2024, Vol. 45
2. 黄河水利委员会河南水文水资源局, 郑州 450008
, LIU Ya-jun1 , LUO Yong-nan1,2 , LI Jie-qin1 , LI Cai-xia1 , LI Jia-jia1 , ZHANG Cheng1
2. Yellow River Conservancy Commission Hydrology and Water Resources Bureau of Henan, Zhengzhou 450008, China
近年来, 水体重金属污染问题频繁发生, 水环境质量特别是饮用水源水环境安全受到国内外学者的广泛关注[1 ~ 3].重金属是一种持久性污染物, 具有生物累积性、环境持久性和毒性等特点, 一些重金属（如Cd、Cr、As和Pb等）在非常低的浓度下也可以产生毒性作用[4, 5].随着我国城镇化、工业化和农业化的快速发展, 生产和生活中排放的重金属最终会进入水体环境, 同时, 当水动力条件发生变化时, 水体沉积物和底泥中的重金属极可能受到扰动并释放到上覆水体[6], 此外, 通过雨水冲刷和地表径流等方式也会将河流、湖泊和水库周围土壤中的重金属带入水体[7, 8].饮水途径是水体重金属进入人体的重要方式, 其中Cd、As、Pb、Cr、Cu和Hg等毒性较大的重金属受到研究人员的广泛关注[9].有研究表明, 通过饮水途径摄入过量的砷会对皮肤造成损伤, 对呼吸系统也会有一定影响[10, 11]；铅主要对成人和儿童的神经系统造成影响, 并且会对婴幼儿造成不可逆转的智力损伤 [12]；饮用镉污染的水会造成慢性肾衰竭[13].因此, 开展饮用水水源中重金属污染状况和健康风险调查和研究, 对于水环境的污染防治以及保护人体健康具有重要意义.
长寿湖是三峡库区流域内一个重要的大型水库, 也是重庆市长寿区重要的饮用水源地, 同时还兼具旅游、养殖和防洪等功能[14], 因此, 长寿湖水生态环境对周围居民的饮水健康及生活安全具有重要影响.20世纪90年代, 由于长寿湖开展网箱和网栏养鱼, 向湖中投放大量饲料, 加上生活污水、工业废水排入湖中, 使水库水体污染严重.2002年, 重庆市人民政府发布《关于加强龙溪河流域污染综合整治的通知》（渝府[2002]78号）后, 长寿湖陆续取消了湖内的网箱和网栏养殖, 恢复大水面散放养殖模式, 改养鲢鱼和鳙鱼等清水鱼, 并且禁止向湖中投放饲料, 加强长寿湖渔业管理, 使水库水质有所改善, 但由于长期网箱和网栏养鱼造成的水体污染现象依旧存在[14, 15].刘淑容等[16]和杨志敏等[17]研究发现, 长寿湖氮磷污染存现增加趋势, 且水体达到了富营养化水平.罗真富等[18]2012年对长寿湖周边土壤进行调查, 结果显示土壤Cd、Hg和As的富集较为严重, 且Hg和Cd的潜在生态风险分别达到了较强和中等生态危害.高进长等[19]2013年调查了长寿湖沉积物的污染情况, 结果表明沉积物中各重金属的富集程度不同, 其中Cd、Co和Zn的富集程度较高.余凤琴等[20]2016年对长寿湖底泥和水体调查发现, 底泥中的Cu、Pb、Cd、Hg和As均存在不同程度的污染, 其中, Cd和Pb污染较为严重.同时, 随着重庆经济快速发展, 近年来大量工业企业和工业园区迁入长寿区, 长寿区的工业化和城镇化速率加快, 并且长寿湖旅游业也迅速发展, 各种人为活动对长寿湖水体环境质量造成一定影响.长寿湖作为饮用水源地和旅游区, 人体接触较多, 因此对其水质要求更高, 而过去针对长寿湖的研究主要集中在沉积物和土壤等方面, 对水体重金属的研究较少, 且缺乏对长寿湖水体重金属时间变化及污染评价方面的研究.因此, 本文以长寿湖为研究对象, 分析表层水体重金属的变化趋势和时空分布特征, 评价其环境风险和健康风险, 以期为长寿湖水库污染防治提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况长寿湖位于重庆市长寿区境内, 是长寿区重要的饮用水源地, 地理位置为107°15′~107°25′E, 29°50′~30°04′N.长寿湖水域面积65.5 km2, 总库容积10亿m3, 水力停留时间0.38 a, 其最大水深40 m, 平均水深15 m, 是西南地区最大的人工湖泊, 兼具饮用、旅游、灌溉和发电等功能.其所处流域属于中亚热带湿润季风气候区, 常年平均气温为17.7℃, 降水量1 200 mm左右.
1.2 样品采集与分析 1.2.1 水样采集根据长寿湖水域特征和空间分布, 结合课题组前期研究工作[14], 按照长寿湖出水口（C1）、西北区（C2）、滞水区（C3）、东北区（C4）和湖心区（C5）, 设置5个定位采样点（图 1）, 采用GPS定位仪确定采样点.其中, C1（29°54′50″N, 107°15′03″E）位于长寿湖南部水库大坝前, 水库出水口区域；C2（29°58′25″N, 107°15′40″E）位于长寿湖的西北区, 是水库主要补水河流龙溪河的入水口；C3（29°57′39″N, 107°18′09″E）位于长寿湖北部的回水区, 属滞水区, 其水力交换时间较长, 富营养化现象明显；C4（29°56′34″N, 107°19′59″E）位于长寿湖东北区, 是另一主要支流的来水口；C5（29°56′04″N, 107°17′05″E）位于长寿湖中部, 属于湖心区.样品采集时间为2020年8月至2021年7月, 基于研究目标有限原则, 以及不同季节降水量和温度等会对地表水重金属产生影响[21], 分季节（春、夏、秋和冬）采集长寿湖水样.采用有机玻璃采样器采集0~30 cm水样, 每个采样点采集3~5个水面多点混合, 注入500 mL硼硅玻璃瓶, 每个水样采集3个平行样品, 每个样品采集后加1% HCl, 低温保存运回实验室后, 测定6种重金属（Cr、Cu、Zn、As、Cd和Pb）浓度.
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图 1 长寿湖采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of the sampling sites of Changshou Lake |
水样未经过滤直接测定重金属总量, 取25 mL水样于锥形瓶, 加入5 mL优级纯硝酸, 于电热板上加热, 保持温度为（95±5）℃, 蒸发至溶液为5 mL左右停止, 继续加入5 mL浓硝酸直到没有棕色的烟生成, 冷却后缓慢加入3 mL过氧化氢, 继续加热至不再有大量气泡冒出, 蒸发至约5 mL停止, 冷却后用去离子水淋洗锥形瓶内壁和小漏斗至少3次, 转移后定容25 mL, 采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS 7900, 安捷伦）测定.分析过程中的质量控制采用平行实验、空白实验、样品加标回收和标准物质回收等方法, 方法空白均低于检出限.实验所用药品均为分析纯或优级纯, 所有容器均经过10%的硝酸浸泡24 h, 去离子水洗净后使用.所有样品做3次重复, 相对误差低于20%.
1.3 水体污染评价采用内梅罗综合污染指数法评价长寿湖水体重金属的污染现状[22].计算公式如下.
单因子污染指数：
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(1) |
内梅罗综合污染指数：
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(2) |
式中, i为不同的水体重金属；Ci为重金属i的实测浓度, mg∙L-1；Si为相应的水质标准, mg∙L-1, 采用《地表水环境质量标准》（GB 3838-2002）中的Ⅰ类水质标准作为参比；max（Pi）为所有重金属单因子污染指数的最大值；ave（Pi）为重金属单因子污染指数的平均值.重金属的污染评价标准如表 1所示[23].
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表 1 水体重金属污染评价标准 Table 1 Evaluation criteria for heavy metal pollution |
1.4 健康风险评价 1.4.1 饮水途径健康风险评价模型
饮水途径的健康风险评价采用美国环境保护署（US EPA）推荐的模型[24], 化学致癌物评价模型（Rc）公式为：
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(3) |
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(4) |
式中, Dig为第i种化学致癌物饮水途径的单位体重日均暴露剂量[mg∙（kg∙d）-1]；SFi为第i种化学致癌物评价模型参数, 见表 2[25]；Rcig为某点位第i种化学致癌物健康风险指数（a-1）；Ci为第i种化学致癌物浓度（mg∙L-1）；L为研究区居民平均寿命值, 取78.56 a[26]；A为人均日饮水量（L）, 成人为2.2 L, 儿童为1.0 L[27, 28]；W为当地居民人均体重（kg）, 成人为56 kg, 儿童为22 kg[27, 28].
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表 2 重金属毒理学特性参数1）/mg∙（kg∙d）-1 Table 2 Toxicological characteristic parameters of the heavy metals/mg∙(kg∙d)-1 |
非化学致癌物评价模型（Rn）公式为：
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(5) |
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(6) |
式中, Djg为第j种非化学致癌物饮水途径的单位体重日均暴露剂量[mg∙（kg∙d）-1]；RfDj为第j种非化学致癌物模型参数, 见表 2[25]；Rnjg为某点位第j种非化学致癌物健康风险指数（a-1）；Cj为第j种非化学致癌物浓度（mg∙L-1）.
1.4.2 皮肤接触途径健康风险评价模型皮肤接触途径采用Strenge等[29]提出的模型.化学致癌物评价模型（Rp）公式为：
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(7) |
式中, Rigp为化学致癌物i经皮肤接触途径所致健康危害的个人年均风险（a-1）；CDIi为每日单位体重对污染物i的摄入剂量[mg∙（kg∙d）-1].
非化学致癌物评价模型（Rf）公式为：
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(8) |
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(9) |
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(10) |
式中, Rjgf为非致癌物质j经皮肤接触所致健康危害的个人年均风险（a-1）；Ci为水体中化学物质的浓度（mg∙L-1）.其他参数的数值见表 3[30].
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表 3 重金属暴露参数 Table 3 Exposure parameters of the heavy metals |
1.4.3 水环境健康风险评价总体模型
假定水体中各化学物质对人体健康的毒害作用是相加关系, 而不是协同或拮抗作用, 则水环境总体健康风险可表示为：
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(11) |
空间分布图和采样点布设图采用ArcGIS 10.8软件进行绘制, 热图等采用Origin 2023软件绘制, 数据管理和均值、标准差等统计分析采用Microsoft Excel 2019, 单因素方差分析等采用SPSS 24.0软件进行分析.
2 结果与讨论 2.1 长寿湖水体中各重金属浓度长寿湖水体重金属浓度见表 4, 水体ρ（Cr）、ρ（Cu）、ρ（Zn）、ρ（As）、ρ（Cd）和ρ（Pb）平均值分别为6.42、6.34、18.05、2.54、0.04和1.72 μg∙L-1.长寿湖6种重金属均未超过《地表水环境质量标准》（GB 3838-2002）类水体标准限值[31], 也未超过《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）限值[32].但与2016年[20]相比, 长寿湖水体重金属浓度均有升高趋势, 其中Cu、As和Pb增加趋势明显（P < 0.05）, 可能是近几年长寿湖流域内工业化、城镇化及旅游业发展较快, 各种人为因素造成长寿湖水体重金属有所升高.除Cr外, 长寿湖其他5种重金属浓度均高于三峡库区流域的嘉陵江[33].与其他水库和湖泊相比, 长寿湖水体Cu、Zn和Pb浓度明显高于陡水水库[34], 但Cu、As和Pb浓度低于大河口水库[35].Cr、Zn、Cd和Pb浓度均高于土耳其Damsa水库[36], 但Cu、Zn、Cd和Pb均显著低于Chan Thnal水库[37]和Rawal湖[38].总体而言, 长寿湖水体中重金属浓度处于中等水平.
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表 4 长寿湖水体重金属及与其他水域对比1）/μg∙L-1 Table 4 Heavy metals in Changshou Lake and its comparison with other waters/μg∙L-1 |
2.1.1 长寿湖水体重金属季节分布
长寿湖不同重金属的季节分布存在差异（图 2）.Cr浓度表现为春、夏季显著高于秋、冬季（P < 0.01）, As在春季显著高于其他季节（P < 0.01）, Cd夏季浓度高于其他季节（P < 0.05）, Cu为冬季显著高于其他季节（P < 0.01）, Zn在春季高于其他季节, Pb则在秋季较高, 但差异性不显著（P > 0.05）.总体来说, 大部分重金属（Cr、As、Cd和Zn）在春、夏季节的水库丰水期浓度较高, 这与马迎群等[39]的研究结果相似.这主要是由于长寿湖周围土壤重金属富集较为严重, 潜在生态风险达到中等危害程度[18], 水库流域农业活动密集, 土壤蓄水能力差, 耕地受降雨径流冲刷严重[14], 春、夏季水库水量波动大, 导致吸附有重金属及其化合物的土壤颗粒和泥沙随径流进入水库, 而秋、冬季水库水流变缓, 水体扰动降低, 水体中颗粒态重金属发生沉降, 从而使重金属总量降低[40].长寿湖水库西部主要来水河流龙溪河周围分布化工厂、果园和村庄等, 因此长寿湖水库在春夏季丰水期由于周围河流的汇入造成大量外源性重金属输入, 最后导致其重金属浓度也有所上升.此外, 彭玉龙等[41]研究发现, 重庆降水中重金属沉降量存在春、夏季高于秋、冬季的差异, 这可能也是导致长寿湖重金属浓度季节差异的原因之一.
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不同小写字母表示差异显著（P < 0.05） 图 2 长寿湖水体重金属浓度季节性变化 Fig. 2 Seasonal comparison of heavy metal concentration in Changshou Lake |
长寿湖不同季节重金属空间分布表明（图 3）, 秋冬季Cr、冬季Cu和As、夏季Zn以及夏秋季节Pb浓度的高值均出现在C1采样点（P < 0.05）, 夏季Cu和As、秋季Zn浓度的高值则出现在C2采样点（P < 0.05）, 春季Cr和Cu浓度高值出现在C5采样点（P < 0.05）, 秋、冬季的Cd浓度最高值在C3采样点（P < 0.05）, 其他季节及采样点则没有显著的空间变化（P > 0.05）.总体来看, 除Cd以外, 其他5种重金属均在C1点位有最高值；在夏季的丰水期主要在C2点位出现重金属高值；在春秋季节的平水期主要在C5点位出现重金属高值；只有Cd在秋冬季节的C3点位达到最高值.
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图 3 长寿湖水体重金属浓度的空间分布特征 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metal concentration in Changshou Lake |
长寿湖水体重金属空间分布整体表现为水库中西部较高, 可能与调查区域的环境特点有关.长寿湖C1区域重金属浓度较高主要是由于该区域位于水库大坝附近, 长寿湖的两条主要支流最终在此处交汇, 污染物汇聚于此不易稀释扩散, 导致该区域重金属浓度较高；同时, 该区域南部为风景区入口区域, 旅游业较为发达, 人类活动密集, 生活污水的排放是其重金属输入的污染源之一；此外, 20世纪90年代该区域曾进行网箱养鱼, 向水域投放了大量鸡粪和化肥等, 沉降到长寿湖底部, 导致该区域沉积物中重金属含量较高, 达到中等污染风险水平[42], 当水体内部环境条件发生改变时, 沉积物中的重金属也会释放到上覆水体[4].C2区域重金属浓度出现高值主要是该区域处于龙溪河入水口, 龙溪河流域污水排放较多, 且部分配套的污水处理设施不完善, 因此污水带来的外源性重金属输入是该区域的主要污染源.C5区域北部有大片果园, 西部发展旅游业, 可能受到农业及人为活动的影响；同时, 该区域周围土壤重金属含量较高, 达到中等生态危害程度[18], 且周边土壤蓄水能力差, 在降雨冲刷和地表径流等的影响下会进入水体, 造成C5区域重金属浓度较高.Cd在C3区域出现高值可能是因为附近土壤Cd含量[（0.73±0.27）mg∙kg-1]较高[18], 超过了相关标准[43]的2.43倍, 其通过地表径流等作用进入该区域, 使得水体Cd浓度较高.
2.2 长寿湖水体重金属污染评价长寿湖水体重金属单因子污染评价结果总体表现为：Cu > Cr > Zn > Pb > As > Cd（图 4）.其中, Cr在夏季的所有点位、Cu在冬季的所有点位单因子污染指数均大于1, 属于轻度污染水平.其余重金属各个季节的污染指数均较低, 处于清洁水平.从空间分布来看, 各重金属的污染指数在不同点位没有显著差异（P > 0.05）.从时间分布来看, 主要是夏季和冬季的污染指数较高, 其次是春季, 秋季最低.由图 5可以看出, 长寿湖水质在春季和夏季主要受Cr影响, 其次为Cu和Zn；秋季和冬季主要受Cu影响, 其次为Zn和Cr.
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图 4 长寿湖水体重金属单因子污染指数 Fig. 4 Single factor pollution index of heavy metals in Changshou Lake |
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图 5 重金属单因子污染指数占比 Fig. 5 Proportion of heavy metal single factor pollution index |
内梅罗综合污染评价结果见表 5.长寿湖水库在夏季和冬季的所有点位PN值均大于0.7, 达到低污染水平, 且夏季的C2点位PN值大于1, 达到中等污染水平；春季的C1、C3和C5点位也达到低污染水平, 其他季节和点位均处于无污染水平.整体来看, 水库在夏季和冬季的污染水平较高, 其评价结果与重金属浓度季节分布特征有一定差异, 这可能与污染评价计算方式有关.内梅罗综合污染指数法突出了最大因子对水质的影响, 而未考虑各污染因子的权重[44].在春季和冬季, 对水库水质影响最大的因子分别为Cr和Cu, 而冬季Cu的单因子污染指数高于春季Cr的单因子污染指数（P < 0.05）, 因此水库冬季受Cu影响而综合污染水平高于春季.夏季长寿湖水库由于降雨增多、外源性污染物输入等原因造成重金属浓度较高, 其中Cr浓度高, 所以导致夏季水体重金属污染水平较高；冬季则是由于Cu浓度较高, 而冬季枯水期水库水量减少, 重金属不易稀释扩散, 从而使重金属综合污染水平升高.因此, 长寿湖水库应加强Cr和Cu污染来源排查和治理, 特别是从季节变化方面入手进行重金属污染的防控工作.
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表 5 长寿湖水体重金属内梅罗综合污染指数（PN） Table 5 Nemerow comprehensive pollution index of heavy metals in Changshou Lake(PN) |
2.3 健康风险评价
长寿湖水体重金属经饮水和皮肤接触途径引起的成人和儿童健康风险结果如图 6和图 7所示.致癌重金属通过饮水途径和皮肤接触途径引起的致癌风险值分别在5.8×10-8~3.0×10-4和3.2×10-10~1.2×10-6之间.以国际辐射防护委员会（ICRP）推荐的最大可接受水平5.0×10-5 a-1[对数值（lg）为-4.3]为基准, 除了两类人群在秋季C2点位、冬季C5点位及成人在秋季的C4、C5点位, 其他季节和点位饮水途径Cr对成人和儿童引起的致癌风险值（5.0×10-5~3.0×10-4）均高于最大可接受水平.同时, Cr在秋季的C4、C5点位对成人引起的致癌风险值和Cr在秋季的C2点位、冬季的C5点位, 以及As在4个季节的全部点位对两类人群引起的致癌风险值（1.2×10-5~4.9×10-5）虽然低于ICRP推荐的最大可接受水平, 但高于瑞典环境保护局、荷兰建设和环境保护局以及英国皇家协会推荐的最大可接受风险水平1.0×10-6 a-1[对数值（lg）为-6.0].经皮肤接触途径引起的致癌风险比饮水途径低2~4个数量级, 且产生的致癌风险值均未超过ICRP推荐的最大可接受水平, 这与余葱葱等[30]的研究结果相似, 表明饮水是水体重金属对人体健康产生影响的主要途径.
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图 6 饮水途径健康风险 Fig. 6 Health risks of drinking water routes |
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图 7 皮肤接触途径健康风险 Fig. 7 Health risks from skin exposure |
长寿湖水体重金属通过饮水和皮肤接触途径引起的非致癌风险值在8.5×10-14~1.5×10-9之间, 远低于ICRP推荐的最大可接受水平, 不会对成人和儿童健康产生非致癌风险, 且非致癌风险值比致癌风险值低4~5个数量级, 这与王若师等[45]的研究结果一致.由此可见, 长寿湖水体重金属健康风险主要来自于饮水途径的致癌风险.儿童的健康风险水平高于成人, 儿童的致癌风险和非致癌风险皆是成人的1.14倍, 这与其他研究者的结果相似[46, 47], 可能是由于儿童的免疫力较差, 对重金属污染更为敏感, 因此在儿童饮水安全方面的管控要更加严格.
从图 8来看, Cr对儿童和成人的总体健康风险贡献率最高, 分别为87.18%和87.20%；其次为As, 分别为12.73%和12.71%, 其他重金属对人体健康风险的贡献率则较低（< 0.1%）.表明Cr和As是长寿湖水体主要的致癌重金属, 这与张清华等[48]的研究结果一致.从饮水安全角度考虑, 应将Cr和As作为长寿湖水环境健康风险管理的重点关注重金属.但是, 对于长寿湖的水体重金属风险评价只考虑了6种重金属, 也未考虑重金属之间的拮抗和协同等相互作用, 因此, 评价结果存在一定不确定性, 还需要进一步系统研究长寿湖水体重金属的环境风险和健康风险.
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图 8 儿童和成人健康风险贡献率 Fig. 8 Child and adult health risk contribution rates |
（1）长寿湖表层水体6种重金属虽然达到国家地表水质量Ⅰ类标准和生活饮用水卫生标准, 但近年来呈现增加趋势, 水库整体为低污染水平, Cr和Cu存在轻度污染.
（2）长寿湖重金属存在时空分布差异, Cr和Cd在夏季浓度较高, As和Zn在春季较高, 而Cu和Pb分别在冬季和秋季较高.Cr、As、Cu、Zn和Pb总体在水库南部出水口、西北部龙溪河入水口和水库中部较高, Cd在水库北部的滞水区较高.
（3）健康风险评价结果表明, 长寿湖水体重金属产生健康危害的元素主要为Cr和As, 其对人体总健康风险的平均贡献率分别为87.19%和12.72%；饮水途径是水体重金属致癌及非致癌风险的主要暴露途径, 儿童和成人皆为重点关注人群.
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