2023, Vol. 44
2. 南京信息工程大学长望学院, 南京 210044;
3. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044;
4. 南京生态环境保护科学研究院, 南京 210093
, HUANG Lin1 , DING Jia-hao2 , QIN Mo-mei1 , YU Xing-na3 , XIE Fang-jian4 , HU Jian-lin1
2. Changwang School of Honors, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
3. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecasting and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
4. Nanjing Municipal Academy of Ecological and Environment Protection Science, Nanjing 210093, China
近几十年, 随着我国工业化和城镇化的快速发展, 以高浓度细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)为特征的区域性大气复合污染事件频发[1~3].暴露于高浓度PM2.5和O3会引发呼吸道和心血管等各种慢性和急性疾病[4~6], 对人体健康造成严重威胁.为了解决中国严重的空气污染问题, 2013年国家实施了《大气污染防治行动计划》(简称“大气十条”).长三角地区是我国大气污染治理的重点区域之一[7], 为贯彻落实相关行动计划, 长三角地区建立了长三角区域大气污染防治协作机制, 实施了《长三角区域落实大气污染防治行动计划实施细则》.随着细则的实施, 长三角地区空气质量明显改善, PM2.5浓度年均值在2013~2020年间下降了47.8%, 重污染天数下降了5.4%[8, 9].
污染物浓度的变化及气象条件和污染物排放紧密相关.因此评估空气污染防治政策的有效性, 需要量化排放变化和气象条件对污染物浓度变化的贡献[10~12].目前, 评估排放和气象条件对污染物浓度影响的方法有化学传输模型、数学统计分析方法和机器学习方法等.化学传输模型通过改变气象条件或排放条件, 可以定量研究二者对污染物的影响效果, 被广泛应用于评估排放对空气污染物的响应情况[13~15].Zhai等[16]使用GESO-Chem模型控制2013~2017年华北平原地区气象条件, 得出年均硝酸盐含量下降是由气象因素而非氮氧化物排放量的减少所驱动; Shi等[12]通过改变WRF-CMAQ模型中气象参数, 定量分析了中国不同地区地面O3和PM2.5对关键气象参数的敏感性, 得出气象参数的变化会导致地表O3和PM2.5的显著变化.
基于化学传输模型的敏感性分析方法便于理解排放和气象对污染物浓度影响的物理意义.然而, 由于模型使用的排放清单和模型本身参数化方案存在的误差, 研究结果存在一定的不确定性[17].20世纪90年代以来, 使用空气质量数据的统计分析方法被用于消除气象对空气质量的影响[18, 19], 包括KZ(kolmogorov-zurbenko)滤波模型和深度神经网络模型[20~24].Li等[25]将KZ滤波模型和人工智能结合建模, 得出该混合模型具有良好的性能, 可用于更好地了解污染物的时间特征; Gao等[26]使用混合模型评估了O3前体物和气象因素对河北省2013~2017年臭氧日最大8h(MDA8_O3)的影响, 得出O3变化主要受气象因素的影响, 前体物浓度对O3变化的贡献较小.
虽然KZ滤波模型和深度神经网络模型表现出较高的性能, 但无法研究输入变量对污染物的影响, 因此被称为“黑盒”模型[22].近年来, 基于机器学习的气象归一化方法受到关注, 该方法适合分离气象对大气污染物的影响, 相较于传统模型表现出更好的性能(更低的均方根误差和更高的相关性)[27].机器学习的气象归一化方法在国内外已有较多的应用实例.Vu等[28]利用基于随机森林模型的气象归一化方法, 量化北京市气象条件对空气质量的逐年变化影响, 认为近年的大气行动计划使北京市实际空气质量得到重大改善, 但是, 如果不是2017年空气污染物的平均扩散条件优于以往, 北京市将无法达到PM2.5的年平均浓度目标, 建议未来的目标设定应考虑气象条件.Li等[29]认为将气象归一化方法应用于空气质量数据中有助于理解O3随时间变化情况; 气象归一化后, 中国不同城市O3污染防治的成效将更加明确.Guo等[30]对中国12个特大城市进行气象归一化处理, 得出在实施两个清洁空气行动计划期间, 气象条件对除O3以外主要污染物的减少都表现出积极的贡献, 除此之外, 考虑到气象对空气质量变化的巨大影响, 建议使用气象归一化分析作为区域内常规政策的评估工具.Liu等[31]对湖北省疫情期间的大气污染物进行了气象归一化处理, 得出剔除气象条件的影响后, 2020年2月和3月湖北省的PM2.5低于国家二级标准, 疫情封控期间的气象条件相较2019年同期更有利于PM2.5的上升, 而人为排放的减少可导致PM2.5下降33.3%, 机器学习是量化PM2.5影响因素的有力工具, 其结果进一步明确了未来科学减排和区域联合控制的必要性.
自实施各项大气污染防治措施以来, 长三角地区主要大气污染物浓度发生了显著的变化, 其中排放和气象条件的贡献尚不清楚.准确量化排放和气象对污染物浓度变化的贡献, 对评估当前实施的大气污染物防治措施的有效性具有重要意义.为了探究气象和排放对长三角地区空气质量的贡献, 本研究选取2015~2021年长三角地区4个代表性城市(上海、南京、杭州和合肥), 剖析主要大气污染物长期趋势特征; 使用机器学习的气象归一化方法解耦气象因素对污染物的影响, 量化气象因素和排放因素对污染物浓度变化的贡献情况, 以期为有效地制定大气污染物防治策略提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域和数据来源本研究区域为长三角地区直辖市和省会城市, 包括上海、南京、杭州和合肥.其中, 气象数据通过R语言的“worldmet”包下载美国国家气候数据中心(National Climatic Data Center, NCDC)逐小时观测数据.气象观测资料获取时间段为北京时间2015年1月1日至2021年12月31日, 获取数据类型包括温度(Temp)、相对湿度(relative humidity, RH)、风速(wind speed, WS)、风向(wind direction, WD)和压强(pressure, Pres).在获取气象数据后, 对气象数据的缺测值使用K最邻近法(K-nearest neighbors, KNN)进行填补[32], 使用训练集中K个临近值来估算样本的缺失值.KNN方法的准确率对K值大小敏感, 通过交叉验证方法选取K的最优值可有效避免模型欠拟合或过拟合带来的预测误差[33].大气污染物浓度数据来自中国环境监测总站网站(http://www.cnemc.cn/).获取包括上海的10个站点、南京的9个站点、杭州的11个站点和合肥的10个站点, 对站点污染物进行平均得到城市平均污染物监测浓度.PM2.5、NO2、O3和SO2这4种污染物, 时间分辨率为1 h, 本研究在针对O3进行趋势和贡献分析时, 重点关注每年4~10月MDA8_O3, 浓度单位均为μg·m-3.本研究人为源排放量数据来自清华大学研发的中国多分辨率排放清单MEIC(http://meicmodel.org)[34], 获取时间为2015、2016、2017和2019年, 排放物种包括PM2.5、NO2和SO2, 时间分辨率为1 h, 单位为mole·s-1.
1.2 基于随机森林模型的气象归一化方法气象归一化方法作为一项解耦空气质量时间序列中气象对污染物影响的技术, 可以定量排放和气象因素对污染物的影响.Grange等[35]在2018年首次使用随机森林模型对污染物进行了气象归一化处理.
随机森林模型是由数百个独立的决策树模型组成的集成模型, 模型中Bagging算法(Bootstrap聚合)可以有效地避免随机森林模型训练过程中过拟合情况[34~36].随机森林模型将整个观测期间可用的Unix时间戳(date_unix, 自1970年1月1日起的秒数)、儒略日期(date_julian)、工作日期(weekday)、小时值(hour)、Temp、RH、WS、WD和Pres的每小时数据作为输入参数进行训练, 可以精准地描述空气污染物的小时浓度与其输入参数特征.如图 1所示, 整个数据集被随机分为构造随机森林模型的训练数据集和用来测试模型性能的测试数据集.训练数据集包括70%的全部数据, 其余作为测试数据.为了确定树数(ntree)、样本数(nsample)和最小节点等模型参数的最优值, 在不同模型参数下进行了一系列随机森林模拟并模型交叉验证, 取模型参数最优值后输入模型进行学习.
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图 1 随机森林模型气象归一化示意 Fig. 1 De-weather method of random forest model |
基于上述随机森林模型, 气象归一化方法在2019年被Vu等[28]和Shi等[37]进一步优化, 优化后的方法能更好地表示气象归一化浓度的季节性, 并将其与清单中的主要排放量进行比较.具体而言, 输入数据集中某天特定小时天气变量是从前后两个星期内观测到特定小时的天气数据中随机选择产生.例如, 在对2015~2021年数据进行气象归一化时, 2015年1月15日08:00的新输入天气数据, 是从2015~2021年任何一年1月1~29日08:00的观测数据中随机选取的.随机抽取过程自动重复1 000次, 以生成最终的输入数据集, 然后将1 000个数据集输入随机森林模型进行1 000次污染物浓度预测, 平均后可得特定小时的气象归一化浓度.具体公式如下所示：
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(1) |
式中, Ci表示i小时随机森林模型预测的气象归一化后浓度, Ti表示i对应的时间变量, Wn表示随机抽取的前后两个星期内i小时的天气条件, f(Ti, Wn)表示输入参数为Ti和Wn的随机森林预测结果.
通过气象归一化处理后, 新的时间序列代表排放因素不变的情况下排除了气象因素影响的污染物浓度, 同实际观测数据的差值即为气象影响贡献.具体公式如下所示：
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(2) |
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(3) |
式中, Mi表示i年气象条件贡献情况; Ei表示i年排放因素贡献情况; Oi表示污染物i年实际观测浓度; Pi表示污染物i年气象归一化后浓度.
通过解耦气象变化对污染物的影响, 有助于进行稳健的趋势分析, 可以准确地观察到趋势是如何受到气象和除气象因素之外的其他因素影响.值得注意的是, 本研究中排放因素不仅包括大气中一次排放量的变化, 还包括排放量变化引起的二次污染.
1.3 趋势计算方法在进行趋势计算时, 污染物时间序列的拟合情况会受到月份间气象条件、排放贡献和化学过程差异的影响, 因此本研究利用距平法来研究污染物时间序列变化趋势.由此可以忽略月份之间气象和排放差异带来的影响, 从而重点关注污染物年际趋势并提高拟合的显著性[38, 39].趋势计算公式如下所示：
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(4) |
式中, t表示2015~2021年的月指数, 即1~96; yt表示自2015年起第t月距平后的浓度; k表示污染物线性趋势; b表示截距.
2 结果与讨论 2.1 模型验证表 1给出了随机森林模型模拟污染物的统计指数结果, 4个城市模拟性能评估指数参照美国环保署推荐的统计参数和标准[40].可以看出, 各污染物的R值均维持在0.88~0.94之间, NMB维持在0.00左右, RMSE也维持在较低水平.这些结果证实该模型模拟效果非常好, 支持模型结果的进一步应用.
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表 1 基本污染物统计指数结果 Table 1 Results of statistical indicators for basic pollutants |
随机森林模型成功地捕获了各种污染物与输入特定驱动因素之间的联系, 其中, 温度因素对O3模拟尤为重要, 因为它显著影响生物、土壤排放和化学反应速率.以往研究也表明, 华北地区的高温是O3增加的重要驱动因素[41~43].而气象归一化处理前后温度与臭氧的响应关系显示(图 2), 在长三角地区4个城市气象归一化后, O3对温度的强烈依赖性已大大减弱, 即敏感性降低.这些结果证实了气象归一化方法解耦气象的效果较好, 可以使用该模型进行进一步分析.
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黑色表示臭氧实际观测浓度同温度响应关系, 红色表示气象归一化后臭氧浓度同温度响应关系 图 2 气象归一化前后温度与臭氧响应关系 Fig. 2 Response of temperature and ozone before and after de-weathering |
2015~2021年长三角地区4个城市PM2.5、SO2和NO2这3种污染物呈下降趋势(图 3), 其中ρ(PM2.5)平均值从2015年的65.40 μg·m-3(合肥)、56.88 μg·m-3(杭州)、52.88 μg·m-3(上海)和56.75 μg·m-3(南京)下降到2021年的33.23 μg·m-3(合肥)、28.32 μg·m-3(杭州)、27.57 μg·m-3(上海)和30.05 μg·m-3(南京), 呈快速下降趋势(表 2), 随着PM2.5浓度下降, 污染天数[此处定义为日均ρ(PM2.5)>75 μg·m-3]随之减少.
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(a)合肥, (b)上海, (e)杭州, (d)南京 图 3 实际观测结果、气象归一化结果和排放情况时间序列 Fig. 3 Time series plot of observation, de-weather model, and emission |
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表 2 2015~2021年污染物趋势1) Table 2 Trend of pollutants from 2015 to 2021 |
SO2和NO2作为PM2.5中二次无机组分前体物, 影响PM2.5生成, 除此之外, NO2还会通过光化学反应间接影响O3生成[44~46].由表 2和图 3所示, 2015~2021年SO2的下降趋势较PM2.5显著, 年际波动较PM2.5弱; 4个城市NO2相较PM2.5和SO2而言呈缓慢下降趋势, 年际变化波动较大.2015~2021年的4~10月MDA8_O3浓度呈现2015~2018年上升和2019~2021年下降趋势, 除合肥MDA8_O3浓度呈4.4%的速率增加外, 其余城市均呈小幅下降, 其主要原因将在2.3节进行讨论.
由图 3可知, 2015~2019年清单提供的排放量同气象归一化后PM2.5、SO2和NO2变化趋势存在较强的一致性, 因此, 基于机器学习的气象归一化方法可以有效捕捉一次排放情况对污染物变化趋势的影响.由表 2增降率所示, 气象归一化后, 污染物同实际观测趋势相一致, 但增(降)幅有所差异, 同实际观测相比, 除南京的MDA8_O3和合肥、杭州的SO2外, 其余污染物均呈现增幅增强或降幅减弱态势.结果表明, 如果没有逐年的气象变化, 排放因素将有助于4个城市2015~2021年空气质量(南京的MDA8_O3和合肥、杭州的SO2除外)得到更好改善.在天气归一化后, 可以清楚地看到重污染天气对4个城市趋势影响被有效地削弱, 显著性有所提高, 由此推测不利气象因素可能是导致重污染天气的主要原因.
2.3 2015~2021年气象因素和排放因素贡献情况由气象因素和排放因素对污染物贡献情况可知(图 4), 长三角地区NO2、PM2.5和SO2排放影响贡献率分别为：57.2%~68.2%、80.7%~94.6%和81.6%~96.1%, 其中, 合肥受到的排放影响大于其余3个城市; 气象影响贡献率分别为：31.8%~42.8%、5.4%~19.3%和3.9%~18.4%, 杭州的NO2和SO2和上海的PM2.5受气象影响大于其余3个城市, 总体而言, NO2、PM2.5和SO2的排放比气象影响更显著.由此可知, 尽管气象在某些年份对3种污染物的影响效果超过了排放影响, 但控制前体物排放和二次污染物的生成依旧是控制污染物浓度的主要措施.排放对MDA8_O3影响贡献率分别为：76.5%(合肥)、64.2%(上海)、62.6%(杭州)和57.9%(南京); 而气象影响占比分别为：23.5%(合肥)、35.8%(上海)、37.4%(杭州)和42.1%(南京), 其中, 上海、杭州和南京MDA8_O3的气象影响大于其它污染物的气象影响, 合肥MDA8_O3的气象影响大于NO2却小于PM2.5和SO2.
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(a1)合肥-MDA8_O3, (a2)上海-MDA8_O3, (a3)杭州-MDA8_O3, (a4)南京-MDA8_O3, (b1)合肥-NO2, (b2)上海-NO2, (b3)杭州-NO2, (b4)南京-NO2, (c1)合肥-PM2.5, (c2)上海-PM2.5, (c3)杭州-PM2.5, (c4)南京-PM2.5, (d1)合肥-SO2, (d2)上海-SO2, (d3)杭州-SO2, (d4)南京-SO2; 1.2015年, 2.M2015, 3.E2015, 4.2016年, 5.M2016, 6.E2016, 7.2017年, 8.M2017, 9.E2017, 10.2018年, 11.M2018, 12.E2018, 13.2019年, 14. M2019, 15.E2019, 16.2020年, 17.M2020, 18.E2020, 19.E2021; 红色表示气象或排放因素促进污染物浓度升高, 蓝色表示气象或排放因素促进污染物浓度降低, 黄色表示污染物年均观测值; Mi表示i年气象因素的贡献; Ei表示i年排放因素的贡献 图 4 气象因素和排放因素对污染物贡献情况 Fig. 4 Contribution of meteorological and emission factors to pollutants |
由PM2.5逐年的气象和排放贡献可发现, PM2.5排放大幅度减少会抵消气象因素带来的不利影响, 致使PM2.5浓度降低.例如：气象条件较小的抑制作用阻碍了合肥、杭州和南京在2015~2016年和2019~2020年PM2.5浓度继续下降.针对SO2逐年气象和排放贡献发现, 在2015~2019年排放导致了合肥、上海、杭州和南京SO2浓度下降, 同PM2.5一样, 抵消了气象带来的不利影响.而自2019年起, SO2减排引起的污染物浓度降低幅度越来越弱, 合肥甚至在2019~2020年出现上升趋势, 其中重要的原因是自2013年大气十条实施以来, 政府部门对SO2进行了大力减排, 使得近年SO2减排速率无法同启动政策实施前几年一样迅速下降[27].针对NO2逐年气象和排放贡献发现, 除合肥2016~2017年排放呈不利影响外, 其余年份排放均可促进污染物浓度下降, 且2019~2021年排放促进下降的效果最显著.
对于MDA8_O3而言, 排放的影响效果同NO2类似, 但程度有所差异.总体而言, 排放因素促使MDA8_O3浓度分别变化了：1.4%(合肥)、-7.9%(上海)、-3.2%(杭州)和-3.1%(南京); 气象因素促使MDA8_O3浓度分别变化了：5.6%(合肥)、5.7%(上海)、3.7%(杭州)和3.9%(南京).气象影响呈现促进污染物浓度上升趋势, 而排放影响则促进污染物浓度下降(合肥除外).逐年来看, 2015~2018年4个城市MDA8_O3浓度的增加是由气象和排放共同导致的, 在此期间, 排放多为增加MDA8_O3浓度的作用.但2018年之后, 排放对在4个城市的MDA8_O3都起到了减少作用, 并抵消了气象带来的不利影响, 使得MDA8_O3浓度整体出现下降态势.
2.4 2015~2018年和2019~2021年对比结果基于上述分析发现, 自2019年起, 排放和气象对污染物的贡献较2015~2018年存在较大差异, 尤其是MDA8_O3.因此将污染物整体分成2015~2018年和2019~2021年两个时间段, 分别统计排放平均贡献情况, 排放在各时间段内的贡献效果公式如下：
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(5) |
式中, ω为排放对各污染物的影响效果, 当ω >0时, 贡献效果为不利影响, 即排放促进污染物浓度升高; 当ω < 0时, 贡献效果为有利影响, 即排放促进污染物浓度降低.Ei为两个时间段起始年i的气象归一化后浓度, 即2015年和2019年气象归一化后年均浓度; Ej为两个时间段终止年j的气象归一化后浓度, 即2018年和2021年气象归一化后年均浓度.
由图 5可知, 两个时间段内PM2.5和SO2排放因素均促进污染物浓度下降, 但2015~2018年排放促进污染物浓度降低的作用较2019~2021年显著, 表明长三角地区PM2.5和SO2的控制在2015~2018有明显效果, 随着减排的深入, 2019~2021的减排空间逐渐缩小.NO2和MDA8_O3排放贡献效果呈现2019~2021年较2015~2018年更强的促进污染物浓度降低作用.从大气污染控制政策来看, 2018年10月《打赢蓝天战三年行动计划》实施后, 有力地控制了挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)和氮氧化物(nitrogen oxides, NOx)的排放, 有效促进了NO2和MDA8_O3浓度的降低[47].
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当ω > 0时, 排放促进污染物浓度升高; 当ω < 0时, 排放促进污染物浓度降低 图 5 2015~2018年和2019~2021年排放贡献率 Fig. 5 Emission contributions for 2015 to 2018 and 2019 to 2021 |
深入对4个城市2019~2021年污染物的月均趋势情况进行分析(表 3).4个城市NO2和MDA8_O3在2019~2021年降幅较2015~2021年整体更快, 综上分析, 是由于2019~2021年排放起到较2015~2018年更高的促进污染物浓度下降作用, 导致污染物降幅增加.此外, 气象条件在2019~2021年更有利于NO2浓度的下降.PM2.5和SO2在2019~2021年的降幅较2015~2021年整体有所减弱, 合肥SO2浓度呈现上升趋势, 是由于2019~2021年减排效果未达到2015~2018年相同水平, 甚至合肥SO2浓度排放在2019~2021年有所增加.
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表 3 2019~2021年污染物趋势1) Table 3 Trend of pollutants from 2019 to 2021 |
3 结论
(1) 2015~2021年, 长三角地区PM2.5、NO2和SO2受排放下降影响较大(57.2%~68.2%、80.7%~94.6%和81.6%~96.1%), 排放的下降抵消了气象因素带来的不利影响, 致使污染物浓度降低.
(2) MDA8_O3的气象贡献强于其他污染物(23.5%~42.1%), 其中气象因素促进污染物浓度上升(4.7%), 排放因素促进污染物浓度下降(-3.2%).
(3) 排放对2015~2021年间的PM2.5和SO2都起到了下降的作用, 2015~2018年间的作用更为明显; 2019~2021年间的NOx和VOCs减排抵消了不利气象条件的影响, 促进了长三角地区4个城市MDA8_O3的下降.
(4) NO2和MDA8_O3在2019~2021年降幅更快, 主要原因是2019~2021年排放起到较2015~2018年更强的促进污染物浓度降低作用.
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