2024, Vol. 45
2. 中国科学技术大学地球和空间科学学院, 合肥 230026;
3. 安徽省禾美环保集团有限公司, 合肥 230031
唑和强力霉素等对藻类构成中风险（0.1≤RQ < 1）；健康风险评估结果显示人体暂无通过饮水摄入抗生素的健康风险（HRQ < 0.01）.
, SUN Yu-yu1 , LIU Gui-jian2
, LI Feng-ming3 , YI Zhi-hao3 , ZHANG Ning3 , WANG Guan-yu2
2. School of Earth and Space Science, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China;
3. Anhui Hemei Environmental Technology Company Limited, Hefei 230031, China
用于治疗微生物感染的抗生素被大量排放到环境中, 因其稳定的性质不易被环境降解, 抗生素会危害水体中的微生物, 影响原生境的微生物群落组成[1~3].同时抗生素会污染农田土壤[4]、养殖池[5]和饮用水源[6], 并且生物体会重新摄入环境中的抗生素产生抗生素耐药性[7, 8].
巢湖是特殊的半封闭地形大型湖泊, 流域广阔, 生态组分众多, 为安徽省乃至整个华东地区的用水安全和生态安全提供重要保障, 评估抗生素在巢湖流域内的生态和健康风险具有重大意义.目前多项研究对巢湖表层水抗生素污染进行了报道, 周琪琪[9]和Zhou等[10]研究巢湖2020年春夏季抗生素分布与风险, 发现氧氟沙星（ofloxacin, OFX）、环丙沙星（ciprofloxacin CI）、磺胺甲
有研究表明水中抗生素有迁移行为, 能够被悬浮颗粒物吸附, 沉积和蓄积到沉积物.水生生物以摄入悬浮物和沉积物的方式在体内富集抗生素, 也通过直接摄入和接触等方式生物富集水中的抗生素, 随着水生生物死亡后, 抗生素能重新积蓄到沉积物.改变风, 降雨和其他环境条件, 沉积物中的抗生素将会被逆释放至水中, 造成二次危害[3, 14, 15]. 目前巢湖地区抗生素的迁移行为尚未被研究透彻, 本文选取31种目标抗生素, 分析其在巢湖主体流域表层水与沉积物的水平和垂直空间分布特征, 同时采用主成分分析和相关性分析方法识别抗生素的主要来源, 评估水中抗生素的生态风险和人体健康风险, 以期为今后研究抗生素在湖水和沉积物之间的迁移机制打下基础, 并为巢湖地区抗生素防治政策提供数据支持和科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况与点位设置巢湖是中国第五大淡水湖, 位于长江流域中下游, 流域面积达13 486 km2, 主湖区平均水深约2.89 m.湖水从南、西、北三面的河流汇入主湖区, 途经裕溪河口注入长江.巢湖湿地生物资源丰富, 沿岸分布约有562种植物和303种鸟类, 包括棉凫、东方白鹳、青头潜鸭和黑脸琵鹭等珍稀鸟类.
本实验在巢湖设置20个采样点, 编号为CH1~CH20（图 1）, 于2022年6月乘船采集样品, 其中CH8、CH12和CH15点位仅采集沉积物样品, 其余点位同时期采集表层水和沉积物样品.
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图 1 巢湖采样分布地示意 Fig. 1 Sampling distribution of Chaohu Lake |
沉积物采集：将金属抓斗沉降至湖底表面, 收集湖底沉积物, 使用铝制立袋密封, 贴上标签, 遮光低温保存.
表层水采集：用5.0 L不锈钢采水器采集湖区表层水（距离湖面0~30 cm）, 润洗采水器与采集瓶（1.0 L硬质棕色玻璃瓶）后, 采集样品, 密封水样, 贴好标签, 遮光低温保存.
理化性质测试：采样过程中, 记录GPS地理位置, 现场分别使用便携式仪器测试包括水温（T）、酸碱度（pH）、溶解氧（DO）、电导率（σ）、透明度（SD）、叶绿素浓度（Chl）、浊度（Turb）和藻密度（ACD）等指标, 拍照并记录数据, 具体测试数据见表 1.
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表 1 巢湖湖水理化性质 Table 1 Field data collection of Chaohu Lake |
1.3 样品前处理方法
提取水样抗生素：过滤1 L水样（0.45 μm和0.22 μm水相滤膜）, 加入6 g Na2EDTA固体, 调节pH至4.3~4.5（浓硫酸和氢氧化钠溶液）, 加入40 μg替代物（氧氟沙星-D3/Ofloxacin-D3）.SPE柱活化（6 mL甲醇和6 mL 0.1 g·L-1的Na2EDTA水溶液, 流速为2 mL· min-1）, 活化后, 水样过SPE柱（6 mL·min-1）.
提取沉积物抗生素：称量新鲜沉积物（100 g）, 冷冻干燥, 充分研磨, 过100目筛.称量5 g沉积物加入40 μg替代物（氧氟沙星-D3/Ofloxacin-D3）充分混合, 使用流体加压萃取仪（Thermo Fisher, USA）加压萃取.萃取液为甲醇和乙腈（体积比为1∶1）, 萃取温度为50 ℃, 气压1 000 kPa, 循环3次, 收集萃取液.活化SPE小柱, 萃取液过SPE柱（0.5 mL·min-1）.
SPE小柱洗脱与样品加标定容：浸出SPE柱（10 mL超纯水）, 干燥小柱30 min（N2）, 洗脱小柱（6 mL氨水-甲醇的混合溶液, 体积比为5∶95, 流速0.5 mL·min-1）.氮吹浓缩至0.5 mL以下, 加入40 μg内标混合物（磺胺嘧啶-D4、恩诺沙星-D5、甲硝唑-D4和罗红霉素-D7, 溶剂为甲醇）, 使用甲醇-水溶液（体积比为1∶1）定容至1.00 mL, 样品低温避光储存（-20 ℃）.
1.4 样品测试使用超高效液相色谱串联三重四极杆质谱仪（Thermo Fisher, USA）测试样品, 使用正离子模式分析, 柱温35 ℃, 进样体积10 μL, 流速0.4 mL·min-1.利用流动相（A：0.25%甲酸-超纯水, B：0.25%甲酸-甲醇）梯度洗脱：0%B在0.00~5.00 min, 80%B在5.00~11.00 min, 100%B在11.00~15.00 min, 100%B在15.00~15.10 min, 10%B在15.10~20.00 min.制取5、10、20、25、50、100、150和200 ng·L-1标准曲线测试液（40 μg同位素内标）.目标抗生素有关参数如表 2所示.
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表 2 目标抗生素的质谱参数与校正曲线 Table 2 Mass spectrometric parameters and calibration curves of target antibiotics |
1.5 质量控制
在所有样品添加定量的替代物（氧氟沙星-D3）用于监测处理和分析过程中的损失, 替代物的回收率为65.13%~94.43%.定期插入试剂空白、程序空白和混合标准溶液, 监测系统性能并排除潜在污染物的影响.空白样品中未检出目标抗生素.校正曲线对所有抗生素的线性关系良好, R2 > 0.99（表 2）.
1.6 风险评估 1.6.1 生态风险评估采用生态风险商值法（risk quotient, RQ）对巢湖表层水检测到的22种抗生素进行生态风险评估.结合抗生素的急性毒性数据[16~27], 评估不同营养水平和不同耐受性的水生生物急性中毒风险.RQ由式（1）计算：
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(1) |
式中, MEC为巢湖表层水实测抗生素浓度；PNEC为无效应浓度. RQ分级：RQ≥1为高风险；0.1≤RQ < 1为中风险；0.01≤RQ < 0.1为低风险；RQ < 0.01为无风险.
1.6.2 环境健康风险评估巢湖周边居民主要暴露途径是直接饮用湖水, 运用健康风险商值（health risk quotient, HRQ）评估人体长期直接饮用湖水摄入目标抗生素产生暴露的健康风险.抗生素的日均摄入量（ADDing）和健康风险商值（HRQ）分别由式（2）和式（3）计算：
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(2) |
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(3) |
式中, cdw为饮用水中抗生素浓度, ADI为单位体重每日允许摄入量, IngR为平均每日饮水量, EF为接触频次, ED为接触时间, BW为成人或儿童体重, AT为人体平均接触药物时间, 具体评估参数来源于美国环保署和相关研究[28].HRQ分级为：高风险（HRQ≥1）、中风险（0.1≤HRQ < 1）、低风险（0.01≤HRQ < 0.1）和无风险（HRQ < 0.01）.
2 结果与讨论 2.1 巢湖水体中抗生素的空间分布 2.1.1 巢湖表层水和沉积物中抗生素的水平空间分布2022年夏季巢湖流域表层水与沉积物中抗生素有较大水平分布差异.其中, 目标抗生素在巢湖表层水的分布情况见图 2, 表层水共检出20种目标抗生素, 包括喹诺酮类8种、磺胺类5种、大环内酯类3种、四环素类3种和头孢类1种.克拉霉素（clarithromycin, CLA）的检测率最高（94.12%）, SMZ次之（88.24%）, 强力霉素（doxycycline, DC）再次之（76.47%）.抗生素检出的总浓度为6.6~561.8 ng L-1, 其中依诺沙星（enoxacin, EX）的检出浓度范围最大（ND~510.47 ng·L-1）, 主要是EX在CH2、CH3和CH7这3个点位的浓度较高.其余湖区点位以盐酸强力霉素（doxycycline HCl, DCH）、CLA和SMZ为主要检出种类, DCH最高检出浓度为71.06 ng·L-1, CLA为5.11 ng·L-1, SMZ为4.55 ng·L-1.因此, 巢湖表层水主要检出四环素类、磺胺类、大环内酯类抗生素, 局部检出高浓度的喹诺酮类.巢湖在水平分布上呈现抗生素种类差异较大和浓度差异较大的流域特征.
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CH1~CH20分别表示为各采样点位上的表层水样品 图 2 巢湖表层水抗生素的浓度与相对丰度 Fig. 2 Concentration and relative abundance of antibiotics in surface water of Chaohu Lake |
巢湖沉积物的抗生素分布情况如图 3, 巢湖沉积物共检出20种目标抗生素, 包括喹诺酮类9种、磺胺类5种、大环内酯类3种和四环素类3种.喹诺酮类抗生素在环境介质中易被检出, 是因为此类抗生素使用广泛并且易被沉积物吸附而不易降解[29].巢湖沉积物的平均含量为：四环素类 > 大环内酯类 > 喹诺酮类 > 磺胺类≈其他类目标抗生素.CLA的检出率最高（100%）；罗红霉素（roxithromycin, ROX）次之（89.29%）；磺胺氯哒嗪（sulfachloropyridazine, SCPD）和阿奇霉素（azithromycin, AZM）的检出率均超过50%.目标抗生素总体检出含量为9.56~ 68.71 ng·g-1, DCH的检出含量范围最大（N.D~26.00 ng·g-1）.沙拉沙星（sarafloxacin, SAR）与DCH因在CH2、CH6、CH8点位的含量较高, 因此3个点位的总抗生素含量超过60 ng·g-1.总体上看, 巢湖沉积物中抗生素水平分布差异显著, 以四环素类、大环内酯和磺胺类为主.
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SCH1~SCH20分别表示为CH1~CH20点位上采集的湖泊沉积物样品, 样品后缀含B为随机平行样 图 3 巢湖沉积物抗生素的含量与相对丰度情况 Fig. 3 Content and relative abundance of antibiotics in sediments of Chaohu Lake |
根据Tang等[30]的研究, SMZ（2.5~95.6 ng·L-1）和OFX（2.2~383.4 ng·L-1）是巢湖水体中主要抗生素污染物, 检出频率较高；而根据周琪琪[9]和Zhou等[9, 10]的研究, 在巢湖水体检测到磺胺类和喹诺酮类抗生素为主要检出物, 这均与本研究结果相近.磺胺类的药物结构具有高度稳定性和较强亲水性, 不易被降解并且易于在水中赋存扩散[31], 四环素类在人类医疗与畜牧养殖业被广泛使用, 加上这两类抗生素在传统水处理工艺上难以完全去除, 导致其检出浓度较高[32].而喹诺酮类和大环内酯类因具有稳定性, 半衰期长, 难降解等特点[31, 33], 成为水体中常见抗生素残留类型.
2.1.2 巢湖表层水和沉积物中抗生素的垂直空间分布分析巢湖流域的表层水和沉积物在各点位的浓度分布热图（图 4和图 5）, 表层水中CH2、CH3和CH7的EX, CH7、CH14、CH5、CH16和CH18的DC和DCH的浓度较高；沉积物中DCH在CH1、CH2、CH5、CH6、CH7、CH14和CH17, DC在CH2、CH5、CH6、CH7和CH17, CLA在CH1和CH17, EX和达诺沙星（DFX）在CH2含量较高.对比对应点位的表层水和沉积物中抗生素可知, CH2的EX浓度最高；CH7、CH14的DC、DCH浓度很高；CH5的DCH和DC在表层水中略高, 在沉积物中较高.同种抗生素在相同点位上的浓度表现趋势相近, 认为抗生素在水层与沉积物之间存在垂直分布的迁移行为或分配行为[34].上述点位的研究结果表明巢湖流域沉积物与表层水之间出现同种抗生素在相同点位上的分配行为.
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图 4 巢湖水体抗生素的空间分布情况 Fig. 4 Spatial distribution of antibiotics in Chaohu Lake |
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S1~S20为巢湖沉积物各对应点位, 顺序与CH1~CH20相同 图 5 巢湖沉积物抗生素的空间分布情况 Fig. 5 Spatial distribution of antibiotics in sediments of Chaohu Lake |
类似研究已有报道并且证明抗生素的最终降解途径、环境分配行为和其理化性质有关[35~39].分配机制可分为：一是水层中抗生素因浓度梯度迁移或重力沉降至沉积物, 因而沉积物作为汇来吸附、赋存或富集水层中的抗生素；二是大量抗生素沉降至沉积物, 水层中抗生素浓度减少实现短时自净, 但一定条件下沉积物作为源来解吸（逆释放）沉降的抗生素, 造成水层抗生素浓度增加[15, 36, 37].为了进一步阐明巢湖抗生素在湖水和沉积物之间的迁移行为, 后续应引入其他水层进行深入研究.
2.2 抗生素的影响因素与来源识别 2.2.1 影响因素分析对巢湖表层水中的目标抗生素与理化性质进行Pearson相关性分析, 选择具有显著相关性（P≤0.05）的数据进行可视化（图 6）. CLA与浊度呈现显著负相关；ROX、SAR、洛美沙星（lomefloxacin, LFLX）、NOR和DFX与温度呈显著正相关；SAR与pH呈显著正相关；AZM、培氟沙星（pefloxacin, PFLX）、ROX、SAR与叶绿素浓度呈显著正相关.研究结果显示温度、pH等理化性质对大环内酯类与喹诺酮类抗生素的稳定存在有显著影响.
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*表示P≤0.05 图 6 巢湖表层水抗生素分布的影响因素 Fig. 6 Factors affecting the distribution of antibiotics in Chaohu Lake |
抗生素主要来源分为畜牧禽类养殖废水、水产养殖废水、居民生活污水、医疗废水和污水处理厂等[15, 40].对表层水中的目标抗生素进行PCA分析以确定其潜在来源（图 7）, 显示2个主成分的累计贡献率为55%, 可解释巢湖水体中抗生素大部分来源.
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图 7 巢湖表层水抗生素的主成分分析 Fig. 7 Principal components analysis of antibiotics in surface water of Chaohu Lake |
近年来中国兽用药物使用量最多是四环素类, 磺胺类药物制剂数量最多（44个）, 其次为β-内酰胺类及抑制剂和喹诺酮类（各有39个）[41].家畜养殖常用恩诺沙星（enrofloxacin, ENR）、磺胺间二甲氧嘧啶（sulfadimethoxypyrimidine, SDM）、DCH、SCPD、磺胺嘧啶（sulfadiazine, SDZ）、SM2、CI和二氟沙星（difloxacin, DIF）等药物, 家禽类养殖广泛使用多类抗生素, 如大环内酯、β-内酰胺、四环素和喹诺酮类[42, 43].四环素类（DC、DCH）和喹诺酮类（NOR、DIF、OFX）药物在第一主成分（PC1：32.7%）有较高的正载荷. 2021年巢湖市水产养殖量（42 400 t） > 家禽养殖量（含禽肉产量, 42 129 t） > 畜牧养殖量（7 207 t）, 其中巢湖禽类养殖以肉鸡、蛋鸡为主, 畜牧养殖以猪、肉牛、山羊和绵羊为主[44].走访发现巢湖沿岸有众多养殖产业（具体分布见图 8）, 如黄麓镇、长临河镇、中垾镇、槐林镇和包河区牛角大圩等地零星分布多个家禽养殖场, 推测主成分1的主要来源是畜牧禽类养殖废水.
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图 8 巢湖周边养殖场分布 Fig. 8 Distribution of aquaculture industry around Chaohu Lake |
农业部批准水产养殖可用抗生素主要为磺胺类与喹诺酮类, 有DCH、SM2、SMZ、SDZ、ENR、NOR、氟甲喹（flumequine, FLU）和CI等[45].磺胺类（SCPD、SM2、SDM）和EX在第二主成分（PC2：22.3%）具有较高的正载荷, 且巢湖周边的黄麓镇、三河镇、长临河镇和包河区等地密集分布多个水产养殖场（图 8）, 推测主成分2为水产养殖废水.
沉积物一般是湖泊和河流长期吸附蓄积污染物的场所, 能反映出水体中较长时间内的污染状态, 对沉积物中的目标抗生素主成分分析以确定目标抗生素的主要来源（图 9）. 2个主成分的累计贡献率为41.7%.第一主成分（PC1：23.8%）中ROX、OFX、SM2、SDM和SCPD具有较高正载荷, 属于大环内酯类、喹诺酮类和磺胺类, 均为养殖业农产品常见残留抗生素[46], 推断主成分1的主要来源是畜牧禽类养殖废水.
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图 9 巢湖沉积物抗生素的主成分分析 Fig. 9 Principal components analysis of antibiotics in sediments of Chaohu Lake |
第二主成分（PC2：17.9%）中EX、DFX、LFLX、CI和PFLX具有较高的正载荷, 均为喹诺酮类抗生素.巢湖东半湖的点位（CH2、CH3、CH4、CH6、CH7、CH19和CH20）较为集中检出上述抗生素.检出含量较高的位点分别归属巢湖市散兵镇、中垾镇、烔炀镇, 黄麓镇, 为居民居住区, 周边共计常住人口有115 891人（2022年）.结合巢湖流域近20 a建设用地面积明显扩张与人类对水域的使用率逐年提高的现状[47], 推测主成分2的主要来源是居民生活污水.
对表层水还是沉积物进行源解析都指向巢湖抗生素的主要来源分别为畜牧禽类养殖废水、水产养殖废水、居民生活污水.而Tang等[30]研究发现巢湖西侧的河流, 认为生活污水是巢湖水体中抗生素的主要来源.综上所述, 巢湖水体抗生素主要来源分布是畜牧禽类养殖废水、水产养殖废水和居民生活污水.
2.3 风险评估 2.3.1 生态风险评估评估巢湖检出的多种抗生素对藻类、水蚤、鱼类和无脊椎动物类等水生生物的生态风险（图 10）.藻类评估结果显示SMZ在CH5、CH7、CH10和CH19处为中风险, DC在CH7和CH14处为中风险, DCH在CH7和CH14处为中风险（0.1≤RQ < 1）；NOR在CH14处为高风险水平（RQ > 1）.其余抗生素对不同物种分别构成低风险（RQ < 0.1）或无风险水平（RQ < 0.01）.本研究的结果与Zhou等[10]和Tang等[30]的研究结果相一致, 即巢湖流域发现检出的抗生素对水生动植物构成生态风险.综上所述, 巢湖水体存在部分抗生素对藻类构成高生态风险, 应重点关注SMZ、DC、DCH和NOR这4种抗生素, 其余抗生素的生态风险可忽略不计.
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图 10 巢湖表层水抗生素的生态风险评估 Fig. 10 Ecological risk assessment of antibiotics in surface water of Chaohu Lake |
评估摄入巢湖表层水的多种抗生素对成人和儿童的健康风险（图 11）, 结果显示所有HRQ值都远小于0.01（HRQ < 0.01为无风险）, 表明巢湖表层水的多种抗生素对人体暂无危害.结合风险数值来看, CLA、EX、SAR、DC、DCH和ROX的健康风险商值显著高于其他目标抗生素.儿童的健康风险商值均显著高于成人, 这表明在相同环境下儿童比成人更易摄入水中抗生素导致产生抗生素暴露风险.当地政府有关部门应该加大保护儿童饮水安全的力度.
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图 11 巢湖水体抗生素的健康风险评估 Fig. 11 Health risk assessment of antibiotics in Chaohu Lake |
（1）巢湖表层水和沉积物分别检出20种抗生素, 主要为磺胺类、喹诺酮类、大环内酯类及四环素类抗生素.各类目标抗生素在不同点位的表层水和沉积物存在显著水平分布差异, 表层水总浓度为6.60~561.78 ng·L-1, 沉积物总含量为9.56~68.71 ng·g-1.
（2）巢湖抗生素在湖水与沉积物之间存在分配行为, 同种抗生素在表层水和沉积物中有相似的垂直分布特征, 但巢湖流域抗生素的具体迁移和扩散机制有待进一步研究.
（3）表层水抗生素的主要来源为畜牧禽类养殖废水和水产养殖废水；沉积物中抗生素来源为畜牧禽类养殖和居民生活污水.
（4）诺氟沙星对藻类构成高生态风险；磺胺甲噁唑、强力霉素和盐酸强力霉素对藻类造成中风险；其他抗生素为低风险或无风险.
（5）巢湖沿岸居民暂无通过直接饮用湖水产生抗生素暴露的健康风险.
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