2023, Vol. 44
2. 无锡中科光电技术有限公司, 无锡 214135;
3. 江苏省生态环境监测监控有限公司, 南京 210019;
4. 德州学院化学化工学院, 德州市臭氧污染防治工程实验室, 德州 253023;
5. 中国环境监测总站, 北京 100012;
6. 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室, 北京 100029
2. Wuxi Cas Photonics Co. Ltd., Wuxi 214135, China;
3. Jiangsu Ecological Environment Monitoring Co. Ltd., Nanjing 210019, China;
4. Ozone Pollution Control Engineering Laboratory of Dezhou, College of Chemistry and Chemical Engineering, Dezhou University, Dezhou 253023, China;
5. China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China;
6. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry (LAPC), Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China
自《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》实施以来, 我国大气污染防治工作取得了显著成效, 细颗粒物(PM2.5)污染形势得到明显改善, 但臭氧(O3)浓度呈显著上升趋势, 在部分城市及地区, 空气中的O3已经超过PM2.5成为首要污染物[1~3].
对流层O3是一种重要的二次污染物, 具有强氧化性, 损害人体[4, 5]和生态系统健康[4~9].对人体健康的危害, 主要体现在诱发癌症、呼吸系统及心血管疾病, 引起过早死等方面.其主要前体物是挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx), 但气象条件决定了前体物生成臭氧的反应条件[10], 基于臭氧化学反应机制[11]及其反应条件的研究表明[12~15], 高温、低湿和强辐射等气象条件有利于臭氧的生成.其中, 温度通过控制生物VOCs的排放和过氧乙酰基硝酸酯化学等方式从而对O3产生影响[14], 而·OH主要来源为大气中水蒸气的氧化过程及参与其他过氧羟基自由基(HOx ·)的循环[16].近年来, 我国大气臭氧浓度上升存在多方面原因: 全球气候变暖更有利于城市臭氧生成[16]; 大气颗粒物浓度下降, 引起过氧自由基汇降低, 造成对流层大气臭氧产率增加, 导致其在颗粒物表面的沉降汇减少等[17].
有研究发现, 我国不同地区臭氧浓度与气象要素的关系不尽相同, 例如: 华北及珠三角地区, 大气臭氧浓度变化与温度的正相关关系强于长三角区域; 华北北部臭氧与相对湿度(RH)的负相关关系弱于长三角和华中区域[18].对京津冀地区的臭氧浓度影响最大的3个气象要素依次为: 日最大温度(Tmax)、南风和RH, 而四川盆地依次为RH、Tmax和南风[17].甚至京津冀地区内各个城市臭氧浓度与各气象要素的关系也不尽相同[19].其中, Tmax和RH是绝大部分区域对臭氧浓度影响最大的两个变量, 然而针对区域尺度的二者与臭氧浓度间定量关系的研究较少; 另一方面, 极端气象条件下, 如极端高温或极低湿度的背景下, 温度和湿度与大气臭氧浓度的关系也仍待探究.
本研究利用2015年1月1日至2022年7月31日的大气环境监测数据及气象数据, 统计分析全国多区域大气臭氧浓度在不同Tmax和RH区间的变化情况, 分区域量化了臭氧浓度与二者的相关性, 阐明了适宜O3生成的温湿区间, 阐释了极端高温情况下大气臭氧浓度的异常变化及原因, 以期为各地区明晰气象条件与臭氧间的关系提供理论基础, 从而支撑政府针对不同气象条件下制定相应的臭氧管控措施.
1 材料与方法 1.1 数据情况介绍本研究范围主要针对我国O3污染形势较为严峻的京津冀及周边地区(“2+26”城市)、汾渭平原、长三角地区、苏皖鲁豫、成渝地区、珠三角和长江中游, 共计七大区域.各区域对应城市数量分别为28、11、41、22、16、9和16个, 其中苏皖鲁豫与长三角地区有7个城市重合, 七大区域共计136个城市, 各区域城市站点分布情况如图 1所示.
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底图基于审图号GS(2022)1978号制作; 香港、澳门和中国台湾资料暂缺 图 1 七大区域环境监测站点点位示意 Fig. 1 Map of seven regional environmental monitoring stations |
2015年1月1日至2022年7月31日的实测地面气象数据来源于国家气象科学数据中心(https://data.cma.cn/), 包括小时温度(T, ℃)、相对湿度(RH, %)和海平面气压(pslp, hPa).城市气象数据用距离城市中心最近的气象站代表.日最大温度(Tmax)为当日最大小时温度, 其他参数的日值计算方法均为标量平均.
2015年1月1日至2022年7月31日的O3及PM2.5逐小时浓度数据来源于全国城市空气质量实时发布平台(https://air.cnemc.cn:18007/). 根据《环境空气质量评价技术规程》(HJ 663-2013, http://www.mee.gov.cn/)要求, 计算了城市臭氧日最大8 h滑动平均值(O3-8h)及日均PM2.5浓度, 并将2015年1月至2018年8月的标准状况数据转为实况状态, 转换公式如式(1), O3-8h和PM2.5均使用观测的原始单位(μg ·m-3).
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(1) |
式中, c实况为实况浓度, c标况为标况浓度, pslp为日均海平面气压值, T日均为日均摄氏温度.
1.2 分析方法分析方法使用了探索性数据分析技术[20], 一般情况下, 应假设数据分布情况严格符合概率分布特征, 例如高斯分布等.但在本研究中, 仿照Bloomer等[21]的方法假定存在一般的和保守的结果, 即用非参数方法更为稳健, 这种方法可以抵抗由于仪器误差或异常情况导致的异常值.
2 结果与分析 2.1 温度与臭氧浓度关系为了进一步研究臭氧主要污染时段七大区域的O3-8h与Tmax之间的关系, 图 2列出了区域平均Tmax高于20℃时每隔3℃区间内的第5、25、50、75和95百分位数的O3-8h变化情况.由于不同区域的纬度和气候特征不同, 导致其温度跨度有所区别.除长三角地区、成渝地区和长江中游为20~41℃的温度跨度区间外, 其他区域温度跨度均为20~38℃.
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右下角数值为区域温度惩罚因子, 单位: μg ·(m3 ·℃)-1 图 2 七大区域不同Tmax区间、不同百分位数的O3-8h散点图、线性拟合曲线和区域温度惩罚因子 Fig. 2 Scatter plots of O3-8h, linear fitting curves, and regional average temperature penalty factors at different percentages in different Tmax intervals of the seven regions |
在高于20℃时, 所有区域O3-8h与Tmax均为线性正相关关系.分别对七大区域第5、25、50、75和95百分位数做线性拟合分析, 拟合优度(R2)结果较好(表 1), 拟合程度较为可靠.各百分位数的斜率代表温度每上升1℃各百分位O3-8h增量(表 1), 将其定义为温度惩罚因子[21]. 5条拟合曲线斜率平均值定义为区域温度惩罚因子(temperature penalty factor, TPF), 含义为区域每上升1℃对应的O3-8h的增量(图 2中各小图右下角数值和表 1); 例如, “2+26”城市Tmax每上升1℃, ρ(O3-8h)上升6.0 μg ·m-3.
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表 1 七大区域不同百分位数的O3-8h和Tmax的线性拟合斜率及拟合优度(R2) 1) Table 1 Linear fitting curve slope and goodness of fit (R2) of O3-8h and Tmax with different percentiles in seven regions |
七大区域的TPF存在明显不同, 其中高纬度的“2+26”城市及汾渭平原的TPF相近分别为6.0 μg ·(m3 ·℃)-1和5.6 μg ·(m3 ·℃)-1; 集中在30°N附近的长三角地区、苏皖鲁豫、成渝地区和长江中游的TPF分别为2.7、3.5、4.9和2.1 μg ·(m3 ·℃)-1; 而珠三角TPF为3.8 μg ·(m3 ·℃)-1; 即高纬地区和成渝地区的臭氧浓度受温度影响更大.Bloomer等[21]指出美国北方地区Great Lakes、Northeast、Mid-Atlantic和南方地区Southwest在2002年高排放情况下的TPF分别约为6.5~6.9 μg ·(m3 ·℃)-1和约为2.7 μg ·(m3 ·℃)-1, 2002年以后低排放强度下的TPF分别约为4.5~5.1 μg ·(m3 ·℃)-1和约为2.9 μg ·(m3 ·℃)-1. 南北方TPF差异表明北方O3-8h受Tmax影响更大.此外, 污染源排放强度对TPF影响大, 与同纬度的美国相比, 我国北方TPF更接近美国高排放时期.
值得一提的是, 长三角地区、长江中游和苏皖鲁豫在区域平均Tmax超过35℃时反而出现下降或持平趋势, 成渝地区为超过38℃时出现O3-8h持平现象.同样的情况也出现在美国[21]的研究工作中, 发现Great Lakes、Mid-Atlantic和Northeast地区34~37℃内的ρ(O3-8h)与31~34℃的持平, 具体原因将在3.2节中深入讨论.另外, 珠三角的线性拟合结果的拟合优度R2仅为0.66(表 1), 线性拟合结果明显差于其他地区, 可能受到其他气象条件或污染源排放条件影响较大.
2.2 湿度与臭氧浓度关系有研究发现, RH对O3-8h的影响很大[12, 18, 19, 22].因此, 本节根据2.1节中TPF的方式, 列出了区域平均RH从0~100%每隔5%区间内的第5、25、50、75、95百分位数上O3-8h的变化情况(图 3).其中“2+26”城市、汾渭平原和苏皖鲁豫跨度范围较广, 其他地区RH起点均在45%以上.
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左下角数值为区域相对湿度惩罚因子, 存在分隔点的区域有两个区域相对湿度惩罚因子, 即先单调递增后递减; 仅有起始点的区域有一个区域相对湿度惩罚因子, 为单调递减; 单位: μg ·(m3 ·%)-1 图 3 七大区域不同RH区间、不同百分位的ρ(O3-8h)散点图、拟合曲线和区域相对湿度惩罚因子 Fig. 3 Scatter plots of ρ(O3-8h), fitting curves, and regional relative humidity penalty factors at different percentages in different RH intervals of the seven regions |
O3-8h和RH情况不同于其与Tmax的线性正相关关系, 总体上呈二次曲线关系.拟合曲线和R2分别如图 3和表 2, 除珠三角的R2均值为0.87外, 其他地区均高于0.9, 总体拟合效果较好.RH跨度大的区域, 拟合曲线呈抛物线形态, 各区域各百分位的拟合曲线有且仅有一个极大值点, 导数等于0, 该极大值则为分隔点, 即分隔点前单调递增, 随后单调递减; 具体为“2+26”城市、汾渭平原、长三角地区和苏皖鲁豫RH的分隔点分别为55%、50%、55%和60%.RH跨度小的区域则仅存在起始点, 高湿条件下的单调递减; 具体为成渝地区、珠三角和长江中游的起始点分别为50%、55%和55%.对分隔点前后或仅起始点后的数据分别做线性拟合分析并得到斜率均值, 即表示不同地区在分隔点前后或仅起始点后的区域相对湿度惩罚因子(relative humidity penalty factor, RHPF), 如图 3所示, 其中存在分隔点的区域具有两个区域相对湿度惩罚因子, 即先递增后递减; 仅存在起始点的为单调递减, 因此只有一个递减因子.
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表 2 七大区域不同百分位数O3-8h和RH拟合曲线的R2及分隔点(或起始点) 1) Table 2 Goodness of fit (R2) and separation point (or starting point) of O3-8h and RH fitting curves in different percentiles of the seven regions |
对于所有区域, RH的极大值点均在50% ~60%区间内, 总体上集中在55%附近, 即55%前单调递增、随后单调递减, 说明最适宜臭氧生成的RH约为55%.55%前RHPF的范围为1.3~1.9 μg ·(m3 ·%)-1, 55%后为-1.9~-3.2 μg ·(m3 ·%)-1.整体而言, 北方区域的RHPF远小于南方地区.“2+26”城市与苏皖鲁豫地区的高RHPF可能与高排放强度相关.其中, 珠三角与RH的负相关关系远高于其他区域, 55%后的RHPF为其他区域均值的1.5倍, 说明RH对珠三角的影响更大.
2.3 温湿与臭氧浓度对应关系结合2.1节和2.2节的结果, 图 4展示了不同区域ρ(O3-8h)在不同温度和湿度区间的分布情况, 颜色映射与《环境空气质量指数(AQI)技术规定》一致[23].根据统计结果: ①高纬度的“2+26”城市、汾渭平原臭氧污染程度高于其他地区, 该现象在高温情况下更为严重, 即温度越高污染越重.两大区域在35℃以上或29~35℃范围内且40% ~70%的RH区间范围内时, 区域平均ρ(O3-8h)超过160 μg ·m-3, 达到轻度污染等级; 若气象条件为35℃以上且40% ~60%的相对湿度区间时, 区域平均ρ(O3-8h)甚至可超过215 μg ·m-3, 达中度污染等级.②苏皖鲁豫、成渝地区受温度、湿度协同影响较大, 即高温低湿臭氧高, 表现为“左上角污染”.两地区臭氧污染的温湿度范围主要对应在29℃以上、40% ~70%范围内, 即使在高温高湿条件(Tmax≥29℃, RH≥70%), 区域臭氧浓度较低, 且湿度越高, 臭氧越低.③长三角地区、珠三角及长江中游主要表现为区间污染, 该区间为40%≤RH < 70%、29℃≤Tmax < 35℃; 其中长三角地区和长江中游在极端高温情况(Tmax≥35℃)下臭氧浓度水平较低, 且湿度越大, 浓度越低.
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图 4 七大区域O3-8h在不同温湿区间的颜色映射 Fig. 4 Color map of O3-8h with different intervals of temperature and humidity in the seven regions |
相对湿度的定义为在一定温度和压强下, 水汽压与饱和水汽压的摩尔比, 如式(2)所示:
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(2) |
式中, E为水汽压, Es(T)为该温度下对应的饱和水汽压, p为实测气压, T为热力学温度(K).其中Es(T)仅是温度的函数, 根据修正后的Tetens经验公式[24], 如式(3), 饱和水汽压随温度的升高呈指数型升高.因此, 温度越高, 饱和水汽压越高, 而RH不变的条件下, 空气中水汽含量也越高.
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(3) |
式中, t为摄氏温度(℃).
在“2+26”城市、汾渭平原和成渝地区并未出现极端高温情况下RH超过75%的气象条件, 即高温状态下的主控天气系统并不能带来充沛的水汽条件以阻挡RH的下降.而我国东部区域的长三角地区、长江中游及苏皖鲁豫地区出现了极端高温、高湿的气象条件, 其主要原因为我国东部夏季受到东亚季风的影响, 东亚季风的三股气流均来自于热带海洋上, 含有丰富的水汽, 当他们进入大陆后, 受到夏季大陆的辐射加热作用和副热带高压脊的下沉增温作用, 导致温度升高, 形成了高温高湿的特征[25~27].
3.2 高温高湿条件下的臭氧下降成因臭氧浓度与温度在任何区域任何百分位都呈线性正相关关系, 然而在极端高温情况下, 长三角地区、苏皖鲁豫和长江中游出现了臭氧浓度随着温度的升高而降低或持平的反常现象(2.1节).
臭氧生成原理为, 挥发性有机物(VOCs)在大气中被·OH氧化, 形成过氧自由基(RO2 ·)并参加多个NO向NO2转化的基传递反应, 继而打破了基本的光化学循环反应, 从而不断生成臭氧.然而, 水汽含量的增加, 可以造成: ①RO2 ·非均相汇增加, 一方面有利于RO2 ·或其液相衍生物参与非均相氧化反应, 促进了液相或颗粒相化学反应, 具体表现为二次颗粒物浓度上升; 另一方面阻断了RO2 ·氧化NO转化为NO2的链式传递反应, 降低了臭氧的生成产率, 表现为臭氧浓度在高位不再继续上升, 或是略有下降.②高水汽含量下气溶胶水可以改变参与分配的物种在颗粒相中的活度, 促进气相中间产物的气-粒分配, 促进·OH的摄取, 使得液相氧化过程加强, 进而促进二次有机气溶胶(SOA)的生成[28, 29].例如, 臭氧的重要前体物——苯系物, 在水汽含量较大时易发生液相反应生成SOA[30~36].③高水汽含量也会导致臭氧的非均相汇增加, 即在水相中O3会氧化SO2和NO2形成硫酸盐和硝酸盐, 其氧化速率总体上与大气中O3浓度成正比[37].
综上, 本文给出了PM2.5浓度随温度的变化曲线(图 5), 发现在长三角地区、长江中游及苏皖鲁豫地区的极端高温状态下, 臭氧浓度出现了不升反降的情况, 而大气PM2.5浓度则呈现出持平或小幅上升的趋势, 即反映出上述大气化学反应独特机制的存在.随着气温的升高, 大气均相氧化能力首先是增强; 但在极端的高温下, 尤其是有高浓度的水汽共存条件下, 非均相大气化学氧化反应会同步增强, 并其氧化能力可能会超过均相气相过程.
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右上角数值为所有百分位数PM2.5的线性斜率均值, 单位: μg ·(m3 ·℃)-1 图 5 七大区域不同Tmax区间、不同百分位的PM2.5浓度散点图及其线性拟合曲线 Fig. 5 Scatter plots of PM2.5 concentration at different percentages in different Tmax intervals in the seven regions and their linear fitting curves |
(1) 七大区域Tmax与O3-8h总体呈线性正相关关系, TPF为2.1~6.0 μg ·(m3 ·℃)-1.当气温高于35℃, 长三角、苏皖鲁豫和长江中游地区臭氧浓度随气温上升则出现反向变化趋势.
(2) 七大区域RH与O3-8h总体呈二次相关关系, O3-8h最高值往往对应55%左右的中等相对湿度.
(3) 七大区域O3-8h同时受到温、湿度的显著影响, 但各区域对温度和湿度的响应稍有差别.总体上最利于臭氧生成的气象条件为40%≤RH<70%且29℃≤Tmax<38℃.
(4) 长三角、苏皖鲁豫和长江中游地区在极端高温条件下臭氧浓度上升受到抑制, 而颗粒物浓度开始上升, 这一现象与大气中水汽含量的多少有关.体现出了大气中均相/非均相氧化反应的复杂性.
致谢: 感谢国家科技基础条件平台-国家地球系统科学数据中心(http://www.geodata.cn)提供数据支撑.
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