2024, Vol. 45
NO2是空气污染混合物的主要成分之一, 并且是形成气溶胶颗粒物（PM）、臭氧（O3）和酸雨的重要前体污染物[1~4], 特别是在城市地区. 是光化学烟雾的组成部分, 与其他气体一起, 可以形成地面臭氧（低层大气中的有害物质）. NO2主要由燃烧过程中的氮氧化物排放而来, 包括汽车尾气、工业排放以及农业活动. 在城市地区, NO2浓度通常较高, 因为交通和工业活动频繁发生, 这可能导致大气质量下降, 进而影响居民的健康[5, 6]. 监测NO2的方法可以分为地基观测和卫星遥感两大类[7~9]. 地面监测NO2技术不断完善, 站点数量不断增加, 时空分辨率得到提高, 但仍然难以获得大尺度的空间上连续的NO2浓度观测数据. 与传统的监测站点相比, 卫星遥感具有多方面的优势. 首先, 它能够广泛涵盖更大的地区, 提供更宏观的空气质量变化信息；其次, 卫星遥感有助于捕捉污染物在大尺度和区域尺度之间的输送过程, 因此对于分析污染物的区域扩散非常有帮助；更为重要的是, 它能够填补地面监测站点在空间分布不均匀的不足. 因此, 卫星遥感技术在监测NO2和理解大气污染传播方面具有独特的价值[10~13].
为更加可靠地获取近地面NO2浓度的时空分布特征, 国内外的研究人员已经开发了一系列基于卫星监测的NO2浓度估算模型. 以上模型主要可以分为3类: 物理机制模型、经验统计模型和机器学习模型[14~16]. 物理机制模型依赖于大气物理化学传输模型与卫星观测数据的结合, 从而推导出近地面NO2浓度的估算值. 这种方法利用了大气的物理和化学特性, 通过复杂的模拟过程, 将卫星测得的NO2柱浓度转化为近地面NO2浓度的估算结果[17~20]. 经验统计模型利用卫星NO2柱浓度与近地面NO2浓度的相关性, 结合气象等辅助因素, 进行反演建模. 包括土地利用回归模型[21, 22]和离散模型, 刘怡阳等[23]使用GWR与OLS模型进行NO2浓度的估算. 这种模型具有数据来源广泛、获取容易、建模方法灵活且适用性广泛等特点, 已成为揭示城市尺度大气污染时空分布的常用工具[24]. 与物理机制算法和经验统计方法相比, 机器学习方法通常表现出更高的预测精度. 游介文等[25]使用Sentinel-5P NO2数据结合随机森林模型（RF）对中国近地面NO2浓度进行估算, Chi等[26]使用XGBoost模型进行NO2浓度估算. Long等[27]使用决策树（DT）、梯度提升决策树（GBDT）、随机森林（RF）和树外（ET）这4种基于树的算法机器学习模型来估计中国地表NO2浓度. Sentinel-5P的NO2监测产品的应用潜力正不断被挖掘并已在多尺度研究区得到应用[28, 29]. 目前, 国内外基于TROPOMI反演的NO2产品的精度验证及应用正不断丰富. 在数据精度验证方面, 部分学者利用地面监测设备和机载监测设备对TROPOMI的对流层垂直NO2柱浓度进行了验证[30, 31], 结果表明: TROPOMI对流层垂直NO2柱浓度整体性能优异, 反演结果与地表观测的NO2浓度接近. 此外, 得益于TROPOMI近实时监测能力, 诸多学者对COVID-19疫情期间的NO2排放量锐减进行了监测分析, 有效地支撑了疫情对地区环境和生产活动影响的研究[32~35]. 目前研究存在以下问题: 由于近地面NO2排放的寿命很短, 不同地点和时间的近地面NO2浓度有很大差异；由于部分变量之间存在共线性影响, 导致模型过拟合的风险增加, 进而影响模型的精度.
本研究采用Catboost模型, 充分利用其随机化技术、对称树的增益计算和特征重要性评估等特性, 有效降低了过拟合风险, 同时能够忽略变量共线性的影响. 将2021年Sentinel-5P近实时二氧化氮数据（NRTI.NO2）、地面监测站点NO2浓度、ERA5气象数据和数字高程模型（DEM）数据结合, 基于Catboost的近地面NO2估算模型, 对广东省近地面NO2浓度进行估算并探究其时空分布特征, 以期为区域空气质量评估和环境污染治理提供精准参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况广东省位于中国南部, 是中国大陆地势的第三阶梯, 介于109°39' ~117°20'E和20°13'~25°56'N之间, 东西跨度约800 km, 南北跨度约600 km, 总面积179 700 km². 地形复杂, 北部为山地和高丘陵, 最高峰石坑崆海拔1 902 m. 属于东亚季风区, 涵盖中亚热带、南亚热带和热带气候, 降水主要在4~9月. 以制造业和国际贸易著称, 沿海城市如广州、深圳和珠海是经济引擎. 快速工业和城市化导致环境挑战, 包括空气和水污染.
1.2 数据来源及处理 1.2.1 NO2站点数据NO2浓度数据来自2021广东省131个空气质量监测站点实时发布的24 h连续监测数据, 通过中国国家环境监测中心（CNEMC, http://106.37.208.233:20035/）下载, 研究区及地面监测站分布见图 1.
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图 1 研究区域及地面监测站分布示意 Fig. 1 Research area and distribution of ground monitoring stations |
Sentinel-5P卫星于2017年10月发射. 它携带了TROPOMI（Tropospheric Monitoring Instrument）遥感仪器, 该仪器能够对地球大气中的多种气体进行高精度测量. Vîrghileanu等[35]使用Sentinel-5P卫星图像对欧洲上空进行NO2污染监测, Müller等[36]基于Sentinel-5P NO2数据研究分析德国NO2气体排放的空间模式及其影响因子. 本文使用Sentinel-5P近实时二氧化氮浓度数据（NRTI NO2）, 通过GEE平台（http://earthengine.google.com）下载.
1.2.3 气象数据第5代欧洲重分析数据集（ERA5）是由欧洲中期天气预报中心（European centre for medium-range weather forecasts, ECMWF）创建和维护的一种全球气象重分析数据集. 这个数据集提供了有关大气、地表、海洋和冰层的多种气象参数的全球空间和时间分辨率的信息. 本研究选用广东省地区2021年ERA5气象数据, 气象变量包括边界层高度（BLH）、低植被覆盖度（LVC）、高植被覆盖度（HVC）、气压（SP）、2 m地面温度（T2M）、2 m露点温度（D2M）、10 m风速u分量（U10）、10 m风速v分量（V10）和总降水量（TP）.
数字高程模型（DEM）由NASA SRTM提供, 通过GEE平台（http://earthengine.google.com）下载, 见表 1.
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表 1 数据信息 Table 1 Data message |
1.2.4 数据匹配
由于Sentinel-5P近实时二氧化氮浓度数据、气象数据和DEM数据格式与地面站点NO2监测数据在时间分辨率与空间分辨率不一致, 所以要对3种数据进行数据的匹配. 在时间尺度上, 地面站点NO2监测数据为小时尺度, 取24 h实时观测均值作为日评价指标；ERA5气象数据时间分辨率为1 h, 取24 h均值作为评价指标；近实时二氧化氮浓度数据时间尺度为日尺度. 在空间尺度上, 利用双线性插值法将各变量重采样至0.01°. 以地面监测站为基准, 提取每个站点的各个变量特征值.
1.3 研究方法 1.3.1 相关性分析本文将气象因子和DEM数据作为NO2浓度预测的影响因素, 已有研究证实了NO2浓度与边界层高度、气压、温度、降水和风速等因素之间具有密切关系[38~40]. 对气象因素、DEM数据与NO2数据进行皮尔逊相关性分析, 见公式（1）, 分析结果见表 2, 其中所示NO2浓度与SP、U10和LVC呈正相关关系, 与BLH、HVC、T2M、D2M、V10、TP和DEM呈负相关关系.
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(1) |
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表 2 NO2与气象因素的皮尔逊相关系数 Table 2 Pearson correlation coefficient of NO2 concentration and meteorological factors |
式中, x为i个xi的平均值, y为i个yi的平均值, R范围在-1~1之间.
1.3.2 Catboost模型Catboost算法[41]是一种Boosting算法的改进实现, 它在梯度提升决策树（GBDT）框架下进行了优化. 通过一系列技术改进, 如处理类别特征和自动调整学习率, 来提高模型的性能和训练效率. 由于传统的梯度提升算法在模拟模型的梯度时每一步都是基于相同的数据集来估计梯度, 并基于此梯度进行训练得到基学习器, 这种方法会使逐点梯度产生估计偏差, 最终导致模型过拟合. 通过使用对称树（图 2）和基于排序的学习等技术, 来减少过拟合的风险. 通过组合多个决策树来建立模型, 每棵树都基于不同的特征子集和样本子集构建. 在克服梯度偏差处理中, 提出使用Orcdered boostng方法改变传统算法中的梯度估计方式, 通过对每个样本xi训练一个单独的模型Mi, 训练模型Mi的数据是不包含xi的训练集, 然后使用模型Mi对样本的梯度进行估计, 最后使用此梯度训练基学习器得到最终模型. 此外, 由于基础模型结构简单, 有更快的预测器. 转换公式[42]为:
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(2) |
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图 2 对称全二叉树示意 Fig. 2 Symmetric full binary tree diagram |
式中, xi，k为第 k 个样本的第i个样本特征；xi，k为第k个样本之前第j个样本的第i个类别特征；yj为第j个样本的标签值；Dk为随机序列中在第k个样本之前的数据集；p为添加的先验项；a为通常大于0的权重系数.
1.3.3 模型构建Catboost模型估算NO2流程主要步骤包括数据处理、相关性分析和模型构建, 具体流程如图 3.
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图 3 Catboost模型预测流程 Fig. 3 Catboost model prediction process |
（1）数据处理 主要包括数据匹配、数据清洗和异常值的处理.
（2）相关性分析 对气象数据和DEM数据进行皮尔逊相关系数分析.
（3）模型构建 将预处理后的Sentinel-5P NO2数据、气象数据、DEM数据和实测NO2数据输入Catboost模型预测, 计算2021年广东省NO2浓度分布.
1.3.4 模型验证本文采用决定系数（R2）、均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）作为评价指标, 对普通最小二乘（OLS）、Bagging、KNN、RF、Adaboost、LightGBM、XGBoost、GBDT和Catboost模型的拟合效果进行比较. 同时, 通过十折交叉验证对模型进行验证, 各指标计算式如下:
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(3) |
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(4) |
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(5) |
式中，N为样本总数；NO2o为实测NO2浓度；NO2p为估算NO2浓度；
为了验证Catboost模型的准确性, 本研究选择OLS、KNN、RF、Adaboost、LightGBM、GBDT和XGBoost模型作为对比实验. 图 4和表 3为不同模型的拟合评价指标统计.
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图 4 模型拟合结果对比 Fig. 4 Comparison of model fitting results |
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表 3 模型拟合结果评价指标统计表 Table 3 Statistical table of evaluation index of model fitting results |
从图 4和表 3可知, OLS模型的拟合效果最差, R2、RMSE和MAE分别为0.53、10.77 μg·m-3和7.99 μg·m-3；Bagging模型的R2、RMSE和MAE分别为0.74、8.22 μg·m-3和5.97 μg·m-3；KNN模型的R2、RMSE和MAE分别为0.79、7.39 μg·m-3和5.02 μg·m-3；与前3种模型对比, 采用集成学习和Boosting提升方法的模型精度提升明显, 模型精度由低到高精度依次为RF（R2、RMSE和MAE达到了0.84、6.43 μg·m-3和4.50 μg·m-3）、Adaboost（R2、RMSE和MAE达到了0.85、6.24 μg·m-3和4.42 μg·m-3）、LightGBM（R2、RMSE和MAE达到了0.86、6.04 μg·m-3和4.32 μg·m-3）、GBDT（R2、RMSE和MAE达到了0.86、5.83 μg·m-3和4.08 μg·m-3）和XGBoost（R2、RMSE和MAE达到了0.86、5.84 μg·m-3和4.17 μg·m-3）；在所有的模型中, Catboost模型表现出色, 模型的拟合精度最高, 其R2、RMSE和MAE达到了0.91、4.89 μg·m-3和3.45 μg·m-3.
2.1.2 模型交叉验证结果使用十折交叉验证对9种模型进行验证, 图 5和表 4为不同模型交叉验证值和实际值的回归分析和各评价指标. 结果表明: OLS模型的验证结果最差, 其R2、RMSE和MAE分别为0.49、10.92 μg·m-3和7.97 μg·m-3. Bagging模型的R2为0.72；KNN模型的R2为0.77, 采用集成学习和Boosting提升的模型均保持着较好的验证精度, 交叉验证精度R2在0.82~0.90之间, RMSE在4.91~6.54 μg·m-3之间, MAE在3.43~4.57 μg·m-3之间. 其中, Catboost模型的验证精度依旧最佳, 其R2、RMSE和MAE分别为0.90、4.91 μg·m-3和3.43 μg·m-3.
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图 5 模型交叉验证结果对比 Fig. 5 Comparison of model cross-validation results |
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表 4 模型交叉验证结果评价指标统计表 Table 4 Statistical table of evaluation index of model cross-validation results |
2.1.3 模型稳定性分析
为验证Catboost模型的稳定性, 使用模型进行月尺度估算并与站点实测值进行比较（图 6）. 在不同月份, Catboost模型展现出较高的R2（0.85~0.91）, 表明其在时间上具有令人满意的稳定性.
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图 6 月尺度拟合结果 Fig. 6 Monthly scale fitting results |
根据研究区域的实际季节划分, 将一年划分为4个季节: 春季（3、4和5月）、夏季（6、7和8月）、秋季（9、10和11月）和冬季（12月、次年1月和2月）. 通过Catboost模型对不同季节的数据进行拟合, 图 7展示了模型在各个季节的拟合结果. 在春、夏、秋、冬这4个季节中, Catboost模型均表现出较高的R2, 分别为0.91、0.88、0.90和0.86. 对应的RMSE和MAE分别为春季4.05 μg·m-3和2.98 μg·m-3, 夏季3.05 μg·m-3和2.22 μg·m-3, 秋季4.24 μg·m-3和3.01 μg·m-3, 冬季6.73 μg·m-3和4.72 μg·m-3. 这表明Catboost模型在不同季节具有良好的稳定性.
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图 7 季尺度拟合结果 Fig. 7 Seasonal scale fitting results |
首先使用站点数据训练Catboost模型, 然后将2021年广东省各估算变量输入训练后的Catboost模型得出广东省各个点的近地面NO2浓度估算值. 基于近地面NO2浓度估算值求取所有点的平均值, 得到每个点的近地面NO2月均值. 数据显示, 2021年广东省的近地面月均NO2浓度整体呈现出一种“U”型趋势（图 8）, 不同月份的平均值有所不同. 在这个趋势中, 1月的NO2污染最为严重, 其平均值为43.8 μg·m-3, 其次是12月、次年3月和11月, 它们的平均值分别为28.66、24.45和23.74 μg·m-3. 相比之下, 7月的NO2污染程度最轻微, 其平均值仅为14.37 μg·m-3. 这个趋势与实际NO2浓度的季节性变化相一致. 1月的NO2浓度最高, 然后在2月迅速下降到19.08 μg·m-3, 下降了24.72 μg·m-3. 这是因为春节期间工业生产和交通运输减少, 导致排放减少. 在3月, ρ（NO2）上升到24.45 μg·m-3, 上升了5.37 μg·m-3, 这是因为春节结束, 各行各业开始复工, 导致排放增加. 接下来, 从3月到7月, NO2浓度呈下降趋势, 最低点出现在7月, 为14.37 μg·m-3, 月均下降4.91 μg·m-3. 然后, 从7月到12月, 近地面NO2浓度呈上升趋势, 最高点出现在12月, 为28.66 μg·m-3, 月均上升2.86 μg·m-3. 近地面月均NO2浓度变化与气象、工业活动和交通状况等因素相关.
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图 8 NO2月均浓度变化 Fig. 8 Monthly average concentration changes in NO2 |
2021年广东省近地面NO2浓度月均值空间分布如图 9所示, 1月, 全省的NO2污染程度相对严重. 2月, 广州市、佛山市和东莞市等地的NO2污染程度依旧较为严重, 而其他地区的NO2浓度相对较低. 3月, 全省的NO2污染程度再次显著上升. 4月, 大部分地区的NO2浓度无明显变化, 局部地区NO2污染开始降低. 5~10月, 广州市、佛山市、东莞市、深圳市和中山市等地区的局部NO2污染仍较高, 但大部分地区的NO2污染程度整体较低. 11~12月, 全省的NO2污染程度再次上升, 高污染区域主要集中在广州市、佛山市、东莞市、深圳市、中山市和珠海市等城市. 总体来看, 广东省2021年的近地面NO2浓度高污染区域主要分布在广州市、佛山市、东莞市、深圳市、中山市和珠海市等地. 以上城市具有高人口密度和发达的经济, 但也伴随着工业生产、交通运输和能源燃烧等活动, 导致大量污染物排放, 从而引发了不断累积的污染物. 这些城市在大部分月份的近地面NO2浓度超过了20 μg·m-3. 低污染区域主要分布在湛江市、茂名市、韶关市和清远市等地. 这些地区的月均NO2浓度分布相对均匀, 大多数月份都低于20 μg·m-3. 以上地区在发展中更加注重港口经济、农业和新能源等领域, 因此污染程度相对较低.
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图 9 NO2浓度月均值空间分布 Fig. 9 Monthly spatial distribution of NO2 |
按2.1.3节所述, 以3、4和5月为春季, 6、7和8月为夏季, 9、10和11月为秋季, 12月、次年1月和2月为冬季. 广东省近地面NO2浓度季均值存在显著的季节性差异（图 10）, 一年四季的ρ（NO2）平均值依次为20.77（春季）、14.85（夏季）、18.77（秋季）和27.53 μg·m-3（冬季）. 冬季的NO2浓度平均值最高, 其次是春季, 夏季的NO2浓度平均值最低. 4个季节中NO2浓度的大小排序为冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季, 影响广东省近地面NO2季均浓度差异的影响因子有许多, 如降雨、风速和植被覆盖度等[43~45].
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图 10 NO2浓度季均值空间分布 Fig. 10 Seasonal spatial distribution of NO2 |
具体来看, 春季的ρ（NO2）变化范围在8.84~40.02 μg·m-3之间, 高值区主要分布在广州市西部、佛山市东部和东莞市西部, 而低值区主要分布在湛江市、茂名市和阳江市等地. 夏季的ρ（NO2）变化范围为8.85~29.80 μg·m-3, 相对于春季, NO2浓度明显下降. 高值区向广州市西南部、东莞市北部和佛山市东部转移, 全省大部分地区的NO2污染程度显著改善. 这主要原因是夏季降水增多和植被覆盖率高, 导致空气湿度升高同时有助于阻碍地面尘土和工业排放的污染物等向空气中扩散. 秋季的ρ（NO2）变化范围为11.25~39.42 μg·m-3, NO2浓度明显上升, 高值区集中在广州市、东莞市和佛山市等经济区, 而低值区仍然在湛江市、茂名市和阳江市等地. 秋季气候干燥多风, 这使得NO2浓度不容易积聚. 然而, 空气中存在的沙尘和生物质等因素可能导致NO2浓度升高. 冬季的ρ（NO2）浓度变化范围为23.88~32.90 μg·m-3, 全省的NO2排放都有了明显的增加, 冬季寒冷而干燥, 大面积采取取暖措施, 煤炭燃烧排放的污染较为显著. 由于天气寒冷, 人们更多地依赖汽车出行, 而增加的汽车行驶次数也会导致尾气排放量的增加. 广东省的NO2污染呈现出“冬高夏低, 春秋过渡”的季节分布特征. 这种差异主要受到气候条件、工业活动、交通排放和人口密度等因素的影响.
3 结论（1）与本文所对比的模型相比, 利用Catboost模型估算的近地面NO2浓度精度最高, 模型拟合R2、RMSE和MAE分别为0.91、4.89 μg·m-3和3.45 μg·m-3, 交叉验证R2、RMSE和MAE分别为0.90、4.91 μg·m-3和3.43 μg·m-3, 同时在月尺度和季尺度也具有良好的稳定性, 充分证明该模型具有更好的拟合效果, 估算的近地面NO2浓度更接近真实值, 可用于获取更高精度的广东省近地面NO2时空分布特征, 为区域空气质量评估和环境污染治理提供更加合理的科学参考.
（2）广东省近地面NO2月均浓度总体上呈先降后升的“U”型趋势, 1月的NO2浓度最高（43.8μg·m-3）, 7月达到最低点（14.37 μg·m-3）. 广东省近地面NO2季均浓度存在“冬高夏低, 春秋过渡”的季节分布特征, 各季节NO2浓度大小依次为: 冬季（27.53 μg·m-3） > 春季（20.77 μg·m-3） > 秋季（18.77 μg·m-3） > 夏季（14.85 μg·m-3）.
（3）从空间分布角度看, 广东省近地面NO2高浓度区域主要位于经济发展迅速且人口密集的地区, 而低浓度区域主要分布在注重港口经济、农业和新能源等领域的地区.
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