2024, Vol. 45
2. 河南大学黄河中下游数字地理技术教育部重点实验室, 开封 475004;
3. 河南大学土壤重金属污染控制与修复工程研究中心, 开封 475004
, SHEN Hao-xin1 , PENG Chao-yue1 , REN Chong1 , WANG Yan-feng1 , LIU De-xin1,2,3 , WANG Yu-long1,2,3
, GUO Rui-chao1,2,3 , MA Jian-hua1,2,3
2. Key Laboratory of Geospatial Technology for the Middle and Lower Yellow River Regions, Ministry of Education, Henan University, Kaifeng 475004, China;
3. Engineering Research Center for Control & Remediation of Soil Heavy Metal Pollution, Henan University, Kaifeng 475004, China
地表灰尘（灰尘）是一种物质组成和来源复杂的固体颗粒物, 其粒径（介于1 ~ 1 000 μm）较小[1], 比表面积较大, 易吸附重金属、多环芳烃等污染物. 由于灰尘受外力作用影响会反复发生“沉降-扬起”等行为, 极易通过皮肤接触、手口摄入和呼吸吸入等暴露途径进入人体, 危害人类健康, 引起了学者们的广泛关注[2 ~ 5]. 有研究显示[6, 7], 汽车尾气排放、车体的自身磨损及路面材料老化等均会释放大量含有重金属的污染物, 尤其是车辆拥堵及行进缓慢的区域, 频发的刹车、启动等行为更易出现重金属污染峰值[8]. 城市公交站作为车辆停靠的重要场所[9, 10], 其周边灰尘重金属污染现状对城市生态环境质量具有重要的指示意义[11]. 随着我国经济的飞速发展, 汽车拥有量逐年攀升, 交通拥堵现象时有发生, 机动车辆运行对城市生态环境扰动强烈[12], 人类长期接触重金属会损害肺、肾脏或其他器官, 易产生脑血管和心血管等疾病[13], 因此开展公交站地表灰尘重金属污染特征研究, 对于城市生态环境质量改善和人群健康具有重要的现实意义.
我国学者对城市公交客运系统周围地表灰尘重金属开展了相关研究[12, 14 ~ 20]：田东凡等[12]和周潇[14]分别对西安市汽车站、客运站地表灰尘重金属进行了污染评估及来源识别；李军等[15]研究了兰州快速公交系统（BRT）沿线站台灰尘重金属含量特征、污染程度、健康风险及可能的污染源. 大部分学者则重点关注公交站附近地表灰尘：如王可等[16]利用生物提取实验法模拟人体胃肠道环境, 研究石家庄市公交站点灰尘重金属的生物可给性及对人体的健康风险；Wu等[17]通过定性源解析识别西峰市公交站地表灰尘重金属来源；李小飞等[18]研究了福州市公交枢纽站地表灰尘重金属含量、来源及健康风险；武永福[19]应用定性源解析法识别庆阳市公交站地表灰尘重金属来源. 仅李春艳等[20]运用正定矩阵分解模型（PMF）定量解析天水市公交站地表灰尘重金属的4类源：自然源、自然-交通混合源、建筑废弃物污染源和燃煤-交通混合源. 综上所述, 有关公交客运系统周围地表灰尘重金属研究主要围绕重金属含量[12, 14 ~ 20]、生物可给性[16]、污染特征[12, 14, 15, 17, 19, 20]、健康风险[14 ~ 16, 18]以及以相关性分析[14, 18]、主成分分析[14, 19]、聚类分析[19]和因子分析[19]为主的定性源解析, 较少开展以PMF[14, 20]、绝对因子得分-多元线性回归模型（APCS-MLR）[21]和多变量受体模型（UNMIX）[22]等定量源解析. 定性源解析仅能识别污染源种类, 无法给出污染源贡献率, 更无法定量污染源对人体健康风险的贡献率. 精准识别污染来源是科学有效控制污染物的重要手段, 将定量源解析与健康风险模型相结合的灰尘重金属风险评估方法, 有利于确定优先控制污染源, 精准制定污染管控措施, 对于降低管理部门资金投入、有效控制灰尘污染物对人体健康影响至关重要. 因此, 开展以污染源为导向的重金属健康风险评估模型已成为学者们定量识别污染风险的重要手段[2, 4].
开封市作为国务院首批公布的历史文化名城之一, 市内旅游景点达17处之多, 景点位置相对集中, 大多位于城墙以内的老城区. 城区内道路狭窄, 车辆拥堵严重, 人流、车流密集, 其城市生态环境质量引起了学者们的广泛关注[23 ~ 28]. 但以往对开封市细颗粒物研究主要集中于公园[23]、驾校[24]和学校[25, 26]等封闭空间的地表灰尘、大气降尘[27]和叶面尘[28]等, 较少开展开放性空间（公交车站）灰尘重金属的系统研究. 因此, 本研究拟以开封市公交站地表灰尘重金属为例, 运用地累积指数和污染负荷指数法评估地表灰尘重金属污染特征, 开展定性定量源解析, 同时将APCS-MLR与健康风险评价模型相结合对开封市公交站地表灰尘重金属进行源导向健康风险评估, 以期为开封城市生态环境质量提升和人群健康管理提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况开封市位于河南省中部偏东, 紧邻省会城市郑州, 其经纬度为34°11′45″~35°01′20″N, 113°52′15″~115°15′42″E. 截至2022年, 市区人口密度由2011年的723人·km-2增长至2022年的767人·km-2, 2021年接待游客人数达7 296.5万人次[29]. 研究区主要位于开封市主城区内：以城墙为界, 城墙北侧为文教区（黄河水利职业技术学院、河南大学和开封文化职业技术学院等高校）；城墙南侧滨河路和陇海铁路间为火车站、汽车中心站等客运中心, 也是车流量、人流量密集区；城墙外侧东南方向主要为老工业区（分布着化肥厂、化工厂、流量仪表厂、炼锌厂和药厂等企业）；城墙西侧为城市未来发展区, 城墙西南侧为新兴工业区；城墙内侧偏北为开封市文化旅游核心区——宋都皇城旅游度假区（龙亭公园、清明上河园、翰园碑林和万岁山森林公园等景区）, 而城墙内侧西门大街和中山路则为核心商业区, 其他区域多为商业和居民混合区. 开封市拥有郑开轻轨、高铁、高速路、郑开大道和郑汴物流通道等完备的交通网络, 极大地推动了当地旅游业的快速发展. 现阶段, 市内公共交通网络的运营线路63条, 公交运营线路总里程693 km, 拥有公交车852辆[30], 极大地提高了公共交通的通行速度. 开封属于温带季风气候, 冬季寒冷干燥, 夏季高温多雨, 年均温度为14℃左右, 年均降雨量约为670 mm. 开封城市表层土壤主要为潮土, 其pH介于4.08 ~ 8.43之间, 均值为7.62, 土壤呈弱碱性[31].
1.2 样品采集与处理根据车流量、人群活动情况及居民区分布情况, 灰尘样点主要布设于金明大道、大梁路、宋城路、汴京路和中山路等城市主干道沿线的公交站点附近（图 1）. 采样前一周无降雨, 采样时天气晴朗无风. 在每个公交站点附近, 用塑料铲和毛刷采集2个灰尘子样, 然后将每个站所收集的灰尘进行充分混合作为该公交站的代表样, 每份样品重约100 g, 放入聚乙烯自封袋中带回实验室, 共获得灰尘样品91个.
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Geographical distributions of sampling sites |
样品自然风干后, 用镊子挑拣出植物残体、石子砖块等杂质, 用研钵研磨后过100目（0.149 mm）尼龙筛, 按编号装入聚乙烯袋中. 样品采用HNO3-HClO4-HF体系消解, 利用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS, Xseries 2）和电感耦合等离子体原子发射光谱仪（ICAP-ASE）测定优先控制重金属（V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb）的含量[32]. 在分析过程中加入黄棕壤（GSS-3）进行质量控制[23].
1.3 评价方法 1.3.1 灰尘重金属污染评价方法运用Muller提出的地累积指数（Igeo）评价地表灰尘重金属的污染状况, 计算公式[33]如下：
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(1) |
式中, Ci表示灰尘中重金属含量（mg·kg-1）；Si表示灰尘背景值（mg·kg-1）.
污染负荷指数（PLI）是Tomlinson等[34]提出的能够反映重金属污染水平的评价方法, 计算公式[34]如下：
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(2) |
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(3) |
式中, CFi为灰尘重金属i的污染系数, Ci为灰尘重金属i的实测值, Cn为灰尘重金属n的背景值, PLI为某样点多种重金属的污染负荷指数.
1.3.2 APCS-MLR模型APCS-MLR模型是利用主成分分析（PCA）获取绝对主成分因子得分（APCS）, 再将APCS作为自变量, 重金属元素含量为因变量进行多元线性回归分析, 得出不同污染源贡献率, 其公式[21]如下：
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(4) |
式中, Ci为i种重金属的实测含量；bi为多元回归的常数项, aim为污染源m对i种重金属的回归系数；APCSim为污染源m对i种重金属的绝对主因子得分, n为因子个数.
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(5) |
式中, PCim为污染源m对重金属元素i的贡献率；|bi|为多元回归常数项的绝对值；
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(6) |
式中, PCim为未被识别来源（未知源）的贡献率.
1.3.3 健康风险评价本研究利用美国环境保护署提出的健康风险评价模型[35]分析开封市公交站地表灰尘重金属的健康风险. 通过手口直接摄入、呼吸吸入和皮肤接触这3种途径进入人体, 各种暴露途径的暴露量计算公式如下[36]：
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(7) |
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(8) |
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(9) |
式中, C为重金属的实测含量（mg·kg-1）, ADDing、ADDinh、ADDderm分别代表手口直接摄入、呼吸吸入和皮肤接触途径的重金属暴露量, mg·（kg·d）-1, 参数见文献[19, 23, 35, 37 ~ 40].
人体健康风险分为致癌风险和非致癌风险, 其计算公式如下[41]：
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(10) |
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(11) |
式中, HI为总非致癌风险指数, HQij、ADDij和RfDij分别为第i种污染物通过第j种途径的非致癌风险单项指数（风险商）、暴露量及参考剂量；TCR为总致癌风险指数, CRij和SFij分别为单一致癌风险指数和斜率因子, 参数见文献[17, 23].
2 结果与讨论 2.1 灰尘重金属含量从开封公交站灰尘8种重金属元素含量可知（表 1）, ω（V）、ω（Cr）、ω（Co）、ω（Ni）、ω（Cu）、ω（Zn）、ω（Cd）和ω（Pb）平均值依次为68.36、59.73、5.81、19.34、40.10、208.32、1.01和49.46 mg·kg-1. 与开封市周边灰尘背景值[42]相比, 除V、Co和Ni低于背景值外, 其他重金属（Cd、Zn、Pb、Cu和Cr）平均值分别为背景值的3.37、2.70、2.01、1.95和1.28倍. 与黄河下游潮土区土壤元素背景值[43]相比, 除Ni低于背景值外, 其他重金属（Cd、Zn、Pb、Cu和Cr）平均值分别为背景值的11.22、3.20、2.43、1.87和1.11倍. 5种重金属（V、Co、Ni、Cu和Pb）均未超过《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618-2018）（pH > 7.5）的风险筛选值[44], Cd为风险筛选值的1.68倍, 但未超过风险管制值, 表明Cd存在一定的污染风险. 变异系数（CV）由高到低依次为：V > Cr > Cd > Cu > Zn > Pb > Ni > Co, 其中, Co属于低等变异水平, Ni和Pb属于中等变异水平, 而V、Cr、Cu、Zn和Cd则达到高度变异水平, 且V、Cr、Cu和Cd的变异系数超过了50%, 表明其空间分异性较大, 受环境影响较强烈[45].
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表 1 公交站地表灰尘重金属描述性统计1） Table 1 Descriptive statistics of heavy metals in surface dust of bus stops |
2.2 灰尘重金属污染特征
利用式（1）以开封市周边灰尘背景值为参比计算开封市公交站地表灰尘重金属地累积指数（Igeo）, 结果见表 2. Igeo排序依次为：Cd（0.96） > Zn（0.74） > Pb（0.34） > Cu（0.20） > Cr（-0.35） > V（-1.04） > Ni（-1.06） > Co（-1.34）. Cr、V、Ni和Co的平均Igeo均 < 0, 处于无污染等级, Cd、Zn、Pb和Cu的平均Igeo介于0 ~ 1之间, 处在轻度污染水平. Cd的累积程度最大, 有40.66%的样点为偏中度污染, 有2个采样点处于偏重度污染, 占比为2.20%；对于Zn, 35.16%采样点处于偏中度污染, 1.10%处于中度污染；Pb处在轻度污染的样点数占比最高, 为68.13%, Co所有样点均为无污染水平.
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表 2 地表灰尘重金属的Igeo1） Table 2 The Igeo of heavy metals in surface dust |
利用式（3）以开封市周边灰尘背景值为参比计算开封市公交站地表灰尘重金属污染负荷指数（PLI）, 由研究区灰尘重金属PLI空间分布可知（图 2）, 除东南部存在中度污染水平之外, 其余地区均为无污染及轻度污染水平, 所有样点的PLI介于0.80 ~ 2.39之间, 其中属于无污染样点数9个, 占比为9.89%, 轻度污染样点数80个, 占比为87.91%, 中度污染样点数2个, 占比为2.20%. 研究区东南部的PLI较高, 可能是该区域为开封市老工业区与老旧小区叠加的区域[28]. 从整体上看, PLI从西北部向东南部递增, 呈带状分布.
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图 2 污染负荷指数空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of pollution load index |
利用皮尔逊相关系数对地表灰尘中重金属进行相关性分析（表 3）, 在0.01水平下, V和Cd的相关性系数为0.592, 表明具有一定的同源性；Cr、Co、Ni两两之间显著正相关, Zn、Pb、Cd呈显著相关性, Cu和Zn、Pb呈显著正相关, 显著相关性表明它们之间有相似的地球化学行为或相同的来源.
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表 3 各重金属之间的相关系数1） Table 3 Correlation coefficients among heavy metals |
2.3.2 主成分分析
利用SPSS 26对数据进行标准化处理, 并且进行KMO检验和巴特利特球度检验, 巴特利特球度检验结果为0.000（小于0.05）, KMO度量值检验结果为0.51（大于0.5）, 说明数据可以进行主成分分析. 以特征值大于1的主成分为主因子, 本数据共提取3个主因子（表 4）, 且累计方差贡献率为75.064%.
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表 4 地表灰尘重金属元素含量的旋转成分矩阵 Table 4 Rotated component matrix of heavy metal elements contents in surface dust |
主因子1（PC1）的方差贡献率为37.080%, 旋转载荷高的重金属为Cr、Co和Ni, 其权重系数分别为0.876、0.785和0.870. Co和Ni通常与成土母质有关[14, 46], 由表 1可知, Co和Ni平均含量低于背景值, 变异系数分别为14.24%和22.89%, 表明受人为影响因素较小；研究表明[14], Cr也受成土母质影响, Cr的平均值与背景值相近, 且Igeo显示Cr为无污染, 表明受人为影响较小, 所以Cr、Co和Ni元素的来源可能和自然有关, 因此因子1为自然源.
主因子2（PC2）的方差贡献率为22.476%, 其中Cu、Zn和Pb的旋转载荷较高, 其权重系数分别为0.768、0.797和0.796. 重金属Cu来源于汽车零部件的磨损[47]；Zn被大量应用于润滑剂和轮胎的生产中[48, 49], 机动车尾气排放或轮胎磨损会带来大量含有Zn的灰尘；李军等[15]对兰州BRT沿线站台灰尘分析认为Pb与交通活动有关, Pb也与轮胎和刹车磨损有关[7], 因此因子2为交通源.
主因子3（PC3）的方差贡献率为15.508%, 其中载荷高的是V和Cd, 其权重系数分别为0.935和0.740. 研究表明[6], 生产汽车零部件和路面交通标志线的制作、煤炭石油燃烧等都会产生Cd, 从而推断Cd来源于交通活动. V的产生和化石燃料燃烧有关[22, 50], 研究区内存在老工业区, 推断因子3为交通-工业混合源.
2.4 APCS-MLR分析利用式（5）和式（6）计算开封市公交站地表灰尘重金属源贡献率, 运用APCS-MLR模型识别开封市公交站地表灰尘重金属来源（图 3）, 并结合克里格空间插值法得到来源贡献率分布（图 4）. 由图 3可知, 源1中的Cr、Co和Ni的贡献率最高, 分别为60.16%、50.91%和82.90%. 由图 4（a）可知, 源1贡献率在27.17% ~ 51.77%, 空间分布相对均匀, 东北出现的峰值可能与采样点S35的Cr含量较高有关, 需进一步研究, 且Cr、Co、Ni来源和成土母质有关, 因此推断源1为自然源.
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图 3 地表灰尘重金属污染源贡献率和平均贡献率 Fig. 3 Contribution rate and average contribution rate of heavy metal pollution sources in surface dust |
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图 4 地表灰尘重金属污染源贡献率空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of contribution rate of heavy metal pollution sources in surface dust |
由图 3可知, Cu、Zn、Pb和Cd在源2中有较高的贡献率, 分别为73.79%、57.50%、55.64%和32.23%, 由图 4（b）可知, 源2贡献率在15.96% ~ 35.90%之间, 高值区在中部偏东和南部, 其峰值与主干道以及公交车的运行方向一致, 高值区位于城区入口及火车站和客运站附近, 且Cu、Zn、Pb和Cd受到交通活动影响, 因此推断源2为交通源.
V是源3的主要贡献元素, 贡献率为69.92%, 由图 4（c）可知, 源3贡献率在8.68% ~ 21.44%之间, V的高值区分布在东南部, 该区域与老工业区重叠, 结合图 2（研究区东南部的PLI较高）, 可初步识别V主要受工业活动影响. 由图 4（c）还可知, 研究区北部存在V的次高区, 该区域主要位于万岁山森林公园、西北湖湿地公园、龙庭公园等景区附近, 也有研究表明[13], V也受成土母质和自然风化影响；因此初步判定V可能受工业活动和自然因素的双重影响, 推断源3为工业-自然混合源.
图 4（d）为未知源, 其贡献率在14.53% ~ 32.87%之间, 高值区主要分布于文教区, 空间分布特征受人类活动影响不明显. 由图 3可知, 未知源对Cr、Co、Cd和Pb贡献率分别为37.08%、46.28%、30.74%和35.52%. 由图 3还可知, 污染源平均贡献率从大到小依次是：自然源（34.17%） > 交通源（29.84%） > 未知源（21.35%） > 工业-自然混合源（14.64%）.
2.5 重金属健康风险评估 2.5.1 健康风险评估利用式（7）~（11）计算开封市公交站地表灰尘重金属健康风险评估, 结果见表 5和表 6. 儿童8种重金属的非致癌风险单项指数（HQ）依次为：Cr > V > Pb > Cd > Cu > Ni > Zn > Co, 成人与其一致, 且在3种暴露途径下, HQCr均为最大, 说明Cr为主要的非致癌因子, 儿童和成人各重金属的HI均小于1, 表明不存在非致癌风险. 各重金属不同暴露途径的HQ儿童均大于成人, 表明儿童更容易受到影响, 除Co外, 重金属通过3种暴露途径对不同人群所产生的非致癌风险从大到小均为：手口摄入 > 皮肤接触 > 呼吸吸入, 表明手口摄入是非致癌风险的主要途径.
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表 5 地表灰尘重金属不同途径非致癌风险平均值 Table 5 Average non-carcinogenic risks of heavy metals in surface dust in different ways |
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表 6 地表灰尘重金属不同途径致风险平均值1） Table 6 Average carcinogenic risks of heavy metals in surface dust in different ways |
鉴于部分元素缺乏SF值, 因此在进行致癌风险评估时, Cr、Co、Ni仅考虑呼吸吸入途径的致癌风险, Pb仅考虑皮肤接触途径的致癌风险. 由表 6可知, 手口摄入是致癌风险的主要途径, 成人和儿童的手口摄入单项致癌风险指数（CR手口摄入）小于1×10-4, 说明致癌风险在可接受范围内. 5种重金属对成人产生的单项致癌风险指数（CR）均值为：Cd > Cr > Co > Ni > Pb, 儿童为：Cd > Cr > Co > Pb > Ni, 说明Cd为主要的致癌因子, 其中Cd和Pb所产生的CR均为儿童高于成人. CRCr、CRCo、CRNi和CRPb远小于1×10-6, 表明无致癌风险, CRCd在1×10-6 ~ 1×10-4之间, 存在可耐受的致癌风险. 成人和儿童的平均TCR分别为1.80×10-6和3.50×10-6, 表明公交站地表灰尘重金属对成人和儿童存在可耐受的致癌风险, 且儿童是成人的1.94倍. 以往的研究也多是儿童的非致癌和致癌风险高于成人, 儿童比成人对环境污染物的敏感性更高[15], 因此更应该关注儿童的卫生习惯, 儿童应勤洗手, 避免重金属通过手口途径摄入体内.
2.5.2 污染源对健康风险率评估将APCS-MLR模型与健康风险评价模型相结合, 计算得到不同污染源对健康风险的贡献率[46, 51], 结果见图 5. 对于非致癌风险（NCR）, 不同来源对成人和儿童贡献率均为：自然源 > 未知源 > 工业-自然混合源 > 交通源, 自然源对非致癌风险贡献率最大, 这与Heidari等[52]的研究结果一致. 自然源贡献最大可能因为Cr、Co和Ni的RfD值较小, 使得非致癌风险较高[53], Cr是主要的非致癌因子, 未知源对Cr也有37.08%的贡献率, 因此除自然源对Cr贡献大外, 其他源亦有贡献.
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图 5 不同污染源对成人和儿童非致癌风险（NCR）和致癌风险（TCR）的贡献率 Fig. 5 Contribution rates of different pollution sources to the non-carcinogenic risks (NCR) and carcinogenic risks (TCR) of adults and children |
对于致癌风险（TCR）, 成人和儿童的4个污染来源贡献率大小均为：交通源 > 未知源 > 工业-自然混合源 > 自然源, 交通源对致癌风险贡献率最大, 其对成人和儿童的致癌风险贡献率分别为31.00%和31.85%. 这与其他学者的研究结果稍有差异, 马杰等[4]对农用地土壤研究结果表明, 农业源对致癌风险贡献率最大；Huang等[54]对武汉市公园灰尘重金属健康风险评价定量分析结果显示, 自然源对致癌风险贡献率最大；Heidari等[52]研究阿巴斯市郊区道路粉尘表明自然源对非致癌风险和致癌风险贡献率最大. 学者们的结果不同与研究区域周围环境有关, 重金属来源不同, 污染源对健康风险的贡献率亦不同, 这与以往的研究结果一致[51].
3 结论（1）开封市公交车站地表灰尘重金属含量ω（V）、ω（Cr）、ω（Co）、ω（Ni）、ω（Cu）、ω（Zn）、ω（Cd）和ω（Pb）平均值依次为：68.36、59.73、5.81、19.34、40.10、208.32、1.01和49.46 mg·kg-1, Cd、Zn、Pb、Cu和Cr含量均高于开封市周边灰尘背景值, 其中Cd污染最严重为背景值的3.37倍, 是首要的污染因子.
（2）Cd的地累积指数最大, 处于轻度污染水平. 公交站重金属污染整体处在轻度污染水平, 从西北部向东南部递增, 呈带状分布.
（3）Cr、Co和Ni以自然源为主, 方差贡献率为37.080%；Cu、Zn和Pb以交通源为主, 方差贡献率为22.476%；V和Cd以交通-工业混合源为主, 方差贡献率为15.508%.
（4）开封公交站附近地表灰尘重金属元素主要来自于自然源、交通源、工业-自然混合源和未知源, 其平均贡献率分别为34.17%、29.84%、14.64%和21.35%. 自然源高值区分布在东北部, 交通源高值区与人流量及车流量行进轨迹吻合, 工业-自然混合源高值区位于景区及火车站、汽车站等人流量密集区域, 未知源变化规律不明显.
（5）成人和儿童均不存在非致癌风险, 儿童的致癌风险和非致癌风险均高于成人, Cr为主要的非致癌因子, Cd为主要的致癌因子, 不同污染来源对非致癌风险和致癌风险贡献率依次为：自然源 > 未知源 > 工业-自然混合源 > 交通源和交通源 > 未知源 > 工业-自然混合源 > 自然源.
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