2024, Vol. 45
2. 生态环境部环境规划院, 北京 100043;
3. 京津冀区域生态环境研究中心, 北京 100043;
4. 聊城大学地理与环境学院, 聊城 252000
2. Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing 100043, China;
3. Center for Beijing-Tianjin-Hebei Regional Environment, Beijing 100043, China;
4. School of Geography and Environment, Liaocheng University, Liaocheng 252000, China
近年来, 细颗粒物（PM2.5）污染浓度明显下降, 近地层臭氧（O3）污染则日趋严重[1], 成为仅次于PM2.5的重要大气污染物, 区域性复合型大气污染日益凸显[2 ~ 4]. 许多研究在暖季发现大气复合污染的现象[5], 在污染阶段显示出更强的大气氧化性和更高比例的大气二次组分[6, 7]. PM2.5和O3有共同的前体物, 且存在着复杂的物理和化学机制[8]. 因此, 探究区域PM2.5和O3污染的时空分异特征及关键影响因素对提出复合型大气污染协同控制措施至关重要[9].
目前, 关于PM2.5和O3污染的社会驱动因素分析引起了广泛关注. Wang等[10]研究表明总人口（POP）、城市人口比例（UP）、第二产业产出（SI）和道路密度（RD）对PM2.5浓度有积极的驱动作用, 国内生产总值（GDP）作用则相反. 柯碧钦等[11]研究发现第二产业占比、工业生产用电量与工业SO2排放量是华北地区O3浓度的重要驱动因子, 其中第二产业占比与O3浓度呈显著正相关. 刘贤赵等[12]运用地理加权归回归方法（GWR）研究影响长株潭城市群PM2.5和O3浓度的自然和社会经济因素发现, 夜间灯光强度、风速和地形起伏度对PM2.5浓度的影响强度更为突出, 而相对湿度、温度和人口密度对O3浓度的影响更大. 当前研究中有多种模型可以用于驱动因素分析, 学者们主要基于多元回归模型[13, 14]、土地利用回归模型（LUR）[15]、随机森林模型[16]、层次聚类分析[17]、结构分解分析[18, 19]、计量经济学分析[10, 20]、灰色关联模型（GRA）[21]、地理加权回归模型（GWR）[22 ~ 24]和地理探测[25 ~ 27]等方法. 与计量模型相比, 空间模型具有描述地理空间分异性及揭示背后驱动因子空间异质作用的独特优势, 更适用于大气传输区域性特征研究.
由于以往研究往往从城市群或城市尺度对单一污染物的驱动因素分析, 对影响PM2.5和O3浓度的共同因素关注较少, 并且缺乏从城市群和地级市的不同尺度分别揭示各社会经济因素对PM2.5和O3浓度的影响. 为此, 本文选取京津冀及周边地区为研究区域, 针对区域和城市不同尺度, 分别揭示社会经济因素对PM2.5和O3污染的关键影响因素, 以期为国家和地方制定PM2.5和O3协同控制策略提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域本文以大气污染传输通道京津冀及周边地区（“2+26”城市）为研究对象（图 1）, 包括北京市和天津市2个直辖市及其周边四省市所辖的26个城市, 均位于华北平原, 地势西北高、东南低. 京津冀及周边地区经济和人口密度大, 重工业集中, 钢铁、火电和焦化等高耗能和高污染企业广布, 是中国经济发展的核心地区. 2021年地区GDP总量11.97万亿元, 约占全国的10.47%. 京津冀及周边地区污染物排放高度集中, 是中国大气污染防治的重点关注区域.
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图 1 研究区域示意 Fig. 1 Location map of the study area |
为保证污染物数据的时空连续性, 使用CHAP（China high air pollutants）数据集的PM2.5和O3年均浓度遥感产品为数据源（https://weijingrs.github.io/product.html）, 该数据集来源于美国马里兰大学地球系统科学跨学科中心开发的中国高空气污染物数据集, 空间分辨率分别为1 km和10 km[28 ~ 30]. CHAP数据集由丰富的地面观测数据、卫星遥感产品、大气再分析和模式模拟产生, 已广泛应用于许多先前的研究中[12, 31, 32]. 运用ArcGIS工具进行数据格式转换、网格裁剪和重采样以获得京津冀及周边地区PM2.5和O3数据集, 并使用生态环境部（MEE）提供的地面年监测数据（https://www.mee.gov.cn）来验证其准确性. 结果表明, PM2.5和O3拟合的相关系数分别为R = 0.90和R = 0.82, 数据集是可靠的. 《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）规定PM2.5和O3的国家空气质量二级标准分别为75 μg·m-3和160 μg·m-3.本研究建立10 km×10 km的空间网格作为评价单元, 共计2 691个评价单元.
1.2.2 其他数据在各种社会经济因素中, 人口、GDP和能源消耗等[33 ~ 35]是造成大气污染的重要原因, 本研究使用的社会经济因素包括GDP（X1）、人口密度（X2）、城镇化（X3）、第二产业比例（X4）、工业二氧化硫排放量（X5）、工业氮氧化物排放量（X6）、民用汽车保有量（X7）、路网密度（X8）和用电量（X9）. 其中, 路网密度来源于Open Street Map（https://www.openstreetmap.org/）发布的道路路网数据, 利用ArcGIS工具对原始数据进行处理得到道路密度. 其他数据均来自于2016~2021年《中国城市统计年鉴》和各城市的国民经济和社会发展统计公报.
2 研究方法 2.1 Theil-Sen Median趋势分析本研究采用Theil-Sen Median斜率估计的方法估算京津冀及周边地区PM2.5和O3浓度随时间的变化趋势. 该方法是一种稳健的非参数统计的趋势计算方法, 对于测量误差和离群数据不敏感, 适用于长时间序列数据的趋势分析, 被大量应用于长时间序列的变化趋势计算中[36]. 计算公式为:
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式中, Pollutanti和Pollutantj为第i年和第j年的污染物浓度值, 其中i, j = 1, 2, …, n；Median为取中值函数. 当βslope > 0时, 表示在研究时段内污染物浓度呈上升趋势, PM2.5或O3污染加剧；当βslope = 0时, 表示在研究时段内污染物浓度基本不变, PM2.5或O3污染平稳；当βslope < 0时, 表示在研究时段内污染物浓度呈下降趋势, PM2.5或O3污染减轻.
2.2 空间自相关分析根据地理学第一定律, 地理事物在空间分布上互为相关, 即空间自相关. 本研究采用莫兰指数（Moran's I）和LISA指数检验全局和局部是否存在相似或者相异的PM2.5和O3浓度空间聚集特征. Moran's I是识别空间自相关关系的有效方法, 其公式如下:
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式中, Wij为空间权重矩阵, 相邻的权重值为1, 否则为0；xi和xj分别为位置i和j的属性值；x为平均值；S2为方差. Moran's I的取值范围为[-1, 1], I < 0为负相关, 相似值趋于离散分布；I = 0表示不相关, 呈随机分布；I > 0表示正相关, 相似值趋于集聚分布. I越大, 相关性越强. 为了检验Moran's I指数的显著性, 将Moran's I指数的标准化统计量定义为:
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式中, Z（I）为Moran's I指数的显著性水平, E（I）为Moran's I指数的数学期望, Var（I）为Moran's I指数的方差. 为了进一步揭示邻近空间中局部空间单元的自相关性, 使用LISA指数来检验局部地区是否存在相似或相异属性值聚集的现象.
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式中, Li为地区i的LISA指数, S2为各城市污染物浓度的方差. Li > 0包括H-H聚集和L-L聚集；Li < 0包含L-H聚集和H-L聚集.
2.3 地理探测方法地理探测器是探测和利用空间分异性的工具, 揭示地理现象空间分异的驱动机制[37]. 其优势在于对类型数量的分析, 对于离散数据可将其进行离散化处理. 本文利用地理探测中的因子探测和交互探测, 从城市群尺度定量研究2015~2020年各影响因子及因子之间的交互作用对京津冀及周边地区PM2.5和O3空间分异进行归因. 计算公式如下:
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式中, h为变量的分层序数, 即各地级市的编号；N为单元数, 即地级市总数；σ 为方差值, 即污染物浓度的方差；q为该自变量对因变量的解释力, q值越大则解释力越强. 地理探测的交互作用主要用于探究因子和因子之间是否存在相互影响, 并且能够探测出因子在交互作用下对因变量的影响程度.
2.4 时空地理加权回归地理加权回归（GWR）是一种基于空间变化关系建模的局部线性回归方法, 它在研究区域的每一处产生一个描述局部关系的回归模型, 使得变量间的关系可以随地理位置的改变而变化, 体现出地理现象内在机制的空间异质性. 而时空地理加权回归（geographically and temporally weighted regression, GTWR）作为空间地理加权回归模型的扩展, 将时间因子加入到空间地理加权回归模型中[38]. 该模型在分析中需要加入空间坐标以及时间坐标来计算时空权重矩阵. 本文从地级市尺度构建GTWR模型以探究局部空间影响因素的空间异质性, 在变量选取上, 选用在地理探测锁定的关键因素基础上剔除受多重共线性影响的变量.
3 结果与讨论 3.1 PM2.5和O3浓度的时空变化 3.1.1 PM2.5和O3浓度的时间分布特征2015~2020年京津冀及周边地区PM2.5浓度的时间变化如图 2所示, 箱线图右侧的散点为像元提取数据. 从年际尺度来看, PM2.5浓度年均值逐年下降, 研究区域内浓度范围逐年缩小. 2015年ρ（PM2.5）年均值为75.43 μg·m-3, 2020年为47.53 μg·m-3, 相比下降了36.99%. 从季节尺度来看, PM2.5季节分布特征明显. 冬季PM2.5浓度明显高于其他季节, 并且冬季研究区域浓度范围较大. 除2019年和2020年的夏季之外, 其他时段PM2.5均未达到国家空气质量二级标准.
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图 2 栅格数据中污染物浓度的年际变化 Fig. 2 Annual trends in pollutant concentrations from gridded data |
O3浓度年均值逐年上升, 研究区域内浓度范围逐年缩小. 2015年ρ（O3）年均值为87.66 μg·m-3, 2020年为114.02 μg·m-3, 相比上升了30.07%. 从O3季节尺度来看, 夏季浓度明显高于其他季节, 冬季浓度最低. 除夏季外, 其他季节均达到国家空气质量二级标准. 夏季的高温和强太阳辐射条件是促进光化学反应生成O3的有利气象条件[39], 冬季的气象条件整体不利于O3生成. 此外, 已有研究发现冬季PM2.5和O3浓度呈现高度负相关[40], 高PM2.5环境同样造成冬季O3浓度偏低.
3.1.2 PM2.5和O3浓度变化的空间格局2015~2020年京津冀及周边地区PM2.5和O3浓度的年际和季节变化幅度的空间格局如图 3所示, 从年际变化看, PM2.5浓度变化斜率在-12.93~0.43 μg·（m3·a）-1之间, 区域内浓度下降明显. 研究区域中部衡水市、廊坊市、德州市、邢台市和聊城市下降最快, 太原市、阳泉市、晋城市和长治市下降缓慢. O3浓度年际变化斜率在0.70~14.90 μg·（m3·a）-1之间, 区域内西南部和东部O3浓度上升明显, 包括晋城市、太原市、长治市、淄博市和邯郸市. 北京市、保定市、菏泽市、衡水市和唐山市上升较缓.
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图 3 PM2.5和O3浓度年际和季节变化斜率分布 Fig. 3 Distribution of interannual and seasonal slope variations of PM2.5 and ozone concentrations |
从季节尺度来看, PM2.5浓度变化在各季节均以下降为主, 冬季下降最快, 变化斜率在-24.10~0.12 μg·（m3·a）-1之间. 变化斜率的空间分布格局具有相似性, 均以区域中部下降最快. O3浓度以上升为主, 其中夏季上升幅度最大, 变化斜率在-0.85~17.83 μg·（m3·a）-1之间. 冬季变化斜率在-5.19~4.34 μg·（m3·a）-1之间, 下降趋势的面积占比在4个季节里最大. 夏秋两季区域内西南部明显上升, 春冬两季区域内东部明显上升.
3.2 PM2.5和O3浓度的空间集聚特征探究2015~2020年京津冀及周边地区PM2.5和O3浓度的时空分布格局, Moran's I指数如表 1所示. 2015~2020年PM2.5浓度Moran's I指数范围在0.970~0.977（P < 0.01）之间, 呈现先减小后增加的变化趋势. PM2.5浓度呈显著的空间正相关. 2015~2020年O3浓度Moran's I指数范围在0.963~0.986（P < 0.01）之间, 整体呈现波动上升的变化趋势. O3浓度也呈显著的空间正相关, 两者空间聚集特征显著, 表明京津冀及周边地区受自身及邻近城市的共同影响.
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表 1 PM2.5与O3浓度全局空间自相关Moran's I指数1） Table 1 Global spatial autocorrelation Moran's I index of PM2.5 and ozone concentrations |
基于PM2.5和O3浓度的LISA聚集图反映污染聚集分布的局部关联特征, 结果显示2015~2020年PM2.5的局部空间聚类格局相似, H-H聚集位于河北省南部和河南省北部, 聚集单元数量占比先下降后增加（表 2）；L-L聚集位于北京市、河北省北部和山西省东部, 单元数量占比先减少后增加至持平. 2015~2020年O3的空间聚类格局差异较大, 2015~2016年H-H聚集和L-L聚集呈南北向分布, H-H聚集位于山东省南部和河北省南部, L-L聚集主要位于太原市、阳泉市、长治市和晋城市；2017~2020年H-H聚集和L-L聚集呈东西向分布, H-H聚集位于山东省西部和河北省东南部, L-L聚集主要位于北京市、唐山市、廊坊市、保定市、太原市和阳泉市. PM2.5浓度在山前呈现明显的浓度高值（图 4）, 这与以往研究相似[41], 北方冷空气经过山脉下沉增温形成逆温, 形成不利于污染物扩散的条件, 导致PM2.5在山前累积.
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表 2 PM2.5和O3空间聚类类型占比/% Table 2 Proportion of PM2.5 and ozone spatial cluster types/% |
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图 4 PM2.5和O3的LISA空间聚集 Fig. 4 LISA agglomeration of PM2.5 and ozone concentration |
2015年O3浓度年均值东高西低, 2016~2020年O3浓度年均值整体呈东南低、西北高的空间分布格局（图 4）, 与以往研究结果相似[9]. 山东省西部、河南省北部和河北省中部为O3浓度高值区, 北京市、天津市和河北省北部为O3浓度低值区. 2020年北京市O3浓度年均值最低, 其次是保定市、唐山市、太原市和天津市, 位于区域北部.
3.3 PM2.5和O3污染的社会经济驱动因素分析 3.3.1 社会经济驱动因素对PM2.5和O3的影响利用地理探测方法探究城市群尺度PM2.5和O3浓度的社会经济驱动机制, 2015~2020年各驱动因素的解释力（q值）如图 5所示. 筛选研究时段内3 a以上解释力前5位的驱动因素发现, GDP、人口密度和民用汽车保有量是对PM2.5解释力较强的因素；GDP、城镇化和民用汽车保有量是对O3解释力较强的因素. 京津冀及周边地区产业密布, 经济发达, 人口密集, 人口的聚集会导致资源消耗, 增加污染物排放, 从生产生活的各个方面加剧PM2.5的污染[36, 42]. 民用汽车保有量与机动车尾气排放直接相关, 提供大量前体物物质造成PM2.5和O3污染. 城镇化发展一方面增加前体物的排放, 另一方面形成的热岛效应使城市升温, 有利于光化学反应的形成.
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图 5 PM2.5和O3社会经济驱动因素探测结果 Fig. 5 PM2.5 and ozone socio-economic driving influence factor detection results |
2015~2020年PM2.5和O3浓度的各社会经济驱动因素交互作用如图 6所示, 相比单一驱动因素, 各驱动因素的交互明显增强了对PM2.5和O3空间分异格局的解释力, 说明大气污染是多因素共同作用的结果. 定义各年社会经济因素交互解释力最大的为主导交互作用, 各年度PM2.5和O3的主导交互作用如表 3所示. 2016年和2020年的PM2.5和O3主导交互因子相同, 分别为人口密度∩第二产业比例、城镇化∩路网密度. 京津冀及周边地区作为经济核心发展区域, 人口产业密集, 生产生活过程造成的大量空气污染物排放, 对PM2.5和O3污染造成不利影响. PM2.5和O3在其余年份的主导交互作用也具有相同的单一因素, 因此在城市群层面上, 某些社会经济驱动因素对PM2.5和O3的作用相同. 重点关注相同的交互因素, 从而能够高效地减少PM2.5和O3污染的发生.
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图 6 PM2.5和O3社会经济因子交互探测值 Fig. 6 Interaction detection of PM2.5 and ozone socioeconomic factors |
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表 3 PM2.5和O3浓度地理探测主导交互因子及q值 Table 3 Main interaction factor and q value of the geographical detector for PM2.5 and ozone concentrations |
3.4 地级市尺度社会经济驱动因素 3.4.1 模型有效性检验
上文已经从城市群的尺度探究社会经济因素对PM2.5和O3的影响, 在地级市尺度上, 使用GWR和GTWR模型进一步定量揭示各社会经济因素在区域内影响的差异性. 本章选取地理探测识别出的关键驱动因素, 并通过多重共线性检验, 最终选用的驱动因子包括人口密度（X2）、城镇化（X3）、第二产业比例（X4）、工业二氧化硫排放量（X5）、工业氮氧化物排放量（X6）和用电量（X9）. 2020年社会经济因素的OLS模型和GWR的模型分析结果如表 4所示, GWR模型的R2和调整R2均高于OLS模型, 说明GWR模型的拟合效果优于OLS模型.
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表 4 2020年OLS和GWR模型有效性分析 Table 4 Validity analysis results of OLS and GWR models in 2020 |
为了进一步将时间尺度纳入研究, 选择GTWR模型分析2015~2020年各社会经济因素对PM2.5和O3作用的时空差异. GTWR模型的结果与GWR模型相比, R2和调整R2大幅上升（表 5）, 可以更好地对因变量进行解释, 但AICc值略有上升, 说明模型拟合优度较低, 但仍然具有参考性.
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表 5 GTWR模型有效性分析 Table 5 Validity analysis results of GTWR models |
3.4.2 地级市尺度社会经济驱动因素影响
GTWR模型分析显示（表 6）, 各城市PM2.5与人口密度、工业氮氧化物排放量和用电量主要呈正向效应, 人类生产生活、工业排放和用电量指标与能耗强度有较强的关联, 这都是直接导致PM2.5浓度上升的原因. PM2.5与城镇化和第二产业比例呈负向效应, 这可能是因为对城镇化率较高以及产业结构偏重城市的疏解和治理而产生的有效作用. 其他因素对PM2.5的影响具有正负两种效应, 在空间分布上呈现明显的异质性. O3和各影响因素均呈正负两种效应, 其中人口密度、工业氮氧化物排放量和用电量对O3主要呈正向效应, 城镇化、第二产业比例和工业二氧化硫排放量主要呈负效应, 与对PM2.5呈现的效应相同.
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表 6 GTWR模型分析 Table 6 Analysis results of GTWR model |
GTWR模型的PM2.5和O3影响因素的回归系数空间分布分别如图 7和图 8所示, 回归系数主要用于反映社会经济因素对PM2.5和O3局部变化的影响程度, 从城市尺度上反映各社会经济因素的空间差异. 总体而言, 2015~2020年人口密度对PM2.5和O3影响效应空间分布较似, 都呈现由东北向西南逐渐增大的特点, 其中新乡市、郑州市和晋城市正向效应最为显著. 工业氮氧化物排放量对PM2.5和O3的影响格局都呈现由西向东逐渐增大的特点, 其中唐山市、滨州市和天津市受正向效应最为显著. 用电量对PM2.5的影响呈现西南高东北低的特点, 对O3的影响呈现西高东低的特点, 影响格局略有不同.
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图 7 PM2.5影响因素的回归系数空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of regression coefficients of PM2.5 influencing factors |
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图 8 O3影响因素的回归系数空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of regression coefficients of ozone influencing factors |
为揭示社会经济因素对PM2.5和O3影响强度的差异, 通过计算各社会经济因素对PM2.5和O3影响的回归系数绝对值差值, 并对其空间分布进行展示（图 9）. 回归系数差值> 0, 则表明该影响因素对PM2.5的影响强度更大；反之, 则说明对O3的影响强度更大. 结果表明, 第二产业比例、工业二氧化硫排放量和用电量对PM2.5和O3影响强度的差异较大. 其中第二产业比例和工业二氧化硫排放量对PM2.5和O3均呈负向效应, 用电量呈正向效应. 人口密度、城镇化、第二产业比例和工业氮氧化物排放量对PM2.5的影响强度更大, 工业二氧化硫排放量和用电量对O3的影响强度更大.
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图 9 PM2.5和O3影响因素回归系数差值分布 Fig. 9 Distribution of regression coefficients difference of PM2.5 and ozone influencing factors |
（1）从时间分布特征来看, 2015~2020年京津冀及周边地区PM2.5浓度逐年下降, 其浓度变化斜率在-12.93~0.43 μg·（m3·a）-1之间, 且冬季降幅最大, 衡水市、廊坊市、德州市、邢台市和聊城市下降最快；O3浓度逐年上升, 其浓度变化斜率在0.70~14.90 μg·（m3·a）-1之间, 尤以夏季明显, 晋城市、太原市、长治市、淄博市和邯郸市增幅明显.
（2）从空间分布特征来看, 2015~2020年京津冀及周边地区PM2.5和O3浓度呈显著的空间正相关, 两者空间聚集特征显著. 局部自相关分析表明, PM2.5的空间聚类格局各年相似, H-H聚集位于河北省南部和河南省北部；臭氧的空间聚类格局变化较大, 2015~2016年H-H聚集位于山东省南部和河北省南部；2017 ~2020年H-H聚集位于山东省西部和河北省东南部.
（3）基于地理探测方法分析城市群尺度PM2.5和O3浓度变化的驱动因素, 结果表明, 除GDP和民用汽车保有量外, 人口密度和城镇化分别是对PM2.5和臭氧解释力较强的因素. 驱动因素的交互作用显示, 2016年和2020年的PM2.5和臭氧主导交互因子相同, 分别为人口密度∩第二产业比例和城镇化∩路网密度.
（4）基于GTWR模型的城市尺度PM2.5和O3浓度变化的驱动因素, 结果表明, 人口密度、工业氮氧化物排放量和用电量对PM2.5和O3污染主要呈正效应, 人口密度、城镇化、第二产业比例和工业氮氧化物排放量对PM2.5的影响强度更大, 工业二氧化硫排放量和用电量对O3的影响强度更大.
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