2023, Vol. 44
2. 中国科学院大气物理研究所东亚区域气候-环境重点实验室, 北京 100029;
3. 海南省南海气象防灾减灾重点实验室, 海口 570203;
4. 海南省环境科学研究院, 海口 571126
2. Key Laboratory of Regional Climate-Environment Research for Temperate East Asia, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
3. Key Laboratory of South China Sea Meteorological Disaster Prevention and Mitigation of Hainan Province, Haikou 570203, China;
4. Hainan Research Academy of Environmental Sciences, Haikou 571126, China
臭氧(O3)是大气中的重要痕量气体, 90%分布在平流层中, 对流层中只约占10%[1].对流层O3是光化学烟雾的重要组成成分之一, 其不能由污染源直接排放到大气中, 而是由氮氧化合物(NOx)与有机化合物(VOCs)经过复杂的化学反应产生[2, 3].O3具有较强的氧化性和腐蚀性, 其浓度的升高会对眼睛和呼吸道等人体器官造成损伤[4, 5], 引起人类健康问题[6].此外, O3还会损害植物叶片, 造成农作物减产[7], 对建筑物有腐蚀作用[8].O3同时也是一种温室气体, 其在大气中的含量和分布, 会直接影响地气辐射平衡, 进而引起全球和区域的气候变化[9, 10].生态环境部门的监测数据显示[11], 2021年全国339个地级及以上城市中, 以O3为首要污染物的超标天数占总超标天数的34.7%, 京津冀及周边地区、长三角地区和汾渭平原以O3为首要污染物的超标天数占总超标天数分别为41.8%、55.4%和39.3%, 明显高于全国339个城市的平均结果.O3已经成为“十四五”期间影响我国重要区域大气环境的首要污染物之一, 其污染防控迫在眉睫[12, 13].
O3污染的变化主要受前体物排放、化学反应和气象条件等多方面因素影响, 国内外学者对我国O3污染加剧及其驱动因素进行了广泛而深入地研究[14~17], 并得到了有意义的结果, 认为在O3前体物大量排放的条件下, 光化学反应加剧是我国O3污染的重要原因之一[18].气象因子和气候变化都会显著地影响O3浓度的变化, 高强度的紫外辐射配合高温低湿的气象条件能有效促进光化学反应生成速率, 较小的风速和有利风向会对O3的传输及消散产生作用[19], 天气系统(如台风等)出现频率和大气环流形势改变等, 对O3的水平扩散和传输都会有影响[20].在O3敏感性分析方面, 我国超大城市几乎都是VOCS控制区[21], 而中小城市则受NOx控制[22], 东部部分城市为混合敏感区[23].目前, 针对O3生成敏感性方面的研究方法主要有3大类, 分别是基于观测数据与观测模型方法, 基于源排放清单与空气质量模型方法和基于卫星遥感数据方法[24].3种研究方法都有各自的优势与缺点, 基于观测数据与观测模型方法可以避免排放源清单带来的不确定性, 但其对观测数据的准确性和代表性有较高要求; 基于源排放清单与空气质量模型方法可以直观地给出O3生成敏感性, 但受到排放清单与模型的不确定影响较大; 虽然卫星遥感数据反演存在一定的误差[25], 但卫星数据方法具有覆盖面广、连续观测和成本低等优点, 已被广泛引用于O3生成敏感性的研究中, 如单源源等[26]利用2005~2014年OMI卫星资料, 研究发现鲁豫晋、京津冀、长三角和珠三角地区中心城市属于VOCs控制区.武卫玲等[27]的研究表明, 北京、太原和石家庄等城市中心及工业较发达地区受VOCs控制; 庄立跃等[28]的研究认为珠三角中部为VOCs控制区, 而珠三角边缘地带为NOx控制区.
海南岛是我国第二大岛屿, 地处热带, 气候暖热湿润, 常以环境优美和空气质量好著称[29].然而近些年海南岛O3污染事件也屡见报道[30, 31].根据海南省生态环境厅的统计, 2019~2021年海南岛ρ(O3)(第90百分位数)分别为118、105和111 μg ·m-3, O3浓度下降并不明显, 浓度一直维持较高水平[32], O3已经成为制约海南岛空气质量持续改善的主要大气污染物.相较于其它污染物, 海南岛O3污染防控有两方面的难点, 一方面是海南岛处于热带地区, 年平均气温较高, 日照时间较长, 太阳辐射较强, 气象条件有利于O3的生成; 另一方面是海南岛毗邻广东珠三角地区, 冬半年在偏北气流的影响下有利于O3及前体物由源区向海南岛输送, 外源输送偏强增加了海南岛O3污染的复杂性.目前关于海南岛O3浓度长期变化趋势的研究涉及较少, 利用卫星反演资料进行O3敏感性分析还未见报道, 本文基于2015~2020年海南岛32个空气质量国家控制站(国控站)O3、NO2(NO2-监测)和CO(CO-监测)监测数据, 18个市县气象观测数据, 以及臭氧检测仪(ozone monitoring instrument, OMI)卫星遥感的对流层NO2(NO2-OMI)和甲醛(HCHO-OMI)垂直柱浓度资料, 全面分析了海南岛O3污染时空变化特征及其生成敏感性, 以期为政府部门制定和实施有效的O3污染防控措施提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 数据资料海南岛空气质量逐时监测数据源自海南省生态环境厅, 要素包括O3、NO2-监测和CO-监测, 站点共计32个, 研究时段选取2015~2020年, 共计6 a的监测资料展开分析.气象观测站点有18个, 气象要素包括降水量、平均气温、相对湿度、平均风速、日照时数、大气压和太阳总辐射, 其中太阳总辐射只有海口市和三亚市两个站点, 气象资料来自海南省气象局.站点地理位置分布见图 1所示.
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图 1 海南岛环境监测站和气象观测站分布 Fig. 1 Distribution of air quality monitoring stations and meteorological observation stations in Hainan Island |
OMI卫星产品中的HCHO-OMI和NO2-OMI资料空间分辨率较高, 观测时间较长, 范围较大, 常常分别用于作为VOCs和NOx的指示剂进行分析[33, 34].本研究选取了2015~2020年OMI卫星反演的3级产品HCHO-OMI和NO2-OMI资料进行分析, 数据产品下载自OMI相关网站(http://www.qa4ecv.eu).NO2-OMI和HCHO-OMI的空间分辨率分别为0.125°×0.125°和0.05°×0.05°.
1.2 分析方法 1.2.1 趋势系数趋势分析是较为常见的用于分析物理量年际变化的统计方法, 能直观定量地反映不同要素的变化程度, 同时可用于统计检验[35, 36].本研究采用施能等[37, 38]的研究方法, 计算了趋势系数rxt, 其定义为n个时刻(年)的要素序列与自然数列1, 2, 3, …, n的相关系数, 具体公式为：
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(1) |
式中, n为时间序列, xi为第i个时间要素值, x为其平均值; t=(n+1)/2, 当t为正(负)时, 表示该要素在所计算的n个时间序列内有线性增加(减少)的趋势, 符合自由度(n-2)的t分布, 从而可以检验这种趋势系数是否具有物理意义.
1.2.2 气候倾向率气候倾向率采用公式(2)进行计算：
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(2) |
式中, y为样本数为n的某一要素, x为y所对应的时间样本序列号. b为回归常数, a为回归系数, 即气候倾向率, a值可以表示要素y随时间x上升或下降的倾向度[39].
1.2.3 臭氧生成敏感性分析方法本研究采用的是基于卫星遥感数据来分析海南岛O3生成敏感性指标(FNR), 其计算公式如下：
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(3) |
式中, c(HCHO)为HCHO-OMI柱浓度, c(NO2)为NO2-OMI柱浓度, FNR为二者比值.最早的FNR阈值划分是Duncan等[40]给出的标准, 即FNR值< 1表示O3受VOCs控制, FNR值>2表示O3受NOx控制, 在1和2之间时, 表示O3受VOCs-NOx协同控制.由于该阈值划分标准是基于美国环境背景下通过模型模拟得到的, 因此不一定适合我国的实际情况.Jin等[41, 42]在其基础上, 结合我国大气中气溶胶浓度较高的特点, 将O3生成敏感性协同控制区FNR值的阈值提高至2.3~4.2之间, 即FNR值在2.3~4.2之间受VOCs-NOx协同控制, 而FNR值< 2.3则受VOCs控制, FNR值>4.2则受NOx控制.本研究选取Jin等[41, 42]规定的敏感性阈值.
2 结果与讨论 2.1 海南岛臭氧浓度空间分布及变化趋势图 2为海南岛2015~2020年O3-8h浓度(日最大8 h滑动平均值)的空间分布.整体上看, 近6年海南岛O3-8h浓度的空间分布基本一致, 均表现为西部和北部市县O3-8h浓度高于中部、东部和南部市县.从年际变化上看, 2015年是近6年ρ(O3-8h)最高的一年, 超过80 μg ·m-3的市县有西部的东方市、昌江县、乐东县和临高县, 以及东部的万宁市, 其中东方市最高, 为97.5 μg ·m-3.2016年ρ(O3-8h)总体有所下降, 西部的昌江县、乐东县和临高县等均下降至72 μg ·m-3以下, 东方市ρ(O3-8h)下降至95.5 μg ·m-3, 仍为全省最高.2017年北部和西部的市县ρ(O3-8h)有所上升, 海口市和文昌市超过了78 μg ·m-3, 东方市也达到了近6年的最高值, 为105.4 μg ·m-3.其余市县O3-8h浓度较2016年变化不大.2018年ρ(O3-8h)超过80 μg ·m-3的市县有东方市、澄迈县和文昌市, 其中文昌市达到了87.7 μg ·m-3, 超过了东方市, 为2018年ρ(O3-8h)最高的市县.西南部的乐东县ρ(O3-8h)最低, 只为53.5 μg ·m-3.2019年ρ(O3-8h)超过80 μg ·m-3的市县主要分布在西部和北部沿海, 其中临高县为89.5 μg ·m-3, 全省最高.中部、东部和南部主要分布在70 μg ·m-3以下.2020年ρ(O3-8h)总体偏低, 超过78 μg ·m-3的市县只有东方市、临高县和海口市, 其余均在50~70 μg ·m-3之间.6 a全岛的O3-8h浓度平均值从大到小排列为：2015年>2019年>2020年>2018年>2016年>2017年.
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图 2 2015~2020年O3-8h浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of O3-8h from 2015 to 2020 |
此外, 海南岛各个市县O3-8h浓度超标天数占比分布见图 3所示.从中可知, O3-8h浓度年平均值偏高的市县超标率同样较高, 但是不同年份超标率分布特征不同.对比而言, 沿海地区O3-8h浓度超标占比偏大于内陆地区.从不同年份上看, 海南岛O3-8h浓度超标占比表现为上升趋势, 其中2019年是近6年超标占比最大的一年, 北部的海口市、澄迈县、临高县、定安县和屯昌县占比超过了4%, 其中海口市高达5.75%, 是所有市县中超标占比最大的.而2016年是近6年中O3-8h浓度超标占比最小的一年, 各个市县超标占比除了东方市以外, 其余市县均在1%以下.结合表 1给出了海南岛历年气象因子可知, 2019年平均气温为25.49℃, 是近6年中最高的, 降水偏少, 湿度偏低, 太阳辐射偏强, 气象条件有利于光化学反应, 致使O3浓度上升; 2016年与2019年气象条件基本相反, 降水量高达2 218.8 mm, 气温偏低, 湿度偏高, 太阳辐射偏弱, 气象条件不利于O3浓度的上升.O3-8h浓度超标占比与气象条件有很好的对应关系.此外, 2015年O3超标率高值出现在东部和西南部, 2017和2018年则出现在北部, 2020年出现在北部和西部, 不同年份超标率高值区分布可能与局地的气象条件和排放的空间分布有关, 其内在机制还有在于进一步分析.
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图 3 2015~2020年O3-8h浓度超标率空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of exceedance ratio of O3-8h from 2015 to 2020 |
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表 1 2015~2020年O3-8h浓度年平均值和影响因素对比 Table 1 Comparison of annual mean O3-8h and impact factors from 2015 to 2020 |
2.2 海南岛臭氧浓度的影响因素分析
有研究表明, O3浓度的影响因素主要包括前体物排放和气象因子的变化. 海南岛2015~2020年平均的前体物监测值(NO2-监测和CO-监测)和气象要素统计如表 1所示, 表 2进一步给出了O3-8h浓度年平均值与影响因素的相关系数.从中可以看出, O3-8h浓度与NO2-监测和CO-监测呈正相关关系, 即前体物排放偏高的年份, O3-8h浓度偏高; 反之, 前体物排放偏低的年份, O3-8h浓度也偏低.O3-8h浓度与NO2-监测和CO-监测的相关系数分别为0.181和0.177, 没有通过信度检验.此外, 与气象因子的关系中, O3-8h浓度与平均气温、日照时数、太阳总辐射、大气压和平均风速呈正相关关系, 其相关系数分别为0.639、0.96、0.916、0.477和0.191; 与降雨量和相对湿度呈负相关关系, 其相关系数分别为-0.797和-0.495.其中O3-8h浓度与太阳总辐射和日照时数的相关系数通过了99%的信度检验, 与降雨量的相关系数通过了95%的信度检验, 与平均气温的相关系数通过了90%的信度检验, 其余气象要素没有通过检验.对比来看, 2015和2019年O3-8h浓度偏高, 平均气温、日照时数、太阳总辐射、大气压和平均风速均维持较高水平, 而降雨量和相对湿度则明显偏低; 反之, 2016年和2017年O3-8h浓度偏低, 平均气温、日照时数、太阳总辐射、大气压和平均风速维持较低水平, 降雨量和相对湿度明显偏高, 这也说明海南岛O3-8h浓度显著受气象因子的影响.
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表 2 2015~2020年O3-8h浓度年平均值与影响因素的相关系数 Table 2 Correlation coefficient between annual mean O3-8h and impact factors from 2015 to 2020 |
2.3 海南岛臭氧前体物时空分布
图 4展示了基于OMI卫星反演的2015~2020年平均的NO2-OMI和HCHO-OMI及对应的气候倾向率.从图 4(a)中可以看出, 海南岛NO2-OMI值呈现北部和西部偏高, 中部、东部和南部偏低的分布特征.NO2-OMI值超过1.5×1015 molecules ·cm-2的市县有6个, 包括北部的海口市、临高县、澄迈县和定安县, 以及西部的昌江县和东方市, 最大值出现在海口市, 达到了2.03×1015 molecules ·cm-2.海口市作为海南省的省会城市, 其常住人口、工业排放和机动车保有量等均远远超过其他市县, 致使NO2-OMI值也呈现较高水平[43].最低值出现在东部的万宁市, 只为1.03×1015molecules ·cm-2.HCHO-OMI值分布特征与NO2-OMI有所不同[图 4(b)], 其大值区主要分布在北部、西部和南部, 而中部和东部偏低.HCHO-OMI值超过9×1015 molecules ·cm-2的市县达到了10个, 主要分布在北部、西部和南部, 其中最大值出现在西部的东方市, 达到了10.48×1015molecules ·cm-2.最小值则出现在东部的琼海市, 为7.38×1015molecules ·cm-2.从NO2-OMI和HCHO-OMI气候倾向率上看[图 4(c)和4(d)], 2015~2020年共有12个市县NO2-OMI值呈上升的变化趋势, 其中上升相对较快的市县有儋州市和陵水县, 上升幅度超过了0.06×1015molecules ·(cm2 ·a)-1.北部和西部的6个市县NO2-OMI值呈下降的变化趋势, 其中临高县下降最快, 下降幅度为-0.037×1015 molecules ·(cm2 ·a)-1.与NO2-OMI值不同, 海南岛大部分地区HCHO-OMI值呈下降的变化特征, 达到了13个市县, 只有分布在北部和东部的5个市县表现为上升趋势.NO2-OMI与HCHO-OMI值表现出的相反变化趋势值得关注.
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图 4 2015~2020年对流层NO2和HCHO柱浓度空间分布及对应的气候倾向率 Fig. 4 Satellite-based mean tropospheric NO2 and HCHO and the corresponding climatic trend rate from 2015 to 2020 |
图 5进一步给出了2015~2020年海南岛O3-8h浓度及前体物的变化特征, 其中前体物包括NO2-监测、CO-监测、NO2-OMI和HCHO-OMI等.纵坐标表示每年污染物浓度与2015年的比值.相较于2015年, 2020年海南岛O3-8h浓度下降了10.6%. NO2-监测和CO-监测表现为快速地下降趋势, 2020年较2015年下降幅度分别为22.3%和24.9%. NO2-OMI和HCHO-OMI变化趋势相反, 其中NO2-OMI上升了7.74%, HCHO-OMI下降了10.2%. 这与上一小节的分析结果一致.
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图 5 2015~2020年海南岛O3-8h浓度及其前体物的变化 Fig. 5 Variations in O3-8h and precursors in Hainan Island during 2015 to 2020 |
O3及其前体物之间存在非线性的相关关系, 即前体物浓度的下降并不一定会导致O3浓度相应地下降.有研究表明, 对于VOCs控制区, O3浓度会随着VOCs降低而降低, 随着NOx降低而增加; 对于NOx控制区, O3浓度随着NOx降低而降低, 随着VOCs降低而增加; 对于VOCs-NOx协同控制区, NOx或VOCs浓度的降低均可引起O3浓度降低[44].因此, 明确海南岛O3生成敏感性的时空变化特征是实施有效O3防控措施的基础.图 6(a)给出了2015~2020年海南岛FNR值空间分布, 其中表明, 海南岛FNR值空间分布呈自北向南递增的变化特征, 且各个市县FNR值均大于4.2, 属于NOx控制区.海南岛FNR值基本分布在5~8之间, 其中北部的海口市FNR值最小, 为4.64; 南部的保亭县FNR值最大, 达到了8.05.图 6(b)进一步给出了海南岛FNR气候倾向率, 从中可知, 各个市县FNR值近6年主要表现出下降的变化趋势, 其中FNR气候倾向率最大值出现在西部的儋州市, 达到了-0.6 a-1, 其次是中部的五指山市, 为-0.56 a-1.北部和西部市县FNR气候倾向率变化不大, 基本在0~-0.1 a-1附近.2015~2020年海南岛平均的HCHO-OMI、NO2-OMI和FNR值年际变化如图 7所示.从中可以发现, 近6年海南岛HCHO-OMI和FNR值呈波动式的下降趋势, 而NO2-OMI呈缓慢上升趋势.其中FNR趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a-1, 表明海南岛O3生成敏感性有逐渐趋向于受VOCs-NOx协同控制区的转变, 近年来海南岛经济呈快速发展趋势, 汽车保有量增长明显[43], 导致VOCs和NOx排放比率发生变化; 此外在全球变化的背景下, 海南岛气象要素也在逐渐发生变化; 同时海南岛污染物在冬季风的影响下, 外源输送影响严重[31], 海南岛O3生成敏感性影响因素复杂, 其内在原因还有待进一步分析.
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图 6 2015~2020年海南岛FNR值空间分布及其气候倾向率 Fig. 6 Spatial distribution of FNR and its climatic tendency rate in Hainan Island from 2015 to 2020 |
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图 7 2015~2020年海南岛平均的HCHO-OMI、NO2-OMI和FNR值年际变化 Fig. 7 Annual variation of tropospheric HCHO-OMI, NO2-OMI, and FNR in Hainan Island from 2015 to 2020 |
O3前体物的本地源排放主要包括人为源和自然源, NOx人为源包括化石燃料燃烧和生物质燃烧, 自然源燃烧包括闪电过程、土壤排放和平流层输送等; VOCs的人为源包括化石燃料燃烧、油品挥发和溶剂挥发等, 自然源包括植被和动物排放的VOCs等[45].气象条件的变化会影响O3前体物自然源排放, 同时改变光化学反应速率, 进而影响O3生成敏感性.图 8给出了2015~2020年海南岛月平均FNR值与气象因子的相关性.从中可以看出, 海南岛月平均FNR值基本在4.2以上, 属于NOx控制区.FNR值与降水量、日照时数、平均气温和太阳总辐射呈正相关关系, 表明降水量偏多, 日照时数偏长、平均气温偏高和太阳总辐射偏强, 有利于海南岛O3生成敏感性趋向于受NOx控制, 其相关系数(表 3)分别为0.171(降雨量)、0.508(日照时数)、0.541(平均气温)和0.564(太阳总辐射), 其中与降水量、日照时数和平均气温的相关系数均通过99%的信度检验.海南岛FNR值与相对湿度、平均风速和大气压呈负相关关系, 表明相对湿度偏高、平均风速偏大和大气压偏高, 有利于海南岛O3生成敏感性趋向于受VOCs-NOx协同控制.其相关系数分别为-0.337(相对湿度)、-0.226(平均风速)和-0.487(大气压), 其中与相对湿度和大气压的相关系数通过了99%的信度检验, 与平均风速的相关系数通过了95%的信度检验.FNR值的变化, 除了与气象因子有关外, 还与本地污染物排放和区域传输有关, 相关研究还有待于进一步开展.
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图 8 2015~2020年海南岛月平均FNR值与气象因子的相关性 Fig. 8 Correlation analysis between monthly FNR and atmospheric factors in Hainan Island from 2015 to 2020 |
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表 3 2015~2020年月平均FNR值与气象因子的相关系数 Table 3 Correlation coefficient between monthly mean FNR and meteorological factors from 2015 to 2020 |
3 结论
(1) 2015~2020年海南岛O3-8h浓度表现为西部和北部市县偏高, 中部、东部和南部偏低的分布特征, 2015年是近6年中O3-8h浓度最高的一年, 随后呈波动式地下降趋势.海南岛沿海市县O3-8h浓度超标占比偏大于内陆市县, 2019年是近6年超标占比最大的一年, 占比超过4%的市县主要出现在北部地区.
(2) 海南岛O3-8h浓度与前体物呈正相关关系, 但相关系数偏小, 没有通过显著性检验.与气象因子的关系中, O3-8h浓度与平均气温、日照时数、太阳总辐射、大气压和平均风速呈正相关关系, 与降雨量和相对湿度呈负相关关系, 其中与太阳总辐射和日照时数的相关系数通过了99%的信度检验, 与降雨量的相关系数通过了95%的信度检验, 与平均气温的相关系数通过了90%的信度检验.
(3) 海南岛NO2-OMI值呈现北部和西部偏高, 中部、东部和南部偏低的分布特征; 而HCHO-OMI大值区主要分布在北部、西部和南部, 而中部和东部偏低.2015~2020年海南岛NO2-OMI和HCHO-OMI值呈相反的变化趋势, 相较于2015年, 2020年NO2-OMI值上升了7.74%, HCHO-OMI值下降了10.2%.
(4) 海南岛属于NOx控制区, FNR值呈自北向南递增的分布特征.2015~2020年海南岛FNR值呈波动式的下降趋势, 其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a-1, 海南岛O3生成敏感性有逐渐趋向于受VOCs-NOx协同控制的转变.海南岛FNR值与气象因子关系密切, 其中与降雨量、日照时数、平均气温和太阳总辐射呈正相关关系, 与相对湿度、平均风速和大气压呈负相关关系.其中与相对湿度和大气压的相关系数通过了99%的信度检验, 与平均风速的相关系数通过了95%的信度检验.
| [1] | 唐孝炎, 张远航, 邵敏. 大气环境化学[M]. ((第二版)). 北京: 高等教育出版社, 2006. |
| [2] | Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. Ozone pollution in China: a review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 2017, 575: 1582-1596. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.081 |
| [3] |
符传博, 周航. 中国城市臭氧的形成机理及污染影响因素研究进展[J]. 中国环境监测, 2021, 37(2): 33-43. Fu C B, Zhou H. Research progress on the formation mechanism and impact factors of urban ozone pollution in China[J]. Environmental Monitoring in China, 2021, 37(2): 33-43. |
| [4] | Lu X, Zhang L, Wang X L, et al. Rapid increases in warm-season surface ozone and resulting health impact in China since 2013[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2020, 7(4): 240-247. |
| [5] |
赵楠, 卢毅敏. 中国地表臭氧浓度估算及健康影响评估[J]. 环境科学, 2022, 43(3): 1235-1245. Zao N, Lu Y M. Estimation of surface ozone concentration and health impact assessment in China[J]. Environmental Science, 2022, 43(3): 1235-1245. |
| [6] | Chen K, Zhou L, Chen X D, et al. Acute effect of ozone exposure on daily mortality in seven cities of Jiangsu Province, China: no clear evidence for threshold[J]. Environmental Research, 2017, 155: 235-241. DOI:10.1016/j.envres.2017.02.009 |
| [7] |
冯兆忠, 彭金龙. 中国粮食作物产量和木本植物生物量与地表臭氧污染的响应关系[J]. 环境科学, 2021, 42(6): 3084-3090. Fng Z Z, Peng J L. Relationship between relative crop yield/woody plant biomass and ground-level ozone pollution in China[J]. Environmental Science, 2021, 42(6): 3084-3090. |
| [8] |
王倩, 刘苗苗, 杨建勋, 等. 2013~2019年臭氧污染导致的江苏稻麦产量损失评估[J]. 中国环境科学, 2021, 41(11): 5094-5103. Wng Q, Liu M M, Yang J X, et al. Yield losses of rice and winter wheat due to ground~level ozone in Jiangsu Province from 2013 to 2019[J]. China Environmental Science, 2021, 41(11): 5094-5103. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.11.016 |
| [9] | Garcia-Menendez F, Monier E, Selin N E. The role of natural variability in projections of climate change impacts on U.S. ozone pollution[J]. Geophysical Research Letters, 2017, 44(6): 2911-2921. DOI:10.1002/2016GL071565 |
| [10] | Wang Z S. Satellite-observed effects from ozone pollution and climate change on growing-season vegetation activity over China during 1982-2020[J]. Atmosphere, 2021, 12(11). DOI:10.3390/atmos12111390 |
| [11] | 中华人民共和国生态环境保护部. 2021年中国生态环境状况公报[EB/OL]. https://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/202205/P020220527581962738409.pdf, 2022-09-24. |
| [12] | Yu R L, Lin Y L, Zou J H, et al. Review on Atmospheric ozone pollution in China: formation, spatiotemporal distribution, precursors and affecting factors[J]. Atmosphere, 2021, 12(12). DOI:10.3390/atmos12121675 |
| [13] | Li Y S, Yin S S, Yu S J, et al. Characteristics of ozone pollution and the sensitivity to precursors during early summer in central plain, China[J]. Journal of Environmental Sciences, 2021, 99: 354-368. DOI:10.1016/j.jes.2020.06.021 |
| [14] | Guo H, Chen K Y, Wang P F, et al. Simulation of summer ozone and its sensitivity to emission changes in China[J]. Atmospheric Pollution Research, 2019, 10(5): 1543-1552. DOI:10.1016/j.apr.2019.05.003 |
| [15] | Yang L F, Luo H H, Yuan Z B, et al. Quantitative impacts of meteorology and precursor emission changes on the long-term trend of ambient ozone over the Pearl River Delta, China, and implications for ozone control strategy[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(20): 12901-12916. DOI:10.5194/acp-19-12901-2019 |
| [16] | Shu L, Xie M, Wang T J, et al. Integrated studies of a regional ozone pollution synthetically affected by subtropical high and typhoon system in the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(24): 15801-15819. DOI:10.5194/acp-16-15801-2016 |
| [17] | Sun L, Xue L K, Wang Y H, et al. Impacts of meteorology and emissions on summertime surface ozone increases over Central Eastern China between 2003 and 2015[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(3): 1455-1469. DOI:10.5194/acp-19-1455-2019 |
| [18] |
郭云飞, 包云轩, 刘端阳. 基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征[J]. 环境科学研究, 2022, 35(3): 719-730. Guo Y F, Bao Y X, Liu D Y. Spatial-temporal variations of tropospheric ozone over typical urban agglomerations in China based on satellite and surface observations[J]. Research of Environmental Sciences, 2022, 35(3): 719-730. |
| [19] | 符传博, 丹利, 唐家翔, 等. 海南省城市臭氧污染特征及气象学成因[M]. 北京: 气象出版社, 2021. |
| [20] |
孙家仁, 许振成, 刘煜, 等. 气候变化对环境空气质量影响的研究进展[J]. 气候与环境研究, 2011, 16(6): 805-814. Sun J R, Xu Z C, Liu Y, et al. Advances in the effect of climate change on air quality[J]. Climatic and Environmental Research, 2011, 16(6): 805-814. DOI:10.3878/j.issn.1006-9585.2011.06.15 |
| [21] |
耿福海, 刘琼, 陈勇航. 近地面臭氧研究进展[J]. 沙漠与绿洲气象, 2012, 6(6): 8-14. Geng F H, Liu Q, Chen Y H. Discussion on the research of surface ozone[J]. Desert and Oasis Meteorology, 2012, 6(6): 8-14. |
| [22] | Li K, Jacob D J, Shen L, et al. Increases in surface ozone pollution in China from 2013 to 2019:anthropogenic and meteorological influences[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20: 11423-11433. DOI:10.5194/acp-20-11423-2020 |
| [23] | Wang N, Liu X P, Deng X J, et al. Aggravating O3 pollution due to NOX emission control in Eastern China[J]. Science of the Total Environment, 2019, 677: 732-744. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.04.388 |
| [24] |
晏洋洋, 尹沙沙, 何秦, 等. 河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化[J]. 环境科学, 2022, 43(6): 2947-2956. Yan Y Y, Yin S S, He Q, et al. Trend changes in ozone pollution and sensitivity analysis of ozone in Henan Province[J]. Environmental Science, 2022, 43(6): 2947-2956. |
| [25] |
陈瑜萍. 粤港澳大湾区臭氧生成敏感性时空变化特征及其影响因素研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2020. Chen Y P. Study on the spatial-temporal variation characteristics of ozone formation sensitivity and its influencing factors in Guangdong-Hong Kong-Macau Greater bay area[D]. Guangzhou: South China University of Technology, 2020. |
| [26] |
单源源, 李莉, 刘琼, 等. 基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布[J]. 环境科学研究, 2016, 29(8): 1128-1136. Shan Y Y, Li L, Liu Q, et al. Spatial-temporal distribution of ozone and its precursors over Central and Eastern China based on OMI data[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(8): 1128-1136. |
| [27] |
武卫玲, 薛文博, 雷宇, 等. 基于OMI数据的京津冀及周边地区O3生成敏感性[J]. 中国环境科学, 2018, 38(4): 1201-1208. Wu W L, Xue W B, Lei Y, et al. Sensitivity analysis of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) and its surrounding area using OMI satellite remote sensing data[J]. China Environmental Science, 2018, 38(4): 1201-1208. |
| [28] |
庄立跃, 陈瑜萍, 范丽雅, 等. 基于OMI卫星数据和MODIS土地覆盖类型数据研究珠江三角洲臭氧敏感性[J]. 环境科学学报, 2019, 39(11): 3581-3592. Zhuang L Y, Chen Y P, Fan L Y, et al. Study on the ozone formation sensitivity in the Pearl River Delta based on OMI satellite data and MODIS land cover type products[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(11): 3581-3592. |
| [29] | 王春乙. 海南气候[M]. 北京: 气象出版社, 2014. |
| [30] |
赵蕾, 吴坤悌, 陈明. 2013-2016年海口市空气质量特征及典型个例污染物来源分析[J]. 气象与环境学报, 2019, 35(5): 63-69. Zhao L, Wu K T, Chen M. Characteristics of air quality in Haikou from 2013 to 2016 and pollutant source analysis during typical pollution events[J]. Journal of Meteorology and Environment, 2019, 35(5): 63-69. |
| [31] |
符传博, 丹利, 唐家翔, 等. 2017年10月海南省一次臭氧污染特征及输送路径与潜在源区分析[J]. 环境科学研究, 2021, 34(4): 863-871. Fu C B, Dan L, Tang J X, et al. Potential source contributions and transported routes in Hainan Province during ozone polluted episode in October 2017[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(4): 863-871. |
| [32] | 海南省生态环境厅. 2021年海南省生态环境状况公报[EB/OL]. http://hnsthb.hainan.gov.cn/xxgk/0200/0202/hjzl/hjzkgb/202206/t20220602_3205707.html, 2022-06-02. |
| [33] | Xu W Y, Xu X B, Lin M Y, et al. Long-term trends of surface ozone and its influencing factors at the Mt Waliguan GAW station, China-Part 2:the roles of anthropogenic emissions and climate variability[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(2): 773-798. |
| [34] | Wang W, Ronald V D A, Ding J, et al. Spatial and temporal changes of the ozone sensitivity in China based on satellite and ground-based observations[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 21. DOI:10.5194/acp-21-7253-2021 |
| [35] |
符传博, 唐家翔, 丹利, 等. 1960~2013年我国霾污染的时空变化[J]. 环境科学, 2016, 37(9): 3237-3248. Fu C B, Tang J X, Dan L, et al. Temporal and spatial variation of haze pollution over China from 1960 to 2013[J]. Environmental Science, 2016, 37(9): 3237-3248. |
| [36] | Bai K X, Ma M L, Chang N B, et al. Spatiotemporal trend analysis for fine particulate matter concentrations in China using high-resolution satellite-derived and ground-measured PM2.5 data[J]. Journal of Environmental Management, 2019, 233: 530-542. |
| [37] |
施能, 陈家其, 屠其璞. 中国近100年来4个年代际的气候变化特征[J]. 气象学报, 1995, 53(4): 431-439. Shi N, Chen J Q, Tu Q P. 4-phase climate change features in the last 100 years over China[J]. Acta Meteorologica Sinica, 1995, 53(4): 431-439. |
| [38] |
施能, 黄先香, 杨扬. 1948~2000年全球陆地年降水量场趋势变化的时、空特征[J]. 大气科学, 2003, 27(6): 971-982. Shi N, Huang X X, Yang Y. Spatiotemporal features of the trend variation of global land annual rainfall fields from 1948~2000[J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences, 2003, 27(6): 971-982. |
| [39] | 魏凤英. 现代气候统计诊断与预测技术[M]. ((第二版)). 北京: 气象出版社, 2007. |
| [40] | Duncan B N, Yoshida Y, Olson J R, et al. Application of OMI observations to a space-based indicator of NOx and VOC controls on surface ozone formation[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(18): 2213-2223. |
| [41] | Jin X M, Holloway T. Spatial and temporal variability of ozone sensitivity over China observed from the Ozone Monitoring Instrument[J]. Journal of Geophysical Research, 2015, 120(14): 7229-7246. |
| [42] | Jin X M, Fiore A, Boersma K F, et al. Inferring changes in summertime surface ozone-NOx-VOC chemistry over U.S. Urban areas from two decades of satellite and ground-based observations[J]. Environmental Science & Technology, 2020, 54(11): 6518-6529. |
| [43] |
符传博, 唐家翔, 丹利, 等. 基于卫星遥感的海南地区对流层NO2长期变化及成因分析[J]. 环境科学学报, 2016, 36(4): 1402-1410. Fu C B, Tang J X, Dan L, et al. Satellite-based long-term trends analysis in TroNO2 over Hainan Island and its possible reason[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(4): 1402-1410. |
| [44] |
刘楚薇, 连鑫博, 黄建平. 我国臭氧污染时空分布及其成因研究进展[J]. 干旱气象, 2020, 38(3): 355-361. Liu C W, Lian X B, Huang J P. Research review on the spatio-temporal distribution of ozone pollution and its causes in China[J]. Journal of Arid Meteorology, 2020, 38(3): 355-361. |
| [45] | Beirle S, Boersma K F, Platt U, et al. Megacity emissions and lifetimes of nitrogen oxides probed from space[J]. Science, 2011, 333(6050): 1737-1739. |