2024, Vol. 45
2. 贵州省喀斯特山地生态环境国家重点实验室培育基地, 贵阳 550025
2. State Key Laboratory Incubation Base for Karst Mountain Ecology Environment of Guizhou Province, Guiyang 550025, China
土壤作为人类赖以生存的重要资源, 同时也是社会发展进步的物质基础. 近年来, 随着城市化进程的加快, 社会经济的快速发展, 我国土壤重金属污染现状十分严峻, 从城市、城郊到农村, 从偏远矿区到周边及流域, 土壤污染的类型逐渐增多, 面积不断扩大, 污染程度加深, 危害加剧[1]. 目前, 有关土壤重金属污染的研究众多, 国内外学者从全国[2]、省[3]、市[4]和县[5]等不同研究尺度着手, 探究不同地貌形态[6]、地质条件[7]、成土母岩[8]和流域[9]等不同环境背景下土壤Cd含量特征, 从土地利用方式[10]、土壤类型[11]和土壤微生物群落[12]等不同研究角度, 采用不同研究方法探究表层土壤Cd含量特征、空间分布特征、污染评价以及影响因素, 并取得了十分丰硕的研究成果. 但多数研究集中在受人为扰动严重的重金属污染地区, 针对具有“高地质背景、低污染风险”特点[13]的西南喀斯特地区土壤Cd污染的关注较少.
重金属镉（Cd）具有迁移性弱、易累积等特点, 当累积达到一定程度时, 将会导致土壤微生物的死亡, 土壤基本性质退化, 污染生态环境；Cd元素通过食物链进入生物体后, 将影响生物正常的生理代谢, 严重破坏身体机能, 危害健康[14]. 而在我国西南地质高背景地区, 重金属Cd是最突出的区域地球化学异常元素, 其背景值远高于全国土壤背景值, 超标面积最大[15]. 有研究表明, 碳酸盐岩和黑色岩系等富含重金属Cd元素母岩的成土风化是导致西南高镉地质背景区土壤Cd元素异常的主要原因[15, 16]. 因而探究区域性土壤重金属Cd的空间分异特征及其变化规律, 分析环境因子对土壤Cd空间分异的影响, 有助于深入认识喀斯特地区土壤重金属镉与生态环境间的关系, 增强土壤Cd的污染防治意识.
贵州省位于我国西南喀斯特地区中心, 境内岩溶地貌分布广泛、类型齐全, 地表碳酸盐岩裸露, 为典型镉高背景地质区, 土壤ω（Cd）背景值为0.248 mg·kg-1[17], 是我国土壤ω（Cd）背景值（0.074 mg·kg-1[18]）的3.35倍. 当前, 关于贵州省土壤Cd的研究多从地球化学角度认识其背景值、含量分布特征及成因[19, 20], 或是从传统的重金属污染评价方面明确土壤重金属污染状况[21, 22]. 但基于实采大样本定量分析结果, 利用多种统计学的空间分析优势, 探讨土壤Cd的空间分异规律及其影响因素的研究较少. 因此, 本文以贵阳市典型喀斯特地貌区表层土壤Cd含量为研究对象, 采用Kriging插值、Moran's I指数和半方差分析等地统计法, 从不同角度揭示喀斯特地区土壤Cd的空间结构特征和分布规律, 并且运用方差分析与地理探测器探讨环境因子对土壤Cd空间分异的影响, 以期为喀斯特地区土壤重金属污染防治和因地制宜发展农业提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况贵阳市位于贵州省中部偏南, 云贵高原东斜坡上, 属于全国东部平原向西部高原过渡地带[23], 地处东经106°07′~107°17′, 北纬26°11′~27°22′之间, 是典型的喀斯特山区, 岩溶地貌占总面积的71.8%, 为亚热带季风性湿润气候, 年均温15.3℃, 年平均降水量1 129.5 mm. 贵阳市地势西南高东北低, 位于长江流域与珠江流域分水岭, 海拔介于529~1 763 m间, 土地利用方式多样, 以水田、旱地和林地等为主. 作为全球集中连片分布面积最大和发育最强烈的岩溶典型区的中心地带, 岩性以裸露的碳酸盐岩和碎屑岩为主[24], 地质构造复杂, 地层发育较为齐全, 以寒武系、石炭系、二叠系和三叠系地层分布最广[23], 发育的土壤类型多样, 主要为黄壤、黄棕壤、水稻土和石灰土等（图 1）.
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图 1 研究区位置和环境因子空间分布情况 Fig. 1 Location and spatial distribution of environmental factors in the study area |
土壤样品采集于2017~2019年, 充分考虑了贵阳市喀斯特地貌及土壤分布特点, 按照600 m × 600 m网格在研究区内共布设土壤采样点14 421个（除水域、建设用地和裸岩石质地）, 采集0~20 cm表层土样. 土壤样品采集过程遵循以下原则：自然土壤（林地和草地等）的采集主要选择受人为扰动较少的区域, 农田土壤（水田和旱地等）的采集则考虑农田的规模、连片性及周围环境等因素[25], 并现场记录土壤样点的经纬度、海拔高度、土壤类型、植被类型和土地利用方式等信息. 土壤样品转移至实验室后, 经自然风干、去除杂质, 研磨过100目筛, 储存备测.
土壤Cd含量分析经四酸消解后使用火焰原子吸收分光光度法测定, 采用玻璃电极法测定土壤pH值（水土比为2.5∶1）；使用重铬酸钾容量法（外加热法）测定土壤有机质含量. 本实验过程中, 制备空白样、平行样和土壤标准物质样品进行质量控制, 确保实验结果准确和精度.
1.3 研究方法 1.3.1 空间自相关分析（1）全局Moran's I指数 空间自相关分析是用于衡量空间变量的分布是否具有集聚性的常用方法[26], 以莫兰指数衡量土壤Cd含量的空间相关性. Moran's I介于[-1, 1]之间, 当其取值> 0时为空间正相关, Moran's I < 0时为空间负相关, Moran's I = 0则说明不存在空间相关性. 绝对值越大, 空间相关性越明显. 在进行空间自相关分析时, 通常将Moran's I系数标准化为Z值, 判断变量的空间相关正负性. Z值大于1.96时, 变量具有显著正相关性, 呈现空间集聚状态, 反之则为负相关, 为空间离散态势[27].
（2）冷热点分析（Getis-Ord Gi*） 全局Moran's I指数仅能反映Cd在空间上的整体分布情况（集聚或分散）, 不能直观反映局部空间Cd分布状况. 冷热点分析通过标识出变量在局部空间中的高值区（热点）和低值区（冷点）, 揭示土壤Cd含量的空间分异状况[28].
1.3.2 地理探测器地理探测器是探测地理现象空间分异性, 以及揭示其背后驱动力的统计学方法, 主要包括因子探测、交互探测、风险探测和生态探测这4个探测器. 其中, 因子探测使用q值度量因子X对属性Y空间分异的解释, q的值域为[0, 1], q值越大表示自变量X对属性Y的解释力越强, 反之则越弱[29]. 交互探测通过计算两个自变量因子X1、X2的q值以及二者交互时的q值, 比较q（X1）、q（X2）和q（X1∩X2）大小, 评估因子间共同作用时对因变量Y解释力的影响.
1.4 数据处理采用“拉依达准则”剔除原始数据中的异常值与缺失值后, 得到有效数据14 029个. 在此基础上, 使用Excel 2010对研究区样本进行数据统计、计算等基础操作；通过SPSS 22.0对原始数据进行正态检验、描述性统计与方差分析（ANOVA）；利用GS+9.0建立半方差函数模型；在GeoDa.14和GeoDetector中分别进行全局空间自相关分析和Cd元素环境因子分析；使用ArcGIS 10.7完成Kriging插值和冷热点聚类分析；在Origin 2021中绘制方差分析图.
2 结果与分析 2.1 土壤Cd含量的描述性统计贵阳市土壤Cd含量统计分析结果见表 1. 贵阳市表层土壤ω（Cd）介于0.03~1.36 mg·kg-1之间, 其平均值为0.440 mg·kg-1, 是贵州省土壤ω（Cd）背景值（0.248 mg·kg-1）的1.77倍, 我国土壤ω（Cd）背景值（0.074 mg·kg-1）的5.95倍；土壤Cd的变异系数为0.486, 具有中等程度变异性. 当以《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618-2018）为依据时[30], 土壤Cd含量的超标率为30%, 是我国土壤Cd超标率（7%）的4.29倍. 土壤Cd含量经对数转换后符合正态分布, 满足地统计分析要求.
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表 1 贵阳市表层土壤Cd含量描述性统计 Table 1 Descriptive statistics of soil Cd content of the research area |
2.2 土壤Cd的空间相关性分析
在GeoDa.14中对土壤Cd进行全局空间自相关分析, 结果表明, 贵阳市土壤Cd含量的Moran's I指数为0.378, Z值为77.143（Z > 1.96）, P值为0.001, 说明整体上土壤Cd含量存在显著的空间正相关性, 呈现空间聚集态势.
基于全局自相关分析结果, 采用冷热点分析探究土壤Cd在局部空间上的聚集情况. 图 2直观地展示了贵阳市喀斯特区表层土壤Cd含量的局部空间分异状况, 热点区表示土壤Cd高值的空间聚集, 冷点区表示土壤Cd低值的空间聚集. 土壤Cd热点区自西南向东北面积逐渐增加, 西南地区主要集中于清镇市、花溪区等地区, 中部地区以修文县聚集最为明显, 东北地区主要分布于开阳县, 且热点区占比较大. 土壤Cd冷点区域主要聚集于研究区南北方向, 如息烽县、修文县、南明区和花溪区等区县. 土壤Cd含量不显著区域零星分布于热点区与冷点区之间, 尤以北部地区较为集中.
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图 2 土壤Cd含量冷热点分布区 Fig. 2 Distribution of cold-/hot-spots for soil Cd content in the research area |
根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618-2018）中水田土壤Cd的风险筛选值分级标准, 以水田土壤Cd的最低风险筛选值0.3 mg·kg-1为基准[25, 30], 按照1、2、3和4倍的数量关系划分土壤Cd含量等级, 以此为基础探究贵阳市土壤Cd空间分布状况. 对贵阳市土壤Cd含量进行半方差函数拟合, 得到4种半变异函数模型的拟合参数（表 2）. 依据“决定系数R2最大（接近于1）和残差RSS最小（趋向于0）”原则, 对比分析各理论模型的拟合参数, 指数模型的决定系数（0.893）和残差（2.385×10-4）最符合半方差函数理论模型选取标准, 为最优拟合模型, 其块金比为10.370%, 小于25%, 说明变量具有强烈的空间相关性, 主要受到结构性因素的作用.
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表 2 土壤Cd含量半方差函数拟合模型及参数 Table 2 Parameters of semi-variogram model of soil Cd content |
基于半方差函数最优拟合模型参数, 采用Kriging方法绘制土壤Cd含量的空间分布（图 3）. 贵阳市仅有26.70%的土壤ω（Cd）小于0.3 mg·kg-1, 以块状结构分布于息烽县、修文县、清镇市、花溪区和南明区等区域. ω（Cd）介于0.3~0.6 mg·kg-1的土壤分布面积最广, 高达57.25%, 白云区、乌当区、观山湖区和云岩区土壤Cd含量整体上介于这一范围之内. ω（Cd）介于0.6~0.9 mg·kg-1范围内的土壤集中分布于清镇市西南部、花溪区南部以及开阳县北部, 面积较小, 为11.83%；而土壤ω（Cd）介于0.9~1.2 mg·kg-1主要聚集在清镇市西南部, 分布面积为3.85%. 此外, 在开阳县、修文县、清镇市和花溪区等区域散布着ω（Cd）极高值（> 1.2 mg·kg-1）, 其土壤面积占比较少, 为0.37%.
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图 3 贵阳市土壤Cd含量空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of the Cd content in surface soil of Guiyang City |
方差分析结果表明（图 4）, 地层、土壤类型、海拔高度、土地利用方式、土壤pH值和有机质等环境因子对土壤Cd含量的空间分异影响显著. 不同地层发育土壤Cd含量差异显著, Cd含量从高到低依次为：二叠系 > 震旦系 > 石炭系 > 寒武系 > 泥盆系 > 三叠系 > 奥陶系. 其中, 二叠系、石炭系和震旦系地层发育土壤Cd含量显著高于其余地层；其岩石地层中, 分别以大竹园组、梁山组、栖霞组及茅口组、马平组和灯影组及老堡组发育土壤Cd含量最高. 土壤类型中, 黄壤和黄棕壤的Cd含量显著高于石灰土和水稻土（P < 0.05）. 土壤Cd含量随着海拔的增加呈现出先降低后增加的趋势, 土壤Cd含量主要集中于海拔 < 1 000 m和海拔介于1 400~1 600 m地区, 且显著高于海拔1 000~1 400 m地区的土壤（P < 0.05）. 不同土地利用方式影响土壤Cd含量累积, 其大小顺序依次为：水田 > 旱地 > 林草地 > 园地, 表明受人类活动影响的耕作土壤中Cd含量高于自然土壤. 土壤pH值的变化亦会影响土壤Cd含量的分布, 土壤pH值高于8.5地区的土壤Cd含量显著低于pH值介于4.5~8.5之间地区（P < 0.05）. 土壤有机质是影响土壤Cd含量累积与分布的重要土壤理化因子, 在不同有机质含量条件下, 土壤Cd含量均存在显著差异（P < 0.05）. 随有机质含量的增加, 土壤Cd表现为逐级递增态势.
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相同字母表示同一环境因子下不同子类型之间没有显著差异（P ≥ 0.05） 图 4 土壤Cd空间变异的影响因素 Fig. 4 Factors influencing spatial variation in soil Cd |
因子探测结果显示（表 3）, 土地利用、土壤类型、pH、海拔、有机质、地层和母岩等影响因子均与土壤Cd显著相关（P < 0.05）, 按照因子探测q值的解释力从大到小依次为：地层（0.176 5） > 土壤类型（0.026 0） > 有机质（0.025 1） > 海拔（0.010 5） > 母岩（0.007 3） > 土地利用（0.006 4） > pH（0.001 3）.
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表 3 土壤Cd空间变异影响因素的地理探测1） Table 3 Geographical detection of the factors affecting the soil Cd spatial variation |
不同影响因子共同作用时可能增加或减弱对土壤Cd含量的解释力, 亦或是因子之间的影响相互独立[29]. 由交互探测结果可知（表 3）, 环境因子的交互类型主要为非线性增强和双因子增强, 即任意两类因子交互作用对土壤Cd含量的解释力均强于单因子的解释力[31]. 其中, 地层∩母岩、土壤类型∩地层、有机质∩母岩和土地利用∩有机质为双因子增强, 其余环境因子两两间则为非线性增强. 本研究表明, 土地利用∩土壤pH交互作用解释力最小（0.009 3）；而地层与土地利用、土壤类型、pH、海拔、有机质和母岩等环境因子共同作用时, 交互探测q值均大于其余任意环境因子, 其解释力介于0.187 0~0.215 0之间, 尤以地层∩有机质的解释力最大（0.215 0）. 因而, 地层是影响土壤Cd含量空间分异性的主控因子.
3 讨论 3.1 土壤Cd含量及空间分布特征我国土壤重金属空间差异显著, 在省域尺度上呈现“南高北低、东高西低”特征[32]. 西南地区为我国典型镉地质高背景区, 碳酸盐岩Cd背景值高及碳酸盐岩风化成土Cd的相对富集是造成土壤Cd含量高的主要原因[16]. 贵阳市地处我国西南喀斯特山区中心地带, 是西南地区重要中心城市之一[33], 其喀斯特表层土壤ω（Cd）介于0.03~1.36 mg·kg-1之间, 平均值为0.440 mg·kg-1, 分别是贵州省土壤Cd背景值和中国土壤Cd背景值的1.77倍和5.95倍；土壤Cd超标率为30%, 是我国土壤Cd超标率7%的4.29倍. 本研究中土壤Cd的变异系数（0.486）、全局莫兰指数（0.378）和块金比（10.370%）表明, 贵阳市喀斯特地区表层土壤Cd具有中等程度空间变异和显著空间相关性, 主要受到结构性因素影响（即地层、海拔、成土母岩等自然因素）, 这与唐启琳等[34]研究的结果相一致.
由土壤Cd含量的空间分布可知, 贵阳市表层土壤呈现不同程度的Cd累积. 基于贵阳市土壤Cd含量空间分异状况, 结合《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618-2018）中Cd风险筛选值作为参照, 土壤ω（Cd）小于0.3 mg·kg-1的分布面积小, 占比为26.70%, 呈块状零星分布于息烽县、修文县、清镇市、花溪区和南明区等区域, 土壤污染风险较低, 有利于农业清洁生产, 在日常生产生活中, 应加强对这类土壤的保护力度；ω（Cd）介于0.3~0.6 mg·kg-1的土壤分布面积最广, 高达57.25%, 集中分布于白云区、乌当区、观山湖区和云岩区等地区, 可能存在土壤Cd污染风险, 应加强土壤环境检测和农产品协同检测；ω（Cd）0.9 mg·kg-1以上的土壤分布面积较小, 但在花溪区、清镇市、开阳县等区域表层土壤中存在Cd极高值, Cd含量介于风险筛选值与风险管控值之间, 可食用农产品可能不符合安全指标, 应采取农艺调控和替代种植等安全利用措施[30, 35]. 因此, 进一步加强土壤Cd污染防治以及进行区域土壤环境质量评估, 可为地质高背景地区人类生命健康和农产品安全提供保障.
3.2 土壤Cd空间分异影响因素分析由方差分析及地理探测结果可知, 地层是影响贵阳市喀斯特地貌表层土壤Cd含量的主要因素. 贵阳市地层主要有震旦系、寒武系、奥陶系、泥盆系、石炭系、二叠系和三叠系, 为碳酸盐岩地层, 以海相沉积为主[36]. 刘方等[36]研究发现, 不同年代地层碳酸盐岩发育的土壤中Cd含量空间分布差异显著, 如泥盆-石炭-二叠系地层碳酸盐岩发育土壤Cd平均含量是Cd平均含量较低的寒武-奥陶系的2.37倍, 呈现Cd元素高度富集状态. 本研究中, 不同地层发育土壤Cd含量存在明显差异性, 石炭系、二叠系和寒武系等地层发育土壤Cd含量高于其他地层, 这与何邵麟等[19]研究的结果相一致. 其中, 奥陶系分布范围小, 发育土壤Cd含量为贵阳市各年代地层中最低, 土壤Cd污染风险小, 适宜农业生产发展. 此外, 震旦系地层在贵阳市分布面积较小, 但其发育土壤的Cd含量仅次于二叠系, 可能是由于震旦系上统陡山沱组黑色岩系中含硫化物和有机质较高, 蕴含大量金属元素, 灯影组中段分布有磷块岩或磷质白云岩, 因此被称为“多元素富集层”和“中磷矿层”. 已有研究表明, 磷矿开采活动对周围地区的生态系统构成威胁, 如程馨等[37]通过对开阳磷矿洋水矿区洋水河进行污染评价, 发现洋水河沉积物中Cd含量高于贵州省土壤背景值6.05倍；杨威杉等[38]以滇池周边某磷矿区的复垦区为研究对象, 结果表明重金属Cd为各复垦区土壤的首要污染物.
不同地质时期碳酸盐岩形成的环境具有差异性, 影响着母岩中元素含量及土壤地球化学特征[36]. 本研究中, 因子探测结果表明成土母岩对土壤Cd影响显著（P < 0.05）. 贵阳市地层岩性为碳酸盐岩, 其中白云岩占比为57.64%, 土壤ω（Cd）平均值为0.42 mg·kg-1；石灰岩比例为42.36%, 土壤ω（Cd）平均值为0.46 mg·kg-1, 表明石灰岩更易影响Cd含量空间分异, 这与夏学齐等[39]的研究发现相符合. 在二叠系、石炭系等发育土壤Cd含量高的年代地层中, 岩性主要为石灰岩或石灰岩夹白云质灰岩的岩石地层, 如大竹园组、梁山组、栖霞组及茅口组、马平组, 其发育土壤的Cd含量明显高于其他岩性为白云岩的岩石地层.
土壤类型和土壤理化性质是影响土壤背景值的决定性因素[40]. 特殊的地形地貌、湿热的气候以及广泛分布的碳酸盐岩影响着贵阳市土壤的发育与分布, 其中黄壤是地带性土壤, 是贵州高原的主体[41]. 本研究中不同土壤类型中Cd具有显著差异性, 表现为：黄壤 > 黄棕壤 > 水稻土 > 石灰土, 且均发育于白云岩和灰岩等碳酸盐岩类岩石. 碳酸盐岩发育土壤的颜色差异可在一定程度上反映土壤风化发育的差异, 具有由白色和黑色土壤向黄色、棕色至红色土壤方向演变的趋势, 其中黄色和棕色土壤经历了较为完整的风化成土过程, 风化程度较高；黑色与白色土壤风化成土尚停留在脱钙阶段, 风化程度最低[42, 43]. 在碳酸盐岩发育土壤中, 土壤成熟度越高, 土壤Cd的富集越显著[44]. 因此, 本研究中黄壤和黄棕壤中Cd含量最高. 土壤理化性质影响着土壤中重金属含量的变化与分布, 其中pH值和有机质是影响土壤重金属含量和生物可利用性的重要指标[45]. 本研究中有机质∩土壤pH的交互探测q值为0.026 4, 说明土壤pH和有机质对土壤Cd的空间分异具有重要影响.
伴随海拔高度的变化, 土壤水热条件、植被随之改变, 从而形成土壤的垂直分布差异[46]. 方差分析以及交互探测结果表明, 不同海拔高度影响着土壤Cd含量的空间分布. 本研究中, 块金系数小于25%, 说明土壤Cd主要受结构性因素影响, 但近半个世纪以来人类活动对土壤生态系统的扰动逐渐增强, 尤其是土地利用方式的变化带来土壤重金属的差异性, 在本研究中土壤Cd含量表现为：水田 > 旱地 > 林草地 > 园地. 此外, 土地利用方式的因子探测及其与其他环境因素的交互探测q值皆在0.006 4及以上, 说明随机因素对土壤重金属Cd亦存在一定影响. 综上所述, 地层、成土母岩、土壤类型、土壤理化性质、海拔以及土地利用方式等多种因素影响着贵阳市喀斯特表层土壤Cd空间分异, 其中地层对土壤Cd空间变异的解释力最大, 与有机质的交互解释能力最强, 因此地层和有机质是贵阳市土壤Cd空间变异的主导因素.
4 结论（1）贵阳市喀斯特表层土壤ω（Cd）平均值为0.440 mg·kg-1, 变化范围介于0.03~1.36 mg·kg-1之间, 分别为贵州省土壤Cd背景值和中国土壤Cd背景值的1.77倍、5.95倍, 具有地质高背景特征；土壤Cd超标率为30%, 是我国土壤Cd超标率的4.29倍.
（2）贵阳市表层土壤Cd存在显著的空间正相关性, 呈现空间聚集态势, 其热点区主要分布于花溪、修文、开阳等区域；在空间分布上, 土壤Cd表现出不同程度的累积趋势, 其中贵阳市表层土壤以ω（Cd）0.3~0.6 mg·kg-1分布面积最大, 结构性因素为影响贵阳市喀斯特表层土壤Cd空间变异的主要因素.
（3）地层、土壤类型、土壤理化性质、海拔、母岩和土地利用方式等对土壤Cd空间分异具有显著性影响, 其影响程度依次为：地层 > 土壤类型 > 有机质 > 海拔 > 母岩 > 土地利用 > pH. 其中, 地层的因子探测q值最大, 且与任意环境因子皆存在线性增强或双因子增强, 对土壤Cd含量的解释力强, 表明地层是土壤Cd空间分异的主要影响因子.
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