2024, Vol. 45
2. 河海大学浅水湖泊综合治理与资源开发教育部重点实验室, 南京 210098;
3. 淮河水资源保护科学研究所, 蚌埠 233000
2. Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lake, Ministry of Education, College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China;
3. Institute of Huai River Water Resources Protection, Bengbu 233000, China
湖泊作为重要的自然资源承担了关键的生态系统服务功能[1, 2]. 但随着现代工业的迅速发展和城市化进程的加快, 我国许多湖泊面临着不同程度的富营养化、重金属污染和有机物污染等水质问题[3, 4]. 农业耕种中施用的化肥与农药、采矿活动中产生的废水以及生活污水与工业废水的不达标排放等是湖泊水质下降的主要原因[4~6]. 流域内各类污染源排放的污染物大多通过地表径流进入湖泊, 入湖河流水体的污染也会导致湖泊水质的恶化[7~9]. 因此, 监测入湖河流的水质数据可为湖泊的污染防治提供科学依据.
鄱阳湖作为我国最大的淡水湖泊承接上游五河（修水、赣江、抚河、信江、饶河）及区间小河流的来水, 经调蓄后在湖口处注入长江. 作为国际重要湿地, 鄱阳湖具有丰富的生物多样性并且是亚洲最大的候鸟越冬栖息地[10, 11]. 湖区内生活着占总数近50%的长江江豚, 并且栖息着50余种珍稀濒危鸟类, 其中98%的白鹤在此越冬[12, 13]. 该湖泊在维护长江中下游水生生物多样性, 实现水生生物种质资源的可持续利用方面具有十分重要的作用[14]. 维持鄱阳湖良好的水质状态对其生态系统服务功能的发挥具有积极意义. 鄱阳湖上游河流在为湖泊输入水源的同时也携带污染物进入湖泊. 欧阳小军等[8]研究表明赣江总氮负荷量约占鄱阳湖总氮负荷量的54.4%. 同时, 赣江的年均入湖磷通量也对鄱阳湖磷污染起主导作用[15]. 刘发根等[16]计算得出2008~2012年鄱阳湖上游8条河流的高锰酸盐指数、氨氮和总磷的年平均入湖通量分别为304 398、53 063和9 175 t, 上述污染物通量主要来自赣江、信江与乐安河, 其中乐安河的总磷、氨氮浓度最高. 作为鄱阳湖的重要入湖支流, 乐安河由于没有水库滞留污染物、流域内存在强烈的采矿作业与其它人类活动, 导致其水体污染较为严重[17]. 目前有关乐安河的研究多集中在河流沉积物的重金属污染方面, 且研究对象多为乐安河下游段[18~20], 对于河流其它水体污染物的研究较少, 河流整体的水质状况未能被清楚认知.
为探究乐安河的水质情况, 本研究选择被广泛运用在地表水体水质评价的CCME-WQI模型, 结合《地表水环境质量标准》（GB 3838-2002）对乐安河上中下游2012~2020年的水质状况进行评估, 并选用主成分分析法优化评估过程中水质指标的选择. 本研究的结果将会揭示乐安河9年来的水质时空变化过程并阐明影响乐安河水体质量的主要水质指标, 以期为当地水环境与鄱阳湖水环境的保护与污染防治提供科学参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域与样点布设鄱阳湖位于江西省北部, 长江中下游南岸, 承接上游五河（修水、赣江、抚河、信江、饶河）及区间小河流来水, 并在调蓄之后经由湖口注入长江. 其中饶河由昌江和乐安河两条水系在鄱阳县汇合而成（图 1）. 乐安河流域（116°13'~118°29'E、27°48'~29°34'N）位于鄱阳湖流域东北区域, 面积约为8 376 km2, 占鄱阳湖流域总面积的5.16%[21]. 乐安河发源于江西省婺源县鄣公山南麓, 主要流经婺源、德兴、乐平、万年和鄱阳, 干流长279 km, 沿途接纳30 km以上支流18条[22]. 乐安河以香屯和虎山（E117°16', N28°54'）为界分为上、中、下游, 不同段河长分别为144、46和89 km. 流域海拔从东往西呈逐渐降低趋势, 平均坡降为0.4‰, 东部为丘陵, 西部为河流泛滥平原, 且自河源至香屯段乐安河自东北向西南流, 香屯以下河流自东向西流[23, 24].
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图 1 乐安河流域及采样点位分布状况示意 Fig. 1 Le'an River Basin and the location of sampling sites |
为了解乐安河整体水质的空间差异性, 本研究在河流干流上中下游共选取6个点位进行采样监测, 采样点分别为：上游的秋口镇（S1, E117°55', N29°34'）和大坞河口（S2, E117°42', N29°05'）, 中游的香屯（S3, E117°32', N29°00'）和戴村（S4, E117°26', N28°23'）, 下游的洎阳桥（S5, E117°08', N28°56'）和石镇街（S6, E116°58', N28°51'）. 为探究乐安河干流整体水质随时间的变化趋势, 本研究所选择的采样时间为2012年1月至2020年12月, 频率为每月一次. 各项水质指标测定方法参考《地表水环境质量标准》（GB 3838-2002）中“地表水环境质量标准基本项目分析方法”. 采样点位分布状况见图 1.
1.2 CCME-WQI法水质评价是水环境治理中的重要性基础工作, 主要的水质评价方法可分为因子评价法、污染指数法和分级评价法这三大类别[25, 26], 各种方法目前已被广泛应用在不同水体的水质评价工作当中[27~29]. 然而, 每种水质评价方法都存在不确定性并且无法避免[30]. 水质指数法作为常用的地表水水质评价方法能够直观判断水体综合水质是否达到功能区目标, 并且可以反映水质的微小变化[25, 31]. 考虑到CCME-WQI法在水质指标的选择上具有高度的灵活性, 且在世界范围内被广泛运用[32]. 本研究选择CCME-WQI法对2012~2020年乐安河干流的水质进行评价.
CCME-WQI法以范围（F1）、频率（F2）和振幅（F3）这3个元素进行水质评价, 计算公式如下[31, 33, 34]：
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式中, N为总水质指标数, n为未达标的水质指标数, M为总检测次数, m为未达标的检测次数, c0为评价标准的污染物浓度值, c1为未达标的污染物浓度值. nse（normalized sum of the excursions）为未达标的污染物浓度与评价标准浓度偏移的归一化总和. 当评价标准值为下限时, 选用ei1计算WQI值, 当评价标准值为上限时, 选用ei2计算WQI值. 水质标准根据WQI值划分成5个等级：[0, 45], 很差；（45, 65], 较差；（65, 80], 一般；（80, 95], 良好；（95, 100], 优秀.
1.3 主成分分析法主成分分析法（PCA法）是利用降维的处理思想, 在充分保留原始数据信息的情况下用少数新变量解释原始变量的多元统计分析方法. 该方法能从根本上解决变量间的信息重叠问题, 简化原变量体系结构, 并克服人为赋权的计算缺陷. 针对水质指标数据进行主成分分析时, 当主成分因子提取特征值> 1或累计贡献率≥85%时, 能够基本消除水质指标间信息的重叠和相关性[35]. 主成分分析计算方法如下[29]：
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式中, Fi为提取的第i个主成分, X = (x1，x2，…，xm)为原来m个相关变量, Ui为协方差矩阵的标准化特征向量. 本研究采用SPSS 26.0软件对乐安河干流的水质指标时间序列进行主成分分析.
2 结果与讨论 2.1 乐安河水质指标时空特征分析本研究选择乐安河干流典型重金属铜（Cu）、镉（Cd）、锌（Zn）、铅（Pb）、pH、溶解氧（DO）、高锰酸盐指数、硝态氮（NO3--N）、氟化物（F-）、总磷（TP）和氨氮（NH4+-N）这11项水质指标进行时空特征分析. 研究时间段内所采水样的Cu、Cd、Zn、Pb浓度基本全部低于GB 7475-87标准中规定的原子吸收分光光度法的最低检测限（分别为0.05、0.05、0.05和0.20 mg·L-1）, 因此水体中各类重金属表现为未检出状态. 但考虑到乐安河流域内采矿活动剧烈, 河流面临着重金属污染的潜在威胁, 本研究参考余杨等[36]在2016年对乐安河水体典型重金属的检测结果图 2（a）, 对河流干流的重金属污染情况进行分析.
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图 2 2012~2020年乐安河水质指标变化趋势 Fig. 2 Trend of water quality parameters of Le'an River from 2012 to 2020 |
相对于重金属污染浓度远超背景值的河流沉积物[37~39], 乐安河水体重金属污染程度较低. 乐安河仅靠近德兴铜矿的支流大坞河与靠近银山铅锌矿的支流洎水重金属污染较为严重[40, 41], 河流干流各类重金属浓度满足地表水环境质量标准Ⅰ类水要求. 干流各类重金属浓度均呈现出枯水期（12月） > 平水期（4月） > 丰水期（7月）的规律, 且上中下游重金属浓度变化不明显. 乐安河各采样点间的DO呈现显著的正相关关系（P < 0.05）, 其原因为河流各采样点间的水温（WT）正相关性显著（P < 0.05）且保持一致, 而DO主要受WT控制[42]. 河流水体DO和WT负相关（P < 0.05）且相关系数变化范围为-0.70~-0.52, 此外, DO的变化存在夏季降低、冬季升高的季节性变化. 河流水体pH较为稳定, 上、中和下游多年pH平均值分别为7.1、7.1和7.0. 上游大坞河口处2012年1月至7月的pH平均值仅为5.9, 其原因为附近存在德兴铜矿, 采矿过程中排放的高浓度含铜酸性废水是该段时间该处水体酸性增加的主要原因[6]. 2012年8月至2020年12月大坞河口处水体pH平均值上升至7.0并保持稳定, 其原因为流域内采矿业的废水治理与工业水治理有较大改进[36, 43]. 2015年之前河流上游与下游的高锰酸盐指数较高, 平均值分别为3.13 mg·L-1和3.51 mg·L-1, 而同一时间段中游其平均值仅为2.24 mg·L-1. 其原因为河流中游未开展采矿活动, 且人口密度与耕地面积相对较小, 河流水体受到的污染较轻. 研究期间河流干流的NO3--N浓度一直处于波动状态, 中游ρ（NO3--N）最低且为0.60 mg·L-1. 河流的F-浓度同样呈现波动变化的趋势, 2017年中游与下游ρ（F-）经历了短暂的大幅度上升, 达到最高值1.06 mg·L-1和1.19 mg·L-1, 而后回归正常水平. 且除石镇街外, 各相邻采样点间的ρ（F-）呈现显著的正相关性（P < 0.05）, 这是因为F-具有很高的化学稳定性, 在环境中难以降解[17]. 2017年之前乐安河下游的TP和NH4+-N污染严重, ρ（TP）和ρ（NH4+-N）平均值分别为0.45 mg·L-1和2.28 mg·L-1, 均超过地表水Ⅴ类水标准. 2017年之后河流下游TP和NH4+-N污染改善显著, ρ（TP）和ρ（NH4+-N）平均值分别下降至0.06 mg·L-1和0.33 mg·L-1, 与河流上游和中游浓度处于同一水平, 均满足地表水Ⅱ类水标准.
综上所述, 虽然流域内采矿活动剧烈, 但乐安河干流水体重金属污染程度低. 研究时间段前期河流上游和下游水体污染较为严重, 其原因为河流上游存在着德兴铜矿, 下游存在着中小型矿山和农田. 2017年后河流上游和下游水质明显改善, 基本全部满足地表水Ⅲ类水要求, 其原因为流域内面源污染的治理和采矿业的废水处理有较大改进.
2.2 基于WQI法的乐安河水质分析本研究以《地表水环境质量标准》（GB 3838-2002）中的Ⅲ类水标准为参考, 选择DO、高锰酸盐指数、F-、TP、NH4+-N和Cu这6项水质参数, 采用CCME-WQI法对乐安河干流2012~2020年的水质进行评价. 评价结果见图 3.
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图 3 2012~2020年乐安河干流WQI值 Fig. 3 WQI value of the main stream of Le'an River from 2012 to 2020 |
2014年后河流上游大坞河口处水质改善明显, 其原因为流域内河流治理项目降低了点源和面源对水体的污染, 该处水体的高锰酸盐指数、NH4+-N和TP在2014年后超标率分别下降了15.3%、22.2%和9.7%. 尽管大坞河口点位靠近德兴铜矿, Cu却由于采矿业废水的处理并未对该处水体造成污染[36], 这与Jiang等[41]的研究结果一致. 2017年前乐安河下游水体污染在河流干流中最严重, 此段时间石镇街处WQI平均值为86.2, 低于上游和中游的97.2和99.5, 且石镇街处WQI平均值仅为79.3. 2017年前河流下游水质较差的原因为下游TP和NH4+-N超标严重, 其超标率分别为43.3%和85.0%. 乐安河沿河流流向的土地利用不断发生改变, 上游婺源县森林覆盖率高达83.4%, 下游万年县和鄱阳县的森林覆盖率依次减少至64.1%和34.1%, 水田和旱地主要分布在下游地区且该区域第一产业较为发达[22]. 此外, 乐安河下游人口数量相对较高, 2021年下游鄱阳县总人口数为159.2万人, 是婺源县的4.23倍. 河流下游农业、水产养殖业等产生的面源污染以及居民排放的生活污水使得该区域水体污染程度最高. 2017年后河流下游总磷浓度和氨氮浓度大幅度降低, 超标率均降低至4.2%, 河流下游水质明显改善并持续处于优秀状态, 和上游和中游水质状况保持一致. 其原因为江西省于2013年起开展省内中小河流治理项目, 并于2016年完成治理河长2 212 km. 此后, 江西省于2017年分别进行了入河排污口专项整治和生态农业的建设, 降低了点源和面源对河流水体的污染.
乐安河枯水期（11月至次年3月）水体质量相对丰水期（4~9月）较差, 且污染较重的大坞河口和石镇街处不同水期间水质差异较为明显. 2014年前大坞河口处水质枯水期处于一般状态, 丰水期上升至良好状态, 2017年前石镇街处水质在不同水期也经历了同样的转变. 乐安河丰水期水体质量较好的原因为河流沿途接纳包括大坞河、丁家渡在内的30 km以上支流18条, 丰水期各支流流量显著增加, 水体污染物在流域内相同产污水平下被稀释, 使得河流丰水期水质改善.
2.3 基于PCA法的乐安河水质分析选用PCA法对乐安河干流6个点位的水质监测数据进行分析, 结果见图 4. 根据主成分提取原则, 乐安河各采样点处分别提取了数据解释率最高的前4个主成分, 累计解释率范围为70%~80%（Cu数据来源于余杨等[36]和Jiang等[41]的研究）. 在污染严重的大坞河口和石镇街处, 第一主成分上高锰酸盐指数、NH4+-N和TP的载荷较大, 由于上述污染物多来自工业废水、生活污水和农业面源[44], 因此大坞河口和石镇街处的第一主成分可代表人类活动造成的影响. 此外, 大坞河口和石镇街处的第二主成分上WT和DO载荷较高, 表明季节因素是上述点位水质变化的次要原因, 由图 4可得WT和DO呈现显著的负相关关系, 故夏季WT升高河流水质下降. 而余下点位的主成分分析结果则表明季节因素是水质变化的主导因素, 人类活动造成的影响为次要因素. 此外, 河流干流多数点位的第三主成分上F-载荷最高, Ma等[45]的研究表明, 环境水体中F-的主要来源可能是城市污水的排放, 但人口密度最高的河流下游段水体F-含量并未显著高于其它河流段（P < 0.05）. 由于F-在大气环境中同样广泛存在[46], 且乐安河水体中的F-含量与其他污染物未呈现出一致且显著的相关性（图 4）, 所以乐安河中浓度水平一致的F-主要来源可能为大气干湿沉降[47]. 河流干流多数点位的第四主成分上pH载荷最高, 表明河流水体的理化性质同样会对水质造成影响.
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图 4 乐安河各采样点水质指标主成分分析 Fig. 4 Principal component analysis of water quality index in each sampling site of Le'an River |
根据主成分分析结果可将乐安河水质影响因素分为人类活动、季节因素、污染物大气沉降和水体自身理化性质这4类. 高锰酸盐指数通常表示水体中有机物的相对含量, NH4+-N、TP也是水体有机物的指标之一[48, 49], 因此, 大坞河口和石镇街两处水体以有机物污染为特征. 大坞河口位于大坞河流域下游, 大坞河流域内存在德兴铜矿且流域中游段人口居住量较大[43], 采矿活动中选矿的浮选药剂是采矿废水中有机物的主要来源[50], 因此大坞河口处水体主要受其附近采矿活动的影响. 乐安河下游分布着中小型矿山和农田, 采矿废水和农业面源造成了下游石镇街处水体有机物污染严重[51]. 此外, 石镇街处超标严重的水质指标为NH4+-N和TP, 表明农业面源是该处水体污染的主要原因[52]. 同时, 图 4（b）和图 4（f）表示上述两点位的NO3--N污染程度与有机物污染高度相关, 工业废水废渣的排放和氮肥的施用应当得到有效管理与控制. 余下点位由于附近人类活动强度较低, 各类污染物质浓度基本全部满足地表水Ⅲ类水标准, 因此由季节变化导致的水体DO变化成为影响水质的主要因素.
3 结论（1）虽然乐安河流域内采矿活动剧烈, 但是河流干流水体重金属污染程度低. 除大坞河口外, 河流上游和中游水体中各类污染物浓度基本满足地表水Ⅱ类水标准, 而采矿活动排放的酸性废水导致大坞河口处水体pH值偏低且各类污染物浓度在地表水Ⅲ类水标准附近波动. 2017年前乐安河下游水体ρ（TP）和ρ（NH4+-N）平均值分别为0.45 mg·L-1和2.28 mg·L-1, 洎阳桥处水体TP污染严重而石镇街处水体NH4+-N污染严重. 2017年后河流下游水质显著改善, 各类污染物浓度保持在Ⅲ类水标准及以下.
（2）2017年前河流下游水质最差, WQI平均值最低且为86.2. 其原因为河流下游人类活动较为剧烈, 第一产业造成的面源污染和生活污水的排放使得下游水体污染严重. 且2017年前乐安河丰水期水质明显优于枯水期, 其原因为丰水期各支流流量显著增加, 水体污染物在流域内相同产污水平下被稀释. 2017年后河流下游水质明显改善并持续处于优秀状态, WQI平均值达到100.0, 其原因为流域内点源和面源的污染物排放得到了有效治理.
（3）乐安河水质影响因素可分为人类活动、季节因素、污染物大气沉降和水体自身理化性质这4类. 乐安河上、下游水体有机物污染明显, 上游大坞河口处水质主要受附近采矿活动的影响, 而下游石镇街处水质主要受农业面源影响. 余下点位附近人类活动强度较低, 季节因子是造成水质改变的主要因素.
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