2024, Vol. 45
2. 宁夏银川城市生态系统国家定位站, 银川 750021;
3. 银川市生态环境监测站, 银川 750001;
4. 宁夏国有林场和林木种苗工作总站, 银川 750010
2. Ningxia Yinchuan National Urban Ecosystem Research Station, Yinchuan 750021, China;
3. Yinchuan Ecological Environment Monitoring Station, Yinchuan 750001, China;
4. Forest Farm and Forest Seedling Work Station in Ningxia State, Yinchuan 750010, China
臭氧（ozone, O3）是大气的重要组成部分[1], 化学性质活跃, 具有吸收紫外线, 消毒杀菌等作用, 是衡量大气氧化性和光化学污染程度的良好指标.大气环境中的O3通过前体物氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOCs）等在一定光照条件下发生光化学反应形成[2, 3].然而, O3的强氧化性对生物体具有极大危害, 长期暴露在高浓度O3中会对中枢神经系统造成不可修复的损伤, 导致思维紊乱、反应迟钝等, 还易引发哮喘及急性呼吸道感染[4, 5].目前, 许多国家都将O3列为了优先控制的气态污染物.因此, O3污染是全球共同关注的环境问题之一, 关于O3的时空分布特征和影响机制的研究是国内外研究的热点问题.
近年来, 随着全球气候变暖、工业化进程加快以及化石能源消耗急剧增加, 使得全球大气中CO2、NO2和O3的浓度不断升高, 导致环境中O3污染加剧.O3作为重要的温室气体已成为全球气候变化的重要影响因子之一. 20世纪70年代以来, 对流层中的O3浓度以每年0.5%~2%的速率增长[6].随着全球工业生产的快速发展以及大规模农业生产等, 我国也面临着严峻的O3污染压力, 尤其在京津冀地区、长三角和珠三角地区以及长江中游地区, O3污染日渐凸显[7], 我国西北地区的O3浓度在1993~2020年也出现最大增长[8].
O3的时空变化特征差异显著且影响机制复杂, 受多种要素的共同制约[9, 10].相关研究表明, O3浓度的季节变化明显, 空间异质性强[11], 呈现夏季高, 春、秋两季次之, 冬季低的特点[12], 主要是因为强烈的太阳辐射和持续的高温有利于O3的形成, 导致夏季O3浓度较高.例如, 余益军等[13]研究了京津冀地区O3浓度季节间的差异, 结果发现, 夏季O3浓度最高, 春季次之, 春季温度虽低于夏季, 但由于春季北方地区干燥少雨, 太阳辐射强, 此时的气象条件有利于O3的形成, 导致我国京津冀大部分地区夏、春两季O3浓度较高.曹晓云等[14]研究了青海高原O3浓度的季节变化特征, 结果表明, 影响O3浓度变化的主要气象要素是温度和降水.此外, 北方地区春季风沙较大, 大风天气条件有利于O3的远距离输送[15], 这也是春季部分地区O3浓度快速升高的主要原因.因此, 风速、温度、湿度和光合有效辐射等气象要素是影响O3浓度的关键因子.
大气污染物中NO2、NO、SO2和PM2.5是影响O3的主要因素[16~18], 以上因子中的NOx和SO2在紫外线的作用下易发生光化学反应, 而PM2.5通过影响地球辐射强度影响NO2光解, 从而影响O3生成[19].此外, 大气污染物因子间的转化同样伴随着O3的产生, 例如, 刘楚薇等[20]研究了对流层中NO和NO2的相互转化过程, 结果表明, 转化过程中伴随着大量的O3的产生, 这主要是污染物转化过程中NO2-NO-O3的光解循环被破坏, 导致O3的大量累积.
银川市作为高海拔地区, 不同季节间气象要素和大气污染物复杂多变, 常年受太阳辐影响, 紫外线强烈, 加之夏季高温持续时间久, 春、秋季风沙频发, 冬季干燥少雨, 光化学污染严重, 极易形成局部O3的强烈污染, 造成严重的损害.因此, 季节间的差异会使得影响O3的关键因子发生显著的变化, 导致不同季节间O3的影响机制存在显著差异.此外, 气象要素通过直接作用影响O3的形成, 还是通过间接作用于大气污染物从而影响O3的调节机制还不清楚.气象要素-大气污染物-O3之间复杂的关系导致有关高海拔地区不同季节间影响O3的关键因子、直接因子和间接因子存在较大的不确定性.
机器学习为量化气象要素和大气污染物所引起的O3变化提供了一种可靠的分析方法.结构方程模型（structural equation model, SEM）是机器学习中评估多个自变量之间关系的多元过程模型, 在考虑可直接观测获取的观察变量的同时, 对于无法进行直接观测的潜变量也可实现定量分析, 从而建立多变量之间的关系, 实现变量间直接因素或间接因素的分析.本研究以银川市植物园为研究区, 基于自动观测平台开展同步定位观测, 获取O3、气象要素和大气污染物等数据, 利用皮尔逊相关分析和结构方程模型等方法, 分析银川市城市公园O3等大气污染物的时空变化特征, 确定不同季节间影响O3的关键因子、直接因子和间接因子, 阐明不同季节气象要素和大气污染物对O3的影响机制及贡献率, 通过全面揭示高海拔地区O3的调控机制, 以期为提升高海拔地区O3污染治理提供科学依据和理论支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本研究在宁夏银川城市生态系统国家定位观测研究站（38°25′06″N, 106°10′15″E）进行, 研究区位于银川市植物园, 属于温带大陆性气候, 年平均气温为8.5℃, 平均日照时长为3 000 h, 年降水量为185 mm, 年蒸发量为1 800 mm, 海拔高度为1 130 m[21].土壤类型以灌淤土和灰钙土为主, 具有一定的有机质和养分, 土壤含盐量为0.35 g·kg-1, pH为7.8~8.3[22].植被类型以落叶树种为主, 平均冠层高度为6.0 m, 林分密度为546株·hm-2, 郁闭度为0.8.
1.2 观测内容与方法 1.2.1 O3观测臭氧的观测采用49i臭氧分析仪（赛默飞, 中国）, 该仪器采用紫外分光度法来实现观测, 在观测过程中, 样品中的臭氧会吸收指定波长的紫外光, 而仪器则通过测量光的强度变化来确定臭氧的浓度.仪器响应时间为60 s, 具备无线传输、自动校准和预警功能, 观测位置为林内空旷区域, 观测高度6 m, 观测时间为2019年1~12月.
1.2.2 气象要素观测气象要素观测主要利用便携式气象站, 观测要素涉及空气温度（TA）、相对湿度（RH）、风速（WS）和光合有效辐射（PAR）等要素, 其中, 空气温度传感器为HMP155（VAISALA, 芬兰）, 测量范围-80~60℃, 精度±0.12℃；相对湿度传感器为HMP155（VAISALA, 芬兰）, 测量范围0~100%, 精度±1%；风速传感器为WindSonic（GILL, 英国）, 测量范围0~60 m·s-1, 精度±2%；雨量传感器为TE525MM, 测量范围0~30 mm·h-1, 精度±5%；光合有效辐射传感器为LI-190SB（LICOR, 美国）, 测量范围400~700 nm, 精度±5%.上述观测指标均通过CR1000数据采集器（Campbell, 美国）进行存储, 并通过无线传输模块实现数据实时快速传输.观测位置为林内空旷区域, 观测高度6 m, 观测时间为2019年1~12月.
1.2.3 大气污染物观测大气污染物观测采用空气质量监测系统（赛默飞, 中国）, 系统集成了43i二氧化硫分析仪、42i氮氧化物分析仪、48i一氧化碳分析仪、5014i-PM10分析仪、5014i-PM2.5分析仪、146i动态气体校准仪、DL6018数据采集仪和LWH140-8.0标准气体等仪器, 具有无线传输、自动校准和预警功能, 可满足大气污染物的实时监测.观测位置为林内空旷区域, 观测高度6 m, 观测时间为2019年1~12月.
1.3 结构方程模型构建结构方程模型（SEM）是一种综合性的数据统计和分析方法, 用于分析多个变量之间的关系.基于变量协方差矩阵建立模型, 模型包含可观测的显变量和无法直接观测的潜变量, 可以用来分析单项指标对总体的影响以及单项指标之间的相互关系.本研究运用最大似然法对数据进行分析, 为减小系统误差, 确保样方的可靠性, 对输入数据进行正态性检验, 剔除变量指标异常的样方数据, 通过计算所有路径的路径系数, 从而确定结构方程模型的相关参数.模型分析在Amos27.0软件中进行, 相关计算公式如下：
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(1) |
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式中, Λx和Λy表示指标在显变量上的因子载荷矩阵, η表示内生显变量, ξ表示外源显变量, B表示内生显变量间的关系, Γ表示外源显变量对内生显变量的影响, δ表示外源指标的误差项, ε表示内生指标的误差项, ζ表示结构方程的残差项.
1.4 数据处理与分析对收集数据运用Python软件进行初步筛选, 首先去除时间中断序列的缺失值；其次对于因观测故障造成一些异常数据, 包括浓度极低时因零点漂变而产生的负值等进行直接删除；对于连续出现6次及以上相同数据按照异常值进行删除处理；对异常值的差值进行计算并对数值进行记录.再次筛选后, 删除仍然显示异常的数值；将每个数据与相邻数据进行比较, 删除小于相邻数据3倍或1/3的数据, 最后输出所有有效数据.在试验中, 总共收集了4 981组完整的数据集, 在排除异常值后, 大约有4 000组有效数据集可用于分析.
对于模型模拟的精确性评价, 采用均方根误差（root mean square error, RMSE）和决定系数（R2）进行检验.综合使用RMSE和R2这两个指标可以更全面地评估模型的准确性.RMSE可以反映模型预测值与实际观测值之间的差异, 而R2则可以反映模型对数据变异的解释能力.通过这两个指标的综合评估, 可对模型性能进行判断, 并作出相应的改进.计算公式如下：
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(4) |
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(5) |
式中, oi和pi分别表示观测值和模型拟合值；oi表示观测值的均值.
数据分析和图表绘制使用Excel、SPSS和Origin等软件完成.不同指标与O3浓度的相关性分析在SPSS27.0软件中进行, 采用皮尔逊相关分析来衡量各指标间的相关性, 显著性水平为α = 0.05.
2 结果与分析 2.1 O3季节变化特征银川市O3浓度季节变化差异显著, 分布特征呈“单峰型”, 如图 1所示, 不同季节间ρ（O3）分布从高到低依次为：夏季（139.67 μg·m-3）＞春季（131.18 μg·m-3）＞秋季（73.70 μg·m-3）＞冬季（71.45 μg·m-3）.此外, 不同季节间浓度变化幅度差异显著, 其中, 夏季和秋季间ρ（O3）变化幅度最大（65.97 μg·m-3）, 秋季和冬季间变化幅度最小（2.25 μg·m-3）.
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箱体区间为数据的25% ~75%范围, 方形为平均值 图 1 O3浓度季节变化特征 Fig. 1 Characteristics of seasonal variation in O3 concentration |
气象要素及大气污染物与O3的相关关系差异显著, 如图 2所示.气象要素中WS和TA与O3呈显著正相关, 相关系数为0.460和0.615, RH和PAR与O3呈显著负相关, 相关系数为-0.602和-0.301.大气污染物中NO、NO2、SO2、PM2.5和PM10与O3呈显著负相关, 相关系数分别为-0.477、-0.622、-0.164、-0.389和-0.327, CO与O3相关性不显著.
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*表示P＜0.05, ** 表示P＜0.01；椭圆表示95%置信区间；红色表示正相关（r＞0）, 蓝色表示负相关（r＜0）, 白色表示相关性不显著；不同深浅表示相关性大小, 颜色越深表示相关性越大 图 2 气象要素及大气污染物与O3浓度的相关性 Fig. 2 Correlation between meteorological factors and air pollutants and O3 concentration |
对不同季节影响O3的气象要素和大气污染物构建结构方程模型, 如图 3所示, 不同季节中WS、TA、RH、SO2和NO2与O3具有显著影响, 其中, WS和TA对O3具有显著正效应, RH、NO2和SO2对O3具有显著负效应.银川市四季变化特征明显, 不同季节O3的影响因素存在差异, 春季的WS、TA和PM2.5对O3有显著正效应, 总效应为0.601、0.572和0.098, RH、NO2、SO2和PM10对O3有显著负效应, 总效应为-0.165、-0.556、-0.041和-0.040.夏季的WS和TA对O3呈显著正效应, 总效应为0.540和0.376, RH、SO2、NO2和PM2.5对O3呈显著负效应, 总效应为-0.455、-0.224、-0.408和-0.127.秋季的WS、TA和NO对O3呈正效应, 总效应为0.525、0.515和0.090, PAR、RH、NO2和SO2对O3呈显著负效应, 总效应为-0.045、-0.313、-0.554和-0.041.冬季的WS、TA、PAR和PM2.5对O3呈显著正效应, 总效应为0.572、0.243、0.021和0.193, RH、NO2、SO2和PM10对O3呈显著负效应, 总效应为-0.511、-0.695、-0.042和-0.066.
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红色表示正效应, 蓝色表示负效应, 线条粗细表示效应大小, 箭头上的数值表示该路径系数 图 3 气象要素和大气污染物对臭氧影响的路径分析 Fig. 3 Analysis of the influence path of meteorological elements and air pollutants on O3 |
为进一步阐明不同季节气象要素及大气污染物对O3的效应, 基于结构方程模型得到了春季、夏季、秋季和冬季的气象要素及大气污染物对O3的总效应、直接效应和间接效应, 如表 1所示.气象要素在春、夏、秋和冬四季均对O3有直接和间接效应, 其中, WS在四季均表现为间接效应大于直接效应, 表明WS主要通过影响其他因素间接影响O3浓度；TA则表现为直接效应大于间接效应, 表明TA主要通过直接效应影响O3浓度；RH在春季、夏季、秋季对O3影响以直接效应为主, 在冬季以间接效应为主；秋季PAR对O3影响的直接效应与间接效应差异不明显, 冬季PAR对O3影响则以直接效应为主.大气污染物对O3的影响以直接效应为主, 其中, 不同季节的NO2和SO2对O3均以直接效应为主, 夏季和秋季NO对O3以直接效应为主；春季、夏季和冬季PM2.5对O3以直接效应为主；春季PM10对O3影响以直接效应为主, 冬季则以间接效应为主.
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表 1 不同季节气象要素和大气污染物对O3的效应 Table 1 Direct and indirect effects of different seasonal meteorological elements and air pollutants on ozone |
2.5 气象要素及大气污染物对O3的贡献率
为量化不同季节气象要素及大气污染物对O3的影响, 基于归一化指数对各要素的贡献率进行计算, 如图 4所示, 春季影响O3的气象要素主要有WS和TA, 贡献率分别为29%和27.6%；大气污染物中影响O3的关键因子为NO2, 贡献率为26.7%, PM2.5、PM10和SO2贡献率分别为4.7%、2%和2%.夏季影响O3的气象要素主要有WS和RH, 贡献率为24.7%和20.7%；大气污染物中影响O3的关键因子为NO2, 贡献率为18.6%, 其次为SO2, 贡献率为10.2%.秋季气象要素中WS和TA对O3影响较大, 贡献率为25.2%和24.7%；大气污染物中影响O3的关键因子为NO2, 贡献率为26.6%；冬季影响O3的气象要素主要有WS和RH, 贡献率为24.4%和21.8%；大气污染物中NO2为影响O3的关键因子, 贡献率为29.7%, 其次为PM2.5和PM10, 贡献率分别为8.2%和2.8%.综上所述, 银川市影响ρ（O3）的因素按贡献率大小排序依次为：WS＞TA＞NO2（春季）, WS＞RH＞NO2（夏季）, NO2＞WS＞TA（秋季）, NO2＞WS＞RH（冬季）.因此, 春季和夏季影响O3的关键因子为WS, 秋季和冬季影响O3的关键因子为NO2.
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图 4 不同季节气象要素和大气污染物对O3的贡献率 Fig. 4 Contribution potential of meteorological elements and air pollutants in different seasons to O3 |
O3浓度时空分布特征存在明显的季节差异.研究发现银川市O3时空分布呈“单峰型”, 四季变化特征显著, 呈现夏季高, 冬季低的特点, 夏季O3浓度达到峰值, 冬季O3浓度降至谷底, 这与有关学者在京津冀地区、西北地区、汾渭平原和黄土高原等地区开展的关于O3浓度分布规律的研究结果相一致[23~26], 主要是因为北方城市群夏季高温持续, 太阳辐射强, 有利于污染物发生光化学反应促进O3的产生.
然而, 我国南方城市群O3的时空分布特征呈现夏季和冬季高的“双峰型”变化趋势.例如, 郭欣瞳[27]和郭云飞等[28]分别对长三角地区和苏州地区的O3浓度进行长期定位观测研究发现, 长三角和苏州地区的O3浓度在夏季和冬季达到峰值, 呈典型的“双峰型”, 这主要是因为冬季温度降低, 不利于大气污染物的远距离传输和分解消散, 加之冬季工业污染加剧, 大气污染问题较为严重, 影响O3生成[29, 30], 而银川等北方城市冬季受西北季风的影响, 大气污染物可通过大气环流进行远距离的传输和扩散, 降低局部地区的大气污染, 缓解O3污染的压力.
银川作为西北高海拔地区城市的典型代表, 不同于华北和东北低海拔地区的城市群, 银川城区平均海拔高度在1000 m以上, 这就使得该地区受太阳辐射的影响强烈, 紫外辐射强度高, 加之西北地区日照时间长且高温持续久, 导致大气污染物极易发生光化学反应促进O3的产生[31, 32].
3.2 气象要素对O3的影响O3影响机制复杂, 不同地理条件和气候特征等都会对O3产生较大的影响, 且随着季节的更替, 其主导因子会发生显著变化, 影响O3的形成过程, 导致O3浓度分布的季节性差异.银川常年受太阳辐射的影响, 是具有极强的代表性的高海拔地区之一.本研究发现春季和夏季主要以气象要素影响为主, 其中, WS和TA是影响O3的关键因子, 这主要是因为银川春季风沙天气居多, 有利于大气污染物的远距离传输和扩散, 夏季的高温和强烈的太阳辐射, 在促进污染物间光化学反应形成O3的同时, 形成的干热风会加速O3及其他大气污染物的扩散, 从而降低局部地区的O3污染[33, 34].例如, 李英杰等[35]对成都市中心城区影响O3的气象因素进行分析发现, 夏季白天影响中心城区O3浓度的关键因子为TA和RH, 夜间影响中心城区的关键因子是WS, 这主要是因为白天的高温和辐射有利于大气污染物发生光化学反应促进O3的产生, 而晚上太阳辐射接近于零, 大气污染物发生光化学反应的条件改变, 抑制了O3的转化, 此时气象因素中的WS成为影响O3的关键因素, WS的大小直接影响O3是否能够进行长距离的扩散和转移[36].因此, 春季和夏季影响O3的关键因子为WS和TA.
不同季节气象要素对O3的影响途径存在显著差异[37, 38].本研究发现, 不同季节TA对O3具有显著正效应, RH对O3具有显著负效应, 主要是因为TA是影响大气污染物发生光化学反应的重要因素, 对O3的产生具有促进作用, 而RH的升高会使得大气流动变缓, 不利于污染物扩散, 导致O3的聚集.例如, 赵伟等[39]对陕西关中城市群大气污染物影响机制的研究中发现, 在太阳辐射强烈、空气湿度低和温度高的晴朗天气条件下, 更有利于O3的形成.这主要是由O3的形成机制决定的, O3生成主要依赖复杂的光化学反应, 在太阳辐射的作用下, NO2被光解为NO分子和O原子, 在第三分子介质作用下生成O3分子[40, 41].此外, TA的升高往往伴随着PAR的增强和RH的降低, 有利于大气污染物等前体物的自然排放, 以上因素共同作用导致O3浓度的升高[42, 43].
3.3 大气污染物对O3的影响大气污染物作为O3形成的前体物, 对O3的影响至关重要.本研究发现秋季和冬季银川市O3污染主要以大气污染物影响为主, 其中, NO2是影响O3的关键因子, 这主要与冬季北方城市供暖压力加大有关, 由于需要燃烧更多的化石燃料, 导致空气污染加剧, 使得大气污染物浓度迅速升高, 促进了O3的形成.例如, 李霄阳等[44]在2016年对中国城市O3浓度空间聚集性年变化特征分析发现, 冬季O3浓度高值区位于我国的华东和华南地区, 主要是因为当地人口密集, 工业生产发达, 机动车保有量高, 污染物人为源排放量大, 导致大气污染物浓度较高, 造成O3污染加剧.此外, Zhang等[45]对新冠肺炎疫情防控期间的华东地区大气环境质量进行分析发现, 受新冠肺炎疫情防控影响, 全国实施封控管理期间关闭了大量工厂, 交通出行减少, 人为污染物源排放量减少, 使得该地区2020年第一季度NO2排放减少了40.5%, 同时O3浓度降低了36.5%, 该结果印证了以NO2为主的大气污染物对O3具有重要的影响.
4 结论（1）银川城市公园O3浓度季节差异显著, 呈现夏季高, 冬季低的分布规律.
（2）气象要素中TA对O3影响以直接效应为主, WS和RH对O3影响以间接效应为主, 大气污染物中NO、NO2、SO2和PM2.5对O3影响以直接效应为主.
（3）气象要素中影响O3的关键因子为WS和TA, 大气污染物中影响O3的关键因子为NO2.
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