.随着人类活动排放污染物的增加, 汾渭平原的大气污染日益严重, 引起了政府部门和学者重视, 该地区已成为中国大气污染防控的重点区域.针对汾渭平原大气污染问题学者们开展了一系列研究, 在污染的时空变化特征[26]、输送路径及潜在源区[3, 27]和污染控制对策[28]等方面取得了一定进展.例如:李雁宇等[29]对汾渭平原渭南、运城、洛阳和三门峡市2017年颗粒物浓度变化特征开展分析, 不同城市颗粒物受重污染影响有效时数较长, PM2.5重度及以上污染过程时间占各城市全年总时数的比例分别为9.23%、8.91%、9.1%和6.56%, 污染形势较为严峻.郝永佩等[30]分析了汾渭平原不同污染物(PM2.5、PM10、NO2、CO、SO2和O3)2014~2020年变化特征及其与相关影响因子的关系, 得出污染物O3年均浓度上升趋势明显, 其余污染物均呈现波动下降的趋势;在年际变化上, 降水、气温、混合层高度和气压均与主要污染物关系密切, 与污染物浓度变化特征呈显著负相关性(O3除外).王妘涛等[31]分析了运城市PM2.5污染变化特征与潜在源区, 发现运城市PM2.5浓度季节变化呈夏低冬高特征, 空间分布呈西部与东部较低、北部与中部较高的特征;春、冬两季受到西北方向气团影响较为显著, 夏季主要受偏南和偏东方向气团影响, 来自河南西南部的气团在秋季影响最大;冬季潜在源区范围最大且贡献最为明显, 其次为秋季, 春夏季范围最小.咸阳市作为汾渭平原重要的能源化工城市, 2018年以来, 空气优良天数、重度及以上污染天数和PM2.5浓度均处于陕西省末位水平, 在2021年1月至12月全国168个重点城市空气质量排名中位于倒数第7位, 11月名次倒数第2;且关中盆地地形东西狭长, 南北较窄, 南边是秦岭山脉, 北边是黄土高原, 因其特殊的地理环境, 存在一定的屏障阻挡作用, 大气多处于稳定状态, 不利于污染物扩散;大气污染已成为制约经济社会发展的重要瓶颈和影响生态环境保护工作的明显短板, 咸阳市已成为全国大气污染防治的重点城市之一.无论是为进一步改善咸阳市的空气质量, 还是为提高整个汾渭平原环境空气质量, 都需要对咸阳市的颗粒物的污染现状及其潜在贡献源有清晰的认识, 但目前针对咸阳市PM2.5污染传输特征及潜在源区的研究还较为鲜见, 导致污染治理存在一定的不确定性.
基于此, 本研究对2014~2021年咸阳市PM2.5浓度从不同尺度的时空变化特征开展分析, 并利用后向轨迹聚类分析、潜在来源贡献函数法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)等分析法, 厘清咸阳市四季及重污染时间段PM2.5污染潜在源区和污染传输特征, 以期为咸阳市及汾渭平原PM2.5污染联防治理提供理论与数据支撑.
1 材料与方法 1.1 数据来源咸阳市地处陕西省关中盆地中部, 地势北高南低, 呈阶梯状, 位于暖温带, 呈典型大陆季风气候, 四季分明, 光、热和水资源相对丰富, 气候温和;南北热量条件差异明显, 全年平均温度9.0~13.2℃, 降水量为537~650 mm, 全市辖3个区、9个县, 代管2个县级市(图 1), 总面积10 196 km2, 截至2022年底, 常住人口416.90万人.
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图 1 咸阳市14个区县分布及地形示意 Fig. 1 Districts distribution and topography in Xianyang City |
本研究期间咸阳市PM2.5浓度数据来源于国家环境监测总站的监测数据, 美国大气和海洋研究中心(NOAA)全球同化资料(GDAS数据)提供了HYSPLIT轨迹模型所使用的气象数据等资料, 空间分辨率为1°×1°.本文中的PM2.5浓度日均值是指一个自然日24 h浓度的算术平均值, 年(季、月)均值分别指一个日历年(季、月)各日平均浓度算术平均值;近地面PM2.5浓度年超标指浓度高于年均值二级浓度限值(35 μg·m-3), 日超标指PM2.5浓度高于日均值二级浓度限值(75 μg·m-3);3~5月为春季, 6~8月为夏季, 9~11月为秋季, 12月至次年2月为冬季.
1.2 研究方法后向轨迹模型(hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory model, HYSPLIT), 广泛应用于空气污染传输及来源分析的相关研究[3, 32], 该轨迹计算模式是由澳大利亚气象局与美国国家海洋和大气管理局联合研发.本研究选取汾渭平原典型城市咸阳市(108.72°E, 34.34°N)为后向轨迹聚类分析的受点, 时间从每天00:00开始, 对2016年3月1日到2017年2月28日每h到达咸阳市气团的后向轨迹逐一计算, 以72 h作为每一后向轨迹向后推延的时间, 模拟高度设置为500 m, 对全年每个季节及研究期间重污染时间段气流轨迹作聚类分析, 以反映污染物的传输特征[33].
潜在源贡献分析方法(potential source contribution function, PSCF):基于后向轨迹计算结果, 对咸阳市PM2.5污染的潜在来源贡献开展条件概率统计[13].本研究针对PM2.5浓度设定阈值为75 μg·m-3, 将轨迹上的点对应的要素与其设定的阈值进行比较, 高于该阈值则认定为污染轨迹, 公式如下:
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(1) |
式中, PSCFij为对应网格(i, j)的PSCF值, 针对后向轨迹覆盖区域开展1°×1°网格化;超过某设定分界阈值的研究区域内经过网格(i, j)的污染轨迹数为Pij, 而研究区域内所有经过网格(i, j)的污染轨迹数为Qij;当气流在网格内停留时间较短时, 导致PSCF值较大, 因此, 引入权重函数W(PSCF), 进一步消除其误差[11, 34], 公式如下:
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(2) |
其中, Rij定义如下:
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(3) |
轨迹浓度权重分析(concentration weighted trajectory, CWT方法):PSCF值仅反映了污染潜在排放源区的空间分布, 而对应潜在源区浓度贡献数据等信息并没有得出[35].因此, 需要通过CWT方法评估污染潜在源区所对应的贡献浓度, 将穿过网格轨迹的样本浓度的加权平均值赋予所对应的单元格内, 以求得每个网格对应的污染物浓度贡献[36], 其计算公式为:
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(4) |
式中, Cij为网格(i, j)上的平均权重浓度, 轨迹T在网格(i, j)停留的时间为ρijT, 而轨迹T经过网格(i, j)时对应的研究区域污染物质量浓度则为CT.臭氧污染外来主要贡献源区为Cij值较高的网格区域, 而经过以上网格区域的污染轨迹则为造成臭氧浓度升高的主要传输路径.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5污染时间变化特征为探讨外来源对咸阳市PM2.5污染的影响并突出咸阳市PM2.5污染的严峻性, 本研究首先分析了汾渭平原各城市PM2.5污染的整体变化趋势特征.2014~2021年汾渭平原各城市PM2.5浓度年均值整体呈现波动下降趋势(图 2), 2021年各城市PM2.5浓度年均值相对于2014年分别下降了47.79%、35.09%、42.49%、45.71%、48.5%、47.84%、38.74%、17.97%、30.01%、44.36%和48.01%, 其中咸阳市PM2.5浓度年均值变化幅度波动较大, 2016年和2017年浓度年均值分别达到81.25 μg·m-3和78.33 μg·m-3, 分别高出《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中PM2.5国家二级浓度年均限值132%和124%, 为研究期间汾渭平原各城市PM2.5浓度年均最高值, 之后呈现波动下降趋势.另外汾渭平原各城市PM2.5污染超标天数总体呈下降且波动趋势, 2021年汾渭平原PM2.5年平均超标天数相对于2014年下降了67 d, 其中三门峡市污染超标天数下降趋势最为明显, 下降幅度达到86 d;虽然咸阳市PM2.5污染超标天数变化呈现下降趋势, 但其年均超标天数却达到了100 d, 2021年超标天数依旧有69 d, 为各城市中相对高值, PM2.5减排形势严峻(图 2).近年来, 咸阳市为应对大气污染采取了优化能源结构、积极推进产业结构调整、实施一批重点污染防治项目以及推进面源污染治理等相关措施, 从时间变化分析得出咸阳市大气颗粒物浓度虽有逐年下降的趋势, 但未来PM2.5污染减排力度依旧不容松懈.
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图 2 2014~2020年汾渭平原11个城市污染物PM2.5超标天数和浓度年均值 Fig. 2 Over-standard days and annual average concentration of PM2.5 in Fenwei Plain from 2014 to 2020 |
季节尺度上, 2014~2021年咸阳市PM2.5浓度季节变化特征较为明显(图 3), 呈现出冬季 > 秋季 > 春节 > 夏季的特征, 浓度分别为116、58.83、52.75和31.58 μg·m-3.咸阳市冬季处于采暖期且西北风强劲, 易受到西北干旱荒漠沙尘传输的影响[37], 加之冬季易出现“逆温”现象, 大气层结稳定, 空气无法上下对流, 污染物积聚不易扩散[38], 造成咸阳市冬季PM2.5浓度最高, 且多次出现异常高值(图 4);秋季和春季PM2.5浓度相对较高, 结合图 4可知, 高值主要出现在11月至次年3月, 这期间咸阳市仍处于供暖期, 燃煤使用量较高, 增加了PM2.5及其前体污染物(SO2、VOCs和NOx)的排放量, 表明燃煤的集中排放对咸阳市整个供暖期间的PM2.5的高浓度产生一定的贡献;夏季PM2.5浓度较低, 夏季降水量多、易产生湿沉降, 对PM2.5产生冲刷效应, 且温度较高、颗粒物易在大气层不稳定的条件下发生扩散, 此外, 夏季植被茂盛, 植物枝叶具有良好的污染吸附和截留作用, 有利于污染物浓度的降低.
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图 3 2014~2021年咸阳市PM2.5浓度季节变化特征 Fig. 3 Characteristics of seasonal analysis of PM2.5 concentration in Xianyang City from 2014 to 2021 |
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(a)中虚线为标准日均值二级浓度限值, (b)中虚线为0.55分界线 图 4 2016年3月至2017年2月咸阳市PM2.5和PM2.5/PM10逐日变化 Fig. 4 Daily changes in PM2.5 and PM2.5/PM10 in Xianyang City from March 2016 to February 2017 |
大气中颗粒物PM2.5和PM10的浓度可分别反映区域内大气细颗粒物和粗颗粒物的污染程度, 针对咸阳市大气污染最为严重的2016年PM2.5/PM10值进行分析(图 4), 咸阳市PM2.5/PM10季节均值呈现冬季(0.68) > 秋季(0.56) > 春节(0.49) > 夏季(0.46)的特征, 秋冬季节该值大于0.55, 表明咸阳市秋冬季节以细颗粒污染为主, 春季和夏季该值小于0.5, 表明咸阳市春夏季粗颗粒物污染较为严重, 该分析结果与同处于汾渭平原的运城市基本一致[31], 而夏季PM2.5/PM10值偏低, 也说明夏季降雨和偏南风的影响对细颗粒物的扩散有较明显的效果.
2.2 PM2.5污染空间变化特征为分析咸阳市PM2.5浓度空间分布特征, 本研究对2014~2021年咸阳市PM2.5浓度年均值进行空间插值分析.由图 5可知, 咸阳市PM2.5浓度年均值呈现南部和东南高、自东南向西北递减的特征, 南部渭城区、秦都区、兴平市和杨凌区一带PM2.5浓度值较高, 最高值可达75.02 μg·m-3, 而北部长武县和旬邑县浓度值较低, 最低值为31.18 μg·m-3.咸阳市位于陕北高原与秦岭山地之间, 地势北高南低, 呈阶梯状;主城区及周边分布着16家排放量大的重点涉气工业企业, 污染物排放量约占全市工业源排放量的60%, 其中延长石油、兴化化工、兴化集团等3家重点化工企业分布在咸阳市城区和紧邻城区的兴平市, 污染物排放量大, 且均位于渭河平原“盆底”位置, 阻挡了污染物的传输, 污染物易聚集且难以扩散;地理位置叠加人类活动的影响造成咸阳市南部主城区及周边县市PM2.5浓度高, 污染严重.
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图 5 咸阳市PM2.5空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of PM2.5 in Xianyang City |
咸阳市PM2.5空间分布季节变化如图 6所示, 春季咸阳市ρ(PM2.5)主要集中在24.00~51.00 μg·m-3之间, 高值区集中在南部主城区秦都区和渭城区, 相较于浓度年均值的空间分布特征, 主城区周围县市浓度明显下降, 可能是由于供暖期结束, 周围县市燃煤使用量下降, PM2.5排放量相对减少.夏季咸阳市全部区县PM2.5浓度低于国家一级限值(16.00~27.00 μg·m-3), 污染很轻, 这是由于夏季温度高, 大气扩散作用强烈, 污染物更易扩散.秋季ρ(PM2.5)主要集中在26.00~56.00 μg·m-3之间, 较春季和夏季污染加重, 重污染区主要集中在南部地势较低处, 结合图 7中后向轨迹图, 来自其西方向的污染气团叠加本地源排放, 且该地区位于关中平原, 南北均为山地, 污染物难扩散, 导致污染物在此累积.冬季PM2.5污染最为严重, 污染物浓度在38.00~112.00 μg·m-3之间, 空间分布与年均值相似, 咸阳市冬季温度较低, 相对湿度较大, 有利于PM2.5的二次转化和积累, 加之咸阳市整个冬季都处于采暖期, 不利的气候条件加上人为排放量的加大, 共同导致咸阳市冬季PM2.5污染严重.
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图 6 咸阳市PM2.5季节性空间分布 Fig. 6 Seasonal spatial distribution characteristics of PM2.5 in Xianyang City |
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图 7 咸阳市春、夏、秋、冬四季气流后向轨迹聚类分析 Fig. 7 Cluster analysis of backward trajectories in spring, summer, autumn, and winter in Xianyang City |
基于后向轨迹模型, 结合咸阳市2016年3月1日至2017年2月28日每日逐小时PM2.5浓度, 对到达咸阳市的后向气团轨迹开展聚类分析, 能够更客观地反映区域流场状况, 以及PM2.5浓度变化的不同扩散条件(图 7), 通过分析到达咸阳市的输送路径特征, 判断气流的移动速度, 轨迹长代表气流移动速度较快, 轨迹短代表气流移动速度较慢[39].
春季气团以西北方向为主, 来自甘肃东部和宁夏南部的气流(轨迹1)占比最高(43.14%), 输送距离最短;而输送距离较远的气流(轨迹2和轨迹3)主要来源于青海东中部和甘肃中部地区, 途经甘肃和宁夏到达咸阳市, 占比分别为7.76%和27.95%;轨迹4和轨迹5输送距离长, 传输速度快, 风速较大, 主要源自新疆东部, 途经甘肃和宁夏南部地区, 分别占8.40%和11.70%, 而轨迹6所占比例最小(1.06%), 输送距离最远, 其来源于偏北方向的蒙古国西南部、内蒙古西部地区.
夏季相对于其他季节以短距离输送气流为主, 其中, 来自于甘肃中部的轨迹1, 输送距离较远, 占比最高, 达44.44%;输送距离最远的轨迹2和轨迹4(占比14.86%和20.63%)来源于青海东部, 途经甘肃和宁夏到达咸阳市;受到东南季风的影响, 夏季咸阳市偏南气流影响加强, 来自于陕西南部的轨迹3, 受地形影响, 途经河南西部, 折回到达咸阳市, 占比仅为3.00%;而来自于咸阳市东南方向的轨迹5, 源自河南东部, 占比17.07%, 对应轨迹传输距离短, 速度偏慢.
秋季以西北和偏西方向气流为主, 占比最大的轨迹3来源于咸阳市以西的甘肃东部地区, 输送距离最短, 占比达到50.76%;轨迹2和轨迹5输送距离最长, 传输速度快, 源自青海西部, 途经甘肃和宁夏, 到达咸阳市, 所占比例较低, 仅为6.86%和0.69%;轨迹1、4和6均来源于西北方向, 途经区域基本一致, 从甘肃西部出发, 途经宁夏进而抵达咸阳市, 其占比分别为16.54%、13.76%和11.39%.
冬季气流与秋季类似, 以西北和偏西方向为主, 轨迹条数有所减少(4条), 相对于秋季, 3条气流(轨迹2、3和4)途经区域略有所北移且相对分散, 始于蒙古国南部和新疆东部地区的轨迹2和轨迹3, 途经甘肃、内蒙古和宁夏, 最后到达咸阳市, 输送距离最长, 占比分别为24.30%和5.81%;而来源于甘肃北部地区的轨迹4, 途经内蒙古南部、甘肃东部和宁夏中部地区, 所占比例为17.23%;而输送距离最短的轨迹1, 源自咸阳市以西的甘肃东南部, 占比最高, 达到52.67%.
不同轨迹聚类分析得出咸阳市四季主要受到偏西特别是西北方向气流影响, 已有研究针对西宁、银川、西安和临汾PM2.5传输路径分析, 发现以上城市的西北方向长距离轨迹比例较大, 特别是来自于新疆和河西走廊区域气流对以上城市PM2.5污染影响较大[4, 20, 40, 41], 而咸阳市恰好位于西宁和银川东部, 西安和临汾西部, 推测来自新疆和河西走廊地区的西北方向气流可能先途经西宁和银川, 然后抵达咸阳市, 最后对西安和临汾产生影响.西安冬季气流主要来自于偏西的咸阳市(轨迹1), 占比为41.9%, 其对应污染物浓度也较高, 超标率达84.5%, 西安西部地区是高浓度污染主要来源[42], 与本研究结果相对应, 秋季和冬季咸阳市主要受到偏西气流的影响(轨迹3和轨迹1), 占比分别达到50.76%和52.67%.
2.3.2 PSCF结果分析本研究采用PSCF方法分析咸阳市PM2.5污染潜在源区(图 8), 咸阳市WPSCF季节分布特征明显, 春季WPSCF高值区域(> 0.6)主要位于湖北南部、湖南北部和云南北部地区, 此外甘肃西北部、内蒙古北部和四川北部等地部分地区也存在较高的WPSCF值(> 0.5), 可能是PM2.5污染潜在源区;夏季PM2.5污染潜在源区高值区域(< 0.3)分布范围最小, 潜在源区分布较为分散, WPSCF值最低, 潜在源区主要集中于新疆北部、蒙古国西部地区、广西西部和贵州北部地区;秋季咸阳市PM2.5潜在源区高值区域分布较为集中, 高值区域(WPSCF > 0.6)主要分布于陕西西南和四川东北区域, 在甘肃东部和内蒙古西南部地区也是PM2.5潜在高值区域(WPSCF > 0.5);冬季PM2.5污染潜在源区高值区域分布与秋季类似, 且分布范围更广, WPSCF高值区域(WPSCF > 0.6)主要分布于青海东部、甘肃东部、四川东北部、重庆北部、湖北北部和陕西南部地区, 并且存在着一条覆盖青海东部与河南中部地区的西北-东南走向的潜在贡献源区带(WPSCF > 0.5), 另外, 蒙古国中部地区也是咸阳市PM2.5潜在源区高值区域(WPSCF > 0.5).
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图 8 咸阳市春、夏、秋、冬四季PM2.5的潜在源区分析 Fig. 8 Potential source contribution analysis of PM2.5 in spring, summer, autumn, and winter in Xianyang City |
不同季节咸阳市PM2.5污染潜在源区差异明显, 冬季WPSCF高值区域分布较为集中且覆盖范围最广, 春季PM2.5污染潜在源区范围大于秋季, 但秋季WPSCF高值区域较春季相对集中, 夏季高值区域范围最小;此外, 同时出现于秋季和冬季的西北-东南走向的潜在贡献源区带, 对咸阳市PM2.5污染影响较大, 其潜在源区高值区域基本存在于此源区带.
2.3.3 CWT结果分析为进一步确定潜在源区的权重浓度, 本研究开展CWT分析, 不同网格所对应的CWT值各不相同, CWT值越大, 表明咸阳市PM2.5平均浓度受到此区域的影响贡献越大.分析得出(图 9), 春季, CWT高值区域(> 100 μg·m-3)主要集中于湖北南部、湖南北部和江西西北部交界地区, 此外, 甘肃西北部、青海东部、四川西北部、陕西中部以及河南东部地区的CWT值也较高(CWT > 80 μg·m-3);夏季, 贡献较大的潜在源区明显减少, CWT > 70 μg·m-3的高值区域几乎不存在, 而CWT值为40~70 μg·m-3的区域主要分布于河南北部、山西南部、陕西、四川、重庆市交界地区以及甘肃中部地区;秋季, CWT高值区域明显增多, 高值区域主要集中于覆盖甘肃西部、内蒙古南部、甘肃东部和宁夏南部到河南西部的西北-东南方向的区域带上(CWT > 60 μg·m-3), 而在陕西、四川、重庆交界地区以及陕西、河南以及湖北交界地区CWT却出现异常高值(> 100 μg·m-3);冬季相对于秋季贡献较大的潜在源区进一步扩大, 主要分布于覆盖新疆中部、河西走廊、青海北部、内蒙古南部、宁夏南部一直到陕西、四川、重庆和河南交界地区的西北-东南方向区域带上(CWT > 100 μg·m-3), 以上区域对咸阳市PM2.5浓度影响较大, 此外, 新疆北部、内蒙古西部及蒙古国中南部地区的CWT值也相对较高(> 60 μg·m-3), 对污染物权重浓度也存在一定贡献.
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图 9 咸阳市春、夏、秋、冬四季PM2.5的浓度权重轨迹分析 Fig. 9 Weighted concentration trajectory analysis of PM2.5 in spring, summer, autumn, and winter in Xianyang City |
开展PSCF与CWT分析, 两种方法所得出的结果较为一致, 影响咸阳市PM2.5浓度的潜在源区主要集中在咸阳市周边以及贯穿新疆中东部、内蒙古西部、河西走廊到河南中东部呈西北-东南方向的污染源区带.而以上污染潜在源区带分布着柴达木盆地、腾格里沙漠和河西走廊等区域, 以上区域气候干燥、植被覆盖率低和沙漠化较为严重[43, 44], 使气流经过以上区域更容易携带颗粒物随着西北方向气流到达咸阳市, 进而对咸阳市空气质量产生影响.此外, 不但要注意区域联防联控防止外来污染源输入, 本地及周边污染也是污染季咸阳市PM2.5污染的主要贡献来源, 对其污染防控不容松懈, 特别应注意防控贯穿咸阳市的西北-东南方向覆盖区域上PM2.5连片污染的发生.关中地区是全国大气污染的重点地区, 属于盆地地形, 南有秦岭、北有黄土高原, 口袋型地形导致空气流动不畅, 加之近年来气候变暖, 静稳天气不断增加, 污染物难以扩散.作为同属于关中盆地的主要污染城市, 咸阳市和西安市大气污染相互影响密切, 西安地处喇叭口盆地狭长地段中部, 相关研究显示污染季冬季来自附近咸阳的气团占比达到41.9%, 并且该气团轨迹对应的PM2.5浓度最高, 同时超标率达到84.5%;且由于西安以本地及邻近区域输送为主, 表明当地大气环境较为稳定, 污染物易于积累;而高浓度的PM2.5表明西安西部是西安高浓度颗粒物的重要潜在源区[42], 短距离污染物传输会对西安的颗粒物浓度产生影响.综合推断冬季西北方向气流首先抵达咸阳市, 随后对西安市PM2.5浓度产生影响;因此, 未来邻近区域联防联控对缓解此类地形冬季颗粒物污染有重要意义.
2.3.4 重污染期间咸阳市PM2.5传输路径及潜在源解析重污染时间段咸阳市污染物PM2.5浓度较高, 外来源输送及潜在源区贡献更加明显, 对咸阳市四季PM2.5污染后向轨迹及潜在源区分析得出, 咸阳市秋冬季潜在源区范围更广, 污染更为严重, 因此, 选择2014~2021年研究区域重污染时间段开展后向轨迹及潜在源区分析.具体地, 对研究期间逐日污染物浓度分析, 选取污染季冬季严重污染[ρ(PM2.5) > 250 μg·m-3]时段的PM2.5轨迹进行聚类和潜在源分析, 重污染时段的选取如下:2014年1月27日至2月3日[ρ(PM2.5)均值为305.5 μg·m-3]、2015年12月20~23日[ρ(PM2.5)均值为275 μg·m-3]、2016年12月17~20日[ρ(PM2.5)均值为321 μg·m-3]、2016年12月31日至2017年1月5日[ρ(PM2.5)均值为410.5 μg·m-3]、2017年1月24~26日[ρ(PM2.5)均值为287.67 μg·m-3]和2021年2月10~12日[ρ(PM2.5)均值为295 μg·m-3].
重污染期间, 后向轨迹聚类分析表明咸阳市以偏西方向气流为主(图 10), 轨迹1和轨迹3均为境外国家输入, 输送距离长, 传输速度快, 所占比例较低, 其中, 轨迹1途经新疆中部、内蒙古西部、甘肃东部和宁夏中部到达咸阳市, 占比为4.01%;轨迹3途经西藏北部、青海南部、四川北部和甘肃南部进入陕西西南部抵达咸阳市, 占比为4.17%.来源于新疆东部的轨迹2, 相较于轨迹1和3输送距离较短, 途经甘肃西部、内蒙古南部和宁夏中部地区抵达咸阳市, 占比为15.43%.轨迹4和轨迹5输送距离短, 传输速度慢, 其中轨迹4源自四川北部地区, 途经陕西西南部到达咸阳市, 占比较高, 达28.70%;而输送距离最短的轨迹5, 来源于咸阳市以南地区, 所占比例最高, 为47.69%.综上所述, 重污染期间咸阳市受到周边及偏西方向的近距离气流影响显著, 气流受到秦岭山地的阻挡, 在咸阳市所在的关中盆地集聚, 加之人为活动导致的污染物排放量大(如2.2节所示咸阳市高浓度污染主要集中在主城区及其周围地区), 进而导致颗粒物浓度增大.
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图 10 重污染期间气流后向轨迹聚类分析 Fig. 10 Cluster analysis of back trajectories during heavy pollution period |
重污染时间段中, 咸阳市PM2.5潜在源区分析结果得出(图 11), 咸阳市潜在源区高值区域(WPSCF > 1)分布于四川、重庆、甘肃和陕西交界区域;并且覆盖新疆东部、内蒙古西部、甘肃、宁夏到四川东部呈西北-东南走向的源区带WPSCF值也相对较高(> 0.6), 与冬季咸阳市PM2.5潜在源区带(青海东部到河南中部)相比, 重污染时间段PM2.5污染潜在源区带分布位置略有北移.浓度权重分析结果(图 11)表明重污染期间对咸阳市PM2.5浓度贡献较大的区域分布较广, 主要分布于内蒙古南部、甘肃中东部、宁夏中部以及陕西、四川、重庆和湖北交界地区, CWT值> 200 μg·m-3;其次, 贯穿新疆东部、内蒙古西部、甘肃和宁夏到四川西部呈半弧形区域带CWT值相对较高(> 120 μg·m-3);并且, 青海中东部CWT值也相对较高(> 120 μg·m-3), 对污染物权重浓度也存在一定贡献.咸阳市西北方向潜在源区WPSCF值不高, 但是浓度贡献(CWT值)却较高, WPSCF值> 1潜在源高值区域与CWT值> 200 μg·m-3区域分布有一定的偏差, 说明相同时段内颗粒物WPSCF和CWT分布特征存在差异;进一步说明西北区域对咸阳市PM2.5浓度贡献较大, 咸阳市重污染天气发生在冬季, 西北地区冬季较为寒冷, 大部分城市依旧采用燃煤进行集中供暖, 使得冬季大气颗粒物存在较高的煤烟尘含量[45], 随着西北气流输送到达咸阳市, 污染物不断累积, 导致咸阳市重污染时间段PM2.5浓度超标;加之西北地区土地沙化严重、气候干燥、植被覆盖率低, 气流极易夹带颗粒物影响咸阳市空气质量.
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图 11 重污染期间PM2.5的加权潜在源贡献函数和加权浓度权重轨迹 Fig. 11 Weighted potential source contribution function and concentration weighted trajectory analysis of PM2.5 during heavy pollution period |
针对PSCF与CWT分析得出, 咸阳市PM2.5污染潜在源区主要位于咸阳市周边以及覆盖内蒙古、甘肃、宁夏和陕西中北部的西北方向源区带, 对重污染时间段PM2.5污染后向轨迹聚类分析得出的结果也与主要潜在源区位置较为吻合, 咸阳市PM2.5浓度受西北沙尘及冬季燃煤取暖影响显著, 亟需开展防风固沙、植树造林、烟气脱硫脱硝和发展清洁能源等措施;而针对本地及周边污染需提升区域重污染天气协同处置能力, 开展联合排查、联合攻坚, 推动区域污染协同治理、整体改善.因此, 未来不仅要注意区域联防联控防止外来污染源输入, 本地及周边污染也是咸阳市PM2.5污染的主要贡献来源, 对其污染防控不容松懈, 特别注意防控连片污染的发生, 可有助于改善咸阳市乃至关中盆地及汾渭平原空气质量.
3 结论(1)2014~2021年咸阳市PM2.5浓度年际变化总体呈现出波动下降的趋势, 由2014年的71.25 μg·m-3下降到2021年的46.25 μg·m-3, 但依旧高于其他城市;季节变化特征呈秋冬季高、春夏季低的特征, 冬季ρ(PM2.5)最高, 达116 μg·m-3, 夏季ρ(PM2.5)最低, 仅为31.58 μg·m-3.PM2.5/PM10季节均值大小为:冬季(0.68) > 秋季(0.56) > 春节(0.49) > 夏季(0.46), 说明咸阳市秋冬季节以细颗粒污染为主, 而春夏季粗颗粒物污染较为严重.空间分布上, 咸阳市PM2.5呈现南部和东南高、自东南向西北递减的污染特征.季节分布特征显示, 春季污染集中于中心城区, 夏季PM2.5浓度均值最低, 秋季污染加重, 冬季PM2.5空间分布特征与年分布特征基本一致, 重污染区主要集中在南部地势较低处.
(2)聚类分析结果显示, 咸阳市春、秋和冬季受到来自新疆、青海、内蒙古、甘肃和宁夏等部分地区偏西特别是西北方向长距离气流影响显著, 而夏季则以短距离输送为主, 受咸阳市周边及偏南方向气流影响显著.
(3)PSCF和CWT分析得出, 不同季节咸阳市PM2.5污染潜在源区差异明显, 冬季权重潜在源贡献高值区域分布较为集中且覆盖范围最广, 主要集中在青海东部、甘肃东部、四川东北部、重庆北部、湖北北部和陕西南部地区, 春季PM2.5污染潜在源区范围大于秋季, 但秋季WPSCF高值区域较春季相对集中, 夏季高值区域范围最小. PM2.5浓度受到咸阳市周边以及贯穿新疆中东部、内蒙古西部和河西走廊到河南中东部呈西北-东南方向的污染源带影响显著.
(4)重污染时间段咸阳市以偏西方向气流为主, 受地形影响, 污染物传输受到阻挡, 易累积, 来源于咸阳市西南方向短距离输送气流, 所占比例较高. PSCF与CWT分析得出, 咸阳市PM2.5污染潜在源区主要位于咸阳市周边以及覆盖内蒙古、甘肃、宁夏和陕西中北部的西北方向源区带, 且潜在源区与浓度权重高值区域分布存在一定偏差;对后向轨迹聚类分析得出的结果与主要潜在源区位置较为吻合, 未来需加强区域联防联控, 才能有效遏制PM2.5连片污染的发生.
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