2024, Vol. 45
2. 甘肃省生态环境工程评估中心, 兰州 730000;
3. 兰州大学应用技术研究院有限责任公司, 兰州 730000
, JIANG Li2 , YAO Gui-rong2 , CHEN Qiang1,3
, LI Guang-yao1 , ZHU Yu-huan1 , LIU Jia1 , SUN Wei1
2. Gansu Appraisal Center for Ecology Environment & Engineering, Lanzhou 730000, China;
3. Lanzhou University Applied Technology Research Institute Co., Ltd., Lanzhou 730000, China
近年来我国环境空气质量总体得到明显改善, 大气污染防治取得阶段性成果, 但仍有多地存在个别污染物超标现象, 尤其复合污染[1 ~ 3]以及极端天气导致的重污染情况时常出现[4, 5].厘清各类污染现象的复杂成因是准确解析污染来源和科学制定污染源排放精准控制的基础, 是我国环境空气质量持续改善的技术保障.空气质量模型能够较理想地模拟大气与污染物以及污染物之间相互作用, 是目前常用于分析污染成因的重要工具[6 ~ 8], 而污染源排放清单是影响其模拟效果的重要因素之一[9], 污染源排放清单的时空局限性会很大程度地限制空气质量模型模拟的准确性.同时, 污染源排放清单能够直观地反映污染源排放特征, 是分析污染成因、识别污染源及其贡献和科学制定大气污染防治策略的基础[9, 10].
大气污染物排放清单构建方法包括“自下而上”和“自上而下”两种方法[11 ~ 13]. “自下而上”方法仍是目前建立多行业污染源精细排放清单的基本思路[14 ~ 16], 这种方法虽然可以构建较为精细的清单, 但需要通过现场调查和部门调研等方式获取数据, 所获数据存在很大不确定性, 并且所需数据量大且详细, 在不支持现场调查或数据公布有限的地区, 构建清单工作难以开展.此外, 该方法构建清单工作量大且耗时长的原因使其建立的排放清单无法做到及时更新[17]. “自上而下”常用于与“自下而上”法相结合编制高分辨率且多部门排放清单[18, 19].现有许多研究将数值模型、卫星监测数据、飞机观测数据和地面观测数据结合构建高精度和高时空分辨率排放清单[20 ~ 24], 而卫星监测数据的可用性受云层、气溶胶污染、卫星轨道和运行时间的影响[25], 且大多使用柱浓度[26], 因而也会存在一定误差和局限；飞机观测数据受成本限制, 难以获得长时间且大区域的观测数据[27].并且以上方法对于计算能力和数值模型效果有较高的要求, 依赖于数值模型的模拟效果.综上, 目前的清单构建方法以及基于传统清单构建方法的新型清单构建方法, 大多适用于构建高准确度且高时空分辨率的排放清单, 但受限于所需数据和工作量, 不能够很好地改善排放清单的滞后性问题, 研究清单的动态更新方法能很好地解决这个问题.
空气质量变化特点主要由人为源排放与气象条件共同作用形成, 人为源排放的变化在一定程度上可以由空气质量的变化反映, 二者具有某种响应关系[28 ~ 31].我国生态环境监测网络在“十三五”时期就已包含城市空气监测站点约5 000个[32], 观测了长期的数据, 能较准确的代表环境空气中污染物浓度, 因此, 利用空气质量数据将人为源排放与空气质量的响应关系相结合为污染源排放清单构建提供了新的思路.有研究结合化学传输模型和响应模型, 得到排放变化与空气质量的响应关系, 从而实时估算排放变化[33].机器学习方法能够很好地捕捉排放与污染物浓度之间的非线性关系, 也是反映污染物浓度与排放之间的响应关系的可行方法之一[30, 34].有研究将深度学习和化学传输模型结合提出基于神经网络的化学传输模型（NN-CTM）, 该模型探索了人为排放与空气污染之间的复杂相关性, 从而达到优化排放清单的效果[35].支持向量回归和随机森林回归被用于预测中国焦化企业的SO2排放量, 填补了单个企业大气污染物排放强度预测方法的空白[36].以上方法主要关注提高清单准确性和空白领域的补充, 对于构建清单的工作量及时长的缩减效果并不显著, 用于快速构建清单或及时更新清单也是不够有效的.
基于以上背景, 为设计一种计算成本小且高效的清单更新构建方法, 选择基于随机森林的气象标准化方法, 捕捉污染物浓度与人为源排放变化之间的响应关系.设计了一种根据响应关系和基础清单快速动态更新污染源排放清单的方法（methodology for updating emission inventories based on the relationship between emissions and air quality, REQEI）.并将该方法应用于2015年MEIC清单, 构建了基于MEIC清单的人为源排放与空气质量响应关系全国污染源排放清单（REQEI_MEIC）, 通过横向比较法、模式验证法以及蒙特卡洛不确定性分析方法对REQEI_MEIC清单的可靠性和适用性进行分析, 评估该动态更新清单方法的可行性.本文所提出的快速动态更新大气污染物排放清单方法, 在节省工作量和时间的基础上可以构建与MEIC清单（或自下而上构建的清单）具有同等效果的污染物排放清单, 并且该方法具有较为广阔的应用前景, 在此基础上进行优化, 可用于建立多种区域尺度和时间尺度的污染源排放清单.
1 材料与方法 1.1 源排放的大气污染物与环境空气质量响应关系构建气象标准化是一种能够从污染物观测浓度中去除气象变化所影响的部分, 得到只受排放变化影响的污染物浓度的方法, 该法所得污染物浓度即为气象标准化浓度, 其表征了研究时段内气象平均状态下的污染物浓度, 该浓度变化受污染源排放的影响[37, 38].本研究选取中国的27个省会城市及4个直辖市作为各省代表城市（中国香港、澳门和台湾地区资料暂缺）.将各个代表城市的气象要素组合以及时间变量（工作日和儒略日等, 可代表排放强度）作为自变量, 大气污染物的小时浓度作为因变量, 建立可表征人为源排放的大气污染物与环境空气质量响应关系的随机森林模型（RF）, 再从研究时段内的所有时间点的气象因子组合中, 重采样1 000次, 结合所研究时刻的时间变量, 代入已建立的RF模型, 得到1 000次预测值的均值, 为该时刻的气象标准化浓度.
污染物数据为全国城市空气质量实时发布平台（https://air.cnemc.cn：18007/）所发布的2015年~2021年逐小时浓度监测数据.气象要素数据为第五代欧洲中期天气预报中心大气再分析全球气候数据集ERA5（https://cds.climate.copernicus.eu/）, 包括2015年~2021年期间的相对湿度、地表2 m气温、地表2 m露点温度、边界层高度、降水量、10 m风速、云量、辐射和平均海平面气压等要素逐小时数据.
随机森林回归模型建立以及气象标准化浓度的计算均基于R包“rmweather”实现.
1.2 清单构建方法（1）估算一次PM2.5的占比Rap 气象标准化浓度能够排除气象变化的影响, 因此认为人为排放源的变化导致了PM2.5气象标准化浓度的变化.为能够更好地利用PM2.5气象标准化浓度变化表征排放变化, 在假设排放源结构基本保持稳定的前提下, 利用CO作为一次排放的示踪物[39], 估算一次PM2.5气象标准化浓度[40]：按照O3 MDA8将光化学水平分为低水平[ρ（O3 MDA8）≤100 μg·m-3], 中等水平[100 μg·m-3 < ρ（O3 MDA8）≤160 μg·m-3]和高水平[ρ（O3 MDA8） > 160 μg·m-3][41], 计算3种情况下的一次PM2.5浓度占总PM2.5浓度比例Rap：
|
(1) |
|
(2) |
|
(3) |
式中, Rap为一次PM2.5占总PM2.5浓度比例, ρ(PM2.5)为PM2.5浓度, p为一次PM2.5, t为浓度对应时间点（d）, obs为PM2.5观测浓度, L、M和H分别为光化学活性低水平、中等水平以及高水平. [ρ(PM2.5)ρ(CO)]p，L，0.25为低光化学活性水平下每日PM2.5和CO浓度比的25%百分位数, 该值为计算低、中等以及高光化学活性水平下的一次气溶胶基准值[40, 42].
（2）比值RA 将各污染物气象标准化浓度视为排放贡献浓度, 计算各污染物每月的排放贡献浓度逐年比值RA.计算PM2.5每月的排放贡献浓度逐年比值RA, 公式如下：
|
(4) |
式中, c为对应城市, m为对应月份, mean_m为月均值, x为对应时间点（a）.
其他污染物每月的排放贡献浓度逐年比值RA计算公式如下：
|
(5) |
式中, c、m、mean_m以及x均同式（4）；ρ(poli)为污染物气象标准化浓度（包括CO、NOx、PM10、SO2、BC和OC）, i为污染物.
（3）清单推算 各个格点的各污染物排放量计算公式如下：
|
(6) |
式中, e为所用清单中所包含排放源类（本例中使用MEIC清单, 包括电力、工业、民用和交通, 主要推算颗粒物、CO、NOx、SO2、BC和OC排放清单, 故农业源不考虑在内）, c、m、i以及x均与式（4）、（5）中含义相同, 此处i所代指的污染物包括PM2.5；a为对应网格, 计算某网格排放量时, RAc, m.i, x使用该网格所处省的代表城市的对应值.用于清单更新推算工作的基础清单是清华大学发布的多尺度排放清单模型（multi-resolution emission inventory model for climate and air pollution research, MEIC）的v1.4版本清单（http://meicmodel.org.cn）中2015年的排放清单[12, 43].使用我国生态统计年鉴（https://www.mee.gov.cn/）污染物排放量与REQEI_MEIC清单排放量和MEIC清单排放量进行比对, 考察REQEI_MEIC清单合理性.
1.3 清单不确定性分析REQEI清单动态更新方法主要依赖于基础清单以及空气质量与人为源排放的响应关系, 因此该方法的主要不确定性来自于使用气象标准化方法对空气质量与人为源排放相应关系的计算过程.将污染物各月排放贡献浓度逐年比值RA作为主要不确定因子, 按照以下步骤进行REQEI_MEIC清单不确定性的定量计算：
（1）对于各代表城市2015年~2021年污染物浓度进行20次气象标准化处理, 每年每月与前一年该月的排放浓度比值（即RA）有400个概率分布值, 经检验不确定因子RA的数值属于正态分布, 拟合得到各城市各年各月的RA对应正态分布参数.
（2）根据RA的分布类型和参数, 基于蒙特卡洛随机取样的方法, 进行1 000次随机抽样, 从而估计所得清单排放量的不确定性范围（uncertainty interval, UI）：
|
(7) |
式中, U和L分别为排放量95%置信区间的上限和下限, E为排放量概率分布均值.
1.4 WRF-Chem配置及验证试验设计模式模拟验证是评估大气污染源排放清单准确性的重要方法之一.本研究分别使用MEIC清单和REQEI_MEIC清单对于中国区域的污染物浓度进行模拟, 对比模拟效果, 以分析REQEI_MEIC清单的合理性和适用性以及REQEI清单构建方法的可行性.考虑到应对于不同时期不同季节的清单合理性进行考察, 选取了2018年和2020年的1月和7月分别进行试验验证, 模拟试验的设置如表 1所示.
|
表 1 试验设置 Table 1 Test settings |
以北纬36.500 0°, 东经101.882 5°为中心点设置模拟区域, 分辨率为25 km×25 km的单层嵌套网格, 覆盖中国大陆区域, 如图 1所示.气象场输入数据采用欧洲中期天气预报中心的第五代全球大气再分析数据集ERA5再分析资料（0.25°×0.25°）, 化学初始及侧边界条件采用全球化学传输模式CAM-Chem的输出结果.物理化学参数化方案如表 2所示, 考虑到夏季与冬季的差异, 使用不同的参数化方案配置进行模拟：方案A用于模拟2018年1月和2020年1月；方案B用于模拟2018年7月和2020年7月.
|
中国香港、澳门和台湾地区资料暂缺 图 1 WRF-Chem模拟区域及各省代表城市 Fig. 1 Modeling domains and representative cities of provinces |
|
|
表 2 WRF-Chem物理化学参数化方案 Table 2 WRF-Chem model physical and chemical parameterization scheme |
2 结果与分析 2.1 近年我国各污染物排放特征及清单横向比较验证结果
从各污染物的排放总量、排放结构和排放变化特征讨论分析REQEI_MEIC排放清单的合理性.选取我国个别年份的统计年鉴中地区废气排放量数据与两清单排放量进行比对分析, 如图 2所示, 两清单中的PM10、NOx和SO2排放量相对于统计年鉴排放量总体上均有所高估, REQEI_MEIC清单与MEIC清单的排放量之间差异较小.
|
图 2 两清单中我国各地区污染物排放量与统计年鉴排放量比对情况 Fig. 2 Comparison of emissions of pollutants from the two inventories with emissions from the statistical yearbook |
从我国2016~2020年各污染物排放变化特征来看（如图 3）, REQEI_MEIC清单与MEIC清单呈现了相同的污染物排放总量变化特征：各污染物排放总量在该时间段整体呈现下降趋势, SO2和颗粒物下降更为显著（SO2、PM10和PM2.5的2020年MEIC清单排放量分别较2016年排放量下降了46%、27%和25%；REQEI_MEIC清单排放量分别下降46%、22%和22%）, NOx和CO排放量的下降较为平缓.由图 4可知, 排放量削减幅度较大地区主要包括河北、河南、山西、山东和陕西等地, 据我国统计年鉴公布数据, 河北和山东省2020年SO2排放量较2018年分别下降了18.7万t和14.8万t, 两清单中下降幅度均相对统计年鉴公布量更小, REQEI_MEIC清单排放量下降幅度和MEIC清单排放量下降幅度较为一致（两省MEIC清单排放量分别下降了17.9万t和14万t；REQEI_MEIC清单排放量分别下降了15.4万t和11.5万t）.
|
图 3 2016~2020年两清单中我国污染物排放总量变化及排放结构 Fig. 3 Changes in China's total emissions of pollutants in the two emission inventories from 2016 to 2020 and the emissions structure |
|
排放量变化为2020年排放量减去2018年排放量；1对应MEIC清单, 2对应REQEI_MEIC清单 图 4 2018~2020年两清单中我国各地区污染物排放量变化情况 Fig. 4 Changes in pollutant emissions in the two emission inventories from 2018 to 2020 |
两清单所呈现的排放源结构特征相同：工业源是各污染物排放量的主要贡献源, 颗粒物以及CO的排放量贡献中, 民用源排放占比第二, NOx排放量的第二大贡献源是交通源.各源排放污染物的特点具有季节规律：民用源季节规律最为明显, 冬季出现排放高峰, 这导致民用源排放贡献大的污染物在冬季排放量会出现明显高峰, 并且在这期间, 民用源排放量占总排放量比例达到50%甚至以上, 颗粒物和CO的排放量变化及排放结构变化表现为该特点.其他源在1~2月出现幅度较小的排放谷值.
两清单中2020年各污染物总排放量和各源排放量相较于2018年排放量的变化情况如图 4所示, 基本上所有地区PM10工业源排放下降量占PM10总排放下降量的50%左右, 山东、广东和安徽等地达到60%以上.陕西、山西和河北等地PM10民用源排放下降量在PM10总排放下降量中占比较高, 为30%~60%左右.NOx的下降量中, 工业源占比和交通源占比均为30%~40%左右.在SO2排放下降量相对较小的地区（如广东、广西、福建和辽宁等地）, 工业源排放下降量占总排放下降量比重很大（达到60%~70%左右）；在排放下降量相对较大的地区（如河北、山西和陕西等地）, 除工业源排放占比大以外, 民用源排放下降量也能达到总排放下降量的40%~50%.
2.2 清单模拟验证结果分别用MEIC清单和REQEI_MEIC清单对2018年1月和7月以及2020年1月和7月时段污染物浓度进行模拟, 通过模拟效果来评估REQEI_MEIC清单的可靠性和适用性.使用相关系数（correlation coefficient, R）、一致性指数（index of agreement, IOA）、标准化平均误差（normalized mean error, NME）以及标准化平均偏差（normalized mean bias, NMB）作为WRF-Chem模拟效果的评估指标[44, 45].
从图 5呈现的模拟效果差异来看, 对于PM2.5, 有45.16%的研究城市使用REQEI_MEIC清单模拟R优于MEIC清单, 51.60%的研究城市使用REQEI_MEIC清单模拟IOA优于MEIC清单, 32.26%的研究城市使用REQEI_MEIC清单模拟NME小于MEIC清单.在甘肃、贵州、湖北、湖南、江苏、宁夏、青海和陕西地区, 使用REQEI_MEIC清单模拟误差小于MEIC清单, 结合图 6来看, 在以上地区中, 贵州、湖北和湖南的模拟浓度大于实际浓度, 而在模拟时段内, REQEI_MEIC清单中该三地区的PM2.5平均排放量小于MEIC清单, 因此使用该清单模拟所得PM2.5浓度与实际PM2.5浓度的误差更小；甘肃、宁夏、青海和陕西的模拟浓度小于实际浓度, REQEI_MEIC清单中的PM2.5排放量更大, 使用REQEI_MEIC模拟所得的PM2.5更接近实际浓度.
|
ΔIOA、ΔNME和ΔR分别为使用REQEI_MEIC清单模拟所得IOA、NME和R减去使用MEIC清单模拟所得对应参数 图 5 两清单模式模拟效果差异 Fig. 5 Differences in simulation effects between the two inventories |
|
NO2对应的排放量用NOx排放量代替；虚线为NMB=0 图 6 两清单模式模拟NMB和模拟时段对应平均排放量 Fig. 6 NMB obtained from the simulation using the two inventories and average emissions corresponding to the simulated time period |
对于SO2, 61.29%的研究城市使用REQEI_MEIC清单模拟R优于MEIC清单, 74.19%的研究城市使用REQEI_MEIC清单模拟IOA优于MEIC清单, 70.97%的研究城市使用REQEI_MEIC清单模拟NME小于MEIC清单.使用REQEI_MEIC清单对于SO2模拟的误差减小效果显著.
使用REQEI_MEIC清单对NO2进行模拟, 有45.16%研究城市的R优于MEIC清单模拟所得, 64.52%研究城市的IOA优于MEIC清单模拟所得, 61.29%研究城市的NMB小于MEIC清单模拟所得.几乎所有研究地区的NO2模拟NMB均为负, 因此两清单中NOx排放量更高的清单模拟所得NO2更接近实际浓度.此外, 对于甘肃、河南、湖南和上海等地, 使用REQEI_MEIC模拟的R和IOA也有所提升, 兰州和郑州的R提高了0.10左右；上海和郑州的IOA提高了0.05以上.
综合各污染物模拟效果来看, REQEI_MEIC清单的模拟效果达到或优于MEIC清单.相对于MEIC清单, REQEI_MEIC清单对于北京、上海和杭州气态污染物模拟效果更优；对于银川、贵阳和乌鲁木齐的颗粒物模拟效果更优；对兰州、武汉、长沙、呼和浩特、西宁和西安等地的整体模拟效果更好.
2.3 清单不确定性分析为考察REQEI清单动态更新方法的稳定性以及REQEI_MEIC清单的可靠性, 基于蒙特卡洛方法计算了REQEI_MEIC清单的不确定性范围.颗粒物和SO2排放量不确定性范围相对较大（西北、华北和东北地区较大, 为-35%~38%左右）；新疆和河北地区的CO排放量不确定性范围较大（为-27%~28%左右）, 南部地区CO排放量不确定性范围小（为-10%~10%左右）；NOx排放量不确定性的地区分布特点与CO类似, 但不确定性范围整体较小, 最大为-17%~17%.
3 结论（1）REQEI方法考虑了源排放的污染物和空气质量的响应关系, 不需要进行复杂的排放因子统计、时空分配以及排放量计算, 将REQEI_MEIC清单与各地统计年鉴排放量比对, 并使用WRF-Chem模式进行模拟效果的验证, 表明REQEI清单构建方法是可行的.
（2）REQ_MEICEI清单中95%置信区间下的颗粒物排放量不确定性范围-38%~35%；SO2为-36%~38%；CO为-27%~28%；NOx为-17%~17%.表明REQEI动态更新清单方法较为稳定, 所构建清单不确定性较小.
（3）该方法适合对已构建的区域和城市尺度清单进行动态更新, 可实现快速更新任何尺度和精度的已有清单；动态更新的清单在评估政策及治理手段的变化对环境空气质量的影响、污染的预警预报以及污染防控方案的制定等方面具有广阔的应用前景.
| [1] | He L, Duan Y S, Zhang Y, et al. Effects of VOC emissions from chemical industrial parks on regional O3-PM2.5 compound pollution in the Yangtze River Delta[J]. Science of the Total Environment, 2024, 906. DOI:10.1016/j.scitotenv.2023.167503 |
| [2] |
牛笑笑, 钟艳梅, 杨璐, 等. 2015~2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1830-1840. Niu X X, Zhong Y M, Yang L, et al. Spatiotemporal evolution characteristics of PM2.5-O3 compound pollution in Chinese cities from 2015 to 2020[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1830-1840. |
| [3] |
宋小涵, 燕丽, 刘伟, 等. 2015~2021年京津冀及周边地区PM2.5和臭氧复合污染时空特征分析[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1841-1851. Song X H, Yan L, Liu W, et al. Spatiotemporal distribution characteristics of co-pollution of PM2.5 and ozone over BTH with surrounding area from 2015 to 2021[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1841-1851. |
| [4] | Wan Y, Yin Z C, Huo Q Y, et al. Weather extremes led to large vriability in O3 pollution and associated premature deaths in east of China[J]. Frontiers in Earth Science, 2022, 10. DOI:10.3389/feart.2022.947001 |
| [5] | Lu P L, Liu R, Luo Z, et al. Impacts of compound extreme weather events on summer ozone in the Beijing-Tianjin-Hebei region[J]. Atmospheric Pollution Research, 2024, 15(3). DOI:10.1016/j.apr.2023.102030 |
| [6] | Chen L, Liao H, Li K, et al. Process-level quantification on opposite PM2.5 changes during the COVID-19 lockdown over the north China plain[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2023, 10(9): 779-785. |
| [7] | Lai H C, Dai Y T, Le L P, et al. Estimation the effect of accumulated long-range transported pollutants during a PM2.5 event in Taiwan[J]. Atmospheric Pollution Research, 2023, 14(6). DOI:10.1016/j.apr.2023.101758 |
| [8] | Fu X Y, Chen D S, Wang X T, et al. The impacts of ship emissions on ozone in eastern China[J]. Science of the Total Environment, 2023, 903. DOI:10.1016/j.scitotenv.2023.166252 |
| [9] | Gu C, Zhang L, Xu Z D, et al. High-resolution regional emission inventory contributes to the evaluation of policy effectiveness: a case study in Jiangsu Province, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2023, 23(7): 4247-4269. DOI:10.5194/acp-23-4247-2023 |
| [10] | Sokhi R S, Moussiopoulos N, Baklanov A, et al. Advances in air quality research‑current and emerging challenges[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2022, 22(7): 4615-4703. DOI:10.5194/acp-22-4615-2022 |
| [11] | Li B W, Ho S S H, Li X H, et al. A comprehensive review on anthropogenic volatile organic compounds (VOCs) emission estimates in China: comparison and outlook[J]. Environment International, 2021, 156. DOI:10.1016/j.envint.2021.106710 |
| [12] | Li M, Liu H, Geng G N, et al. Anthropogenic emission inventories in China: a review[J]. National Science Review, 2017, 4(6): 834-866. DOI:10.1093/nsr/nwx150 |
| [13] |
张恺, 骆春会, 陈旭锋, 等. 中国不同尺度大气污染物排放清单编制工作综述[J]. 中国环境监测, 2019, 35(3): 59-68. Zhang K, Luo C H, Chen X F, et al. Review of atmospheric pollutant inventories at different scales in China[J]. Environmental Monitoring in China, 2019, 35(3): 59-68. |
| [14] | Huo D, Liu K, Liu J W, et al. Near-real-time daily estimates of fossil fuel CO2 emissions from major high-emission cities in China[J]. Scientific Data, 2022, 9(1). DOI:10.1038/s41597-022-01796-3 |
| [15] | Zhang R T, Chen C M, Liu S T, et al. Emission inventory of air pollutants from residential coal combustion over the Beijing-Tianjin-Hebei Region in 2020[J]. Air Quality, Atmosphere & Health, 2023, 16(9): 1823-1832. |
| [16] | Khazini L, Kalajahi M J, Rashidi Y, et al. Real-world and bottom-up methodology for emission inventory development and scenario design in medium-sized cities[J]. Journal of Environmental Sciences, 2023, 127: 114-132. DOI:10.1016/j.jes.2022.02.035 |
| [17] |
刘丹, 李林山, 曹平, 等. 恩施州大气污染物排放量估算及清单构建[J]. 环境科学与技术, 2021, 44(1): 207-215. Liu D, Li L S, Cao P, et al. Estimation and inventory construction of air pollutant emission in Enshi prefecture[J]. Environmental Science & Technology, 2021, 44(1): 207-215. |
| [18] | Zhang B L, Yin S S, Lu X, et al. Development of city-scale air pollutants and greenhouse gases emission inventory and mitigation strategies assessment: a case in Zhengzhou, Central China[J]. Urban Climate, 2023, 48. DOI:10.1016/j.uclim.2023.101419 |
| [19] | Jafar H A, Shahrour I, Mroueh H. Use of a hybrid approach to estimate greenhouse gas emissions from the transport sector in Palestine[J]. Climate, 2023, 11(8). DOI:10.3390/cli11080170 |
| [20] | Chen Y C, Chou C C K, Liu C Y, et al. Evaluation of the nitrogen oxide emission inventory with TROPOMI observations[J]. Atmospheric Environment, 2023, 298. DOI:10.1016/j.atmosenv.2023.119639 |
| [21] | Goldberg D L, Lu Z F, Streets D G, et al. Enhanced capabilities of TROPOMI NO2: estimating NOx from north American cities and power plants[J]. Environmental Science & Technology, 2019, 53(21): 12594-12601. |
| [22] | Martin R V, Jacob D J, Chance K, et al. Global inventory of nitrogen oxide emissions constrained by space-based observations of NO2 columns[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2003, 108(D17). DOI:10.1029/2003jd003453 |
| [23] | Wren S N, McLinden C A, Griffin D, et al. Aircraft and satellite observations reveal historical gap between top‑down and bottom‑up CO2 emissions from Canadian oil sands[J]. PNAS Nexus, 2023, 2(5). DOI:10.1093/pnasnexus/pgad140 |
| [24] | Qu Z, Henze D K, Theys N, et al. Hybrid mass balance/4D-var joint inversion of NOx and SO2 emissions in East Asia[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2019, 124(14): 8203-8224. DOI:10.1029/2018JD030240 |
| [25] | Lei R X, Feng S, Danjou A, et al. Fossil fuel CO2 emissions over metropolitan areas from space: a multi-model analysis of OCO-2 data over Lahore, Pakistan[J]. Remote Sensing of Environment, 2021, 264. DOI:10.1016/j.rse.2021.112625 |
| [26] | Zhang Q Q, Boersma K F, Zhao B, et al. Quantifying daily NOx and CO2 emissions from Wuhan using satellite observations from TROPOMI and OCO-2[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2023, 23(1): 551-563. DOI:10.5194/acp-23-551-2023 |
| [27] | Pitt J R, Lopez-Coto I, Hajny K D, et al. New York city greenhouse gas emissions estimated with inverse modeling of aircraft measurements[J]. Elementa: Science of the Anthropocene, 2022, 10(1). DOI:10.1525/elementa.2021.00082 |
| [28] | Wang N, Xu J W, Pei C L, et al. Air quality during COVID-19 lockdown in the Yangtze River Delta and the Pearl River Delta: two different responsive mechanisms to emission reductions in China[J]. Environmental Science & Technology, 2021, 55(9): 5721-5730. |
| [29] | Yamaji K, Uno I, Irie H. Investigating the response of East Asian ozone to Chinese emission changes using a linear approach[J]. Atmospheric Environment, 2012, 55: 475-482. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.03.009 |
| [30] | Cao M, Xing J, Sahu S K, et al. Accurate prediction of air quality response to emissions for effective control policy design[J]. Journal of Environmental Sciences, 2023, 123: 116-126. DOI:10.1016/j.jes.2022.02.009 |
| [31] | Kuo C P, Fu J S. Ozone response modeling to NOx and VOC emissions: examining machine learning models[J]. Environment International, 2023, 176. DOI:10.1016/j.envint.2023.107969 |
| [32] |
吴季友, 陈传忠, 蒋睿晓, 等. 我国生态环境监测网络建设成效与展望[J]. 中国环境监测, 2021, 37(2): 1-7. Wu J Y, Chen C Z, Jiang R X, al er. Progress and prospects of ecological and environmental monitoring network construction in China[J], 2021, 37(2): 1-7. |
| [33] | Xing J, Li S W, Jiang Y Q, et al. Quantifying the emission changes and associated air quality impacts during the COVID-19 pandemic on the North China Plain: a response modeling study[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(22): 14347-14359. DOI:10.5194/acp-20-14347-2020 |
| [34] | Xing J, Zheng S X, Ding D, et al. Deep learning for prediction of the air quality response to emission changes[J]. Environmental Science & Technology, 2020, 54(14): 8589-8600. |
| [35] | Huang L, Liu S, Yang Z Y, et al. Exploring deep learning for air pollutant emission estimation[J]. Geoscientific Model Development, 2021, 14(7): 4641-4654. DOI:10.5194/gmd-14-4641-2021 |
| [36] | Ju T N, Lei M, Guo G H, et al. A new prediction method of industrial atmospheric pollutant emission intensity based on pollutant emission standard quantification[J]. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2023, 17(1). DOI:10.1007/s11783-023-1608-1 |
| [37] | Grange S K, Carslaw D C. Using meteorological normalisation to detect interventions in air quality time series[J]. Science of the Total Environment, 2019, 653: 578-588. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.10.344 |
| [38] | Grange S K, Carslaw D C, Lewis A C, et al. Random forest meteorological normalisation models for Swiss PM10 trend analysis[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(9): 6223-6239. DOI:10.5194/acp-18-6223-2018 |
| [39] | Luo Y H, Zhao T L, Yang Y J, et al. Seasonal changes in the recent decline of combined high PM2.5 and O3 pollution and associated chemical and meteorological drivers in the Beijing-Tianjin-Hebei region, China[J]. Science of the Total Environment, 2022, 838. DOI:10.1016/j.scitotenv.2022.156312 |
| [40] | Yu X Y, Zhang Y, Liu N W, et al. Characteristics of secondary PM2.5 under different photochemical reactivity backgrounds in the Pearl River Delta Region[J]. Frontiers in Environmental Science, 2022, 10. DOI:10.3389/fenvs.2022.837158 |
| [41] | Gu J X, Chen Z X, Zhang N, et al. Characterization of atmospheric fine particles and secondary aerosol estimated under the different photochemical activities in summertime Tianjin, China[J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2022, 19(13). DOI:10.3390/ijerph19137956 |
| [42] | Zhu Q, Yu Y, Gong H X, et al. Spatio-temporal characteristics of PM2.5 and O3 synergic pollutions and influence factors in the Yangtze River Delta[J]. Frontiers in Environmental Science, 2023, 10. DOI:10.3389/fenvs.2022.1104013 |
| [43] | Zheng B, Tong D, Li M, et al. Trends in China's anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of clean air actions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(19): 14095-14111. DOI:10.5194/acp-18-14095-2018 |
| [44] | Li G Y, Chen Q, Zhu Y F, et al. Effects of chemical boundary conditions on simulated O3 concentrations in China and their chemical mechanisms[J]. Science of the Total Environment, 2023, 857. DOI:10.1016/j.scitotenv.2022.159500 |
| [45] | Zang Z L, Liang Y F, You W, et al. Multi-scale three-dimensional variational data assimilation for high-resolution aerosol observations: methodology and application[J]. Science China Earth Sciences, 2022, 65(10): 1961-1971. |