2024, Vol. 45
2. 河南省气象台, 郑州 450003;
3. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044;
4. 安阳国家气候观象台, 安阳 455000
2. Henan Meteorological Observatory, Zhengzhou 450003, China;
3. Jiangsu Key Laboratory of High Technology for Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
4. Anyang National Climate Observatory, Anyang 455000, China
细颗粒物（PM2.5）和近地面臭氧（O3）是中国东部最主要的两种污染物[1~3].二次PM2.5和O3关系错综复杂, 它们有着共同的前体物NOx和VOC并且能够通过光化学和非均相路径产生非线性响应[4~7].近些年, 随着我国政府强有力的管控, PM2.5浓度逐年降低[2, 8], 但是高浓度的PM2.5污染事件在中国东部仍有发生[9, 10].与此同时, O3浓度的升高[11, 12]使得这两种污染物高浓度并存的双高污染现象在中国东部地区时有发生[13~16], 并且这对于健康危害更大[17, 18].
有研究表明不同区域双高污染主要发生的月份有差异, 春秋季的4月和10月是长三角地区双高污染高发月份[13, 19]；广州地区的双高污染主要是以秋季的9~11月为主[20]；京津冀地区双高污染高发月份为5~7月[15].强烈的光化学作用和较强的大气氧化性也会促进双高污染的产生.陶丽萍等[21]通过研究雷达反演的消光系数垂直分布, 发现广州双高污染日与非双高日相比, 光化辐射更强, 使得PM2.5和O3同时维持高值.Ou等[22]研究京津冀地区夏季双高污染产生的原因发现, 61.9%的双高污染由白天高浓度的O3引发, 并且认为双高污染中化学过程引起的大气氧化比物理过程强.不利的气象条件和大气环流也往往是双高污染发生的重要原因.毛卓成等[23]统计分析了上海2013~2017年PM2.5和O3双高污染时气象条件, 发现地面天气形势辐合和较低的边界层高度是双高污染的主要气象因素.He等[24]通过雷达观测发现冷锋过境前, 相对弱的风场、低混合高度和高污染的产生共同导致了珠海地区的双高污染.Zong等[25]研究发现受西太平洋高压影响的天气类型作为中国东部夏季（6~8月）双高污染的驱动因素发挥着重要作用.Luo等[26]研究发现不利的大气环流类型在春季增多导致了京津冀地区早春双高污染事件增加.
南京是长三角地区重点城市, 易受到双高污染的影响[13].天气形势与双高污染的形成关系密切, 但是目前针对不同天气形势对重点城市双高污染形成的影响还缺乏系统性研究.基于国家环境空气质量标准（NAAQS）（GB 3095-2012）[27], 本研究将1 d中ρ（PM2.5）日均值大于75 µg·m-3, 日最大8h臭氧浓度（MDA8 O3）大于160 µg·m-3的污染称为双高污染, 该污染日定义为双高污染日.使用850 hPa位势高度场和相应风场对2015~2019年期间南京地区的双高污染事件中的天气环流进行客观分型, 考察了与双高污染有关的典型气象条件.同时利用后向轨迹模式聚类与潜在源区等分析方法, 揭示南京地区双高污染在不同天气形势下PM2.5和O3输送途径和潜在源区空间分布特征, 以期为双高污染防控提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究中2015~2019年南京及其周边城市的PM2.5和O3小时数据来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台（http://air.cnemc.cn：18007/）.南京气象数据来自天气网站（http://q-weather.info/weather/）, 包括2 m温度、相对湿度、风速、风向和海平面气压.后向轨迹模式气象资料为美国国家环境预报中心（NCEP）提供的全球资料同化系统（GDAS）数据（ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1）, 空间水平分辨率0.5°×0.5°, 每日4个时次, 即00：00、06：00、12：00和18：00.利用分辨率为1°×1°的美国国家环境预报中心和美国国家大气研究中心（NCEP/NCAR）的FNL资料对850 hPa的位势高度场和风场进行客观天气分型.
1.2 天气分型方法天气形势分型方法一般分为主观分型和客观分型法.与主观分型相比, 客观分型可以消除主观经验判断的影响, 具有处理大样本的优势[28, 29].Huth等[30]比较了多种客观天气分型方法, 指出T-mode主成分分析法（PCA）能够准确反映原始环流场的特征, 不会因分型对象的调整而有太大变化, 从而获得稳定的环流时空场.因此本研究采用欧盟cost733项目开发的天气客观分型软件（http://cost733.met.no）, 基于T-mode主成分分析方法对850 hPa位势高度场和水平风（U和V）进行多变量斜交旋转分解, 目前该方法已在多项研究中应用于PM2.5和O3污染的天气分类[31~33].考虑到污染事件的演变有形成、维持和消亡过程, 因此分型对象选取了1 d中4个时次的平均场, 这是为了消除局地小尺度系统的影响扰动, 着重分析天气尺度系统的特征.
1.3 HYSPLIT轨迹模型及聚类分析为了研究气团输送对双高污染的影响, 本研究采用美国海洋与大气管理局（NOAA）与澳大利亚气象部门（BOM）联合开发的后向轨迹HYSPLIT模型.该模型使用欧拉和拉格朗日混合型大气扩散模式, 通过气象要素和当地污染物浓度, 来计算、模拟和分析大气污染物来源、输送、扩散过程, 具有模拟精度高、模拟时间连续的特点, 广泛应用于各地污染物的来源和传输路径的确定, 尤其是火山喷发、沙尘以及森林火灾等的传输过程研究[34].使用基于HYSPLIT模型和GIS技术结合的TrajStat软件提供的欧拉距离（Euclidean distance）算法[35], 来确定研究时段内轨迹类型.将南京市区（32.04°N, 118.78°E）作为模拟受点, 计算2015~2019年间南京双高污染日到达受点的72 h后向轨迹, 1 d中每小时模拟一条后向轨迹（时间分辨率为1 h）, 轨迹计算起始高度设置为100 m, 以反映对近地面PM2.5和O3传输影响[36].
1.4 潜在源贡献分析法本研究采用TrajStat软件中潜在源贡献因子算法（PSCF）对南京地区双高污染潜在源区进行分析.PSCF是计算每个网格的相对污染贡献点比例来识别潜在来源区域的方法, 也即通过计算途径或起始于某个区域的气团抵达观测点时, 相应的大气污染物浓度值大于提前设定的阈值的条件概率, 是一种基于后向轨迹和本地污染物浓度来判断污染源的可能存在方位的方法[37].PSCF的计算如公式（1）：
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(1) |
式中, nij表示经过第（i, j）网格单元的所有轨迹的总数, mij表示经过该网格单元污染轨迹数, 也即超过规定阈值的轨迹总数.PSCFij的值越大, 表明该网格对应的区域对目标地区污染物浓度影响也最大.由于PSCF是一种条件概率, 当网格内的气流时间较短时, PSCF值会出现较大波动.为了减少不确定性[38], 当某一网格中的nij小于研究区域每个网格平均轨迹点数（nave）的3倍时, 在公式（1）中引入任意权重换算函数Wij, 修正后的潜在源贡献值WPSCFij= PSCFij×Wij, 权重值参数的选取和设定参考以往学者的经验[39, 40], Wij函数定义如下：
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(2) |
PSCF只能够体现每个网格中污染轨迹的比例, 不能反映污染轨迹的污染程度, 也不能展现高污染物浓度的源区.因此需要采用浓度权重轨迹（CWT）分析法确定研究区域污染轨迹的相对贡献大小, CWT法能够通过公式（3）计算不同轨迹在网格内的平均权重浓度, 分析不同轨迹和潜在源区的污染程度[39].
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(3) |
式中, Cij表示网格（i, j）的平均权重浓度；l表示轨迹；M表示轨迹个数；Cl表示轨迹l到达网格时对应污染物的质量浓度；τijl表示轨迹l在网格（i, j）的停留时间.为减少Cij计算过程中可能出现的不确定性, CWT与PSCF使用相同的权重因子, WCWTij=Cij×Wij.PSCF和CWT模型一直是识别大气污染物潜在来源区域的重要工具.
2 结果与讨论 2.1 南京双高污染天气分型2015~2019年南京地区发生PM2.5和O3污染共存的双高污染共计17 d.通过对南京双高污染发生时的850 hPa位势高度场和水平风速场（U和V）先进行客观分型, 得到两种环流类型：Type1为低压型, Type2为高压中心型（图 1）, 累积方差贡献率超过70%, 同时其分型结果与主观诊断分型一致.Type1时南京同时受到西南低压和东北低压的影响, Type2时南京处于高压中心边缘.根据经验低压型天气一般以多云天气为主.高压中心天气一般为下沉气流为主, 天气相对晴朗, 污染物不容易扩散, 空气质量差.
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（a）Type1：9 d, （b）Type2：8 d；双高污染期间天气类型被分成两类：弱低压型（Type1）和高压中部型（Type2）；紫色三角表示南京位置 图 1 2015~2019年南京地区双高污染期间850 hPa位势高度场和相应高度水平风场 Fig. 1 The 850 hPa geopotential height field and the corresponding height horizontal wind field during DHP in Nanjing from 2015 to 2019 |
图 1显示了这两种类型合成的850 hPa位势高度场和相应高度的水平风场, 详细的日期见表 1.其中Type1污染天数为9 d, ρ（PM2.5）和MDA8 O3平均值分别为83.5 µg·m-3和195.3 µg·m-3, 而Type2污染天数为8 d, ρ（PM2.5）和MDA8 O3平均值分别为94.8 µg·m-3和177.6 µg·m-3.Type1多集中在春夏季节, 而Type2以春秋为主.从南京地区近地面气象条件上看（表 2）, Type1风向（WD）以偏东风为主, Type2以偏南风为主, Type2的温度（T2）、相对湿度（RH）和风速（WS）要低于Type1, 海平面气压（SLP）要大于Type1.气象因素比较符合这两种的天气类型的特点.对于Type2, 在高压中心控制下气流下沉, 风速一般不高, 同时会有逆温出现, 容易出现污染物的堆积, 因此PM2.5的浓度一般要稍大于Tpye1.而Type1主要发生在春夏季节, 温度相比以春秋为主的Type2高, 因此Type1的O3浓度要大于Type2.
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表 1 2015~2019年南京地区双高污染时天气环流类型 Table 1 Weather circulation types during DHP in Nanjing from 2015 to 2019 |
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表 2 2015~2019年南京两种类型天气形势的气象因素 Table 2 Meteorological factors of two types of synoptic situations in Nanjing from 2015 to 2019 |
图 2给出了南京地区发生两种类型双高污染时, 南京及其周边城市的PM2.5和O3空间分布.由于Type2时南京及长三角地区大部分处于高压中心, 长三角区域整体风速明显小于Type1时的风速, 水平近乎处于停滞状态, 大气稳定性较强, 此时长三角区域大部分城市ρ（PM2.5）超标（大于75 µg·m-3）, 同时也大于Type1时PM2.5浓度, 尤其是在长三角西北地区PM2.5浓度严重超标.而在Type1时, PM2.5浓度超标区域范围较Type2时小, 主要集中在以南京为中心的长三角中部地区.对于O3, 本研究发现长三角中东部沿江地区（南京、镇江、扬州、无锡、常州）的MDA8 O3在Type1和Type2两种环流情况下均超标（大于160 µg·m-3）, 是这两种天气形势下O3超标较为一致的区域, 并且由于Type1类型主要发生在温度较高的春夏季节, 因此该区域O3污染程度要比Type2严重.同时也发现, 南京在这两种天气形势下发生双高污染时, 南京附近的长三角中东部沿江地区的PM2.5和O3也极容易出现PM2.5和O3超标的污染事件（图 2）.这说明南京单个城市的双高污染很可能受到附近周围区域的污染影响.
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（a）和（c）Type1, （b）和（d）Type2；散点表示南京及其周围城市PM2.5和O3污染情况 图 2 2015~2019年南京地区双高污染时两种天气形势在850 hPa位势高度场和近地面风场叠加图 Fig. 2 Superimposed maps of the two type-synoptic situations at 850 hPa geopotential height field and near-surface wind field during DHP in Nanjing from 2015 to 2019 |
本研究采用TraiStat软件中总空间方差（TSV）来确定轨迹聚类数目[41].基于此, 将南京2015~2019年两种天气环流下的双高污染日的后向轨迹就分别聚类为3类（Type1）和4类（Type2）（图 3）.同时, 将研究期间两种类型双高污染日72 h后向轨迹的PM2.5及O3浓度平均值、主要途经区域和出现概率列表分析, 如表 3所示.由图 3和表 3可知, 双高污染日各类气流轨迹所对应的PM2.5及O3浓度、主要途经区域和分布范围差异显著.轨迹越长表明气团移动速度越快, 轨迹越短表明气团移动速度越慢.
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图 3 2015~2019年南京地区两种双高污染日72 h后向轨迹聚类分析 Fig. 3 Cluster analysis of 72 h backward trajectories of two types of DHP days in Nanjing from 2015 to 2019 |
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表 3 2015~2019年南京两种双高污染日轨迹PM2.5和O3浓度统计结果 Table 3 Statistical results of PM2.5 and O3 mass concentrations for two types of DHP day trajectories in Nanjing from 2015 to 2019 |
Type1中所有轨迹的ρ（PM2.5）和ρ（O3）平均值分别为83.48 µg·m-3和106.85 µg·m-3.气团的聚类轨迹主要来自东西两个方位, 这与图 1（a）中南京地区在850 hPa上受来自东北和西南两个低气压影响相符.其中轨迹3的气流轨迹占比最高, 占比为49.07%, 并且轨迹3中的ρ（PM2.5）和ρ（O3）平均值分别为86.70 µg·m-3和111.55 µg·m-3, 也是Type1类型中浓度最高的, 这表明轨迹3是双高污染日中PM2.5和O3的主要传输方向.轨迹1和轨迹2的PM2.5和O3浓度较为接近, 轨迹占比分别为30.09%和20.83%, 轨迹1来自湖北中部, 经安徽中部到达南京, 轨迹2来自东海, 经过舟山群岛、上海和苏南到达南京, 两者路径长度相比较为一致, 属于中等距离传输.轨迹3源自南京附近的安徽中东部, 经过南京, 并在到达苏南地区后再次折返输送回南京, 其轨迹较短移动速度较慢, 表明该区域大气环境较为稳定而导致沿途污染物难以扩散, 有利于PM2.5和O3的积累, 属于短距离输送的局地污染, 因此轨迹3中PM2.5和O3浓度最高.
Type2中所有轨迹的ρ（PM2.5）和ρ（O3）平均值分别为94.47µg·m-3和92.32 µg·m-3.与Type1不同, Type2气团聚类轨迹主要来自长三角的北部和东部, 这与图 1（b）中南京及其周边处于高压中心下850 hPa气流为偏东北走向相符.来自东部的轨迹1和来自北部的轨迹4、轨迹2是Type2中主要的气团轨迹, 分别占总气流轨迹的42.19%、30.21%和20.31%.来自北方的轨迹PM2.5浓度均大于来自东方的轨迹1, 其中PM2.5浓度最高的是轨迹4, ρ（PM2.5）达到了101.47 µg·m-3, 与轨迹4中高PM2.5浓度相反, 轨迹4中的ρ（O3）只有79.38 µg·m-3, 是所有轨迹中最低的.轨迹1源自东海, 经过上海、苏南到达南京, 可能是源自东海, 空气质量相比大陆清洁, 因此轨迹1中ρ（PM2.5）为90.15 µg·m-3, 是所有聚类轨迹中最低的, 同时O3浓度也不高.轨迹2来自河南北部经过安徽到达南京, 轨迹2经过的地区均为北方人口稠密, 属于人为污染较多的地区, 因此轨迹2中PM2.5浓度相对较高.轨迹4源自山东半岛南部, 经过黄海、苏北到达南京, 轨迹4中PM2.5浓度最高, 这一方面可能是由于其源自山东半岛, 途经苏北, 人为污染较多, 另一方面, 由于途经黄海, 污染物吸湿增长, 导致PM2.5增加[42], 同时高PM2.5也抑制了气团轨迹O3的生成[43], 因此轨迹4中O3浓度最低.
综上, 本研究发现两类后向轨迹气团均受各自天气形势的影响.Type2类型中所有轨迹的PM2.5浓度均大于Type1中轨迹浓度, 而Type1轨迹中的O3浓度平均要大于Type2.这表明受高压控制的南京双高污染气团轨迹中的PM2.5浓度比低压控制时的高, O3浓度比处于低压控制时的低.当处于低压控制时南京双高污染气团轨迹浓度则相反.这也从气团输送方面解释了南京地区在Type1类型中O3浓度较高, 而Type2类型中PM2.5浓度较高的原因.Type1和Type2天气形势下的72 h后向轨迹大部分是在以南京为原点, 半径500 km的范围内, 属于的中短距离区域输送, 说明周边临近省份的污染是影响南京地区双高污染主要原因之一.
2.3 潜在源区分析 2.3.1 PSCF分析为了进一步厘清PM2.5和O3的潜在来源, 采用PSCF进行计算分析.PM2.5的阈值采用《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）中的二级日均标准限值75 µg·m-3, O3采用两种类型双高污染日各自O3日均值为阈值, WPSCF计算结果如图 4所示.
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图 4 南京地区两种天气形势下双高污染日PM2.5和O3的WPSCF分布 Fig. 4 Distribution of WPSCF of PM2.5 and O3 on DHP days under two synoptic situations in Nanjing |
图 4中, WPSCF值越大对应的颜色越深, 表明网格对研究地区的影响概率越大.WPSCF高值所在的网格区域就是影响南京地区双高污染日PM2.5和O3的主要潜在源区.本研究将WPSCF值大于0.7的区域定义为最主要的潜在源区.Type1中PM2.5和O3的潜在源区分布广泛.对于PM2.5, 高值区呈点状分布, 安徽中部、苏南、浙北和杭州湾附近是最主要的潜在源区, 安徽中南部的合肥甚至达到了0.9.对于O3, 大于0.6以上的区域主要集中在苏南、皖东南、浙北和上海, 其中最主要的潜在源区分布在浙北和上海.Type2中的PM2.5潜在源区最为集中, 最主要潜在源区在安徽中北部, 苏北和山东半岛南部, 这片区域WPSCF值高达0.9以上, 是南京地区在Type2类型的天气形势下, 双高污染日PM2.5主要的来源地区.但是对于O3, 最主要潜在源区较为分散, 主要集中在山东半岛南部, 宿迁、苏州和南通等地.
本研究发现Type1和Type2两种类型中PM2.5和O3的最主要潜在源区均出现分布不一致的情况, 这说明两种污染物在双高污染的输送中并非来自同一地区.需要指出的是O3并不是直接排放到大气中, O3与其前体物VOCs和NOx有着复杂的化学联系, 包含O3的气团在输送过程也夹带着大量的前体物, 这些前体物可能在传输路径上或到达南京后通过光化学反应产生大量O3.同时, 两种双高污染在海上也有相当高的潜在源, 这些来自海上的污染很可能源来自海上船舶排放[42, 44]、日本及韩国的长距离传输[45]和长三角及杭州湾地区周围海风和陆风环流对来自内陆污染物再循环的输送[36]的影响.
2.3.2 CWT分析PSCF方法可以反映网格中污染轨迹发生的概率, 但是无法定量反映出该网格对受点贡献的污染的程度.CWT分析法可以通过确定每个网格的平均权重浓度, 定量地反映不同轨迹的污染程度, 能够弥补PSCF方法的不足[34].南京地区PM2.5和O3的WCWT分析结果见图 5.
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图 5 南京地区两种天气形势下双高污染日PM2.5和O3的WCWT分布 Fig. 5 Distribution of WCWT of PM2.5 and O3 on DHP days under two synoptic situations in Nanjing |
图 5中南京双高污染日PM2.5和O3浓度权重轨迹, 与WPSCF分布相似.对于Type1类型中的PM2.5, 较高WCWT值主要集中在苏南、浙北、上海和杭州湾, 苏南和浙北的WCWT值超过80 µg·m-3, 而上海和杭州湾地区则超过90 µg·m-3.O3较高的WCWT值呈区域分布, 大于100 µg·m-3的地方主要集中在苏南、皖西、浙北和上海.对于Type2, PM2.5的WCWT值超过90 µg·m-3的地方范围广泛, 主要集中在安徽中北部、苏南、苏北和山东半岛南部一带.Type2中O3的WCWT值分布相对分散, 其中超过100 µg·m-3的区域主要集中在浙北、苏南、江苏沿海和山东半岛南部一块.虽然CWT和PSCF分析可能会存在一定的不确定性, 但是两者的高值区域基本保持一致, 表明模拟的结果不确定较小, 因此结果可信.
PM2.5[图 5（b）]和O3[图 5（c）]高浓度贡献区域分别与观测得到的图 2中PM2.5[图 2（b）]和O3[图 2（c）]高浓度区域范围相近, 这进一步表明南京双高污染时周围高浓度的PM2.5和O3地区会向南京地区传输, 对于南京PM2.5和O3浓度有很重要的贡献.
3 结论（1）有利于南京地区双高污染的天气形势分别为弱的低压型（Type1）和高压中心型（Type2）.Type1时南京地区ρ（PM2.5）和MDA8 O3平均值分别为83.5µg·m-3和195.3 µg·m-3, 而Type2时ρ（PM2.5）和MDA8 O3分别为94.8µg·m-3和177.6 µg·m-3.
（2）天气形势会对后向轨迹的方位来源产生影响.Type1时, 南京地区受到东北和西南两个低气压影响, 气团的聚类轨迹主要来自东西两个方位, 轨迹中ρ（PM2.5）和ρ（O3）平均值分别为83.48 µg·m-3和106.85 µg·m-3.Type2时, 南京及其周边在高压中心边缘, 气团聚类轨迹主要来自北方和东方, 轨迹中ρ（PM2.5）和ρ（O3）平均值分别为94.47 µg·m-3和92.32 µg·m-3.同时两种类型后向轨迹绝大部分属于中短距离区域输送, 说明周边临近省份的污染是影响南京地区双高污染主要原因之一.
（3）PSCF和CWT分析表明, 两者高值区域基本保持一致.Type1中PM2.5主要潜在源区为安徽中部、苏南、浙北和杭州湾, O3的则为浙北和上海.Type2中PM2.5潜在源区最为集中, 最主要潜在源区在安徽中北部, 苏北和山东半岛南部, 而O3在山东半岛南部, 宿迁、苏州、南通等地.Type1和Type2两种类型中PM2.5和O3的最主要潜在源均出现分布并不完全一致的情况, 表明两种污染物在双高污染中并非来自同一地区.
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