2024, Vol. 45
2. 国家气候中心, 北京 100081
2. National Climate Center, Beijing 100081, China
PM2.5对自然环境和人类健康具有极大的危害, 及时准确地掌握PM2.5浓度对空气污染治理起着重要作用[1].造价高且分布不均的地面监测站无法对PM2.5浓度在面尺度上进行长时间连续监测, 遥感卫星具有空间分辨率高、连续性强、覆盖范围广和动态监测等优点, 气溶胶光学厚度（AOD）与近地面PM2.5浓度之间存在复杂且紧密的关系, 利用AOD来估算地面PM2.5浓度, 可以有效地弥补地基监测数据的空间断层和信息缺口, 目前已被广泛应用于近地面PM2.5浓度预测研究中, 为空气污染治理提供科学依据[2 ~ 4].
准确的模型是估算空气PM2.5浓度的关键, 当前主要有：模式比例因子模型、基于半经验的物理机制模型、统计模型和机器学习模型等[5, 6].模式比例因子模型是根据大气化学传输模型计算AOD与大气PM2.5的比例因子来估算近地面PM2.5浓度, 其模型结构复杂且模拟过程繁琐, 预测精度受限[7]；基于半经验的物理机制模型是根据PM2.5浓度与AOD的物理机制来建立的模型, 模型精度受排放清单和气溶胶特征参数等影响, 容易引入误差[8]；统计模型和机器学习模型没有考虑污染物复杂的化学和物理机制, 通过加入各类气象数据、土地利用数据等辅助变量来建立估算PM2.5浓度的模型[9 ~ 14].应用较广的传统统计模型包括：简单线性回归模型、广义可加模型、线性混合模型和地理加权回归模型等.考虑到PM2.5浓度的时空异质性, 利用监测点之间距离和监测时间建立的权重矩阵来计算回归系数, 使得构建的时空地理加权模型具有很好的预测效果, Liu等[15]和Guo等[16]研究表明利用时空地理加权回归模型预测PM2.5浓度的效果优于传统回归模型.鉴于AOD和气象因子等与PM2.5数据具有较强的非线性关系, 机器学习模型是以数据驱动的方式处理非线性关系的大数据, 具有实现简单、计算量小、速度快和存储资源低等优点, 被逐渐应用于PM2.5浓度的预测中[17, 18], 主要包括神经网络算法、支持向量机和随机森林等.尚俊倩[19]基于气象数据和PM2.5浓度历史数据建立了BP神经网络模型对西安市PM2.5浓度进行了预测研究, 研究表明季节性预测模型精度高于整体模型精度, 能够减少模型误差.李华[20]以污染源排放量为自变量, 基于特征选择算法, 利用粒子群算法与支持向量机组合方法构建了PSO-SVM预测模型, 结果表明该模型具有很好的预测能力.康新礼等[21]基于随机森林算法构建了京津冀地区不同季节的AOD-PM2.5估算模型, 春夏秋冬4组模型相关系数R分别为0.78、0.66、0.83和0.83, 模拟精度较高, 研究表明RF模型在京津冀地区具有很好的PM2.5估算能力.
粤港澳大湾区经济总量大且增速快, 是我国经济最发达的地区之一, 然而随着产业升级换代, 大湾区的生态环境面临着巨大的挑战.王毓铮等[22]研究发现工业源和生物质燃烧是肇庆市2014 ~ 2016年期间PM2.5污染减排的关键贡献源.于广河等[23]研究发现二次有机气溶胶、机动车和生物质燃烧是深圳市2017 ~ 2018年PM2.5中有机物的主要来源.沈劲等[24]研究表明珠三角地区PM2.5污染具有较强的区域性和复合性特点.颜丰华等[25]研究表明在O3重污染过程中, 夜间高湿和低风速使得PM2.5浓度显著上升.蒋超[26]利用多元回归模型对粤港澳大湾区PM2.5浓度的时空分布模拟, 研究发现高浓度聚集区以广佛交界为典型区, 月均值呈“U”型分布.李昕[27]分析了2011 ~ 2015年香港地区PM2.5浓度逐年下降的年际变化及“冬高夏低”的季节变化特征, 并发现该地区PM2.5浓度与气压呈正相关, 与气温、降雨量、相对湿度和风速呈负相关关系.何沐全等[28]利用MODIS AOD 3 km产品分析了2010 ~ 2019年间广东省AOD呈先缓慢上升后下降趋势, 在空间上表现为：珠三角 > 粤西 > 粤北 > 粤东北.刘艳群等[29]研究发现2001 ~ 2018年广东省AOD呈南高北低分布特征, 珠三角、汕头和湛江为高值区, 总体呈下降趋势.王婕纯等[30]利于用MODIS C6 AOD产品研究发现珠江三角洲西部的佛山市、东莞市和中山市是全省AOD的高值区.
目前, 在粤港澳大湾区大气PM2.5浓度的研究中, 更多地利用站点实测数据进行地统计插值法分析其时空分布特征和影响因素, 对空间PM2.5浓度的遥感估算研究相对较少.仅利用时空分辨率较粗的Terra或Aqua单个卫星MODIS AOD产品数据做估算, 反演的PM2.5浓度效果不佳.为了提高时空分辨率和覆盖度, 以更好地研究城市内部或区域PM2.5浓度, 本研究利用数据缺失较少、时空分辨率高的逐日MAIAC AOD 1km产品数据, 结合2015 ~ 2020年逐日ERA5气象资料和地面站点实测的空气污染物（CO、O3、NO2、SO2和PM10）浓度日平均数据, 建立大气PM2.5浓度的时空地理加权模型（GTWR）、BP神经网络模型（BPNN）、支持向量机回归模型（SVR）和随机森林模型（RF）, 利用最佳估算模型估算2021年1 km分辨率的大湾区逐日面状PM2.5浓度, 并分析其时空分布特征.
1 材料与方法 1.1 研究区概况粤港澳大湾区位于东经111°21′ ~ 115°43′、北纬21°57′ ~ 24°34′范围内, 见图 1, 包括广州、深圳、珠海、佛山、东莞、中山、江门、惠州、肇庆这9个城市和香港、澳门这2个特别行政区, 以下简称“大湾区”.大湾区地域广阔、地理位置优越、经济发达, 陆地总面积约5.6万km2, 三面环山, 三江聚集, 一面沿海, 人口密度大, 截至2020年12月, 常住人口达8 617.19万人.大湾区属南亚热带湿润季风气候, 雨季集中在4 ~ 9月, 年降水量为1 300 ~ 2 100 mm, 平均气温为23℃, 受季风气候影响, 夏季盛行东南风, 冬季盛行偏北风[31].近年来, 大湾区经济水平不断提高, 但生态环境质量与世界其他湾区相比仍存在一定差距[32], 因此, 对该区域PM2.5浓度进行时空演变分析和预测研究具有重要的意义.
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文本所有地图基于自然资源部标准地图服务网站GS（2020）4632号标准地图制作, 底图边界无修改 图 1 粤港澳大湾区监测站点分布 Fig. 1 Distribution of monitoring stations in the Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area |
MCD19A2数据是NASA利用搭载在Terra和Aqua卫星上的中分辨率成像光谱仪MODIS采用多角度大气校正算法（multi-angle implementation of atmospheric correction algorithm, MAIAC）反演的陆地气溶胶光学厚度AOD网格化2级产品, 具有覆盖范围广、时空分辨率高和AOD反演精度高等特点[33], 空间分辨率为1 km.对其进行投影转换、镶嵌拼接、裁剪、提取站点数据和剔除无效值等预处理后, 获得2015 ~ 2020年覆盖大湾区的MAIAC 550 nm AOD数据共2 192景.其中投影转换是将sinusoidal投影坐标系转为WGS84地理坐标系；提取站点数据是以大湾区的PM2.5浓度地面监测站点为中心的3 × 3格网内AOD平均值作为站点AOD数据.
1.2.2 地面站点空气污染物数据我国在2012年建成空气质量地基监测网络, 其中包括对空气PM2.5、CO、O3、NO2、SO2和PM10等空气污染物浓度实时监测, 本文在中国环境监测总站获取了与MAIAC AOD产品同期的大湾区空气污染物浓度逐小时数据, 站点分布如图 1.为了减小误差, 对每个站点空气污染物10：00 ~ 14：00之间浓度取平均值, 作为与卫星过境时间相对应的站点日数据.利用克里金插值法重采样为1km分辨率的栅格数据, 为面尺度上的PM2.5浓度预测做准备.
1.2.3 气象数据边界层高度（BLH）、风速（WS）、风向（WD）、相对湿度（RH）、温度（T）和总降水量（TP）等气象数据来自于欧洲中期天气预报中心（ECMWF）公布的再分析资料ERA5数据集, 空间分辨率为0.25° × 0.25°, 时间分辨率1 h, 时间跨度与污染物一致.采用克里金插值法重采样为1 km分辨率的栅格数据, 计算10：00 ~ 14：00的站点经纬度周围3 × 3格网数据的平均值作为各站点气象数据的日数据.其中风速和风向是由UV风场计算得到.
1.2.4 数据归一化在构建大气PM2.5模型之前, 需要对质量控制后的数据进行归一化处理, 使待处理的数据限定在一定的范围内, 消除奇异样本数据导致的不良影响, 提高模型精度和速度, 本文采用最大-最小值方法将数据转化为[0, 1]范围内.归一化公式为：
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式中, y为归一化后数据；x为原始数据；xmin为数据最小值；xmax为数据最大值.在数据归一化后, 大湾区各实测站点的PM2.5、AOD、气象因子和污染物浓度数据相匹配的样本数有117 258对, 随机挑选80%的样本作为建立模型的训练集, 共93 806对, 剩余20%用于模型检验的验证集, 共23 452对, 最后全部样本作为测试集.
1.3 研究方法 1.3.1 技术流程本文主要利用MAIAC AOD数据、ERA5气象因子、CO、O3、NO2、SO2和PM10等空气污染物浓度的日均数据构建大湾区的PM2.5浓度估算模型, 研究路线如图 2, 具体步骤如下.
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图 2 研究路线 Fig. 2 Research route |
（1）对预处理和时空匹配后的实测污染物浓度、AOD和ERA5气象数据的站点日均数据进行统计性描述、相关性分析和多重共线性分析, 为建模做准备.
（2）使用相同的训练集、验证集和测试集分别建立时空地理加权模型、BP神经网络模型、支持向量机回归模型、随机森林模型来估算大湾区PM2.5浓度, 采用相关系数（R）、均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）来评价模型的精度, 不断优化模型参数以获得最佳预测模型.
（3）将2021年空间分辨率均为1 km的AOD、ERA5气象因子和污染物浓度的栅格数据输入最优估算模型, 估算大湾区1 km分辨率的面状PM2.5浓度, 并分析其时空演化特征.
1.3.2 模型原理与构建（1）时空地理加权模型（GTWR）是在经典地理加权回归（GWR）的基础上增加时间效应, 构建时空依赖的局部效应对时空非平稳性进行建模, 其本质是利用时空加权距离的方法为每个空间点设置一个权重矩阵, 通过该矩阵构建局部空间关系, 结合空间点距离衰减效应来预测和校准局部回归[34], 公式如下：
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式中, i为空间点；PM2.5（i）为样本点的因变量值；（μi, vi, ti）为在ti时刻坐标为（μi, vi）的点；xik为第i点的第k个自变量, 包括AOD、BLH、WS、WD、RH、T、TP、CO、O3、NO2、SO2和PM10；β0（μi, vi, ti）为样本点的回归常数；εi为样本点i的残差；βk（μi, vi, ti）为第i点的第k个自变量的回归系数；
空间权重由空间核函数和带宽来确定, 本文采用CV法计算带宽, 高斯函数定义空间权重, 以自适应法确定模型的最佳带宽和权重.
（2）BP神经网络模型（BPNN）是一种按误差反向传播算法训练的多层前馈神经网络, 包括输入层、一个或多个隐藏层和输出层, 具有较强的非线性映射能力, 本质是通过反向传播算法对网络的权值和偏差进行反复的调整训练, 直到网络输出层的误差平方和小于指定的误差时完成训练[35].
激活函数会影响神经网络预测能力, 由于Tanh函数输出值带有负值, ReLU函数输出不是以原点为中心的, 导致后一层神经网络引入偏置偏移, 梯度下降效果不佳, 又因为PM2.5值不会出现负值, 也不会出现无穷大的情况, 本文选择Sigmoid为神经网络的激活函数, 将网络的训练次数固定为1 500次, 学习率为0.01, 训练目标最小误差规定为0.000 1, 隐藏层的层数设置为1层, 根据试凑法确定神经网络隐藏层神经元个数, 常用的经验公式为：
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(4) |
式中, n为隐藏层, n1为输入层, n2为输出层神经元个数, a为0 ~ 10的任意常数, 本文隐藏层个数范围为3 ~ 13, 记录每次模型的相关系数（R）、均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）, 结果如表 1所示.当神经元个数为11, 模型的R为0.929, RMAE为6.905 µg·m-3, MAE为4.931 µg·m-3, 预测效果相对较好.
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表 1 隐藏层不同神经元个数时预测精度 Table 1 Prediction accuracy with different number of neurons in hidden layers |
（3）支持向量机回归模型（SVR）是通过核函数将非线性数据投影到特征空间, 使输入空间维度升高, 改变了内积的运算, 在高维上构造超平面使得所有样本点到超平面的间隔最小, 从而在高维特征空间通过最优算法构造回归函数[36].
惩罚因子C和核函数对SVR模型的性能影响很大, 本文选择的核函数为非线性投影的高斯核函数, 惩罚因子C为1.
（4）随机森林模型（RF）是以决策树作为基本分类器对样本进行训练和预测的集成学习算法[37].其本质是基于bootstrap思想, 通过对大量决策树的集成提高预测精度, 解决分类或回归问题, 每个决策树相互独立并且具有相同的分布特征, 有放回地随机抽取样本, 具有良好的泛化能力[38].
随机森林的预测能力与决策树的个数和单个决策树最大深度有关, 本文将决策树个数设置为200 ~ 2 000, 间隔为10, 决策树最大深度设置为10 ~ 100, 间隔为10, 经过十折交叉验证根据均方根误差和节点纯度不断优化决策树个数和决策树最大深度来提高模型精度, 决策树个数最终确定为1 200, 决策树最大深度为20, 拆分内部节点所需的最小样本数为10, 叶节点所需的最小样本数为2.
1.3.3 模型验证和精度评价为了验证模型预测效果, 采用十折交叉验证方法获得PM2.5的站点预测值, 将4种模型的PM2.5预测值和地面站点实测值进行对比, 采用R、RMSE和MAE这3个指标对所建模型进行精度评估, R越接近1, 模型预测精度越高, RMSE和MAE反映模型预测的偏差和绝对误差, 二者数值越小, 模型精度越高.计算公式如下：
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式中, n为各变量的个数；xi为PM2.5浓度的实测值；yi为PM2.5浓度的预测值；x为PM2.5实测浓度的平均值, y为PM2.5预测浓度的平均值.
2 结果与分析 2.1 数据统计性描述图 3和图 4分别是大湾区2015 ~ 2020年的AOD、气象要素、空气污染物和PM2.5浓度的站点日均值变化特征和统计性描述.AOD介于0.001 ~ 2.656, 平均值为0.465, 标准差为0.267；BLH介于11.066 ~ 1 726.600 m, 均值为287.637 m, 标准差为193.260 m；平均风速为3.616 m·s-1, 以微风为主, 风力级别较小, 最大风速为18.422 m·s-1, 标准差为2.106 m·s-1；风向在150° ~ 180°的频数较大, 平均风向为130.289°, 表明该地区受东南风、偏南风和北风、东北风影响较多, 标准差为72.384.2015 ~ 2020年AOD和WD呈波浪式下降趋势, BLH和WS呈波浪式上升趋势, 变异系数分别为57.419%、67.189%、58.241%和55.556%, 说明6年间AOD、WD、BLH和WS的日变化程度明显.RH在18.823% ~ 100.290%, 平均值为76.032%, 标准差为14.884%, 变异系数为19.576%, 说明6年内该地区的相对湿度相对稳定；平均温度为23.320℃, 最高温度为35.677℃, 最低温度为1.832℃, 温度为26 ~ 28℃的天数较多；日降雨量在0 ~ 2 mm的频数最大, 最大日降雨量为60.046 mm, 平均值为0.792 mm, 说明大湾区降雨强度较小.RH、T和TP在6年内呈波浪上升趋势.ρ（CO）介于0.006 ~ 6.789 mg·m-3, 平均值为0.757 mg·m-3, 标准差为0.269 mg·m-3, 变异系数为35.535%, 离散程度不明显且呈波浪下降趋势；ρ（O3）、ρ（NO2）、ρ（SO2）和ρ（PM10）分别在1.000 ~ 403.000、1 ~ 290.750、1 ~ 396和1 ~ 380.6 μg·m-3之间, 平均值分别为74.645、28.046、10.171和49.772 μg·m-3, 变异系数分别为53.395%、67.247%、73.218%和58.591%, 说明2015 ~ 2020年大湾区内O3、NO2、SO2和PM10日均浓度变化程度较大且整体呈波浪下降趋势；地面监测的ρ（PM2.5）的6 a平均值为29.640 µg·m-3, 日变化介于1 ~ 352.8 µg·m-3, 标准差为19.039 µg·m-3, 变异系数为70.525%, 说明2015 ~ 2020年日变化程度大且整体呈下降趋势.
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图 3 各变量日变化特征 Fig. 3 Daily variation characteristics of each variable |
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图 4 数据统计性分析 Fig. 4 Statistical analysis of data |
PM2.5浓度与AOD、气象因子和空气污染物的相关关系见表 2.大湾区的各辅助因素与PM2.5浓度之间存在非线性关系, 在99%置信区间内显著相关.PM2.5浓度随相对湿度、边界层高度、风速、温度和降雨量上升而下降, 相关系数分别为-0.365、-0.307、-0.016、-0.149和-0.113, 随AOD、风向、CO、O3、NO2、SO2和PM10上升而上升, 相关系数分为0.189、0.037、0.481、0.322、0.638、0.600和0.896.用多重线性回归分析计算方差膨胀因子（VIF）来诊断的各因素是否存在共线性, 当VIF < 5时, 变量之间不存在多重共线性；当5 < VIF < 10时, 变量间可能存在共线性；当VIF≥10时, 变量间存在多重共线性[39].各变量的多重共线性回归分析结果见表 3, 辅助变量的VIF得分都低于5, 说明变量间不存在多重共线性, 均可参与模型预测.
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表 2 各变量皮尔逊相关分析1） Table 2 Pearson correlation analysis diagram of each variable |
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表 3 多重共线性回归分析结果 Table 3 Results of multicollinearity regression analysis |
2.2 大气PM2.5估算模型性能对比
BPNN、SVR、GTWR和RF模型使用相同的训练集、验证集和测试集, 训练集用于模型训练, 验证集用于模型的选择, 模型确定后将测试数据输入模型进行预测PM2.5浓度, 图 5是各模型预测值和实测值对比图, 图 6是各模型逐日预测值与实测值的散点密度图, 其中色柱表示半径为1.5的圆内包含的点数, 表 4是各模型在季节上的PM2.5估算精度.
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图 5 预测值和实测值对比 Fig. 5 Comparison of predicted and measured values |
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图 6 模型逐日预测值与实测值的散点密度图 Fig. 6 Scatter density diagram of the predicted and measured values of the model |
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表 4 各模型在季节上的PM2.5估算精度 Table 4 Seasonal accuracy of PM2.5 estimation of each model |
由图 5可知, 当PM2.5浓度实测值较小或过大时, 模型预测值与真实值相差较大.当ρ（PM2.5）为20 ~ 80 µg·m-3时, 预测值和实测值重叠度高, 各模型的预测精度较高；当ρ（PM2.5）小于20或大于80 µg·m-3时, 预测值和实测值差异增大, 预测精度减小；当ρ（PM2.5）大于150 µg·m-3时, 预测值和实测值差异较大, 预测效果不理想.
图 6表明, 4种模型的R在0.920 ~ 0.981之间, 预测效果均较好, RF模型预测精度最高, R为0.981, 比BPNN、SVR和GTWR模型分别高0.059、0.061和0.047.RF模型的RMSE为3.670 µg·m-3, 预测值和实测值的误差较小, 而BPNN、SVR和GTWR模型的RMSE分别为7.192、7.101和6.385 µg·m-3, 分别比RF模型高3.522、3.431和2.715 µg·m-3, 预测结果与实测值误差较大.RF模型的MAE为2.323 µg·m-3, 误差相对较小, 比BPNN、SVR和GTWR模型的MAE分别低3.159、3.127和2.526 µg·m-3.各模型样本点多分布在1∶1线（红色虚线）附近, 说明利用AOD、ERA5气象资料数据和污染物浓度数据估算PM2.5浓度的精度较好, 在高值区间散点较为离散, 分布在1∶1线下方, 存在“高值低估, 低值高估”的现象, 其原因可能是位于PM2.5浓度高值区域的遥感影像缺失或不完整, AOD反映污染能力较差, 该区域PM2.5浓度的估算能力减弱, 导致预测结果被低估, 粤港澳大湾区的实测站点分布不均, 大多集中在污染严重的市区, PM2.5浓度低的郊区和山区等偏僻地区分布稀疏, 所以偏远地区污染物预测结果可能会被高估[40].
将建模数据按照季节进行分类, 分别讨论4种模型在季节上的PM2.5估算能力, 见表 4.总体而言, BPNN、SVR、GTWR和RF模型的每个季节PM2.5预测结果与实测值的相关系数R在0.896 ~ 0.982之间, 均表现为冬季预测精度最高, 夏秋季次之, 春季再次.RF模型四季的预测精度均优于BPNN、SVR和GTWR模型, 其模型的R在0.976 ~ 0.982, RMSE介于2.738 ~ 4.482 µg·m-3, MAE为1.760 ~ 2.848 µg·m-3, 其中冬季RF模型预测精度最佳, 夏季次之, 最后是春季和秋季再次.RF模型冬季R为0.982, 比其他季节均高0.006, 夏季的RMSE最低, 为2.738 µg·m-3, 比其他季节分别低0.832、0.953和1.744 µg·m-3, MAE为夏季最低, 为1.760 µg·m-3, 分别比其他季节低0.541、0.670和1.088 µg·m-3.总体而言, RF模型对大湾区PM2.5浓度的变异解释能力最强, PM2.5浓度预测值和实测值的相关程度最高, 误差最小, 具有较高地泛化能力, 能更好地处理高维数据集, 而BPNN、GTWR和SVR模型在针对多数据样本时, 其训练过程耗时较长, 且算法精度要低于RF模型.
2.3 大湾区空气PM2.5浓度时空特征分析综上可知, RF模型能较好地预测大湾区PM2.5浓度.将分辨率均为1 km的AOD、ERA5气象数据和污染物栅格数据输入RF模型, 来估算2021年大湾区逐日1 km空间分辨率的面尺度PM2.5浓度.根据大湾区内各城市的经纬度范围计算各市PM2.5浓度平均值, 分析各市PM2.5日均浓度变化和占比, 见图 7和图 8, 计算11个城市以及整个大湾区的月均浓度, 分析PM2.5浓度的月度变化特征及变化幅度, 见图 9和图 10.将2021年大湾区逐日PM2.5栅格数据进行镶嵌合并, 得到季度和年度PM2.5空间分布, 见图 11和图 12.
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图 7 各市PM2.5浓度日均值变化 Fig. 7 Variation in daily average PM2.5 concentration in different cities |
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图 8 各市PM2.5浓度日均值占比 Fig. 8 Proportion of daily average PM2.5 concentration in different cities |
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图 9 各市PM2.5月均浓度变化特征 Fig. 9 Variation characteristics of monthly average PM2.5 concentration in different cities |
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图 10 各市PM2.5月均浓度变化幅度 Fig. 10 Variation amplitude of monthly average PM2.5 concentration in different cities |
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图 11 大湾区PM2.5年均浓度空间分布 Fig. 11 Spatial distribution of annual PM2.5 in the Greater Bay Area |
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图 12 大湾区PM2.5季节浓度空间分布 Fig. 12 Spatial distribution of seasonal PM2.5 in the Greater Bay Area |
由图 7可见, 大湾区各城市2021年逐日ρ（PM2.5）呈“先减后增”的变化趋势, 最高值在65.550 ~ 112.780 μg·m-3, 最低值介于5.000 ~ 7.899 μg·m-3, 佛山、中山和肇庆浓度较高, 最高值分别达到112.780、103.870和97.745 μg·m-3, 香港、澳门和惠州浓度较低, 最高值分别为65.797、65.550和69.874 μg·m-3.环境空气质量标准（GB 3095-2012）规定PM2.5浓度24 h平均值和年均浓度限值[41]见表 5.由图 10可见, 珠海、香港和澳门地区2021年PM2.5浓度日均值均低于二级浓度限制, 其他城市超过二级浓度限制天数占全年天数的比例在0.274% ~ 6.575%之间, 惠州的PM2.5浓度日均值在一级浓度限值内的天数占全年天数35.342%, 其他城市占比达到80%, 特别是港澳地区, 占全年天数的90%以上, 说明2021年大湾区内PM2.5污染程度较轻.
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表 5 PM2.5浓度限值 Table 5 Limits for PM2.5 concentration |
2.3.2 大湾区月度PM2.5浓度变化特征
由图 9和图 10可知, 大湾区PM2.5月均值整体呈“U”型分布, 1和12月为峰值, 6月为谷值, 这与蒋超[26]、李昕[27]和陈玲玲[42]研究的结论一致.1月广州、佛山和东莞地区浓度较高, ρ（PM2.5）分别为44.341、47.243和46.037 μg·m-3, 高于整个大湾区平均值, 港澳地区浓度相对较低, 分别为29.268 μg·m-3和31.537 μg·m-3；各个城市2月浓度均下降, 特别是东莞降幅为25.541%；3月除东莞有8.842%的小幅度上升外, 其余城市的浓度仍下降, 深圳、珠海和惠州的降幅较大, 分别为24.754%、23.782%和23.751%, 整个大湾区降幅为10.543%；香港、澳门、江门、中山、珠海和深圳地区的PM2.5浓度在4月略微上升, 香港地区升幅最大, 升幅为18.309%, 其他地区浓度持续下降, 但下降幅度较小, 最大降幅是东莞的14.806%；5 ~ 6月大湾区PM2.5浓度较低, 此时的空气质量较佳, 相比于4月下降趋势明显, 澳门地区ρ（PM2.5）为9.381 μg·m-3, 是大湾区最低浓度且下降幅度最大, 降幅为53.630%.大湾区受东南方向的南海季风气候、降水充沛、湿度大、温度高且紫外线辐射强等有利气象条件加速对PM2.5等颗粒的冲刷、扩散和光化学作用, 使得6月PM2.5浓度降至全年最低[43]；大湾区各市PM2.5浓度在7月均上升, 且上升趋势明显, 尤其是澳门和东莞两地, 升幅分别为54.113%和47.123%, 整个大湾区PM2.5浓度升幅30.681%；8月整个大湾区PM2.5浓度表现为下降趋势, 降幅为4.991%, 仅有深圳、东莞和澳门地区的PM2.5浓度表现为上升, 升幅最大为6.784%；整个大湾区PM2.5浓度在9月为上升趋势, 升幅为41.159%, 珠海、江门和中山地区的浓度上升明显, 升幅分别为79.069%、67.743%和58.013%；深圳、珠海、中山、香港和澳门的PM2.5浓度在10月表现为上升, 港澳两地的上升幅度较大, 升幅分别为37.763%和16.296%, 其他地区的浓度表现为下降, 肇庆、广州的下降趋势明显, 降幅为28.113%和17.859%；11月的大湾区各地区的PM2.5浓度相比于10月均上升, 上升幅度最大的是肇庆的28.428%；大湾区12月浓度较高, 江门地区浓度最高, ρ（PM2.5）为45.343 μg·m-3, 除了香港浓度略微降低外, 其他地区均为上升, 香港降幅为0.463%, 中山升幅最大, 为38.172%.
由于气候和人类活动的不同, 大湾区PM2.5浓度随季节变化较明显, 呈现“冬高夏低, 春秋过渡”的特点[28, 42, 44].冬季地面温度降低, 边界层下降, 环境容量下降, 地面气温低会出现“逆温”现象, 使得污染物在近地层累积, 冬季以偏北风为主导风向, 容易将北部地区的污染物输送至大湾区, PM2.5达到高浓度水平.高密集人类活动、生物质不充分燃烧、工业排放和低温使机动车尾气排放量增大, 也会导致PM2.5浓度升高.夏季PM2.5浓度在全年中相对较低, 特别是港澳地区, 雨水冲刷、气温升高、南海季风气候等影响使得颗粒物浓度下降[45].
2.3.3 大湾区年度PM2.5浓度空间分布特征由图 11可见, 2021年大湾区各地区PM2.5浓度年均值以较低和低为主, 整个大湾区年均ρ（PM2.5）为28.868 μg·m-3, 低于我国环境空气质量标准的PM2.5浓度年均值二级浓度限值, 说明大湾区在2021年期间的空气质量较好, 与该区域多年来开展的减少煤炭燃烧和鼓励工厂清洁生产及排放等高强度的综合治理政策[22]、新冠疫情期间实施的交通管制和企事业停工停产等管控措施有关[46].在空间上, 大湾区PM2.5年浓度呈“中西部地区高、东部沿海地区低”的形式分布, 这与蒋超[26]和陈玲玲[42]研究的结果一致.高污染区域聚集紧密, 以佛山为代表, 广州和肇庆紧接其后, 低浓度区包括惠州东部、港澳、珠海和深圳等沿海地区, 大湾区PM2.5浓度具有明显的空间异质性.佛山的ρ（PM2.5）年均值为34.088 μg·m-3, 是大湾区在2021年PM2.5年均浓度最高的城市, 城市化和工业化迅速发展的佛山以陶瓷、金属加工等产业为主, 三面环山, 地势低, 受产业结构、地理环境和不利气象条件影响易造成高浓度空气污染物聚集[24].广州和肇庆的ρ（PM2.5）年均值仅次于佛山, 分别为32.115 μg·m-3和32.964 μg·m-3, 城市化水平高、人口密度大、车流量大和生活工业消耗能源多, 是广州PM2.5污染的主要原因[31], 工业源和生物质燃烧是肇庆PM2.5污染的重要贡献源, 且处于珠三角地区下风向, 受到广佛地区污染物排放的影响, 地形起伏差异大, 不利于污染物的扩散, 致使PM2.5等空气污染物滞留[22].东莞、江门和惠州西部地区PM2.5浓度年均值低于广佛和肇庆, 在27.265 ~ 32.444 μg·m-3之间.东部沿海地区的港澳、珠海、深圳、中山和惠州东部ρ（PM2.5）年均值较低, 介于23.086 ~ 27.837 μg·m-3, 香港和澳门以旅游业、贸易、金融服务业和博彩业等为经济支柱, 不易产生工业污染, 并且港澳地区距离海岸线近, 受海风和地理位置的影响, 相比于内陆城市, 港澳地区的污染物易于扩散, 细颗粒污染程度较低[31].
2.3.4 大湾区季度PM2.5浓度空间分布特征大湾区2021年四季PM2.5浓度在空间分布特征见图 12.大湾区的春季整体上呈“西北–东南”递减形式, 内陆城市污染物浓度高, 沿海地区浓度偏低, 广佛交界处ρ（PM2.5）最高, 为32.718 μg·m-3, 其次是ρ（PM2.5）为28.029 ~ 32.354 μg·m-3的肇庆、中山北部、东莞和江门地区, 香港、澳门、珠海和惠州地区浓度最低, 分别是23.223、24.285、24.733和26.025 μg·m-3, 春季温度逐渐升高, 降雨量相对于冬季偏多, 对污染物起到一定的冲刷作用, 使得春季污染物浓度相对降低[43]；夏季ρ（PM2.5）平均值为19.092 μg·m-3, 是全年浓度最低的季节, 高值区主要分布在佛山、肇庆、江门和中山等地区, 介于19.619 ~ 25.727 μg·m-3, 其他地区浓度均较低, 澳门浓度最低, ρ（PM2.5）为13.092 μg·m-3, 夏季地面空气温度高, 加速污染物的分解与转化, 气旋活动频繁和水汽输送较好, 有助于PM2.5的扩散和清洗, 所以夏季的空气质量相对较好[45]；秋季污染物高值区较聚集, 包括肇庆、佛山、广州西部、江门北部、中山北部和东莞, ρ（PM2.5）介于28.268 ~ 31.887 μg·m-3, 其次是ρ（PM2.5）为27.5 ~ 30 μg·m-3的江门东部、江门、惠州西部和深圳地区, 沿海地区污染物浓度低, 主要包括香港、澳门、深圳西部、珠海和惠州北部地区, 浓度最低的是香港, ρ（PM2.5）为25.194 μg·m-3, 与夏季的暴雨相比, 秋季的雨水持续时间较短, 风速和风力减小, 湿度增大, 对空气中污染物的冲刷效果不明显, 潮湿的空气会更容易造成悬浮物的累积, 并且秋冬季矿物燃烧和秸秆燃烧等也会增加PM2.5浓度[25]；冬季PM2.5浓度平均值相对较高, 为35.614 μg·m-3, 东部沿海地区浓度低于中西部地区, 高值区集中在佛山和江门地区, ρ（PM2.5）分别是43.080 μg·m-3和41.675 μg·m-3, 广州、东莞、肇庆和中山北部地区浓度低于佛山和江门, 在36.018 ~ 39.360 μg·m-3, 深圳、珠海、香港、澳门和惠州北部等沿海地区PM2.5浓度相对较低, 最低浓度为香港的28.147 μg·m-3, 冬季地表温度与上层空气温度不一致, 易发生“逆温”现象, 造成污染物很难扩散, 而且冬季气团干燥, 降雨减少且持续时间短, 风力和风速减小, 对空气中污染物的冲刷和扩散作用不明显, 汽车发动机燃油燃烧不充分, 生物质燃烧也会增加空气PM2.5浓度, 受西伯利亚高压和北半球地转偏向力的影响, 大湾区冬季形成西北风, 受内陆的空气污染物影响, 大湾区PM2.5污染加重[23, 43].
3 结论（1）2015 ~ 2020年大湾区的逐日相对湿度和CO的变异系数较小, 离散程度不明显, 风速、风向、AOD、边界层高度、降雨量和PM10等时空差异性大.各因素与PM2.5浓度之间不存在多重共线性, 且在99%置信区间显著相关, PM2.5浓度随相对湿度、边界层高度、风速、温度和降雨量的上升而下降, 随AOD、风向、CO、O3、NO2、SO2和PM10的上升而上升.
（2）在PM2.5站点日均值预测模型中, RF模型预测精度最高, 预测值与实测值的相关系数R为0.963, 比BPNN、SVR和GTWR模型分别高0.059、0.061和0.047.各季节模型的R在0.896 ~ 0.982之间, RF模型在季节模型中的预测结果均优于其他模型, 其中冬季预测效果最佳, R为0.982, 夏季次之, 再次是春季和秋季.RF模型对大湾区PM2.5浓度的变异解释能力最强, 具有较好地泛化能力, 可用于大湾区PM2.5浓度在面尺度上的连续预测.
（3）从时间上看, 2021年大湾区逐日ρ（PM2.5）呈“先减后增”的变化特征, 各城市最高值介于65.550 ~ 112.780 μg·m-3, 最低值介于5.000 ~ 7.899 μg·m-3.珠海、香港和澳门地区均逐日PM2.5浓度低于24 h平均值二级浓度限制, 其他城市超过二级浓度限制天数占全年天数的比例较少, 在0.274% ~ 6.575%之间, 惠州逐日PM2.5浓度低于24h平均值一级浓度限值的天数占全年天数的36%, 其他城市占80%以上, 特别是港澳地区, 占90%以上, 说明2021年大湾区空气质量较好.大湾区月度PM2.5浓度整体呈“U”型分布, 1月浓度开始降低至6月达到谷值后逐渐升高至12月浓度为峰值, 季节变化呈现“冬高夏低、春秋过渡”的特点, 与气象条件有很大的关系.
（4）从空间上看, 大湾区PM2.5年浓度呈“中西部地区高、东部沿海地区低”的分布特征.大湾区各地区PM2.5年均值以较低和低为主, 整个大湾区年均ρ（PM2.5）为28.868 μg·m-3, 低于PM2.5年二级浓度限值.高污染区域聚集紧密, 以佛山为代表, 广州和肇庆次之, 低浓度区在惠州东部、港澳、珠海和深圳等沿海地区.大湾区2021年4季PM2.5浓度平均值在空间分布上有所不同, 表现为明显的时空异质性和区域性.
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