环境科学  2024, Vol. 45 Issue (8): 4766-4779   PDF    
中国城乡交错带土壤-农作物重金属污染的Meta分析
白宗旭1, 杨雳1, 王宏蕾1, 陈涛1,2     
1. 西北农林科技大学资源环境学院, 杨凌 712100;
2. 农业农村部西北植物营养与农业环境重点实验室, 杨凌 712100
摘要: 受人类活动的影响, 城乡交错带农田土壤重金属污染问题十分突出. 准确掌握城乡交错带土壤-农作物重金属的污染特征, 对保障食品安全与促进社会可持续发展具有重要意义. 现有的农田土壤重金属污染研究大多基于小尺度、小范围实地监测, 已有的全国尺度研究并不能很好地反映出城乡交错带这一特殊界面的污染特点. 通过收集整理已公开发表文献, 基于Meta分析探究了中国城乡交错带土壤-农作物系统的重金属污染现状, 在此基础上对特定地区主要作物重金属的人类健康风险进行评估. 结果显示, 我国城乡交错带农田土壤重金属累积显著, 其中Cd(Igeo = 0.89)污染最为突出, 其空间分异特征明显;从不同耕地类型来看, 水田和水浇地更易发生重金属积累;从不同城市等级来看, 中、小城市的土壤重金属累积较为突出;对于城乡交错带农作物而言, Pb和Cd的超标率在水稻(39.64%和28.25%)和小麦(42.72%和27.72%)中最高;作物重金属健康风险评估结果显示, Cd是构成人体健康风险的主要元素, 且对儿童和成人构成一定的非致癌风险和不可接受的致癌风险.
关键词: 城乡交错带      土壤      农作物      重金属      Meta分析     
Meta-analysis of Heavy Metal Pollution in Soil-crop Systems in China's Urban-Rural Fringe
BAI Zong-xu1 , YANG Li1 , WANG Hong-lei1 , CHEN Tao1,2     
1. College of Natural Resources and Environment, Northwest A&F University, Yangling 712100, China;
2. Key Laboratory of Plant Nutrition and the Agri-environment in Northwest China, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Yangling 712100, China
Abstract: Owing to the influence of human activities, the issue of heavy metal pollution in farmland soil at the urban-rural fringe has become increasingly prominent. An accurate understanding of the characteristics of soil-crop heavy metal pollution in these areas is of great significance for ensuring food safety and promoting social sustainable development. Most of the existing studies rely on small-scale field monitoring, but research at the national level has not effectively captured the unique pollution dynamics of this urban-rural interface. Based on the published literature, the present study investigated the status of heavy metal pollution in the soil-crop system within China's urban-rural fringe through Meta-analysis. On this basis, the study evaluated the risks to human health associated with heavy metals in major crops in a given region. The results showed that heavy metals were accumulated in farmland soil in the urban-rural fringe of China, especially in Cd (Igeo = 0.89) pollution, and its distinct spatial heterogeneity patterns emerged. When considering different types of cultivated land, paddy fields and irrigated land exhibited a higher tendency of heavy metal accumulation. From the varying urbanization levels, the accumulation of heavy metals in soils of small and medium-sized cities was more obvious. For crops in the urban-rural fringe, Cd and Pb had the highest exceedance rate in rice (28.25% and 39.64%) and wheat (27.72% and 42.72%). The health risk assessment results of heavy metals in crops showed that Cd was the main element that posed human health risks, which had some degree of non-carcinogenic risk and unacceptable carcinogenic risk to both children and adults.
Key words: urban-rural fringe      soil      crops      heavy metals      Meta-analysis     

改革开放以来, 中国城乡经济步入高速增长阶段, 随着城市范围不断外延以及乡村产业兴起, 逐渐形成了特殊的地域实体——城乡交错带[1]. 作为城市和乡村的过渡区域, 城乡交错带一直是我国重要的粮食与农副产品生产基地, 其耕地面积约占全国的26%[2]. 根据2014年《全国土壤污染状况调查公报》显示, 我国耕地土壤污染超标率最高, 达到了19.4%;其中, 镉(Cd)、铬(Cr)、汞(Hg)、砷(As)、铜(Cu)、铅(Pb)、锌(Zn)和镍(Ni)这8大重金属元素为主要的无机污染物. 由于受工业活动、农业活动、交通及居民生活等多重影响, 城乡交错带农田土壤重金属的积累已然成为一个严重问题[3]. 此外, 重金属可通过食物链进入人体, 引发心血管、肾脏和神经系统损伤等疾病[4]. 据统计, 每年全世界约6亿人在食用污染农作物后患病, 超过42万人死亡[5]. 已有研究表明, 农作物重金属主要来源于其生长的土壤环境, 不同作物间的富集及积累差异明显[6]. 因而关注城乡交错带土壤和农作物重金属污染问题, 对维护该区域生态功能稳定和保障人民健康具有重要意义.

近年来, 国内外学者就土壤-农作物系统方面展开了大量研究[5~12], 其研究热点集中在重金属含量、污染评价和源解析、农作物安全性和健康风险评估[5~12], 农作物种类涉及水稻[6]、小麦[10]、玉米[10]、蔬菜[12]和瓜果[11]等. 土壤-农作物污染特征和健康风险仍是当前的研究热点. 然而, 以往针对城乡交错带的重金属污染研究大多聚焦于小尺度、小范围的特定区域[5~12], 对大尺度, 甚至全国范围的城乡交错带土壤和作物重金属污染状况还缺乏系统了解;即使已有一些全国范围的研究报道, 但也很少关注城乡交错带这一特殊界面系统, 这为区域污染防治政策的制定以及农产品结构的优化调整带来不便. Meta分析起源于医学领域, 通过提取大量局部案例数据, 经标准化处理可对全域范围内研究对象开展系统和全面的分析[13]. 在土壤重金属研究领域, 已有研究者成功利用Meta分析揭示了不同尺度的土壤重金属污染状况, 如Huang等[14]通过梳理336篇有效文献, 揭示了全国农田土壤重金属的加权平均值;同样, Zhang等[15]基于129篇文献, 查明了江苏省农田土壤的总体污染水平. 然而到目前为止, 还尚未看到关于我国城乡交错带土壤-农作物重金属污染及其健康风险的报道.

鉴于此, 本研究尝试以2000年1月~2023年3月相关文献为基础, 利用Meta分析对中国城乡交错带土壤-农作物重金属现状进行分析与评价, 在此基础上揭示其不同耕地类型和不同城市等级间土壤重金属的累积差异, 并评估特定地区作物重金属的人类健康风险, 旨在为我国土壤和农作物重金属污染防治和风险管控提供科学参考.

1 材料与方法 1.1 Meta分析 1.1.1 数据来源

本研究的数据主要来源于Web of Science(WOS)和中国知网(CNKI)两个数据库, 全面检索了2000年1月至2023年3月发表的有关中国城乡交错带农田土壤及作物重金属(Pb、Cd、Cr、Cu、Zn、Ni、Hg和As)的相关文献(共检索出3 234篇), 最终确定了535篇为有效文献(其中, 仅涉及土壤的有287篇, 水稻161篇和小麦87篇).

Web of Science中的检索式为:TS =(lead OR cadmium OR chromium OR copper OR zinc OR nickel OR mercury OR arsenic OR Pb OR Cd OR Cr OR Cu OR Zn OR Ni OR Hg OR As)AND(peri-urban OR rural-urban OR outskirt OR suburb)AND(China).

中国知网中的检索式为:TKA =(“Pb”+“Cd”+“Cr”+“Cu”+“Zn”+“Ni”+“Hg”+“As”+“铅”+“镉”+“铬”+“铜”+“锌”+“镍”+“汞”+“砷”+“重金属”)AND(“城乡”+“城郊”+“郊区”+“市郊”).

为确保准确性, 本研究制定如下文献筛选原则:①必须是针对中国城乡交错带的实地研究, 研究对象为农田表层土壤(0~15 cm或0~20 cm)或作物(水稻或小麦)籽粒;②研究中对于采样点的位置和数量、研究区面积、作物种植种类有较详细的描述;③研究中土壤或作物样品的采集及其重金属的测定均采用行业标准方法, 例如, 《农田土壤环境质量监测技术规范》(NY/T 395-2012)和《国家食品安全标准》(GB 2762-2022)等;④研究中通过图、表和文字等形式明确描述了重金属含量的平均值和标准差(或范围、变异系数)等指标.

1.1.2 数据提取

根据研究内容及预期效果, 从最终纳入的文献中提取如下信息作为Meta分析的基础数据:①文献基本信息, 主要包括题目、作者、发表日期与发表期刊;②研究区信息, 包括位置(经、纬度)、所属行政区划及面积大小(若文献中未给出具体面积, 可根据所属行政区和样点密度推算);③土壤样品信息, 包括耕地类型、采样点数量及时间, 本研究中将耕地类型大致分为水田(水稻)、旱地(小麦)、水浇地(蔬菜)及其他农田(案例中采集有多种作物混合或耕地类型不明确);④作物样品信息, 主要包括作物种类及种植面积, 本研究主要关注水稻和小麦两种作物;⑤土壤和作物的污染物信息, 主要包括8种元素的全量统计值(包括均值、最大值、最小值、变异系数或方差或标准差). 若文献未给出标准差数据, 可通过样点数和范围值进行估算[16].

1.1.3 数据检验

在环境污染研究中, 无论作者还是读者都往往更关心污染严重的区域, 这使得研究人员多以污染区域作为研究对象, 这种行为在Meta分析中称作发表偏倚, 这会影响Meta分析效应值合并结果的代表性. 通常情况下, 发表偏倚在Meta分析中常以极值的形式出现, 影响效应值合并结果的代表性, 但并非所有极值都是异常值. 因此, 如何较准确识别并剔除异常值对Meta分析结果的影响则至关重要. 本研究中采用Viechtbauer等[17]所提出的DFFITS, Cook's Distance和COVRATIO这3种方法对异常值进行诊断.

1.1.4 数据计算

在Meta分析中, 计算研究变量的平均值称为效应值合并, 其本质是一个加权平均过程. 通常情况下, 由于不同案例的研究方法、实验环境等方面存在诸多差异, 在Meta分析中常使用随机/混合效应模型来确定不同案例权重. 在土壤重金属研究领域中, 基于实地监测特性, 采样点数量、数据标准差和研究区面积则是描述案例代表性的可靠性指标[14]. 因此, 本研究采用固定效应模型, 通过案例中采样点数量、数据标准差和研究区面积共同来确定各个案例的权重(Wi)及加权平均值(C), 具体计算方法如下:

(1)
(2)

式中, Ai为研究区面积(km2), Ni为采样点数量, Sdi为数据标准差, Ci为各研究中重金属的含量.

本研究中Meta分析采用R中Metafor包来完成[18].

1.2 地累积指数

地累积指数(Igeo)是量化土壤重金属污染水平常用的一种方法[19]. 其可以反映土壤环境受人为活动的影响程度. 计算公式为:

(3)

式中, Ci为元素i的含量(mg·kg-1);k用于减小背景值波动所产生的影响(通常取值1.5);Si为全国土壤中重金属元素的地球化学背景值[20]. 污染等级划分如表 1所示.

表 1 地累积指数分类标准 Table 1 Classification of geo-accumulation index

1.3 人类健康风险评价

作物中潜在有毒重金属元素可通过饮食摄入进入人体, 从而危害人体健康. 为评估作物重金属污染对人体健康的影响风险, 本研究采用美国环保署制定的健康风险模型评估作物重金属对人体的健康风险[21], 计算公式如下:

(4)
(5)
(6)
(7)
(8)

式中, ADI为摄入途径下重金属的日均暴露量, 单位mg·(kg·d)-1C为作物中重金属含量, mg·kg-1;HQ和THQ分别为重金属元素的单项非致癌风险指数和非致癌风险总指数;RI和TRI分别为重金属元素的单项致癌风险指数和致癌风险总指数;其余相关参数及其取值可见表 2表 3.

表 2 健康风险模型暴露参数 Table 2 Exposure parameters of health risk model

表 3 模型参数RfD和SF值[27~30] Table 3 Model parameters RfD and SF values

在健康风险模型中, 当HQ(THQ) < 1时, 表示无明显非致癌风险;当HQ(THQ) > 1时, 表示存在显著的非致癌风险;当RI(TRI)≤ 10-6时, 表示致癌风险可忽略;当10-6 < RI(TRI)≤ 10-4时, 表示可接受的致癌风险;当RI(TRI) > 10-4时, 表示不可接受的致癌风险[26, 27].

2 结果与讨论 2.1 城乡交错带农田土壤重金属的污染现状

表 4为土壤重金属Meta分析的描述性统计结果. 相对于全国土壤背景值, 除As外其他元素在土壤表层均显示一定的累积, 其中Cd和Hg累积最为显著, 均超过背景值3倍以上. 特别值得注意的是, Cd的超标率高达42.7%, 明显高于其他元素, 显示了城乡交错带农田土壤中Cd污染的严峻形势. Hg含量虽低于管控值, 但相比土壤背景值, 其污染也不容忽视. 已有研究表明, 土壤中Hg污染通常与工业活动有一定的联系[31], 而城乡交错带作为各类工业企业的聚集带[32], 其土壤中Hg的累积可能会进一步加剧. 相对而言, 其余6种元素的含量与土壤背景值接近, 且远低于管控值. 综上分析, 我国城乡交错带农田土壤重金属污染以Cd和Hg为主, 其余元素影响相对较小.

表 4 城乡交错带农田土壤重金属含量1) Table 4 National mean values of heavy metal contents in farmland soil in the urban-rural fringe

表 4也对本研究与其他相关研究结果进行了比较. 首先, 与我国31个省会城市的城郊农业土壤(不包括台港澳数据)相比, 本研究的结果与其较为一致, 一定程度上验证了研究结果的可靠性. 其次, 相较于全国农田土壤, 城乡交错带土壤重金属累积更为显著, 尤其是Cd和Hg这2种元素. 此外, 与城市土壤相比, 城乡交错带土壤中除Cr、Zn和As含量略低外, 其余元素均高于城市土壤. 有研究表明, 城乡交错带是工矿企业、交通要道以及城市垃圾堆置的密集区, 其土壤污染来源更加复杂且易被忽视[32, 35]. 与全国农田土壤或城市土壤相比, 我国城乡交错带的农田土壤重金属累积更为显著, 需给予更多关注.

本研究通过地累积指数(Igeo)来明确人类活动对城乡交错带土壤重金属累积的影响, 其空间分布如图 1所示. Pb、Cd、Cr、Cu、Zn、Ni、Hg和As的Igeo值分别为-0.25、0.89、-0.61、-0.21、-0.34、-0.52、0.52和-0.94. 其中, Cd和Hg表现出轻微污染, 特别注意的是Cd接近中度污染. 与Ren等[36]报告的中国农田土壤重金属Cd(0.55)和Hg(0.20)的Igeo值相比, 城乡交错带农田土壤重金属污染受到人类活动的影响更为强烈. 其余元素Igeo值均小于1, 总体处于无污染水平, 排列顺序为:Cu > Pb > Zn > Ni > Cr > As.

基于自然资源部标准地图网站下载的底图制作, 底图边界无修改, 审图号:GS(2020)4619号 图 1 城乡交错带农田土壤重金属Igeo空间分布 Fig. 1 Spatial distribution of Igeo of heavy metal in farmland soil in the urban-rural fringe

图 1所示, 土壤污染案例主要集中在胡焕庸线东南一侧, 这与我国人口分布密切相关[36]. Cd和Hg的Igeo空间异质性显著, 污染案例占比分别达到81.23%和67.66%. 其中, Cd的高污染和严重污染案例主要分布在长三角、华中和西北地区, 而Hg的高污染和严重污染案例则主要分布在西北、西南及东南沿海地区. 西北及西南地区是煤矿开采和有色金属冶炼等工业活动频繁区域[37, 38], 且城乡交错带通常作为生活及工业废弃物集中储存和转运之所[32], 这可能是导致该地区土壤Cd和Hg污染案例较多的主要原因. 有研究表明, 密集的工业制造业是影响长三角地区Cd和Hg污染的主要因素[39]. 此外, 在广东和福建也存在大量Pb污染案例, 这可能与当地的电子垃圾拆解等活动有关[40]. 然而更令人担忧的是, 粮食主产区(即河南、河北、湖北、湖南、四川和江苏)也存在较多的Cd和Hg污染案例, 这严重威胁着中国粮食安全.

2.2 不同耕地类型及不同等级城市的重金属含量差异

按照耕地类型和城市等级进行亚组分析. 不同耕地类型的土壤重金属含量存在一定差异. 由图 2(a1)~2(a8)可知, 水浇地和水田土壤中Pb、Cd、Cr、Zn和Hg元素的累积高于旱地和其他类型耕地;相对而言, Cu和Ni在水浇地中的累积量更多. 这可能与农业生产过程中不合理的灌溉以及对农化产品的过度使用等因素有一定的关系, 例如广泛使用富含铜元素的鸡禽粪便和杀菌剂[41]. 此外, 还发现元素As在旱地与水田中累积量更高. 总体而言, 城乡交错带土壤重金属更容易在水田和水浇地中积累. 鉴于南方土壤环境偏酸性, 重金属更易以离子态迁移并富集到作物中[42]. 因此, 在土壤污染防治中, 特别是我国南方地区, 应更加关注水田和水浇地.

城市等级按照国务院《关于调整城市规模划分标准的通知》进行分类, 由于本研究涉及中、小城市数量相对较少, 因此合并为其他城市进行探讨;n为每亚组样本数量;(a)耕地类型, (b)城市等级 图 2 城乡交错带不同耕地类型及不同等级城市的重金属含量差异 Fig. 2 Heavy metal content in different types of cultivated land and different urbanization levels

不同等级城市的土壤重金属含量见图 2(b1)~2(b8). 总体而言, Pb、Cd、Zn、Ni、Hg和As在中小城市的农田土壤中累积更为显著, 而Cr和Cu则差异较小. 已有研究表明, 城市的工业化类型和发展历史可能是影响中小城市城乡交错带土壤重金属污染的主要原因[43], 但相对不足的环保意识以及不够完善的管控机制等因素也不容忽视. 此外, 还发现Pb、Cr、Ni、Hg和As元素的最高含量均出现在特大城市, 城市的快速扩张以及更为强烈的工农业活动都可能使其农田土壤受到的污染压力相对更大[3, 44]. 除了中小城市, Cd、Cu和Zn在其他不同等级城市的差异并不明显. 综上所述, 中小城市城乡交错带土壤重金属的累积更为显著, 其次是特大城市, 而Cd在各等级城市中累积程度均较高但差异不甚明显.

2.3 城乡交错带农作物重金属污染的现状

表 5为我国城乡交错带种植水稻籽粒的重金属统计结果. 从中可知, 水稻籽粒中ω(Pb)、ω(Cd)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Zn)、ω(Ni)、ω(Hg)和ω(As)平均值分别为0.35、0.17、0.36、3.98、19.16、0.55、0.01和0.20 mg·kg-1. 相较于国家食品安全标准, Pb的平均值超过污染阈值;其中, Pb的超标率最高(39.64%), 其次是Cd(28.25%)、Hg(11.22%)、Cr(8.00%)和As(5.88%). 这表明我国城乡交错带水稻籽粒中Pb的污染最为突出且更具普遍性. 此外, 虽然Cd的平均值未超过污染阈值, 但从超标率来看, 在一定范围内仍存在着明显的污染现象. 与其他国家相比, 我国水稻中Pb含量略低于伊朗和澳大利亚, 但远超全球平均水平;Cr和Hg的平均值与全球水平基本相当;而Cd和As的平均值略低于全球平均值. 与水稻主产区的泰国相比, 我国城乡交错带水稻中Cr、Zn和Ni的平均值较低, 但其它元素的含量则更高. 总之, 中国城乡交错带水稻籽粒中的重金属污染程度相对其他国家处于正常水平, 但其Pb污染应引起重视.

表 5 城乡交错带水稻籽粒中重金属含量1) Table 5 National mean values of heavy metal contents in the urban-rural fringe rice

从不同省份来看(图 3图 4), 城乡交错带的水稻ω(Pb)平均值最高发生在福建(1.27 mg·kg-1), 其次是江苏(0.64 mg·kg-1)、湖北(0.58 mg·kg-1)、云南(0.57 mg·kg-1)和广东(0.48 mg·kg-1), 其超过食品安全标准2.3~6.5倍, 基本与Wang等[49]的研究结果一致. 与Pb元素不同, 广东(0.39 mg·kg-1)、湖南(0.32 mg·kg-1)、福建(0.25 mg·kg-1)、云南(0.22 mg·kg-1)、湖北(0.22 mg·kg-1)和安徽(0.22 mg·kg-1)的ω(Cd)平均值均超过食品安全限值0.2 mg·kg-1, 这与Zou等[50]的研究结果大体一致, 可能与当地存在非法采矿和作坊式冶炼等活动有关[51]. 就Hg而言, 湖南(0.035 mg·kg-1)和河南(0.031 mg·kg-1)部分地区的水稻籽粒中ω(Hg)平均值高于0.02 mg·kg-1食品安全限值. 对于Cr和As来说, 并未发现有地区超过限值. 不同于单纯的城市和乡村地区, 城乡交错带作为工业和生活废弃物的集中、转运与暂存之所[32], 存在着大量工矿活动、集约化农业生产以及密集的交通网络等, 这些因素会对环境产生较大压力[28]. 此外, 在地质异常的贵州、云南等省区的交错带, 也发现了部分水稻Pb含量较高的现象, 这可能与当地碳酸岩风化释放有关[50]. 从空间分布来看, 城乡交错带水稻籽粒中重金属超标的案例多集中于南方地区, 尤以广东、湖南和贵州等地区最为突出.

图 3 不同省份城乡交错带水稻重金属的含量 Fig. 3 Heavy metal content of rice in the urban-rural fringe of different provinces

基于自然资源部标准地图网站下载的底图制作, 底图边界无修改, 审图号:GS(2020)4619号 图 4 城乡交错带水稻重金属含量空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of heavy metal contents in the urban-rural fringe rice

表 6为我国城乡交错带种植小麦籽粒的重金属统计结果. 与水稻的情况颇为相似, 城乡交错带小麦籽粒中Pb仍是超标占比最高的元素(42.72%), 其次是Cd(27.72%)、Cr(18.31%)、Hg(4.88%)和As(3.64%). 由此可见, 在北方的城乡交错带, 小麦籽粒中Pb污染同样较为严重且普遍. 与其他国家对比发现, 我国城乡交错带小麦籽粒中的Pb、Cr、Cu、Ni和As含量较高, 而Zn含量低于意大利. 相对于全球平均水平, 本研究中Pb、Cr和As的含量较高, 但Cd和Hg明显更低. 总体而言, Pb仍是我国城乡交错带小麦中重金属累积的主要元素.

表 6 城乡交错带小麦籽粒中重金属含量统计1) Table 6 National mean values of heavy metal contents in the urban-rural fringe wheat

对比不同省份发现(图 5图 6), 安徽部分地区的城乡交错带小麦ω(Pb)平均值最高(2.12 mg·kg-1), 超过标准限值0.2 mg·kg-1的10倍以上;其次是甘肃、河南、陕西、江苏和山东, 平均值介于0.25 ~0.65 mg·kg-1之间. 有研究显示, 安徽淮南作为华东地区重要煤炭生产基地, 由于开采活动已导致该区粮食作物中Pb严重超标[55]. 对于小麦Cr而言, 污灌可能是北京、山东等部分地区Cr含量超标的重要原因[49]. 对于Hg和As来讲, 并未发现有超标的案例. 从空间分布来看, 以河南、河北和江苏等地区最为集中.

图 5 不同省份城乡交错带小麦重金属的含量 Fig. 5 Heavy metal contents of rice in the urban-rural fringe of different provinces

基于自然资源部标准地图网站下载的底图制作, 底图边界无修改, 审图号:GS(2020)4619号 图 6 城乡交错带小麦重金属含量空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of heavy metal contents in the urban-rural fringe wheat

2.4 城乡交错带主要作物重金属的人类健康风险评估

基于各省研究案例数量的整体代表性以及各省农作物中重金属的累积程度, 选择广东和河南两省作为研究对象, 分别进行水稻和小麦重金属的人类健康风险评估. 农作物重金属通过摄入途径产生的非致癌健康风险如表 7图 7所示, 从中可知, 无论水稻还是小麦, 重金属元素对儿童和成人的THQ均大于1, 且THQ儿童 > THQ成人. 其中水稻籽粒中As和Cd这2种元素对THQ的贡献率最大, 占62.31%, 且HQ值均大于1, 对成人和儿童构成了非致癌健康风险, 此外元素Cr(HQ为1.207)也对儿童构成非致癌威胁;而小麦则以元素As的HQ值最大且大于1, 其次为Cd, 这2种元素对THQ的贡献率达52.45%, 但仅As构成非致癌风险.

表 7 农作物摄入途径下对儿童和成人产生的非致癌健康风险 Table 7 Non-carcinogenic health risks of crop intake to adults and children

图 7 不同作物重金属对非致癌风险总指数的贡献率 Fig. 7 Contribution rates of the heavy metals in different crops to the total non-carcinogenic risk index

作物重金属的致癌健康风险评价结果见表 8图 8. 从中可知, 水稻和小麦籽粒中重金属的TRI均达到不可接受的致癌风险水平(> 10-4), 且TRI成人 > TRI儿童;其中, 除Pb外, 其余元素的RI基本都超过USEPA所推荐的最大可接受水平(10-4), 尤其以Cd的RI值最高, 水稻中儿童和成人分别达到2.11E-03和4.15E-03, 小麦中儿童和成人分别达到4.95E-04和1.11E-03;这预示着在所研究案例中, 作物重金属通过饮食摄入对居民已构成较高的复合致癌风险, 并且Cd为主要污染元素.

表 8 农作物摄入途径下对儿童和成人产生的致癌健康风险 Table 8 Carcinogenic health risks of crop intake to adults and children

图 8 不同作物重金属对致癌风险总指数的贡献率 Fig. 8 Contribution rates of the heavy metals in different crops to the total carcinogenic risk index

总体来看, 水稻中重金属对人体产生的健康风险明显高于小麦, 尤其是非致癌健康风险, 儿童和成人的THQ值在水稻中分别为9.013和6.957, 而在小麦中分别为3.494和3.075. 有研究表明, 与小麦相比, 重金属在土壤-水稻系统中的转移能力更强, 其累积含量更高[56];此外, 作为主要农产品之一, 水稻的日均消耗量也明显高于小麦[22], 因此对人体产生的健康风险更高. 另外, 无论是非致癌风险还是致癌风险, 元素Cd的HQ(或RI)值均相对较高, 综合农田土壤污染结果, Cd应作为交错带土壤-农作物系统中重金属污染优先防治对象.

3 结论

(1)城乡交错带农田土壤重金属存在明显累积, 其中Cd和Hg为主要污染元素, Igeo值分别为0.89和0.52.

(2)在城乡交错带, 不同耕地类型的土壤重金属含量存在差异, 其中水田和水浇地相对累积较多;对于不同等级城市, 中、小城市的污染更加明显.

(3)城乡交错带农作物中重金属Pb和Cd污染最具有普遍性, 其超标率在水稻中分别为39.64%和28.25%, 在小麦中分别为42.72%和27.72%.

(4)对于作物重金属的人类健康风险评估, Cd和As是构成人体健康风险的主要元素, 其中儿童受非致癌风险更高, 成人受致癌风险更高. 综合土壤污染分析结果, Cd应作为交错带土壤-农作物系统中重金属污染优先防治对象.

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