2024, Vol. 45
水资源是地球生物生存的关键要素, 但由于经济的快速发展、生活方式的显著改变以及工业、农业和生活用水需求的持续增长, 全球范围内的水资源危机日益加剧[1, 2]. 在此背景下, 深入研究流域水体的转化过程和相关机制, 对于流域水资源的科学管理和有效保护具有重要意义[3~5].
涡河, 位于淮北平原, 是淮河流域的第二大支流. 地表水和地下水是安徽省涡河流域农业、工业和生活用水的主要水源, 在区域生态文明建设、自然资源利用和经济发展方面发挥了重要作用. 然而, 该流域各类水体的水循环关系由于气候变化和人类活动的增加而发生了显著变化. 流域内地表水和地下水之间的转化关系是水循环过程的核心环节. 尽管此关系至关重要, 但目前的研究还存在不足, 尤其是缺乏不同水体间转化关系的定量化研究. 现有研究主要侧重于涡河流域的水质评价[6, 7]和污染物成因分析[8], 对水化学来源分析和转化关系的深入探讨较少.
近年来, 氢氧同位素技术已经成为研究流域水循环过程的有效工具[9~13]. 结合水化学特征分析, 这一技术有助于精确反映区域水文的形成和演化机制[14~16]. 作为一种天然的示踪剂, 氢氧同位素被广泛应用于水循环过程研究, 可以揭示不同水体间的转化关系, 评估蒸发等因素的影响[17~20].
因此, 本研究采用水文地球化学方法和氢氧同位素技术, 对安徽涡河流域内不同水体的水化学和同位素特征进行分析, 探讨地表水和地下水的补给来源, 揭示不同水体间的转化关系, 以期为区域水资源的开发、利用和保护提供建议和科学数据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况安徽涡河流域地处淮北平原, 行政区划包括安徽省蒙城县、涡阳县和谯城区. 流域总长约173 km, 流域面积约4 039 km2. 该地区位于中国南北气候过渡地带, 属于暖温带半湿润大陆性季风气候区, 夏秋季节降水集中, 容易引发洪涝灾害, 冬春季节则干旱少雨. 多年平均降水量为600~900 mm, 但年内分布不均, 以6~9月为主要降水期. 降水量年际变幅较大, 最大年降水量约为最小年降水量的4倍. 多年平均蒸发量为1 668.8 mm. 年平均径流深度为60~150 mm, 北部地区较小, 南部地区较大. 涡河流域地势平坦, 海拔范围为21.8~88.0 m, 呈现西北高、东南低的趋势[21]. 该流域地表岩性主要由棕红色、灰黄色粉质黏土、黄色粉质黏土和粉土构成. 总体地貌为典型的黄淮堆积型地貌, 包括河谷平原、河间地块和残丘. 地区内无基岩出露, 地表被厚厚的晚新生代松散层所覆盖.
根据地下水赋存条件、含水层岩性和水力特征等条件, 研究区内地下水可分为3个含水层：浅层、中层和深层孔隙水含水岩组[22]. 浅层孔隙水含水岩组处于开放状态, 与大气降水联系密切, 地下水位在这个含水岩组中存在强烈的季节性波动, 地下水年龄多小于5 × 10³ a. 浅层孔隙水含水岩组对应的浅层地下水主要赋存于第四纪晚更新世含水层中, 含水层底板埋深小于50.0 m, 厚度在10.0~35.0 m之间, 富水性较好. 中层孔隙水含水岩组处于半封闭状态, 随着深度增加, 与大气降水的联系逐渐减弱, 地下水年龄主要在10 × 10³~20 × 10³ a之间. 中层孔隙水含水岩组对应的中层地下水主要赋存于第四纪中更新世和早更新世含水层中, 含水层不连续, 底板埋深为50.0~150.0 m, 厚度为17.5~34.0 m, 富水性较差. 深层孔隙水含水岩组大多处于封闭状态, 地下水年龄超过20 × 10³ a. 深层孔隙水含水岩组对应的深层地下水主要赋存于新近纪中新世含水层中, 含水层底板埋深为150.0~480.0 m, 厚度为42.4~118.5 m.
1.2 样品采集与分析方法2022年8~11月期间对安徽涡河流域地表水和地下水进行系统采样, 共采集涡河流域地表水样品32组、地下水样品27组, 其中浅层孔隙地下水样品15组, 中深层孔隙地下水样品12组. 采样点空间分布如图 1所示. 平均每隔5 km采集一个涡河地表水样品, 浅层孔隙地下水样品全部来源于涡河流域周边农户自用水井, 井深为10.0~50.0 m；中深层孔隙地下水取自涡河旁的乡镇集中式水源地水井和地质环境监测水井, 井深为50.0~400.0 m.
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图 1 涡河流域采样点空间分布与高程叠加 Fig. 1 Spatial distribution of sampling locations in the Guohe River Basin with elevations superimposed |
利用便携式多参数水质分析仪（WTW multi 3400i, Germany）对水样中的总溶解固体（TDS）和pH等参数进行现场测量. 所有水样用聚乙烯瓶收集, 取样前用待测水（地表水或地下水）润洗瓶子3次以上, 放置于便携式冰箱中4℃下保存, 并在24 h内送往中国科学技术大学实验室进行检测. 所有水样分别过0.45 μm和0.22 μm微孔滤膜进行主要离子和氢氧同位素值测试. 主要阳离子（K+、Ca2+、Na+和Mg2+）采用电感耦合等离子体质谱法（NexION 1000, PerkinElmer, USA）分析, 主要阴离子（SO42-、NO3-和Cl-）采用离子色谱法（ICS-900, Thermo Fischer Scientific, USA）测定. 通过酸碱中和滴定法测定HCO3-含量. 所有水样主要离子的电荷平衡误差均低于± 5%, 保证了数据的准确性. 利用液态水同位素分析仪（LWIA-24d, USA）测定水样δ18O和δ2H值, δ18O和δ2H的测定精度分别为± 0.1‰和± 0.4‰.
1.3 数据处理本文采用描述性统计方法对各类水体的水化学参数进行分析, 研究其化学组成成分以及氢氧同位素的空间分布特征. 绘制Piper图阐明水体的水化学类型, 并结合Gibbs图和主要离子比值图, 以确定水中化学成分来源. 氯碱指数（CAI）和矿物饱和指数（SI）的计算公式如下[23]：
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(3) |
式中, 各离子浓度的单位为meq·L-1, IAP为离子活度积, K为溶解平衡常数. SI指数通过PHREEQC软件（版本：3.7.3-15968）计算得出.
SPSS 26.0用于氢氧同位素和水中主要离子的相关性分析, 贝尔斯混合模型（MixSIAR）是基于R构建的带有马尔可夫链蒙特卡洛（MCMC）的贝叶斯框架, 它包含与多种来源有关的判别因子, 能够辨别各类水体的转化关系, 并更加准确地计算水源贡献率[24]. 通过将水样δ18O和δ2H的平均值和标准差代入MixSIAR, 在R语言环境下运行模型, 最终提取和分析模型结果. 所有图例均使用Arcgis 10.8和Origin 2022绘制.
2 结果与分析 2.1 水化学特征研究区地表和地下水的理化性质参数如表 1所示. 涡河地表水、浅层地下水和中深层地下水的pH值分别为8~8.4、7.4~8.3和7.1~8.1, 整体呈中性至弱碱性. 地表水、浅层地下水和中深层地下水的ρ（TDS）平均值分别为1 077.4、771.2和532.3 mg·L-1, 水质总体为低矿化度[ρ（TDS） < 1 000 mg·L-1]. 地表水中主要阳离子浓度大小顺序为：Na+ > Ca2+ > Mg2+ > K+, 浓度平均值分别为307.3、54.5、43.8和17.1 mg·L-1；主要阴离子浓度大小顺序为：Cl- > HCO3- > SO42- > NO3-, 浓度平均值分别为270.1、243.8、219.2和1.7 mg·L-1. 浅层地下水和中深层地下水中阴阳离子浓度大小顺序均一致, 分别为：Na+ > Ca2+ > Mg2+ > K+和HCO3- > Cl- > SO42- > NO3-, 对应离子在浅层地下水中的浓度平均值分别为135.0、55.9、51.7、1.2、390.6、118.0、103.4和4.7 mg·L-1, 在中深层地下水中的浓度平均值分别为271.2、43.6、30.8、1.8、391.8、186.1、183.9和0.5 mg·L-1. 地表水和地下水中主要阳离子浓度大小顺序一致, 而主要阴离子浓度顺序存在差异, 主要是由地表水中的Cl-浓度较高导致, 研究区周边主要为农业用地, 农药和化肥中含有大量Cl-, 农田排水进入河流可能引起地表水Cl-浓度增高.
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表 1 涡河流域地表水及地下水理化性质参数1） Table 1 Physical and chemical properties of surface water and groundwater in the Guohe River Basin |
Piper图是研究水化学类型的重要方法, 被广泛用于分析水体水化学组成特征[25, 26]. 如图 2所示, 研究区水体中的阳离子以Na+、Ca2+和Mg2+为主, 阴离子主要为HCO3-和Cl-. 在地表水中, Na+、Ca2+和Mg2+的毫克当量分别占阳离子总量的66.22%、13.51%和18.09%, HCO3-、Cl-和SO42-的毫克当量分别占阴离子总量的24.70%、47.04%和28.23%；在浅层和中深层地下水中, Na+、Ca2+和Mg2+的毫克当量分别占阳离子总量的44.78%、21.33%和32.88%以及71.09%、13.14%和15.49%, HCO3-、Cl-和SO42-的毫克当量分别占阴离子总量的53.88%、27.98%和18.12%以及41.45%、33.83%和24.72%. 地表水的水化学类型主要为Cl·SO4·HCO3-Na和Cl·SO4-Na型, 浅层地下水以HCO3-Ca·Mg和HCO3-Mg·Na型为主, 中深层地下水主要表现为Cl·HCO3-Na型.
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图 2 涡河流域水体Piper三线图 Fig. 2 Piper plot of water bodies in the Guohe River Basin |
氢氧稳定同位素能在区域尺度上为水资源的量化分析和蒸发规律研究等提供重要的信息支持[27, 28]. 从表 1可知, 涡河地表水的δ18O和δ2H值范围分别为-8.0‰~-6.5‰和-60.5‰~-53.5‰, 平均值分别为-7.3‰和-55.7‰. 浅层地下水的δ18O和δ2H值范围分别为-10.9‰~-7.3‰和-73.8‰~-50.3‰, 平均值分别是-8.5‰和-56.5‰. 中深层地下水的δ18O和δ2H值范围分别为-10.4‰~-7.6‰和-77.1‰~-61.6‰, 平均值分别为-9.8‰和-72.8‰. 研究区各类水体中δ18O和δ2H值的大小顺序均为：涡河地表水 > 浅层地下水 > 中深层地下水, 呈现出随着水深的增加, δ18O和δ2H值逐渐递减的趋势.
3 讨论 3.1 基于水化学特征的不同水体成因解析 3.1.1 Gibbs图分析Gibbs图能够用于识别水体水化学特性的主要控制机制, 将控制水体水化学特性的因素主要分解为降水、蒸发浓缩和岩石风化这3个自然因素[29]. 研究区大部分水样点均分布在Gibbs图的可识别区间内, 只有部分阳离子例外（图 3）. 涡河流域地表水样品的Na+ /（Na+ + Ca2+）和Cl- /（Cl- + HCO3-）值分别为0.80~0.87和0.42~0.63, 表明研究区地表水中阳离子主要受蒸发浓缩的影响, 阴离子受岩石风化和蒸发浓缩的共同作用. 浅层地下水样品的Na+ /（Na+ + Ca2+）和Cl- /（Cl- + HCO3-）值分别为0.29~0.97和0.02~0.64, 说明浅层地下水中阳离子除了受岩石风化和蒸发浓缩的影响, 可能还受人类活动或阳离子交换的影响, 而阴离子主要受岩石风化的控制. 中深层地下水样品的Na+ /（Na+ + Ca2+）和Cl- /（Cl- + HCO3-）值分别为0.30~0.98和0.07~0.56, 其水化学特征的影响因素和浅层地下水的一致. 从Gibbs图中可以看出研究区地下水中阳离子变化的幅度大于阴离子. 研究区地下含有丰富的硅酸盐矿物, 以上矿物在水岩相互作用过程中会释放大量Na+, Na+又会进一步和Ca2+、Mg2+进行阳离子交换, 导致地下水阳离子波动大[30].
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图 3 涡河流域水体Gibbs图 Fig. 3 Gibbs plot of water bodies in the Guohe River Basin |
毫克当量浓度比例系数能进一步确定水体水化学特征的影响因素[31]. Cl-/Na+比例可以指示水体中Na+的主要来源：如果水样点位接近等值线, 说明水体中Na+主要来源于溶解的蒸发盐岩；位于等值线的下方, 表明水体中的Na+可能来自于阳离子交换作用和硅酸盐矿物的风化[32].（SO42- + HCO3-）/（Ca2+ + Mg2+）比例可以揭示水体水化学成分是否受硅酸盐、碳酸盐和硫酸盐矿物溶解的影响：水样点位位于（SO42- + HCO3-）/（Ca2+ + Mg2+）比例等值线上, 表明碳酸盐和硫酸盐矿物溶解起主导作用；位于等值线下方或附近, 说明水体水化学成分还会受到硅酸盐矿物溶解影响[33]. Ca2+/HCO3-比例位于1∶1和1∶2之间, 则表明水体中Ca2+和HCO3-主要来自于碳酸盐风化[34].（Na+ + K+ - Cl-）/（SO42- + HCO3- - Ca2+ - Mg2+）毫克当量浓度比例可以用来确定水体是否存在阳离子交换：水样点位接近等值线, 说明水化学成分受到阳离子交换作用的影响[35]. 此外, 氯碱指数（CAI）可以进一步判断水体中是否存在正向或反向的阳离子交换过程：CAI < 0表明水体存在正向的阳离子交换过程, CAI > 0表明水体存在反向的阳离子交换[36]. 同时, 水体矿物饱和指数（SI）能够指示水体矿物饱和度：SI > 0和SI < 0分别表示矿物过饱和和不饱和状态. 从图 4（a）可以看出, 涡河流域地表水、浅层地下水和中深层地下水大部分点位的Cl-/Na+比例均位于等值线以下, 说明涡河流域各类水体都受到硅酸盐矿物风化和阳离子交换作用的影响, 且地下水点位相比于地表水更加远离等值线, 证明地下水岩相互作用会进一步导致地下水中Na+浓度增加. 研究区地表水、浅层地下水和中深层地下水大多数点位的（SO42- + HCO3-）/（Ca2+ + Mg2+）比例均位于等值线上方和附近, 进一步说明地表和地下水中硅酸盐矿物的风化溶解是主要影响因素[图 4（b）]. 如图 4（c）所示, 地表水点位均位于y = x和y = 2x之间, 表明Ca2+和HCO3-主要来源于碳酸盐矿物风化, 而浅层和中深层地下水点位只有部分位于y = x和y = 2x区间内, 表明在地下水中Ca2+除了来源于碳酸盐风化, 还可能源自于阳离子交换作用或含钙硅酸盐矿物的溶解. 在（Na+ + K+ - Cl-）/（HCO3- + SO42- - Ca2+ - Mg2+）比例二元图中, 涡河流域地表水和地下水样品大多数分布在y = x附近, 说明涡河流域不同类型水体水化学受到了阳离子交换作用的影响[图 4（d）]. 图 4（e）显示涡河流域地表水和中深层地下水的全部水样点位和浅层地下水的大部分点位均落在CAI < 0的区域, 说明正向阳离子交换作用的影响占主导地位. 此外, 研究区所有水样中石膏和盐岩的SI值都小于0[图 4（f）], 表明地表水和地下水中这些矿物质均处于不饱和状态. 其中, 方解石和白云石SI值在地表水和中深层地下水中都为负值, 证明方解石和白云石在这两类水体中处于持续溶解的状态；而在少部分浅层地下水点位中方解石和白云石SI值大于0, 表明部分区域浅层地下水中方解石和白云石处于过饱和状态.
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图 4 涡河流域各类水体主要离子关系 Fig. 4 Major ionic relationships of various water bodies in the Guohe River Basin |
通过Arcgis 10.8的反距离权重法绘制了地下水氢氧同位素值的空间分布[图（5）]. 结果显示, 浅层和中深层地下水δ18O和δ2H值的空间分布规律高度一致, 证明了地下水δ18O和δ2H值之间存在很强的相关性. 研究区地下水δ18O和δ2H值的空间分布上均呈现从西北向东南方向逐渐增大的趋势, 这种趋势与涡河流域的地理形态特征和地下水流动方向有显著的一致性. 地下水在其流动过程中会持续与含水层的岩石产生相互作用, 且蒸发过程中重同位素会出现富集现象, 这两种因素共同推动了上述δ18O和δ2H分布趋势的形成. 在涡河流域中间区域, 水体δ18O和δ2H值出现高值, 主要是因为涡阳枢纽作为一个大型的水闸位于该区域. 在通常情况下, 该水闸处于关闭状态, 使得上游地表水在此处滞留, 进而导致地下水中δ18O和δ2H逐渐富集.
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图 5 涡河流域地下水氢氧同位素空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of hydrogen and oxygen isotopes in groundwater in the Guohe River Basin |
涡河流域地下水氢氧同位素值与TDS和主要阴阳离子浓度间的相关性分析能够进一步揭示地下水中氢氧同位素的分布成因. 地下水氢氧同位素值与TDS和离子浓度均呈显著相关, 则说明地下水氢氧同位素值主要受到蒸发效应的影响, 蒸发分馏会导致氢氧同位素数值增加, TDS和离子浓度也会因为随着水体蒸发浓缩作用而提高；反之, 说明地下水受到补给来源的影响大于蒸发效应[37]. 根据表 2所示的Pearson相关性分析结果, 涡河流域地下水TDS与δ18O和δ2H之间没有显著相关性, 表明地下水较蒸发效应而言主要受到补给来源的影响. 同时, 研究区地下水δ18O、δ2H值与K+、Na+、Cl-和SO42-浓度呈现显著负相关, 这可能是由于地下水在流动过程中会与土壤和岩石发生相互作用, 这些离子在地表水补给地下水的过程中会被吸附于土壤和岩石中或与之发生化学反应, 导致其在地下水中的浓度相应降低. 该现象反映了地下水中离子浓度会在地层过滤过程中降低. 此外, 地下水中δ18O、δ2H值与NO3-浓度呈显著正相关. NO3-主要来源于农业施肥和畜禽养殖等人类活动, 在地下水δ18O和δ2H值增加的同时, 受到了较多人类活动废水的补给, 这些水源可能含有较高浓度的NO3-, 使得地下水中NO3-浓度同步增加, 反映出了人为活动对地下水化学组成的影响. 由此可以推断, 安徽涡河流域地下水除了受到大气降水的补给外, 地表水以及人类活动产生的废水也对地下水产生一定补给作用. 此外, 该区域地下水δ18O与δ2H值之间呈极显著正相关, 相关性系数为0.90. 因此, 地下水资源的保护和科学管理意义重大, 需要考虑到多种补给源的影响, 并加强对区域人类活动污染的监管, 以确保地下水资源的可持续利用.
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表 2 涡河流域地下水氢氧同位素皮尔逊相关性分析1） Table 2 Pearson correlation analysis of hydrogen and oxygen isotopes in groundwater of the Guohe River Basin |
3.3 基于氢氧同位素的各类水体补给来源和转化关系分析
通过氢氧同位素技术可以确定不同水体的补给来源. 南京和郑州与亳州在地理位置、年平均降水量和年平均蒸发量等方面具有相似性[38], 因此在缺乏亳州当地的同位素观测数据的情况下, 本研究采用南京和郑州2个国际原子能机构观测站1985~1992年的112个降水氢氧同位素数据来计算亳州的当地大气降水线（LMWL）. 计算得出的亳州LMWL为δ2H = 7.34 δ18O + 5.59（n = 112, R2 = 0.89, 图 6）. 亳州处于暖温带半湿润季风气候, 年蒸发量常大于降水量, 因此该区域降水氢氧同位素存在一定分馏, 使得亳州LMWL的斜率低于全球大气降水线[39]（GMWL, 方程为δ2H = 8 δ18O +10）. 对涡河流域地表水和地下水的δ18O与δ2H关系进行分析（图 6）, 发现涡河地表水的所有水样点位均位于LMWL右下方, 且分布较为集中, 表明研究区地表水的主要补给来源之一为大气降水[40]. 浅层和中深层地下水样品点位大多位于LMWL附近, 少数点位处于LMWL上部, 反映了大气降水也是研究区地下水的主要补给来源. 相较于地表水, 涡河流域地下水氢氧同位素更加贫化并且分布更散乱, 说明地下水在经历长期的水岩作用和转化过程中发生了氢氧同位素分馏. 地表水的δ18O与δ2H线性关系分别为δ2H = 1.45 δ18O - 45.18（n = 32, R2 = 0.19）. 浅层和中深层地下水的δ18O与δ2H线性关系分别为δ2H = 6.24 δ18O - 3.72（n = 15, R2 = 0.80）和δ2H = 6.82 δ18O - 6.16（n = 12, R2 = 0.93）, 两者斜率均低于LMWL, 且该斜率在浅层地下水中小于中深层地下水, 进一步验证了地下水存在蒸发分馏效应. 具体而言, 浅层地下水距离地表近, 蒸发作用更为明显, 而中深层地下水埋深较大, 封闭性高, δ18O和δ2H值的影响因素少, 因此蒸发作用较不明显, 斜率也更接近亳州LMWL.
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图 6 涡河流域各类水体δ18O与δ2H关系 Fig. 6 Relationships between δ18O and δ2H of various water bodies in the Guohe River Basin |
进一步地, 利用MixSIAR模型分析涡河流域各类水体的δ18O和δ2H数据, 以揭示并量化各水体间的转化关系. 研究区中深层地下水与浅层地下水和地表水的水力联系小, 将涡河流域（河南段）的中深层地下水氢氧同位素值作为研究区中深层地下水的侧向补给来源数据[41]. 模型结果显示, 在安徽涡河流域, 大气降水和浅层地下水对地表水的补给贡献率分别为46.5%和53.5%, 大气降水和地表水对浅层地下水的补给贡献率分别为57.4%和42.6%, 浅层地下水和上游地下水侧向补给对中深层地下水的补给贡献率分别为9.0%和77.0%. 由此表明, 涡河流域地表水和浅层地下水主要由大气降水补给, 中深层地下水主要依赖上游地下水的侧向径流补给.
4 结论（1）安徽涡河流域地表水及地下水整体呈现中性至弱碱性. 涡河地表水水化学类型以Cl·SO4·HCO3-Na和Cl·SO4-Na型为主, 而浅层地下水为HCO3-Ca·Mg和HCO3-Mg·Na型, 中深层地下水以Cl·HCO3-Na型为主.
（2）岩石风化（包括盐岩、硅酸盐、碳酸盐和硫酸盐矿物）、蒸发浓缩及正向阳离子交换对研究区内地表水和地下水的主要阴阳离子分布影响显著. 大部分水体中的石膏、盐岩、方解石和白云石均呈现不饱和状态.
（3）各类水体中δ18O和δ2H平均值的大小顺序为：涡河地表水 > 浅层地下水 > 中深层地下水. δ18O和δ2H值在水平空间分布上呈现西北低、东南高的趋势. 此外, δ18O和δ2H的线性关系表明大气降水是涡河流域水体的主要补给来源. 地下水δ18O、δ2H值与K+、Na+、Cl-和SO42-浓度呈显著负相关, 与NO3-呈显著正相关, 阐明了研究区地层过滤过程中地下水中离子浓度的降低以及人为活动对地下水化学组成的影响.
（4）MixSIAR模型揭示了涡河流域地表水的主要来源为大气降水（贡献率为46.5%）和浅层地下水（贡献率为53.5%）；浅层地下水的主要补给来自大气降水（贡献率为57.4%）和涡河地表水（贡献率为42.6%）；中深层地下水主要依赖上游地下水的侧向径流补给.
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