2023, Vol. 44
2. 内蒙古大学生态与环境学院, 呼和浩特 010070;
3. 生态环境部华南环境科学研究所, 广州 510655
2. School of Ecology and Environment, Inner Mongolia University, Hohhot 010070, China;
3. South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment, Guangzhou 510655, China
由于城市化和工业化进程的加快, 重金属通过交通运输、市政建设、工业排放、农业生产和大气沉降等方式进入城市土壤, 造成土壤重金属污染[1].城市公园是居民户外公共休闲的重要场所, 公园土壤环境质量问题不容忽视.铅(Pb)作为一种有毒有害重金属, 具有毒性强、来源广和不可降解的特性, 受到世界各国的广泛关注[2].土壤Pb主要通过手-口无意摄入、呼吸吸入和皮肤接触等暴露途径损害人体健康, 尤其是老年人与儿童[3].Pb中毒会影响人体中枢神经系统、肾脏和血压, 儿童Pb中毒则会对认知表现造成不可逆转的影响[4].因此, 开展城市公园土壤Pb污染评价、来源分析和健康风险评估对保护人体健康具有重要的科学和现实意义.
目前, 现有的研究主要集中在城市公园土壤中重金属的空间分布、来源解析和环境风险评估, 如Liu等[5]采用受体模型和多元统计方法分析了北京市城市公园土壤重金属污染的来源.事实上, Pb具有明显的“指纹特征”, 可以通过比较土壤和不同端元Pb同位素比值特征, 结合贝叶斯模型定量解析不同端元对土壤Pb的贡献[6], 为土壤Pb污染来源的定量解析提供更准确的依据.另外, 关于土壤重金属的健康风险评估主要采用定性的健康风险评价方法[7], 但由于不同人群暴露参数的变异性及土壤重金属含量的空间异质性, 将会造成评估结果的偏低或偏高.而基于Monte Carlo的概率风险评价方法, 可以获得健康风险值的概率分布特征, 并且通过敏感性分析得到暴露参数对评价结果的影响, 可以提高评价结果的科学性[3].
本文选择城市规模大且人口密集的北京市典型城市公园为研究对象, 采集土壤表层样品, 分析土壤Pb时空分布特征、来源贡献及其对不同人群的健康风险概率, 以期为北京市城市公园土壤环境风险管控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况北京市城区主要包括东城区、西城区、朝阳区、海淀区、丰台区和石景山区等区域, 涵盖商业、住宅和工业园区等功能区, 常住人口2 189.0万人, 人口密度达到1 334人·km-2, 私人机动车辆保有量为507.9万辆.截至2020年, 该市公园绿地面积达到35 720 hm2, 人均公园绿地面积16.6 m2[8].
北京市属于温带半湿润大陆性季风气候, 年均气温11.8℃, 年均降水量400~750 mm.土壤母质主要为黄土状沉积物、钙质岩类风化的残坡积物和冲积物(http://vdb3.soil.csdb.cn/), 土壤类型为褐土和潮土.
1.2 样品采集与分析2021年8~9月, 在连续7 d无雨后于北京市城区32个典型公园内采集土壤表层样品(0~10 cm)140个(图 1), 其中2环内公园8个, 2~4环公园11个, 4~6环公园13个.每个公园根据其面积大小及人流程度布置采样点, 设置5~6个子样点, 将样品混合均匀装入聚乙烯塑料袋带回实验室.
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图 1 北京市公园土壤采样点 Fig. 1 Sampling sites in urban parks in Beijing |
土壤样品经自然风干后, 去除其中的动植物残体等杂质, 过20目尼龙筛, 利用四分法取100 g, 通过研钵磨碎过100目筛.称取0.2 g土壤样品于三角瓶, 利用HNO3-H2O2进行消解(USEPA, 1996).利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS Elan DRC-e, Perkin Elmer, USA)测定土壤Pb含量.在分析测定中, 设置平行样、空白样品和土壤标准物质样品(GSS-1)进行全程质量控制, Pb回收率在90%±10%.
通过电感耦合等离子体质谱(ICP-MS, Thermo Fisher Scientific, Inc., USA)测定铅同位素组成(206Pb、207Pb和208Pb).在铅浓度测定过程中, 使用铅标准溶液绘制标准曲线, 同时测定试剂空白和参比物(GSS-3). 测量结果的标准差控制在5%以内.样品测量前使用国际参考物质(NIST SRM 981通用铅同位素标准, 德国默克公司)进行校准和分析控制.每测量5个样品, 对NBS 981标准溶液进行质量鉴别和仪器参数漂移校正.在实验过程中, 对仪器的精度进行了长时间的监测.NBS 981铅同位素组成的测定值在给定值范围内变化较小, RSD值小于0.5%, 在证书规定的标准值范围内, 符合测定要求.
1.3 土壤污染评价 1.3.1 单因子污染指数法单因子污染指数(Pi)利用土壤Pb实测含量与风险筛选值的比值来表示, 公式如下：
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(1) |
式中, Pi表示土壤Pb的单因子污染指数; Ci表示土壤Pb含量(mg·kg-1); Si表示公园土壤Pb风险筛选值(400 mg·kg-1)(GB 36600-2018)[9].利用单因子污染指数可以将污染程度划分为5个等级(表 1).
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表 1 单因子污染指数法的分级标准 Table 1 Classification of single factor pollution index method |
1.3.2 地累积指数法
地累积指数(Igeo)适于探究土壤污染被人类干扰的程度大小, 其计算公式如下：
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(2) |
式中, Ci表示土壤Pb含量(mg·kg-1); Si表示土壤Pb背景值(24.6 mg·kg-1)[10].利用地累积指数可以将土壤污染程度分为7个等级(表 2).
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表 2 地累积指数法的分级标准(Igeo) Table 2 Classification standard of geo-accumulation index(Igeo) |
1.4 人体健康风险评估
本研究利用美国USEPA评价方法对不同人群的健康风险进行评估[11].使用式(3)~(5)分别计算经口摄入、呼吸吸入和皮肤接触暴露途径下的平均日剂量(ADD)[mg·(kg·d)-1].
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(3) |
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(4) |
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(5) |
式中, C表示土壤Pb实测含量(mg·kg-1), 其他参数定义和数值见表 3.
土壤Pb的非致癌风险的危险商(HQ)和危害指数(HI)分别按式(6)和式(7)计算：
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(6) |
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(7) |
式中, RfD表示Pb每日摄入参考剂量, 经口、呼吸和皮肤每日摄入参考剂量分别为3.50E-03、3.52E-03和5.25E-04 mg·(kg·d)-1.
利用蒙特卡洛(Monte Carlo)模拟[式(3)~(5)]中暴露参数和土壤Pb含量的概率分布(表 3), 并从定义分布的数值随机抽取10 000次用于风险值的计算, 从而得到非致癌风险的HQ和HI的概率分布.
1.5 数据统计和制图本研究采用SPSS 22.0完成数据统计, 采用Origin 2022b进行正态检验、方差分析和统计图绘制, Monte Carlo模拟采用Oracle Crystal Ball 11.1.2.4软件完成.
2 结果与讨论 2.1 公园土壤铅含量特征表 4列出了北京市城市公园土壤Pb含量的统计值.经K-S检验, 土壤Pb含量符合对数正态分布(图 2).因此, 本研究采用几何均值代表北京市公园土壤Pb含量.北京市城市公园中土壤ω(Pb)范围为17.78~203.42 mg·kg-1, 几何均值为38.63 mg·kg-1, 明显低于《土壤环境质量-建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 3600-2018)中规定的筛选值(400 mg·kg-1)[9], 是北京市土壤Pb背景值(24.60 mg·kg-1)的1.48倍[10].85%样本的Pb含量超过土壤背景值, 说明北京市城市公园土壤Pb存在一定的累积.另外, 土壤Pb含量的变异系数为55.24%, 表现为中等变异[14], 说明Pb含量的空间分布差异较大, 其来源受到人为因素的影响.
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表 4 北京市城市公园土壤Pb含量统计值 Table 4 Statistical values of Pb concentrations in soil from urban parks in Beijing |
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图 2 北京市城市公园土壤Pb含量分布直方图 Fig. 2 Histograms of Pb concentrations in soil from urban parks in Beijing |
国内外城市公园土壤Pb含量见表 5.从中可知, 北京市城市公园土壤Pb含量低于我国大型城市广州[15]、南京[16]、深圳[17]、上海[18]、香港[19]、杭州[20]和西安[21]公园土壤Pb含量, 也低于我国南昌[22]、白银[23]、长沙[24]、天津[25]、佛山[1]、长春[26]和乌鲁木齐[27]等受工业影响较大的城市, 但高于呼和浩特[28]、青岛[29]和重庆[30]等城市公园土壤Pb含量.上海、南京和深圳这些城市由于其密集的交通网络和发达的工业活动使其Pb含量具有一定的积累[16~18]; 白银等工业型城市, 矿产资源开采冶炼活动是其土壤Pb含量较高的主要原因[23].与国外城市公园土壤Pb含量相比, 北京市公园土壤Pb高于韩国京畿道[31]、美国华盛顿[32]和澳大利亚珀斯[33], 而低于英国戈尔韦[34]、美国洛杉矶[35]和希腊雅典[36].
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表 5 不同城市公园土壤Pb含量水平比较/mg·kg-1 Table 5 Comparison of soil Pb concentrations in different urban parks worldwide/mg·kg-1 |
2.2 公园土壤Pb含量时空分布特征 2.2.1 公园土壤Pb空间分布
按照环路范围(2环内、2~4环和4~6环)对土壤Pb含量进行空间分析.从图 3可知, 不同环路公园土壤Pb含量具有显著性差异(P < 0.05), 公园土壤Pb含量随着环路数的增加而逐渐降低.Pb被认为是城市土壤受机动车污染的标识性元素[37], 靠近城市中心的土壤样点Pb含量较高, 其主要原因是城区交通活动强度相对较高.整体上来说, Pb浓度由中心城区向外扩散而逐渐减小, 说明公园位置与公园土壤Pb污染程度有很大关系.
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不同小写字母表示不同环路公园Pb含量有显著差异 图 3 北京市不同环路城市公园Pb含量分布情况 Fig. 3 Distribution of Pb concentrations in urban parks of different ring roads in Beijing |
不同建园时间(以百年以界)的公园土壤Pb含量见图 4.建园时间在百年以上的城市公园土壤Pb含量显著高于百年以下的公园[P < 0.05, 图 4(a)], 进一步分析北京市城市公园土壤Pb含量与建园时间的关系[图 4(b)], 发现土壤Pb含量随建园时间的增加有较为明显的积累.建园时间直接反映了人类活动的剧烈程度, 说明人类活动对土壤Pb污染具有显著影响, 建园时间越长, 人类活动也越多, 土壤Pb含量也会随之增加.
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(a)不同建园时间公园土壤Pb含量, (b)建园时间与公园土壤Pb含量拟合关系; 不同小写字母表示不同建园时间公园Pb含量有显著差异 图 4 不同建园时间对城市公园土壤Pb含量的影响 Fig. 4 Distribution of Pb concentrations in urban parks at different times of construction in Beijing |
另外, 不同时期北京市城市公园土壤Pb含量数据见表 6.从时间序列来看, 2005年至目前, 北京市城市公园土壤Pb含量有降低的趋势, 尤其是2014年后土壤ω(Pb)维持在32.89~38.63 mg·kg-1.随着国家对于土壤环境防治的高度重视, 北京市近10年先后颁布《北京市“十二五”时期环境保护和生态建设规划》和《北京市“十三五”时期环境保护和生态建设规划》, 针对北京市土壤利用现状、特点和存在的问题做出合理规划, 使得土壤Pb污染得到了进一步控制.北京市政府自1997年起通知将逐步在全市范围内禁止销售和使用含铅汽油; 2001年起, 我国根据油漆的不同用途以及油漆中铅对人体和环境产生的危害制定了一系列政策与标准, 2015年生态环境部发布《环境保护综合名录(2015年版)》将含铅涂料列入“高污染高环境风险产品名录”; 《建筑用外墙涂料中有害物质限量》(GB 24408-2009)规定涂料中Pb含量不能超过1 000 mg·kg-1.
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表 6 不同年份北京市城市公园土壤Pb含量 Table 6 Pb concentrations in soils of urban parks in Beijing at different times |
2.3 公园土壤Pb含量污染评价
北京市城市公园土壤Pb污染指数和地累积指数见图 5.从中可以看出, 各个环路Pb污染指数中位数分别为0.16、0.10和0.09, 均表现为无污染水平, 且各环路内土壤Pb污染指数具有显著性差异[P < 0.05, 图 5(a)].2环内和2~4环Pb地累积指数中位数分别为0.80和0.07, 污染水平为无-中度污染; 而4~6环外Pb地累积指数为-0.31, 表现为无污染, 且各环路内土壤Pb地累积指数具有显著性差异[P < 0.05, 图 5(b)].由此可见, Pb对北京市城市公园土壤的污染程度并不高.
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不同小写字母表示不同环路公园Pb污染指数有显著差异 图 5 北京市不同环路土壤Pb污染指数和地累积指数 Fig. 5 Pb pollution index and geo-accumulation index of different ring roads in Beijing |
一般认为, 城市土壤Pb累积主要与采选业、工业活动、垃圾焚烧、燃煤和车辆交通[4]有关.另外, Pb往往作为着色剂被添加到油漆和涂料[2], 长期使用这类颜料也会造成土壤Pb污染.尽管北京市1997年已禁止使用含铅汽油且将工业活动进行转移, 但其对土壤Pb的影响还依然存在[43].为了进一步明晰城市公园土壤Pb累积来源, 本研究利用Pb同位素比值的“指纹”作用, 判断其潜在的污染来源.图 6(a)为北京市城市公园土壤和不同端元样品Pb同位素比值关系.从中看出, 北京市城市公园土壤Pb同位素比值与油漆、煤燃烧、汽车尾气、北京市PM2.5和道路灰尘较为相似, 说明这些污染来源是公园土壤Pb的可能来源; 冶炼粉尘、建筑粉尘和水泥粉尘Pb同位素比值不同于公园土壤Pb比值, 这些污染来源对于城市公园土壤Pb累积影响并不大.
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(a) 北京市城市公园土壤和不同端元样品Pb同位素比值关系图, (b)Pb污染来源定量解析; 端元Pb同位素数据通过文献收集获得：北京市PM2.5[45]、大气沉降[46]、街道灰尘[46]、煤燃烧[46]、油漆[47]、冶炼粉尘[48]、水泥粉尘[48]、建筑粉尘[48]和汽车尾气[49] 图 6 土壤样品和不同环境样品的207Pb/206Pb与208Pb/206Pb污染来源定量解析 Fig. 6 Comparison of 207Pb/206Pb and 208Pb/206Pb between soil samples and different environmental samples |
进一步通过贝叶斯模型对土壤Pb累积来源贡献进行计算.从图 6(b)中可以看出, 煤燃烧对于土壤Pb污染贡献率最高, 达到45.4%, 街道灰尘和油漆贡献率仅次于煤燃烧, 分别达到19.6%和13.9%.由于居民供暖需要以及工厂燃煤影响, 北京市铅颗粒主要来源于燃煤排放[44].而街道灰尘与大气颗粒之间的相互转换, 使其对城市环境中Pb的转移有很大的影响[45], 另外, 含铅油漆被北京市公园建筑长期使用, 使Pb进入土壤形成污染.综上, 北京市城市公园土壤Pb污染主要来源为煤燃烧、道路灰尘和油漆.
2.5 土壤Pb的健康风险评估 2.5.1 风险评估不同暴露途径下土壤Pb对不同人群的危害商值见表 7.从中可知, 3种暴露途径的非致癌风险为：经口途径摄入＞皮肤接触摄入＞呼吸途径摄入, 经口摄入是北京市公园土壤铅的主要暴露途径.土壤Pb对不同人群的危害商值均小于1, 说明北京市城市公园土壤Pb对人体健康并无潜在的非致癌风险.
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表 7 不同途径下公园土壤Pb危害商值 Table 7 Hazard quotient value of Pb in park soils via different exposure pathways for different population groups |
基于Monte Carlo模拟的不同人群健康风险评估结果见图 7.从中可知, 公园土壤Pb对不同年龄段人群的HI值的95%分位数均小于1, 说明北京市城市公园土壤中的Pb通过上述3种暴露途径对不同年龄段人群均无潜在的非致癌风险.但是, 0~6岁人群的HI高于其他人群, 这是由于儿童手-口行为导致其对重金属的摄入量相对于成人更大, 且体重低于成人, 导致污染物暴露风险更高; 另外儿童处于生长发育阶段, 生理发育不完善, 对于环境中的重金属毒性更敏感[3].因此, 同样的暴露环境条件下, 儿童比成人更容易受到Pb的危害.
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图 7 不同人群土壤Pb的非致癌风险累积概率曲线 Fig. 7 Cumulative probability curves of non-carcinogenic risk of soil Pb in different population groups |
利用Monte Carlo对健康风险评价中暴露参数进行敏感性分析(图 8).结果显示, 0~18岁年龄段人群非致癌风险中敏感性最强的是暴露持续时间, 分别解释了32.81% ~37.80%的儿童和青年非致癌风险的不确定性, 18~80岁年龄段人群非致癌风险中敏感性最强的是土壤Pb含量, 分别解释了34.28% ~37.74%的成人和老人非致癌风险的不确定性.经口摄入率对于儿童非致癌风险的影响仅次于暴露持续时间, 解释了29.83% ~30.51%的非致癌风险的不确定性.土壤Pb含量对于青年非致癌风险的影响仅次于暴露持续时间, 解释了20.85%的非致癌风险的不确定性.皮肤粘附因子对于成人和老人非致癌风险的影响稍低于土壤Pb含量, 解释了25.58% ~26.59%的非致癌风险的不确定性.另外, 体重对于不同人群的非致癌风险都呈现出负的敏感性, 这说明体重的增加往往会使得非致癌风险降低.
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图 8 不同年龄段健康风险评估模型的敏感性分析 Fig. 8 Sensitivity analysis of health risk assessment models in different age groups |
(1) 北京市城市公园土壤ω(Pb)几何均值为38.63 mg·kg-1, 低于《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》筛选值, 是北京市背景值的1.48倍, 说明北京市城市公园存在一定的土壤Pb累积.越接近中心城区, 建园时间越久, 土壤Pb累积程度越严重.
(2) 不同环路公园土壤Pb污染指数分别为0.16、0.10和0.09, 均未达到污染水平; 地累积指数分别是0.80、0.07和-0.31, 除2环内与2~4环达到无-中度污染水平, 其他环数均未达到污染水平.
(3) 土壤Pb同位素比值和贝叶斯模型表明, 公园土壤Pb含量贡献主要为煤燃烧、道路灰尘和油漆, 其贡献率分别为45.4%、19.6%和13.9%.
(4) 公园土壤Pb对不同年龄段人群的HI值的95%分位数分别为1.11E-01、8.57E-02、6.39E-02、1.64E-02、1.36E-02、1.26E-02、1.64E-02和1.78E-02, 无潜在的非致癌风险(HI < 1), 但是儿童受到风险值高于成人.0~18岁年龄段人群非致癌风险中敏感性最强的是暴露持续时间, 分别解释了32.81% ~37.80%的儿童和青年非致癌风险的不确定性, 18~80岁年龄段人群非致癌风险中敏感性最强的是土壤Pb浓度, 分别解释了34.28% ~37.74%的成人和老人非致癌风险的不确定性; 体重的增加则会使得非致癌风险降低.
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