2025, Vol. 46
2. 中国环境科学研究院河口与海岸带环境重点实验室, 北京 100012;
3. 中国海洋大学环境科学与工程学院, 青岛 266100
, PENG Jia-yu1,2 , LI Xiao-guang1,2 , GUO Chao-chen1,2 , YANG Kun3 , WANG Wen-hui3 , LÜ Xu-bo1,2 , LEI Kun1,2
2. Key Laboratory of Estuarine and Coastal Environment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China
京津冀地区是中国重要的政治、经济和文化中心, 是中国北方现代化进程最高的人口和产业密集区域[1 ~ 3].然而, 当前京津冀地区面临的环境形势十分严峻[4], 是全国水资源最短缺[5], 大气污染[6]、水污染[7]最严重, 资源环境与发展矛盾最为尖锐的地区[8].
京津冀绝大部分地区位于海河流域, 海河流域入海河流年均ρ(总氮)值超过3.3 mg∙L-1[9], 是全国10大流域中总氮（TN）浓度最高的区域. 2015年, 京津冀国控断面共64个, 其中劣五类占39.1%, 省控断面共23个, 其中劣五类占43.5%.京津冀三省市入渤海氮污染排放量占环渤海地区的50.31%[10].相关研究表明, 海河流域携带大量的营养物质汇入渤海[11, 12], 使得渤海富营养化问题较为突出[13], 近些年来多次发生赤潮现象[14 ~ 16], 并造成经济及景观价值损失[17].深入了解京津冀海河流域的TN水质时空分布规律, 识别污染发生的重点源区和时段, 解析污染发生的原因, 对于采取最佳流域污染防控措施, 提升陆域和近岸海域水质, 具有重要的意义.
随着我国环境保护工作的不断深入, 海河流域地表水TN浓度在2015~2020年呈连续下降趋势[14], 然而, 2021年和2022年TN浓度连续2 a抬升, 其水质抬升原因不甚明晰.以往的研究指出, 流域化肥的过度使用[18, 19], 降雨的淋溶作用[20, 21]以及地下渗流[22]等均是引起河流TN升高的重要因素.然而, 这些研究成果多针对于海河流域部分河段或湖库水体的水质开展, 其是否是造成2021~2022年京津冀地区整体地表水TN升高的主要原因, 仍有待商榷.
因此, 本研究将基于2018~2022年京津冀地区国控断面TN浓度, 以及流域控制单元TN浓度两种分析方法, 阐述流域TN浓度时空演变规律, 解析流域TN变化的驱动因素, 识别2021~2022年河流水质异常升高原因, 并提出流域TN控制的策略.本研究结果对加强京津冀区域水环境治理的科学认识、开展海河流域水环境统筹管理、推进环渤海陆海统筹污染防治格局和治理体系建设等提供科学依据与借鉴.
1 材料与方法 1.1 研究区域海河流域总面积31.82万km2[16], 流经北京、天津、河北、山西、山东、河南、内蒙古和辽宁这8个行政区, 区域地势整体西北高、东南低, 境内河流由西向东进入渤海.流域属于温带大陆性季风性气候, 多年平均降雨量约为530 mm[23], 5~10月为雨季, 水资源短缺, 人均水资源量仅为280 m3.
研究选取海河流域的京津冀区域部分, 区域面积21.8万km2, 境内主要涉及滦河水系、北运河水系、永定河水系、大清河水系、子牙河水系和漳卫南运河水系等[24], 水系分散, 源短流急, 水量季节性变化显著[25].近年来, 海河水环境问题日渐突出, 农业面源和城镇生活污水等问题凸显, 此外, 由于受到人工控制, 海河生态系统自我调节能力不足, 污染物在河水中不能循环更替, 容易产生污染富集[26].
1.2 数据来源地表水水质数据为2018~2022年的逐月数据, 来自中国环境监测总站地表水融合数据（http://www.cnemc.cn）.其中2018~2019年研究区域内共有142个监测断面, 2020~2022年共有197个监测断面；降雨量数据来源于北京、天津和河北2018~2022年度水环境资源公报[27 ~ 29].
1.3 研究方法 1.3.1 控制单元划分结合汇水单元行政区划及国控断面所处位置划定控制单元[30], 使用QSWAT工具对海河流域京津冀地区进行汇水单元划分, 其中, 2018~2019年涉及国控断面142个, 划分控制单元112个[图 1（a）], 2020~2022年涉及国控断面197个, 划分控制单元187个[图 1（b）].
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图 1 京津冀地区国控断面及控制单元分布示意 Fig. 1 Distribution of national monitoring sections and control units in the Beijing-Tianjin-Hebei Region |
控制单元TN浓度计算如公式（1）.
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(1) |
式中, ρBi为第i个控制单元的TN浓度平均值（mg∙L-1）, ρSj为第j个监测断面的TN浓度（mg∙L-1）, n为监测断面个数.
1.3.2 TN浓度中心迁移分析方法质心代表所有控制单元TN浓度中心, 本研究提出了5个TN浓度梯度（0~1、1~2、2~5、5~10及 > 10 mg∙L-1）, 使用QGIS软件的“质心”功能计算不同浓度梯度控制单元的质心坐标.分别计算不同年份、同一浓度梯度控制单元质心坐标的平均值[公式（2）], 再计算平均质心坐标之间的欧氏距离, 欧氏距离表征TN浓度中心的迁移距离[公式（3）].
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(2) |
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(3) |
式中, xi，jk和yi，jk为第i年中第j个浓度梯度内控制单元k质心的经度和纬度, xi，j和yi，j为第i年中的第j个浓度梯度所有单控制单元质心的平均经度和纬度, d1，j和d2，j分别为2020~2021年和2021~2022年第j个浓度梯度质心平均坐标变化的欧氏距离, dj为3年间第j个浓度梯度质心平均坐标变化的欧氏距离之和.
1.3.3 K-均值聚类法使用SPSS的K-均值聚类法分析国控断面、控制单元的年内TN浓度变化模式.K-均值聚类法要求对数据进行标准化处理, 处理方法见公式（4）.
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(4) |
式中, xi标准化后TN浓度, Xi为第i月（水期）的实际TN浓度, Xmean为样本TN浓度平均值, XStd为样本TN浓度标准差.
2 结果与分析 2.1 流域TN浓度的年际和年内变化特征 2.1.1 年际变化特征2018~2022年京津冀海河流域地表水TN浓度年均值变化如图 2（b）所示, 5年间京津冀地区ρ(TN)年均值在3.76~5.42 mg∙L-1之间, 2018年ρ(TN)峰值为5.42 mg∙L-1, 之后呈下降趋势, 至2020年ρ(TN)最低值为3.76 mg∙L-1, 随后又呈缓慢上升趋势, 2022年ρ(TN)为4.41 mg∙L-1, 较2020年增加了0.65 mg∙L-1, 增幅为17.29%, 但仍低于2018~2019年水平, 较2018年降低了1.01 mg∙L-1, 降幅为18.63%.
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图 2 2018~2022年京津冀地表水TN浓度月均及年均值变化 Fig. 2 Monthly and annual changes in surface water TN concentrations in the Beijing-Tianjin-Hebei Region from 2018 to 2022 |
2018 ~ 2022年京津冀TN浓度月度变化如图 2（a）所示, 从中可以看出TN浓度月均值具有显著的季节变化特征, 年内呈现出U型分布, 即“高-低-高”的变化态势, 6月ρ(TN)平均值为3.1 mg∙L-1, 为年内最低值, 7~9月ρ(TN)开始升高, 由3.34 mg∙L-1升高至4.1 mg∙L-1, 10~12月ρ(TN)持续升高至5.22 mg∙L-1, 直至次年1~2月达到浓度峰值（6.32 mg∙L-1）后再呈连续下降趋势至6月.
从2021年7月起, 京津冀地区地表水TN月均浓度开始显著抬升, 2021年7月ρ(TN)平均值为3.57 mg∙L-1, 较6月增加了0.84 mg∙L-1, 上升了30.77%, 之后呈连续上升趋势直至2022年1月达到最高值（6.51 mg∙L-1）, 较2021年6月增加了3.78 mg∙L-1, 上升了138.46%.
2021年下半年京津冀地区地表水TN浓度接近于2018年同期水平, TN浓度月均值高位运行, 其10~12月TN浓度月均值分别高出2020年同期1.20、1.37和1.14 mg∙L-1.
2022年上半年ρ(TN)由1月的6.51 mg∙L-1下降至6月的3.12 mg∙L-1, 但上半年整体TN浓度仍高于2020年和2021年同期水平, 月均TN浓度同比上升14.39%~30.49%. 2022年下半年地表水ρ(TN)平均值为3.90 mg∙L-1, 整体低于2018、2019和2021年同期的4.73、3.98和4.51 mg∙L-1, 但仍高于2020年同期（3.53 mg∙L-1）.
2.2 基于控制单元的TN浓度时空分布特征 2.2.1 不同水期控制单元TN浓度分布特征2020~2022年京津冀海河流域不同水期TN浓度分布及变化特征如图 3所示.枯水期（1~2月）、平水期（3~5月）、丰水期（6~9月）和平水期（10~12月）, 控制单元ρ(TN)平均值分别为5.60、3.98、3.32和4.63 mg∙L-1, 整体呈现出枯水期TN浓度高, 丰水期TN浓度低的特点.相较于枯水期, 丰水期高浓度（> 10 mg∙L-1）区间的控制单元数量减少, 低浓度（0~2 mg∙L-1）控制单元数量增加.ρ(TN)为5~10 mg∙L-1和超过10 mg∙L-1的控制单元的平均个数分别由65个和22个减少至31个和3.33个, 分别降低了52.31%和84.86%, 而ρ(TN)为0~1、1~2和2~5 mg∙L-1的控制单元平均个数则分别由8.33、23.67和55.33增加到13.67、44.67和82.33, 增加幅度分别为64%、88.73%和48.8%.
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图 3 2020~2022年TN浓度水期分布 Fig. 3 Water season distribution of TN concentrations from 2020 to 2022 |
相较于平水期（3~5月）, 平水期（10~12月）控制单元的TN浓度更高, 其中, 高浓度区间的控制单元个数增加142.86%, 5~10 mg∙L-1控制单元个数增加15.6%, 而1~2 mg∙L-1和2~5 mg∙L-1控制单元个数分别减少了2.22%和21.46%, 0~1 mg∙L-1控制单元个数保持不变, 因此高浓度控制单元的大幅增多使得10~12月TN浓度显著高于3~5月.
2.2.2 不同控制单元TN浓度年际变化情况从2020~2022年总体变化来看, 京津冀地区104个（占有效数据69.33%）控制单元TN浓度呈上升趋势（图 4）, 其中上升幅度为2~4 mg∙L-1和超过4 mg∙L-1的控制单元分别有25和3个, 主要分布于秦皇岛-唐山独流入海河流控制单元, 滦河中游支流及下游地区控制单元, 大清河上游控制单元以及漳卫南运河上游控制单元.在京津冀地区大范围TN浓度上升的情况下, 潮白河、北运河以及永定河的北京-天津地区TN浓度呈下降趋势, 从温榆河北运河上游控制单元及永定河官厅水库控制单元到海河干流（天津, 控制单元59）共有25个控制单元TN浓度下降了0.12~2.43 mg∙L-1不等, 降幅为4.64%~33.83%, 占到同时期浓度下降控制单元数的54.35%.
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图 4 2020~2022年TN浓度变化量分布 Fig. 4 Distribution of changes in TN concentrations from 2020 to 2022 |
2020~2021年有130个控制单元（占有效数据的75.58%）的TN浓度上升0~4 mg∙L-1, 其中滦河下游（控制单元78）、秦皇岛-唐山独流入海河流控制单元及蓟运河上游（黎河）地区（控制单元83）浓度上升幅度最大, 分别较2020年增加了2.76、2.53和4.40 mg∙L-1, 涨幅范围为89.56%~124.87%.
2021~2022年京津冀地区TN浓度增长趋势有所减缓, 有75个控制单元（占有效数据的51.32%）TN浓度呈上升趋势, 其中, 滦河下游（控制单元为78）及蓟运河上游（黎河）地区（控制单元为83）TN浓度由升转降, 但滦河中上游控制单元仍呈上升趋势.滦河上游支流武烈河（控制单元为120）、瀑河（控制单元为33）以及漳卫南运河上游漳河（控制单元为179）、卫运河（控制单元为15、176）TN浓度上升明显, 分别较2021年增加了3.43、2.06、2.26和3.13 mg∙L-1.
2.2.3 不同水期控制单元TN浓度变化2021年丰水期（6~9月）、平水期（10~12月）和2022年枯水期（1~2月）、平水期（3~5月）TN浓度增加趋势显著, 同比分别增加了0.58、1.23、1.15和1.05 mg∙L-1.其中, 饮马河（控制单元为172）、洋河（控制单元为171）、滦河（控制单元为31、78、85、120、136）、蓟运河中上游（控制单元为58、83）、南排河中上游（控制单元为81、86）以及漳卫南运河（控制单元为176、179）TN浓度上升了2.08~11.39 mg∙L-1, 较上年同期增加了0.3~4.54倍；永定河（控制单元为64）、北运河（控制单元为138、164、170）和滏阳河（控制单元为1、109）TN浓度较上年同期降低了0.1~8.73 mg∙L-1, 其中滏阳河降幅为28%~58.63%, 为同时期下降幅度最大地区.
2022年丰水期和平水期（10~12月）TN浓度同比分别下降0.23 mg∙L-1和0.75 mg∙L-1, 其中滦河水系（控制单元为25、30、31、78、85、111、127）、秦皇岛-唐山独流入海河流（控制单元为32、75、124、132、171、172）、蓟运河（控制单元为45、83）、大清河水系（控制单元为8、37、95、123、165）、子牙河水系（控制单元为109、142、183）及漳卫南运河（控制单元为11）为主要下降地区.
2.3 TN浓度中心年际迁移特征使用QGIS软件对各控制单元计算质心坐标, 将不同年份浓度梯度的质心坐标进行均值计算从而体现空间变化趋势（图 5）.
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图 5 控制单元质心平均坐标变化 Fig. 5 Changes in average coordinates of control unit centers |
从图 5中可以看出, 对于同年份不同TN浓度, 超过10 mg∙L-1控制单元质心的平均坐标均位于中上游区域；对于同TN浓度不同年份, 0~1 mg∙L-1和超过10 mg∙L-1的控制单元质心平均坐标则表现出明显的迁移特征.2020~2022年5种TN浓度范围中, 超过10 mg∙L-1的控制单元质心平均坐标变化最大, 欧氏距离之和为2.52, 整体由京津冀地区中部向东北方向转移, 说明西南地区超过10 mg∙L-1控制单元有所减少（如控制单元为1和48）, 东北地区有所增多（如控制单元为33、44和114）；其次是0~1 mg∙L-1的控制单元, 欧氏距离之和为1.37, 质心平均坐标由京津冀地区中部向中南部转移, 诸如中部地区的控制单元为43、70和121, 在2020年ρ(TN)年均值分别为0.95、0.95和0.92 mg∙L-1, 上升至2022年的1.54、1.61和1.95 mg∙L-1；5~10 mg∙L-1控制单元的质心平均坐标向东南方向也有小幅移动, 欧氏距离之和为0.41；1~5 mg∙L-1控制单元的质心平均坐标基本稳定不变, 欧氏距离之和均小于0.32.
2.4 TN浓度年内变化模式由于自2021年7月起, 京津冀地区地表水TN月均浓度开始显著抬升, 因此本研究中尝试采用K-均值聚类法对2021年京津冀地区国控断面TN月均浓度变化模式进行分类并对不同变化模式下的国控断面进行识别, 标准化聚类中心如图 6所示.
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图 6 TN浓度变化模式聚类中心 Fig. 6 Cluster centers of TN concentration change patterns |
模式A与模式B总体呈现“高-低-高”的U型分布特征, 合计占比达到有效数据的95.24%.其中模式A在6~9月受汛期影响, TN浓度迅速上升, 该类型断面主要分布在滦河水系、蓟运河水系、大清河水系的中上游地区, 天津城区附近以及秦皇岛地区独流入海河流, 在2021年, 滦河支流伊逊河、武烈河、青龙河及大清河支流白沟河6月ρ(TN)分别为3.34、2.87、1.56和1.41 mg∙L-1, 8月ρ(TN)分别为8.1、6.9、5.4和5.62 mg∙L-1, 较6月分别上升了142.51%、140.42%、246.15%和298.58%, 发生了显著的汛期污染.模式B的U型分布特征更加典型, 与京津冀地区整体年内变化模式相一致, 在3个模式中所属断面数最多, 占比达到有效数据的78.13%.模式C则呈现W型分布, 6月TN浓度为年内最高, 表现出较为明显的汛期污染, 而年内其他月份TN浓度波动相对较小, 该类型断面主要有王庆坨水库、北大港水库以及蓟运河和子牙河下游断面.
3 讨论 3.1 TN浓度时空分布特征的驱动因素总体说来, 京津冀地区地表水TN浓度整体表现为, 河流上游和山区TN浓度高, 河流下游及低海拔平原区TN浓度较低的空间分布特征.这种分布特征与京津冀地区土壤氮素蓄积量相关.海河流域京津冀地区上游为燕山、太行山等山区, 山区土壤中ω(TN)为3.2 g∙kg-1, 而平原区和沿海地区土壤ω(TN)分别约为0.6 g∙kg-1和0.8 g∙kg-1, 山区土壤中氮的蓄积量显著高于平原和沿海地区[31].土壤中的氮素通过降雨产生的地表径流、地下渗流等方式进入地表水, 从而导致京津冀山区地表水TN浓度较高.
农业施肥强度也是造成流域上下游TN浓度差异的主要原因.相关研究表明, 海河流域不同区域的农田氮输出强度也有显著差异, 滦河水系中上游、大清河水系中游、子牙河水系上游以及秦皇岛独流入海河流等地区农田氮输出强度为2.05~4.01 kg∙hm-2, 流域下游平原区农田氮负荷输出量为0~1.59 kg∙hm-2[32].
TN浓度年内呈现出U型分布, 这一特征与区域降雨和温度紧密相关.研究区多年平均降雨量为530 mm, 6~9月的降雨量达到全年降雨量的85%.集中降雨对地表水TN浓度起到稀释作用[33, 34], 而枯水期降水量较少, 地表径流量显著减少[35], 水体流动性减弱, TN浓度相应升高.
温度是影响河床底泥微生物活性的重要因子[36], 冬季底泥中的微生物在低温下反硝化作用强度降低, 致使河床氮素蓄积[37].秋季, 地表水体温度逐渐降低, 水体中藻类、浮游生物、水生植物等水生生物逐渐死亡, 有机质转化为河道沉积物后氮素逐渐释放[38], 同时, 污水处理厂在低温下脱氮微生物活性降低[39], 氮输出负荷增加.这些因素均是导致河流TN浓度秋冬高于夏季的原因.
3.2 TN浓度异常升高原因本研究发现区域内模式A的控制单元表现出显著的汛期污染特征, 极端暴雨事件是造成控制单元水质急剧下降的原因, 根据2018~2022年水资源公报[27 ~ 29], 以及北京市城市雨情系统[40]发布的数据, 2021年为特丰水年, 北京、天津及河北平均降水量为924、984.1和790.3 mm, 分别为地区多年平均降水量的1.74、1.86和1.49倍.北京、天津和河北2021年汛期（6~9月）降水量为794、789.3和712 mm, 分别占当年总降水量的85.93%、80.21%和90.09%, 年内降水时程分配十分不均, 暴雨径流冲刷强度很大.7月单月降雨强度大, 月降雨量约占年降水量的40%, 远超多年同期平均水平.7月的强降雨致使地表径流的冲刷作用加强, 极端降雨条件下造成农田的氮流失加剧[41, 42], 同时土壤中蓄积的氮素受雨水冲刷和淋滤作用进入地表水和潜流, 对水体中的TN浓度抬升作用明显, 还会加剧流域面源对下游库区的污染贡献[43, 44], 造成显著的汛期污染.
其次由于城市的不断发展与扩张, 不透水路面相较于透水的土壤等更易形成地表径流, 超过市政管网设计条件时便会形成溢流, 直接将污染物带入水体造成污染[45, 46], 同时高水力负荷下管道中累积的沉积物、垃圾等受强烈的冲刷作用随管道径流或溢流进入城市水体从而造成TN浓度的升高[47].
受2021年下半年TN浓度抬升作用, 2022年上半年在没有强降雨的情况下TN浓度仍显著高于2020年和2021年, 分析地下水回补地表水是2022年上半年TN浓度持续高位的主要原因.相应研究结果显示, 武烈河流域2018~2020年TN污染负荷来源以地下水源为主[48].京津冀地区由于常年的地下水开采, 其地下水位不断下降并形成降落漏斗[49], 包气带厚度增加, 利于农业等面源排放的氮素在包气带中滞留[50].南水北调工程保证京津冀地区供水后地下水开采量减少, 城市再生水等多源途径回补地下水使得近年来京津冀地区地下水水位有所回升[51, 52], 包气带厚度降低, 在极端降雨情况下潜流得到补充, 包气带更易饱和, 形成地表径流.在非雨期, 包气带中的氮素随地下水回补地表水造成持续性的水体污染.
4 结论（1）2018~2022年京津冀地区地表水TN浓度呈现先下降后上升的趋势, 2020年浓度最低, 2018年浓度最高, 2021年6月至2022年6月TN浓度呈现显著上升趋势.年内TN浓度呈现出U型分布特征, 6月TN浓度最低, 1月TN浓度最高.
（2）相较于枯水期, 丰水期高浓度区间的控制单元数减少比例为84.86%, 减少浓度为2.04~10.91 mg∙L-1, 低浓度控制单元数增加比例为82.31%.平水期（10~12月）高浓度区间控制单元的显著增加（增幅为142.86%）使得其TN浓度高于平水期（3~5月）.
（3）京津冀地区各TN浓度控制单元个数依次为：2~5 mg∙L-1 > 5~10 mg∙L-1 > 1~2 mg∙L-1 > 超过10 mg∙L-1 > 0~1 mg∙L-1.超过10 mg∙L-1和0~1 mg∙L-1的控制单元具有明显的空间迁移特征.超过10 mg∙L-1控制单元质心中部向东北方向转移, 0~1 mg∙L-1的控制单元质心由中部向中南部转移.
（4）流域TN浓度时空分布特征受土壤氮蓄积量、降雨和气温等因素的共同作用, 2021年后TN浓度显著上升, 则是受到当年夏季极端降雨事件的短期冲刷, 以及暴雨后地下水抬升影响.
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