2024, Vol. 45
2. 北京大学环境科学与工程学院, 北京 100871;
3. 北京交通大学环境学院, 智能交通绿色低碳技术教育部工程研究中心, 北京 100044
2. College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China;
3. Engineering Research Center of Clean and Low-carbon Technology for Intelligent Transportation, Ministry of Education, School of the Environment, Beijing Jiaotong University, Beijing 100044, China
近年来, 我国大气污染呈现出复合污染的特征[1], 大范围雾、霾天气频发, 引起社会高度关注[2, 3]. 为了应对我国各地区频繁发生的重霾污染事件[4], 党中央和国务院分别于2013年和2018年颁布了《大气污染防治行动计划》（“大气十条”）和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》（“蓝天保卫战”）[5 ~ 7], 包括对高污染高耗能产业严格控制, 减少过剩产能和落后产能, 推进北方地区冬季清洁取暖, 整治“散乱污”工业企业等措施[8, 9], 旨在实现京津冀等重点区域大气污染物的大幅减排从而改善空气质量. 据监测数据显示, 2017年, 京津冀地区ρ（PM2.5）相比2013年从106 μg·m-3下降至64 μg·m-3, 下降40%, “大气十条”的成功实施使各项空气指标全面改善[10, 11]. 2018年的“蓝天保卫战”仍然聚焦PM2.5 [12], 截至到2020年年底, 京津冀地区ρ（PM2.5）平均值为45.1 μg·m-3, 比2017年下降29%, 比2013年下降57%.
然而, 空气质量改善是多因素作用的结果, 既有减排的作用, 又有气象变化的综合影响[13 ~ 16]. 在对气象条件影响评估过程中, 通常采用敏感性分析、统计分析等方法将气象对PM2.5改善的贡献进行剥离. 例如, 张小曳等[17]采用PLAM指数法研究了气象条件对气溶胶污染的影响, 并估算了气象变化对PM2.5减少的贡献；Du等[18]利用NAQPMS模型, 采用固定排放清单输入, 输入不同年份的气象数据的方法, 量化了2018~2020年气象和排放对ρ（PM2.5）的影响；Shi等[19]应用CMAQ模式通过对气象参数进行扰动, 形成不同的气象条件, 从而探究单个气象因子对PM2.5浓度的影响. 综上可知, 已有研究仅仅定量评估气象条件的影响, 但气象影响的机制仍然不清. 气象条件是通过影响污染物的传输扩散、干湿沉降和化学转化等过程影响PM2.5浓度的[20], 而当前的研究没有深入评估具体气象造成的物理、化学过程的改变从而导致的PM2.5浓度改善. 随着人为排放的持续减少和区域气候的变化, 在未来的控制政策设计中细化考虑气象的物理和化学过程贡献至关重要.
为了更全面的了解气象条件在2013~2020年京津冀地区PM2.5改善中所起的作用, 本文运用WRF-CMAQ模型和过程分析（process analysis, PA）工具, 采用固定排放进行交叉模拟的方法, 评估了2013~2020年气象要素变化对京津冀地区PM2.5改善的影响, 并进一步分析了气象因素在大气污染物在传输、扩散和转化过程中的作用, 以期为京津冀地区PM2.5污染防治工作提供科学依据.
1 材料与方法本文采用WRF（weather research and forecasting）和CMAQ（community multiscale air quality）模型分别对各种气象参数和污染物浓度数据进行模拟, 并采用CMAQ模型中的过程分析模块对气象造成的大气中物理、化学过程进行的变化进行模拟分析. 由于在排放源不变的情况下, 气象条件决定着污染物的浓度, 所以本研究以2017年为基准设计3个情景.
1.1 模式配置WRF模式主要包括预处理WPS（WRF preprocessing system）系统和WRF主体计算程序, 其中WPS负责预处理. 模拟输入数据主要有初始气象数据[采用美国国家环境预报中心（NCEP）提供的每6 h一次、1°分辨率的FNL全球分析资料]和地形数据（来源于中分辨率成像光谱仪MODIS发布的全球21种土地类型10 m分辨率数据）. WRF主模式通过对各类物理参数化方案设定开始进行气象场的模拟. WRF模型输出的气象数据将通过气象化学接口模块（MCIP）输入给CMAQ模型, 以驱动化学场模拟. 因此, CMAQ模型与WRF模型在垂直方向上有着同样的分层, 但由于边界场作为缓冲区域, 不适合作为气象数据输入给空气质量模式进行模拟计算. 因此, 需在MCIP模块中进行切除处理, 这也导致了气象模型的模拟区域范围通常略大于空气质量模型.
本研究所用的CMAQ版本为2020年12月发布的CMAQ5.3.2, 该模式的核心部分化学传输模块CCTM, 既考虑了气象场对污染物的输送、转化、扩散和迀移, 也考虑了污染物自身的气相、液相、非均相化学反应以及干、湿沉降过程. 其中, 本研究选用了SAPRC07化学反应机制来处理污染物之间的气相化学反应, 气溶胶模块选用AERO6机制.模拟区域采用两层嵌套, 如图 1, 中心经纬度为110°E, 34°N, 投影方式为Lambert投影, 两条真纬线为25°N和40°N. 最外层网格水平分辨率为27 km×27 km, 网格数为230×181, 覆盖整个中国区域；第二层网格水平分辨率为9 km×9 km, 网格数88×109, 覆盖了整个京津冀地区. 模拟年份为2013、2017和2020年, 1月代表冬季、4月代表春季、7月代表夏季和10月代表秋季, 分别进行模拟.
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基于审图号为GS（2023）2767号的标准地图制作, 底图无修改 图 1 模拟范围示意 Fig. 1 Simulation range |
在模拟区域内, 本研究在内层和外层清单输入均采用清华大学开发的中国多尺度排放清单模型（MEIC）, 涵盖了电力、工业、民用、交通和农业这5个部门. MEIC清单相关方法比较成熟, 已在很多单独评估气象因子对空气质量影响的研究中进行运用[21 ~ 23]. 除此之外, 自然源排放采用MEGAN模型估算, 该模型同样由USEPA开发, 是在大量实验资料的基础上, 通过结合气象资料与下垫面参数的方法提出的自然源排放模型. 其中, 本研究所用的气象数据来源于WRF模型的输出结果.
1.2 过程分析过程分析（PA）是嵌入CMAQ模型的先进工具之一, 能够对各种过程和反应的综合速率进行定量评估, 从而量化它们对关键污染物的相对影响. PA已被广泛用于研究区域O3和PM2.5的形成机制研究[24 ~ 28]. 大气污染物浓度的变化受到不同物理化学过程的影响, 而过程分析模块就是为了定量不同过程对污染物的贡献[29]. 过程分析可分为综合过程速率分析（IPR）和综合反应速率分析（IRR）[30, 31]. IPR能对不同物理化学过程对污染物浓度变化的影响进行量化[32, 33]. IRR用于研究模式中的气相化学转化, 解释污染物的化学变化过程, 可以给出各时刻不同化学反应的反应速率.
本研究采用IPR量化由于气象造成的不同大气过程对PM2.5的影响.IPR每小时提供9个主要大气过程对污染物浓度的贡献, 包括源排放、水平平流、水平扩散、垂直平流、垂直扩散、干沉降、气相化学过程（物种的所有化学过程的净总和）、雾化学过程（云雾的液相化学、云下、云内化学物种的混合、消光和清除作用以及湿沉降等作用的净效应）和气溶胶化学过程（新粒子生成、粒子之间的凝结碰撞以及气溶胶热动力学等的净效应）. 以上过程提供了主要的污染物汇或源. 把上述过程的贡献加起来计算总的过程贡献净增或净减, 分别表示污染物浓度的净产生或净消耗[34]. 国控站点能客观反映一定空间范围内的环境空气质量水平和变化规律, 客观评价城市、区域环境空气状况, 污染源对环境空气质量影响, 同时综合考虑了城市自然地理、气象等综合环境因素, 本研究采用核心区域主要国控站点平均值为分析数据, 可以表达核心排放区域气象条件对空气质量的影响.
1.3 情景设置CMAQ模拟中保持排放数据不变（固定2017年排放）, 更换不同年份的气象数据, 因此污染物浓度的变化ΔCj和ΔMi, j是仅由于气象条件做出的贡献, 表 1为本研究的3个情景.
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(1) |
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(2) |
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表 1 情景设置 Table 1 Contextual settings |
式中, ΔCj为与2017年相比j年由于气象引起的PM2.5浓度变化；Prej为j年PM2.5浓度模拟值；Pre2017为2017年PM2.5浓度模拟值；ΔMi, j为与2017年相比j年由于气象造成的i过程的变化；Prei, j为j年i过程对PM2.5的影响；Prei, 2017为2017年i过程对PM2.5的影响.
1.4 模型评估方法为了验证WRF和CMAQ模式预测的准确性, 本研究气象参数选取美国国家气候数据中心NCDC（网址: https://www.ncdc.noaa.gov）提供的观测数据进行验证, 气象模拟评估分别采用天津站点（区站号54527）和北京站点（区站号54511）. PM2.5观测值采用中国国家环境监测中心（网址: http://www.cnemc.cn）提供的观测数据, 分别选取城市污染排放核心区域重点国控站点进行模拟值（Pre）与观测值（Obs）对比.验证指标包括标准平均偏差（NMB）、标准平均误差（NME）和相关系数（R）. 计算公式如下:
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(3) |
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(4) |
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(5) |
式中, Mi为某天的模拟值；Oi为某天的观测值；M为模拟值的平均值；O为观测值的平均值.
2 结果与讨论 2.1 模拟结果评估从气象模拟性能评估统计（表 2）和气象模拟趋势（图 2）中可以看出, WRF模型对2 m温度（T2）的模拟会有一些低估, 3 a相关系数R在0.94~0.97之间. 对于气压（p）的模拟, NMB在-0.81%~0.08%之间, 相关系数R在0.93~0.97之间. 地面10 m风速（WS10）的NMB均为正值, 说明风速被普遍高估, 3 a相关系数R分别在0.52~0.66之间. 总体上, WRF模型对于2013、2017和2020年各地区不同季节气象场的模拟结果误差在可接受范围内, 能够满足评估要求, 可以反映实际的气象条件, 并为CMAQ模式提供可靠的气象条件输入.
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表 2 气象模拟性能评估 Table 2 Performance evaluation of meteorological simulations |
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图 2 气象模拟趋势 Fig. 2 Weather simulation trend chart |
从PM2.5浓度模拟性能评估统计（表 3）和PM2.5浓度观测值与模拟值对比（图 3）中可以看出, 各站点NMB都在±20%以内, 所有站点R > 0.5, 均为强相关. PM2.5的模拟效果相对较好, 但1月的PM2.5重污染高值未能很好体现. 总体而言, PM2.5浓度仅在1月略微偏高, 并且大多数月份误差在可接受范围之内, 尤其是秋季, 模拟效果较好. CMAQ模型可以很好地重现出污染物的浓度和日变化趋势, 整体来说模拟结果与观测值比较吻合, 保证了分析气象对颗粒物浓度影响的可靠性.
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表 3 PM2.5浓度模拟性能评估 Table 3 PM2.5 concentration simulation performance evaluation |
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图 3 2017年PM2.5浓度观测值与模拟值对比 Fig. 3 Observed concentration compared to simulated concentration in 2017 |
图 4中显示两个阶段气象条件的年均值的变化, 2017年京津冀地区边界层高度明显高于2013年, 而2020年相比于2017年整体上边界层高度降低, 不利于污染物扩散. 2013~2017年年均风速虽然变化不大, 但污染严重的冬季风速升高较多, 增强了区域传输. 2017~2020年则相反, 风速减缓, 不利于污染物的水平传输. 2013、2017和2020年整体以偏南风为主（图 5）, 受到太行山与燕山山脉的阻挡作用, 容易造成污染物聚集. 2013~2017年相对湿度降低较多, 2017~2020年则相反, 呈上升趋势, 高湿的环境有利于颗粒物吸湿增长和二次转化. 有研究表明[35 ~ 39], PM2.5污染通常发生在较高相对湿度的时间内. 高相对湿度条件下, 秋、冬、春这3个季节霾事件发生频次呈增加趋势. 高湿条件下硫氧化率和氮氧化率普遍较高, 促进硫酸盐及硝酸盐的形成[40 ~ 42]. 2013~2020年地面2 m气温呈现先升高再略微降低的趋势, 京津冀地区PM2.5浓度受温度影响存在显著差异, 温度升高时会使化学转化速率加快[43], 水平和垂直传输过程增强, 在天津、北京、邢台和衡水等受区域传输影响较大的地区会由于水平传输增强, 导致PM2.5浓度升高, 而保定、廊坊和秦皇岛受本地排放影响较大的地区, 会由于垂直传输过程的增强使PM2.5浓度降低[44].
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PBLH为边界层高度, WS为风速, RH为相对湿度, T为温度 图 4 2013~2017年和2017~2020年均值气象变化模拟 Fig. 4 Simulation of mean meteorological changes from 2013 to 2017 and 2017 to 2020 |
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WDIR为风向 图 5 2013、2017和2020年风向模拟 Fig. 5 Wind direction simulations for 2013, 2017, and 2020 |
把2017年作为基准情景, 由于是固定2017年排放, 分别用2013、2017和2020年气象数据模拟, 所以2013年和2020年气象变化对PM2.5的影响可以用每年的平均浓度与基准年平均浓度的差值来表示.
图 6显示了京津冀地区2013~2017年和2017~2020年由于气象变化对PM2.5浓度的影响. 从年际变化来看, 相较于2017年, 2013年和2020年的气象条件对于PM2.5是比较不利的, 《大气环境气象公报》（2017年和2020年）[45, 46]与其他研究[5, 47]也说明了这一点, 分别使ρ（PM2.5）升高5.4 μg·m-3和11.6 μg·m-3. 2017年气象条件较2013年要好, 但是在气象只带来少量收益的同时, PM2.5均有着大幅度的下降, 2017~2020年, 气象整体更加不利, 但PM2.5仍呈现下降趋势, 说明两项清洁空气计划的排放控制措施十分有效.
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图 6 2013~2017年和2017~2020年由于气象影响PM2.5浓度变化 Fig. 6 Changes in PM2.5 concentrations in 2013-2017 and 2017-2020 due to meteorological influences |
从区域分布来看, 2013~2017年气象使北京、天津、河北北部和河北南部ρ（PM2.5）分别降低了2.9、18.6、1.8和7.2 μg·m-3, 尤其在唐山-天津-沧州一带ρ（PM2.5）下降了大约20 μg·m-3, 说明受气象影响变化较大的地区集中在人口密集, 工业发达、PM2.5污染严重的东部和东南部地区, 与许艳玲等[48]的研究结论一致. 2017~2020年, 气象条件使得京津冀地区ρ（PM2.5）各有不同程度的升高, 尤其在石家庄、邢台、邯郸、衡水等京津冀南部地区和唐山-天津一带气象影响最大, ρ（PM2.5）分别上升了19.2 μg·m-3和13.9 μg·m-3.张家口、承德和秦皇岛等PM2.5污染小的地区受气象影响最小, ρ（PM2.5）约升高6.2 μg·m-3. 京津冀地区气象使PM2.5浓度升高, 而在气象和排放的共同作用下PM2.5浓度整体呈现下降趋势, 减排措施的大力实施使气象带来的不利影响被抵消.
2.4 过程分析气象参数的变化可以解释2.3节中的PM2.5浓度差异. 2013~2020年, 排放、云过程和气溶胶化学过程均为主要的正贡献途径, 化学过程、干沉降、水平传输和垂直传输为负贡献过程, 其中气溶胶化学过程、水平传输和垂直传输影响最大. 由于采用固定人为排放进行交叉模拟的方法, 所以排放变化仅有自然源引起, 相比于2017年, 2013和2020年的气象条件更有利于自然源的形成, 但影响十分有限. 与2013年相比, 2017年京津冀地区虽然全年风速基本持平, 但重污染频发的冬季偏南风风速升高较多. 有研究表明, 当偏南风或东风占优势时, 源自中国中部、东部或南部的大气污染物被输送到京津冀地区, 并因山体阻塞和不利的扩散条件而积累, 会造成严重的空气污染[49], 故2017年相比于2013年水平传输影响较为不利. 唐山-天津-沧州一带PM2.5受气象影响改善最为明显, 该地区相对湿度降低, 气溶胶化学过程的生成作用减弱, 与此同时温度升高和边界层高度抬升使垂直传输作用增强, 均有利于PM2.5浓度的下降. 2017~2020年气象条件造成PM2.5浓度的变化同样主要来自于气溶胶化学过程、水平传输过程和垂直传输过程（图 7和图 8）. 京津冀地区相对湿度升高, 使气溶胶化学过程增强, 边界层高度的降低使垂直传输过程减弱. 与2017年相比, 2020年全年风速降低, 南风造成的区域传输过程减弱. 整体上看, 京津冀地区气溶胶化学过程的大幅增强和垂直传输减弱是使PM2.5浓度上升的主要原因.
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图 7 2013、2017和2020年在固定排放情景下各个过程对PM2.5的贡献 Fig. 7 Contribution of various processes to PM2.5 due to meteorological changes in 2013, 2017, and 2020 |
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图 8 2013~2017年和2017~2020年两个阶段气象影响过程变化 Fig. 8 Changes in meteorological influence processes in 2013-2017 and 2017-2020 |
（1）2013~2017年和2017~2020年, PM2.5观测浓度在京津冀地区整体下降, 由于气象影响ρ（PM2.5）分别降低5.4 μg·m-3和升高11.6 μg·m-3, 说明2013年和2020年气象条件对于PM2.5均是比较不利的. 在2013~2017年气象只带来少量收益的同时, PM2.5浓度有着大幅度的下降, 并且2017~2020年气象更加不利的情况下PM2.5浓度仍大幅下降, 说明两项清洁空气计划的排放控制措施十分有效.
（2）2013~2017年, 虽然较强的偏南风和地形的阻隔造成PM2.5的累积, 但较低的相对湿度的升高减缓了气溶胶化学过程, 边界层高度升高、温度升高, 增强了垂直方向上的传输过程, 有利于PM2.5浓度的下降；相比于2017年, 2020年边界层变化引起的垂直传输过程减弱和相对湿度变化导致的气溶胶化学过程增强是使PM2.5浓度升高的主要过程, 风速减小引起的水平传输减弱是使得PM2.5浓度下降的主要原因, 整体上2020年气象是更加不利的.
（3）本研究表明, 京津冀区域复杂大气污染的形成是受到排放和气象的共同影响. 气溶胶化学、水平传输和垂直传输是受气象影响的主要过程. 因此, 在气象条件不利时, 应采取更严格和持续的管控措施, 以进一步改善京津冀地区的空气质量.
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