2024, Vol. 45
2. 西安市农业技术推广中心，西安 710000;
3. 西安市灞桥区畜牧兽医技术推广中心，西安 710038
2. Xi'an Agricultural Technology Extension Center, Xi'an 710000, China;
3. Xi'an Baqiao District Animal Husbandry and Veterinary Technology Promotion Center, Xi'an 710038, China
由于矿山开采和冶炼、城市污水排放、含重金属的农药和除草剂的大量使用, 土壤重金属污染成为发展中国家普遍存在的问题[1].由于工业“三废”和含镉（Cd）肥料的大量施入, 农田土壤Cd污染日趋严峻.土壤中的Cd不仅会使作物的生长发育、产量和品质受到影响, 而且会通过食物链进入人体. Cd作为人体非必需元素, 人在长期保持较高水平的Cd摄入量可能会导致严重的健康问题, 如患肺癌、前列腺癌和骨疾病等[2~4].针对耕地污染相关问题, 国家在2016年颁发的《土壤污染防治行动计划》（国发〔2016〕31号）将耕地土壤划分为优先保护类、安全利用类和严格管控类这3类.针对安全利用类耕地需采取一定的修复措施来实现对此类耕地的合理利用, 如何保证此类耕地生产的农产品质量安全成为重要的课题.
为了解决农田Cd污染所带来的一系列危害人类身体健康的难题, 相关领域专家与学者开展了大量研究, 探索出原位钝化[5, 6]、超积累品种吸收[7]和低积累作物筛选等修复技术[8].其中原位钝化修复技术因其价格低廉、实施过程简便且适用于大面积农田处理等优势被广泛推广[9].原位钝化修复技术主要作用机制是向污染土壤中添加天然的、合成的或改性的钝化修复材料, 通过添加的钝化材料与土壤重金属发生氧化还原反应、化学吸附与络合等一系列化学作用[10], 使土壤中重金属的化学形态及存在位置发生改变, 进而减少土壤中重金属的生物有效性[11].近年来, 生物炭由于吸附性能好、成本低且环保等优点被作为重金属钝化材料广泛应用[12, 13].生物炭不仅可以通过影响土壤pH、有机碳和阳离子交换量来改善土壤理化性质, 还可以通过吸附、络合或与重金属发生氧化还原反应来降低其在土壤中的生物有效性[14].此外, 一些含磷钝化材料（如钙镁磷肥等）可通过提高土壤pH值来使重金属生成氢氧化物沉淀, 或通过自身释放的磷酸根离子与土壤中重金属离子反应生成不易溶解的磷酸盐矿物[15].叶面肥具有用量少、作用快、针对性强且避免二次污染等优点, 在盆栽试验和大田试验中被广泛应用.叶面阻控剂作为叶面肥的一种, 可通过利用离子间的拮抗作用来减少作物对重金属的吸收和转运.Khoshgoftarmanesh等[16]在为期2 a的小麦试验田中喷施锌肥, 试验结果证明锌肥可有效提高小麦产量和降低小麦籽粒Cd含量.虽然前人利用钝化剂对Cd污染土壤修复做了大量研究, 但对钝化剂与叶面阻控剂及其联合施用对小麦和玉米在西安市Cd污染农田土壤的钝化效果进行比较还缺乏系统的探讨.
因此本研究选取生物炭和钙镁磷肥为钝化材料, 选取硒肥为叶面阻控剂, 通过大田试验探讨钝化剂和叶面阻控剂及其联合施用能否减少作物籽粒中的Cd含量, 以此来保证作物的安全生产以及实现安全利用类耕地的合理利用.
1 材料与方法 1.1 试验点概况本试验于陕西省西安市某Cd污染农田中进行, 耕作制度为小麦玉米两熟, 试验田土壤基本理化性质如表 1所示.
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表 1 试验田土壤基本理化性质1） Table 1 Basic physical and chemical properties of tested soil |
1.2 供试材料
供试玉米和小麦品种分别为郑单958和小偃22, 购买于陕西省西安市农资市场.钙镁磷肥购于广东大众农业科技股份有限公司, pH 10.15、CaO≥20%、MgO≥5%、P2O5≥4.0%.椰果壳生物炭购于河南洛森环保有限公司, 烧制温度500℃, pH 8.36.叶面阻控剂主要成分是可溶性硒盐, 含硒量0.01%（质量分数）, pH 6.1.
1.3 试验设计与处理试验共设置8种处理：①对照（CK）；②生物炭（B）（1 800 kg·hm-2）；③叶面阻控剂（L）（3 L·hm-2）；④钙镁磷肥（F）（600 kg·hm-2）；⑤生物炭+叶面阻控剂（BL）（1 800 kg·hm-2 + 3 L·hm-2）；⑥生物炭+钙镁磷肥（BF）（1 800 kg·hm-2 + 600 kg·hm-2）；⑦钙镁磷肥+叶面阻控剂（FL）（600 kg·hm-2 + 3 L·hm-2）；⑧生物炭+钙镁磷肥+叶面阻控剂（BFL）（1 800 kg·hm-2 + 600 kg·hm-2 + 3 L·hm-2）.每个处理重复3次, 共计24个小区, 每个小区面积12 m2（3 m×4 m）, 各小区间设置宽0.5 m的保护行.试验小区采用随机区组排列.钝化剂均在作物播种前施入.将叶面阻控剂在玉米灌浆期至成熟期之间喷施3次, 在小麦分蘖期、齐穗期和灌浆期各喷施1次.田间试验其他管理措施按照当地栽培技术进行, 确保试验的所有田块管理条件一致.
1.4 样品的采集与处理待小麦和玉米成熟后, 同步采集土壤样品、小麦和玉米植株, 并对小麦和玉米进行测产.用不锈钢土钻取4钻作为一个混合土样, 每个小区共采集3个混合土样、多株小麦和玉米植株混合样.收集到的土壤样品经过风干磨细过筛备用；采集的植株样品用去离子水洗涤后, 在105℃烘箱烘30 min杀青, 然后70℃烘干至恒重, 将小麦和玉米植株根部、秸秆和籽粒研磨粉碎, 过100目筛保存待测.
1.5 测定项目与方法土壤pH的测定采用去CO2蒸馏水浸提（水土比2.5∶1）, 精密pH计测定.植株中Cd的测定采用HNO3∶H2O2（体积比5∶1）进行消解.土壤有效Cd采用DTPA浸提.土壤总Cd的测定采用HCl-HNO3-HF-HClO4消解.上述提取液和消解液均使用ICP-MS（7800a, Agilent, 美国）测定.采用国家标准物质（土壤：GBW07407, 小麦：GBW08503c, 玉米：GBW10012）进行质量控制, 土壤样品和植物样品回收率分别为95%~102%和91%~101%. 土壤阳离子交换量（CEC）：采用1 mol·L-1 NH4OAc（pH=7.0）交换-滴定法.土壤有机质含量：采用重铬酸钾（外加热法）测定. 速效磷和全磷采用钼锑抗比色法测定.速效钾：采用火焰光度法测定.
1.6 数据统计与分析作物秸秆向作物籽粒转运Cd的能力用转运系数（translocation factors, TF）表示.
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(1) |
式中, Cgrain为作物籽粒的Cd含量（mg·kg-1）, Cstraw为作物秸秆的Cd含量（mg·kg-1）.
作物籽粒Cd含量与土壤中Cd总量之比称为籽粒富集系数（bioconcentration factors, BCF）.
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(2) |
式中, Cm为籽粒中的Cd含量（mg·kg-1）, Cn为土壤中总Cd含量（mg·kg-1）.
采用Excel 2016进行数据处理, 采用SPSS 23.0进行统计检验.运用Duncan多重比较各处理平均值之间的差异显著性.运用Origin 2021绘制相关图表.
2 结果与分析 2.1 钝化剂及叶面阻控剂对土壤理化性质的影响图 1为玉米季土壤基本理化性质.由图 1（a）可知, 除L处理外, 相较于CK（7.36）, 其他处理下玉米季土壤pH值均显著提高0.06~0.15个单位, 其中B处理提高土壤pH值的效果最佳.由图 1（b）可知, 相较于CK（17.8 g·kg-1）, 除L处理外, 其他处理下土壤有机质均显著提高了12.33%~26.27%, 其中BF处理和BFL处理提升有机质效果最佳.由图 1（c）可知, 相较于CK（15.53 cmol·kg-1）, 除L处理和LF处理外, 其他处理下土壤CEC均显著提升了6.41%~23.05%, 其中BF处理和BFL处理提升CEC效果最佳.综上所述, BFL处理是提高玉米季土壤pH值、有机质含量和CEC的最佳处理.
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不同小写字母表示不同处理之间的差异显著（P < 0.05）, 下同 图 1 玉米季不同处理下土壤pH值、有机质和CEC的变化情况 Fig. 1 Changes in soil pH, organic matter, and CEC under different treatments in the maize season |
图 2为小麦季土壤基本理化性质.由图 2（a）可知, 除L处理外, 相较于CK（7.33）, 其他处理下小麦季土壤pH值均显著提高0.11~0.27个单位, 其中BF处理和BFL处理提高土壤pH值的效果最佳.由图 2（b）可知, 相较于CK（15.79 g·kg-1）, 除L处理外, 其他处理下土壤有机质均显著提高了5.31%~22.21%, 其中B处理和BFL处理提升有机质效果最佳.由图 2（c）可知, 相较于CK（15.72 cmol·kg-1）, 除L处理和LF处理外, 其他处理下土壤CEC均显著提升了13.80%~16.49%, 其中BF处理和BFL处理提升CEC效果最佳.综上所述, BFL处理是提高小麦季土壤pH值、有机质含量和CEC的最佳处理.
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图 2 小麦季不同处理下土壤pH值、有机质和CEC的变化情况 Fig. 2 Changes in soil pH, organic matter, and CEC under different treatments in wheat season |
钝化剂及叶面阻控剂对玉米和小麦产量的影响见图 3.如图 3（a）所示, 施用叶面阻控剂或钝化剂后, 除L处理外, 其他处理玉米籽粒产量均有显著性提高（P < 0.05）, 增幅在13.36%~24.79%.其中BFL处理增加玉米籽粒产量的效果最好, 较对照组增加24.79%.如图 3（b）所示, 第二季耕种小麦时, 钝化剂和叶面阻控剂对小麦籽粒产量的影响比玉米明显.与CK相比, 所有处理的小麦籽粒产量达到显著差异（P < 0.05）, 增幅在17.28%~42.20%.其中BF处理增加小麦籽粒产量最多, 较对照组增产42.20%.
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图 3 不同处理对玉米和小麦籽粒产量的影响 Fig. 3 Effects of different treatments on grain yield of maize and wheat |
由图 4（a）可知, 在玉米季中, 与CK处理相比, 各处理土壤有效Cd含量降低0.51%~13.85%, 除L处理外, 其余处理均与CK存在显著差异（P < 0.05）.在所有处理中, BFL处理对降低玉米季土壤有效态Cd含量效果最佳, 较CK显著降低了13.85%.由图 4（b）可知小麦季中各处理有效态Cd含量下降了0.34%~11.21%, 除L处理与CK处理差异不显著, 其余处理均与CK存在显著差异（P < 0.05）.BF处理降低小麦季土壤有效态Cd含量效果最好, 较CK显著降低了11.21%.
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图 4 不同处理对玉米和小麦土壤有效态Cd含量的影响 Fig. 4 Effects of different treatments on soil available Cd content in maize and wheat |
由图 5（a）可知, 在玉米季中, 除B处理外, 其余各处理根系Cd含量均显著低于CK处理（P < 0.05）, 玉米根系Cd含量降低了6.76%~27.28%.BFL处理降低幅度最大, BF次之, 降低幅度分别为27.28%和20.55%.由图 5（b）可知, F、BL、BF和BFL处理玉米秸秆Cd含量显著降低8.01%~13.70%, 其余各处理较CK处理无显著差异. L处理较CK处理显著提高了7.99%. BF处理降低幅度最大, BL次之, 降低幅度分别为13.70%和11.85%.由图 5（c）可知, 各处理玉米籽粒Cd含量均显著低于CK处理（P < 0.05）, 显著降低了34.46%~59.65%, 其中BL处理降低玉米籽粒Cd含量效果最佳, 显著降低了59.65%, BL处理籽粒Cd含量为0.043 mg·kg-1, 低于《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762-2017）中规定的玉米限量值（0.1 mg·kg-1）.综上所述, BF处理和BL处理对玉米根系、秸秆和籽粒Cd含量降低效果最佳.
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图 5 不同处理对玉米根、秸秆和籽粒Cd含量的影响 Fig. 5 Effects of different treatments on Cd content in roots, straws, and grains of maize |
由图 6（a）可知, 与CK相比, 施用钝化剂和叶面阻控剂后, 小麦根系Cd含量显著降低了3.68%~27.81%. BF和BFL处理降低小麦根系Cd含量幅度最大, 较CK显著降低了27.81%和26.36%.由图 6（b）可知, 除B、L和LF处理外, 小麦秸秆Cd含量均较CK显著下降了6.66%~11.39%. BF处理降低小麦秸秆Cd含量效果最好, 较CK显著降低了11.39%. L处理较CK显著提高了小麦秸秆Cd含量11.30%.由图 6（c）可知, 与CK相比, 钝化剂和叶面阻控剂均显著降低了小麦籽粒Cd含量23.80%~48.97%.BF处理降低小麦籽粒Cd含量效果最佳, 其次为BFL处理.从综合效果来看, BF处理是降低小麦根系、秸秆和籽粒Cd含量的最佳处理.
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图 6 不同处理对小麦根、秸秆和籽粒Cd含量的影响 Fig. 6 Effects of different treatments on Cd content in roots, straws, and grains of wheat |
富集系数常用来表征土壤-植物系统中元素迁移的难易程度[17].转运系数表示植物体内重金属从秸秆转移到籽粒的能力, 转运系数越大, 表明重金属越容易从秸秆转移到籽粒[18].由表 2可以看出, 相较于玉米, Cd更易在小麦籽粒中富集且小麦的转运系数高于玉米的转运系数.在玉米季中, 与CK处理相比, 不同处理均使玉米籽粒Cd的转运系数和富集系数显著降低（P < 0.05）.其中BL处理下玉米籽粒Cd的富集系数和转运系数最低, 分别显著降低了61.21%和54.49%.在小麦季中, 不同处理下小麦籽粒Cd的富集系数和转运系数均显著低于CK处理（P < 0.05）.其中BF处理和BFL处理下小麦籽粒Cd的富集系数最低, 均显著降低了47.83%.BFL处理下小麦籽粒Cd的转运系数最低, 显著降低了43.63%.
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表 2 不同处理对玉米和小麦Cd富集系数和转运系数的影响1） Table 2 Effects of different treatments on Cd bioconcentration and translocation factors in maize and wheat |
3 讨论
有研究表明, 使用含磷钝化剂修复重金属污染土壤会对原始土壤基本理化性质产生影响[19].本研究结果表明, 小麦-玉米轮作下, 除单喷叶面阻控剂处理外, 其它处理均能改善土壤质量.这可能是因为生物炭和钙镁磷肥均能提供植物生长发育所需要的Ca、Mg、K和Na等矿质元素[20, 21], 施用后土壤中的相应元素得到补充, 改善了土壤质量.本研究中添加生物炭和钙镁磷肥的玉米和小麦土壤与CK处理相比, 均显著提升了两季作物的土壤pH, 并显著降低了土壤有效态Cd含量, 且两者配合施用效果好于单独施用.生物炭能够提高土壤pH值、降低土壤有效态Cd含量, 可能是因为其表面官能团产生很多的OH-, 可中和土壤中一部分H+[22].因此施加生物炭后提高了土壤pH值, 进而增强了离子交换、静电吸附、沉淀作用、表面矿物和官能团吸附作用, 降低了土壤有效Cd含量[23, 24].钙镁磷肥能够提高土壤pH值、降低土壤有效态Cd含量, 可能是因为钙镁磷肥中的H2PO4-可通过与土壤中的OH-进行交换解吸反应来提高土壤中的pH[25].此外, 钙镁磷肥可通过其含有的水溶性磷酸根与Cd2+形成难溶性化合物, 进而减少土壤有效态镉含量[26~28].本研究结果表明, 小麦-玉米轮作下除单喷叶面阻控剂处理外, 其他处理均能降低小麦和玉米籽粒镉含量, 且低于《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762-2017）中规定的小麦和玉米Cd限量值（0.1 mg·kg-1）.这可能是因为生物炭具有较大的比表面积, 其所含的丰富的官能团可与重金属产生吸附、络合、共沉淀等作用, 进而改变土壤中重金属形态, 降低其生物有效性[29, 30], 减少了小麦和玉米对Cd的吸收, 最终降低了籽粒Cd含量.而钙镁磷肥含有的Ca2+作为土壤中Cd2+的竞争离子, 会与土壤中Cd2+竞争根表吸附位点和转运通道, 从而达到降低植物对Cd的吸收[31~33], 将钙镁磷肥作为土壤钝化剂能有效减少重金属的生物有效性[34].在本研究中, 除单喷叶面阻控剂外, 其他处理都提高了小麦和玉米产量, 这可能是因为生物炭和钙镁磷肥均含有植物生长发育的矿质元素, 并且生物炭和钙镁磷肥降低了Cd对作物的胁迫毒害作用, 进而促进了作物增产增收.
土壤中的Cd通过质外体或共质体途径进入作物根系, 根系中的Cd可向作物秸秆和籽粒运输, 籽粒中的Cd是作物体内Cd重新分配的结果, 且根、秸秆中的Cd运输到籽粒后基本不再向其他部位运输[35].不同于生物炭或钙镁磷肥等钝化剂通过降低Cd的生物可利用性来减少作物根系对Cd的吸收, 进而减少作物体内Cd向籽粒部位分配, 叶面阻控剂主要是从土壤-植物体系的植物端来抑制Cd向作物籽粒迁移, 通过螯合作用或离子间的拮抗作用来减少作物对Cd离子的吸收和转运[36~38].于焕云等[39]进行为期4 a的叶面阻控技术田间试验, 结果表明, 在轻度、中度和重度污染稻田中喷施一定量的叶面阻控剂后, 稻米的Cd含量分别降低了39%、38%和43%.在本研究中, 喷施叶面阻控剂分别使玉米和小麦籽粒Cd含量降低了49.37%和23.80%.已有研究报道, 植物体内硒与重金属存在拮抗作用, 通过改变植物细胞膜对重金属离子的通透性, 进而影响其在植株中的运输[40~42], 喷施叶面硒肥可有效降低作物对Cd的吸收.
转运系数和富集系数可以大致反映作物对Cd的吸收能力[43].在本研究中, 施用生物炭、钙镁磷肥和叶面阻控剂均显著降低了玉米和小麦籽粒的转运系数和富集系数.作物籽粒Cd富集系数与土壤Cd含量线性相关, 且作物富集系数通常随着土壤Cd含量的增加而减小[44].因此本研究结果中的作物富集系数可能无法代表在不同Cd含量土壤中采取相同措施所得到的作物富集系数, 但各处理的富集系数相比CK处理均有下降的趋势, 可见采取生物炭、钙镁磷肥、叶面阻控剂处理对玉米和小麦籽粒中Cd含量有显著的降低作用.相较于单独施用生物炭、钙镁磷肥或叶面阻控剂, 钝化剂与叶面阻控剂联合施用降低玉米和小麦籽粒Cd含量效果最显著.王进文等[45]研究结果表明叶面阻控剂、土壤调理剂和钝化剂的联合施用降低水稻镉含量的效果最佳.这与本研究结果一致, 表明钝化剂与叶面阻控剂联合的修复措施对土壤镉的钝化效果优于单独的修复措施.
4 结论（1）总体上BF处理改善玉米季土壤基本理化性质的效果最好, BFL处理改善小麦季土壤基本理化性质效果最好.BFL处理是增加玉米和小麦产量的最佳处理.
（2）BFL处理降低土壤小麦季和玉米季有效态Cd含量效果最佳, BF处理次之.BF处理对小麦玉米根系、秸秆和籽粒Cd降低效果最好, 可尝试在安全利用类耕地中进行推广.
（3）BL处理阻隔玉米秸秆Cd向籽粒的转移效果最佳；BFL处理阻隔小麦秸秆Cd向籽粒的转移效果最佳.
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