2023, Vol. 44
2. 兰州区域气候中心, 兰州 730030
2. Lanzhou Regional Climate Center, Lanzhou 730030, China
大气臭氧(O3)是当今大气科学和环境科学界重要的研究对象之一.近年来, 国内许多城市O3污染加剧, O3已成为影响城市空气质量最主要的大气污染物之一[1].自2013年9月国务院颁布《大气污染防治行动计划》以来, 我国大气污染防治取得显著成就.虽然PM2.5持续下降, 但是O3浓度却稳步上升, 特别是我国中低纬度地区, O3已经代替PM2.5成为最主要的大气污染物[2, 3].O3浓度过高对空气质量、人体健康和陆地生态系统均会造成一定的影响和危害[4, 5].
目前, 近地面O3的检测主要是通过卫星遥感监测和地面常规监测.卫星遥感监测可以获得大尺度、长时间的动态数据和时空分布, 以弥补地面监测数据的不足[6], 将卫星遥感资料和地面监测结合, 取长补短, 对于小范围大气污染监测和防治具有重要的现实意义.现阶段, 能够正常进行高空O3监测的卫星传感器有4个(TOME、GOME、GOME-2和OMI), 分别于1978、1995、1995和2004年启用[7, 8], 由于OMI传感器反馈O3数据监测精度较高, 所以受到广大研究人员的青睐.随着对O3污染的深入研究, 国内外学者通过对这些卫星数据的解译开展了城市尺度、大区域和全球尺度的O3研究.Park等[9]利用O3监测仪(OMI)SO2产品、地面原位SO2数据和混合单粒子拉格朗日积分轨迹(HYSPLIT)模型在亚洲大陆到东北亚和西北太平洋区域尺度上计算源区到受体区SO2流量的方法, 还计算了亚洲大陆与受体地区之间每1 000 km二氧化硫流量的平均下降速率, 对流量估计中的不确定性也进行了评估和讨论.刘旻霞等[10]利用OMI卫星反演数据, 对2005~2018年新疆地区大气O3柱浓度数据进行分析, 研究其时空分布格局及影响因素. Shen等[11]利用2013~2017年中国地面O3数据, 连同O3探空仪和飞机的垂直剖面, 以量化从O3监测仪(OMI)反演对流层O3的能力, 并检测中国的边界层O3污染.
河西走廊位于甘肃省境内, 含酒泉、武威、张掖、金昌和嘉峪关这5个地级市.作为陆地丝绸之路经济带的重要组成部分, 其经济发展受人瞩目, 近些年不合理的开发和利用, 使得河西走廊地区生态环境问题异常突出, 生态形势严峻.虽然已有许多学者对西北干旱区重点城市过去几年的空气污染物影响因素、时空变化以及潜在来源解析做了大量研究, 但将河西走廊作为整体, 利用O3监测仪(OMI)卫星反演数据研究O3柱浓度的时空变化和潜在源解析很少.鉴于此, 本文以河西走廊为研究区域, 利用OMI卫星遥感数据集来分析2005~2020年河西地区O3柱浓度的时空分布特征, 结合地面环境监测站点的O3数据和气象数据, 分析O3与气象因子的关系, 并运用HYSPLIT轨迹计算模式, 结合聚类分析、潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析方法探讨季节性输送路径和潜在源区影响, 以期为河西走廊地区乃至整个西北干旱区的O3污染治理与防控措施及生态环境保护提供科学的理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况河西走廊(37°15′~41°30′N, 92°21′~104°45′E) 位于甘肃省西北部, 东临乌鞘岭, 西与新疆边界接壤, 南侧为祁连山脉, 北侧为合黎山, 为西北—东南走向的狭长平原[12]; 南北距离为40~100 km, 东西距离约为1 120 km[13].如今一般指甘肃省14个地州市中的河西五市, 即武威、金昌、张掖、酒泉和嘉峪关[14](图 1).该地受大陆性气候和青藏高原气候影响, 夏季干燥冬季寒冷, 年平均气温约为5~10℃, 年降水量为30~320 mm, 年蒸发量为1 500~3 200 mm, 全年日照时数2 800~3 300 h[15].因该区处于南北两山夹缝之间, 容易产生狭管效应, 风力较大, 对空气污染物的扩散有一定的帮助.
|
图 1 河西走廊区位示意 Fig. 1 Location of Hexi Corridor |
O3层监测仪(ozone monitoring instrument, OMI)由荷兰和芬兰共同研制, 于2004年7月15日发射的Aura地球观测系统卫星上携带的4个传感器之一.OMI传感器是通过观测地球大气和表面的后向散射辐射来获取数据, 可通过的波长范围为270~500 nm, 平均波谱分辨率为0.5 nm, 轨道扫描宽度为2 600 km, 空间分辨率为13 km×24 km, 覆盖全球频率为一天一次; 数据包括Level-0、Level-1、Level-2和Level-3共4个处理等级, 可以监测O3柱浓度, HCHO、NO2和SO2柱浓度廓线以及气溶胶、云和紫外辐射等多种数据.本文所采用的O3柱浓度反演数据来自NASA官网中GES DISC的Level-2 V003产品, 为了进一步提高数据精度, 对云量大于20%及误差大于15%的数据进行剔除以减少数据反演误差, 且当格点数据缺测率小于15%时, 视为该格点数据有效; 同时, 在计算月均值时, 剔除有7 d以上缺测的当月数据[16].
HYSPLIT模型使用的数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)提供的2020年3月至2021年2月时间段的全球资料同化数据.空气质量数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035), 包括2015~2020年河西走廊地区5个城市(10个监测站)的O3、PM2.5、CO和NO2等空气污染物逐日监测数据.气象数据源于国家气象中心(http://data.cma.cn/), 包括2020年研究区内5个城市(13个气象站点)的气温、风速、日照时长和相对湿度等数据.
1.3 研究方法 1.3.1 OMI遥感数据处理O3柱浓度数据来自2005~2020年每日OMI数据, 用HDF-EOSS条带格式进行存储, 将研究区的经纬度与O3柱浓度对应; 为保证区域边界的插值精度, 将经纬度分别扩大2°, 然后利用Matlab编程语言工具运行提取, 并以Excel表进行存储.对转化后的数据利用ArcGIS 10.2进行空间插值、掩膜处理和栅格计算, 从而得到研究区大气O3柱浓度时空分布.
1.3.2 稳定性分析标准偏差(standard deviation, SD)是计算数据离散程度的统计指标之一, 主要用来评估污染物在时间序列上的稳定程度.本文通过计算2005~2020年O3的标准偏差, 以评估时间序列上的稳定性, 计算公式见式(1)：
|
(1) |
式中, SD为标准偏差, n为总时长, Xi为第i年的O3柱浓度, Xi为i年的O3柱浓度平均值, SD值越小表明数据在这一时间范围内, 数据离散程度越弱, 波动越小, 稳定性越好, 反之稳定性越差.
1.3.3 相关性分析相关性计算方法是一种基于像元的分析方法[17], 用来分析O3浓度与各种影响因子的相关关系.计算公式见式(2)：
|
(2) |
式中, rxy为O3浓度与影响因子的相关性系数; xi为第i月O3浓度均值; yi为第i月影响因子; x为O3浓度的多月均值; y为影响因子的多月平均[18]; n为样本数量. rxy的取值范围为[-1, 1], 当rxy>0时, 二者呈正相关关系; 当rxy < 0时, 二者呈负相关关系.
1.3.4 HYSPLIT模型HYSPLIT(hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory)模式是一种欧拉和拉格朗日混合的计算模式, 广泛应用于分析污染物来源及确定传输路径等方面[19], 是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)与澳大利亚气象局联合研发的轨迹计算模式, 目前, 诸多学者利用HYSPLIT模型研究空气污染物的输送和扩散以及潜在源分析[20, 21].本文利用HYSPLIT模式和GIS技术结合的Meteoinfo软件中的TrajStat插件对河西走廊中心城市武威市进行气流轨迹分析和研究, 分析河西走廊地区近地面大气O3来源.选取时间为2020年3月1日到2021年2月28日逐日24个时间段(00:00~23:00)到达到受点的48 h后向轨迹, 利用聚类分析方法以季节进行聚类; 为准确地反映边界层平均气场特征, 设定模拟气流高度为500 m[18].
1.3.5 污染物潜在贡献源分析法(PSCF)潜在源贡献因子方法(PSCF)也被称为滞留时间分析法, 以条件概率函数为基本原理[22, 23], 利用气流轨迹来计算分析潜在源区的地理位置和空间分布.基于后向轨迹模拟的结果, 通过创建一定分辨率的矩形网格(i, j)覆盖研究区域, 对污染物浓度设定阈值, 当后向轨迹上的点所对应的要素值大于阈值时, 则认为该轨迹点为污染轨迹[24].将HYSPLIT模型中后向轨迹网格分辨率设置为0.5° ×0.5°, 当气团通过位于特定单元的源区时, 污染物通过空气团收集, 沿气流轨迹输送至受体位置[25].PSCF的值是研究区内经过ij网格的污染轨迹数Mij与经过该网格的所有轨迹数Nij的比值, 即式(3)：
|
(3) |
由于PSCF是一种条件概率, 当Nij较小时, PSCF计算结果具有较大的不确定性, 这将使得值的置信度将变的非常低, 为降低计算的不确定性, 一些学者引入了权重函数Wij[26], 即式(4)：
|
(4) |
式(4)中引入的权重函数Wij具体取值如式(5), Navg则表示研究区网格单元中气流轨迹端点数均值.
|
(5) |
由于PSCF具有一定局限性, 无法反映污染物权重浓度高低[27].因此, 为进一步确定轨迹污染程度, 利用该方法计算潜在源区气流轨迹浓度权重, 分析不同轨迹和潜在源区的污染程度, 反映不同源区贡献因子大小[24].计算公式见式(6)：
|
(6) |
式中, Cij为网格(i, j)的平均污染权重浓度; 1为气流轨迹; C1为轨迹1经过网格(i, j)时对应的O3质量浓度; Tij1为轨迹1在网格(i, j)停留的时间, 计算过程中, 使用落在网格内的轨迹端点数来代替停留时间, 采用与PSCF分析法相同的权重函数W(nij).
2 结果与讨论 2.1 河西走廊地区O3柱浓度时空变化本研究分析了河西走廊地区16年O3柱浓度的年、季和月时空分布特征, 参照ArcGis 10.2中的自然间断点分级法(Jenks)的分级标准, 将O3柱浓度分为6个等级：一级(285~300 DU)、二级(300~315DU)、三级(315~330 DU)、四级(330~345 DU)、五级(345~360 DU)和六级(360~375 DU), ArcGIS图中不同颜色表示不同的等级, 单位为DU.
2.1.1 河西走廊地区O3柱浓度年际变化由河西走廊地区O3柱浓度16 a平均值变化趋势可知(图 2), 2005~2020年的O3柱浓度极差较大, 具有一定的波动性.2005~2010年的O3柱浓度由缓慢下降到极速上升, 并在2010年到达近16年峰值332.31 DU, 最大增幅为9.73%; 2010~2014年O3柱浓度曲折下降, 并在2014年达到最低值301.00 DU, 下降幅度为10.4%; 2014~2020年O3柱浓度逐渐增加并趋于平稳.其中, 造成O3柱浓度在2010年异常增高的原因, 其他学者在研究时发现由于高大气层的向下传输作用的增强, 在2005~2010年间, 中国上空的低对流层中O3柱浓度有所升高[28]; 同时, 2010年我国极端天气气候事件频发[27], 长波辐射(OLR)异常增高、对流层变暖以及反气旋循环活动等大气环流异常现象, 是导致该年中国中高维度地区O3柱浓度异常增加的主要原因之一[29].
|
图 2 2005~2020年河西走廊O3柱浓度年均值变化趋势 Fig. 2 Variation trend of annual mean concentration of O3 column in Hexi Corridor from 2005 to 2020 |
从空间分布变化来看(图 3), 河西走廊地区2005~2020年O3柱浓度整体空间分布变化有明显的差异性, 大体呈现由西南向东北不断递增的纬向带状分布.主要高值区分布于酒泉、张掖市东北部、武威市北部、嘉峪关和金昌大部分地区, 原因可能是该区域地形平坦, 人口相对集中, 工业部门集聚, 汽车尾气和工业生产等产生的O3前体物(NOx和CO等)排放量相对较多, 大量前体物质参与光化学反应, 二次生成大气O3.中值区呈纬向带状分布, 与祁连山山麓走向基本一致, 并将高值区与低值区沿祁连山山麓划分出明显界限.由年际变化可以看出, 2005~2008年O3柱浓度基本由山麓走向将其划分为明显的高低值区; 2009~2011年O3柱浓度高值区由酒泉北部转移至金昌、武威地区, 低值区逐步扩大, 且集中于酒泉、嘉峪关与张掖地区; 2012~2014年O3高低值区分布零散, 但高值区面积有所较少, 这主要得益于“十二五”规划提出将环境保护放在首要位置, 并将氮氧化物(NOx)的总量控制作为目标. 2015~2020年O3柱浓度高值区面积大幅度减小, 低值区面积逐步扩大, 这主要是因为自“十三五”以来我国加大环境综合治理力度, 实现环境质量总体改善.
|
图 3 2005~2020年河西走廊O3柱浓度逐年分布 Fig. 3 Year-by-year distribution of O3 column concentration in Hexi Corridor from 2005 to 2020 |
图 4给出了河西走廊地区2005~2020年16年间四季O3柱浓度变化趋势, 可以看出春季(3~5月)和冬季(12月至次年2月)的O3柱浓度平均值明显高于夏季(6~8月)和秋季(9~11月).春季最高, 且明显高于冬季, O3柱浓度平均值为330 DU, 冬季次之, 夏季和秋季在2015年以前浓度交替变化, 而后秋季O3柱浓度值均高于夏季.这与河套平原O3柱浓度季节性变化[27]以及中国大陆O3柱总量季节变化趋势的研究结果相似[30].其中, 春季和冬季的O3柱浓度最大值分别出现在2010年和2019年, 为374.59 DU和348.83 DU, 且明显高于夏秋季节, 这是因为春季和冬季该地区气温降低, 因燃煤供暖而产生的大量O3前体物和其他污染物, 加剧了河西走廊地区空气污染状况, 使得O3柱浓度升高.夏季和秋季的O3柱浓度最大值出现的时间与春季和冬季一致, 分别在2010年和2019年, 为319.30 DU和328.67 DU, 这是由于该地区夏秋两季降水相对增多, 有利于空气污染物的沉降.
|
图 4 2005~2020年河西走廊O3柱浓度季节平均值变化趋势 Fig. 4 Variation trend of seasonal average concentration of O3 column in Hexi Corridor from 2005 to 2020 |
进一步分析2005~2020年河西走廊地区O3柱浓度空间分布(图 5), 发现该地区不同季节的O3柱浓度空间分布存在显著差异, 存在较大的空间异质性.春季、夏季、秋季和冬季的O3柱浓度均值分别为329.95、292.10、295.65和321.81 DU. 16年间, 春季、夏季和冬季的O3柱浓度高值区域分布在酒泉市北部, 秋季O3柱浓度高值区分布在金昌与武威市北部.O3柱浓度的季节性变化与2005~2020年整体空间分布变化高度一致, 均表现为由西南向东北不断递增的纬向带状分布, 且变化梯度较为均匀.
|
图 5 2005~2020年河西走廊O3柱浓度季节分布 Fig. 5 Seasonal distribution of O3 column concentration in Hexi Corridor from 2005 to 2020 |
为研究河西走廊地区O3柱浓度的月变化特征, 利用2005年1月至2020年12月, 共计192个月的O3柱浓度数据绘制出河西走廊地区的月均值变化趋势(图 6); 并根据16年间O3柱浓度月均值绘制2005~2020年O3柱浓度月均值分布情况(图 7).16年间O3柱浓度年内变化幅度大, 呈现周期性变化特征, 每年月均值呈现先增大后减小再升高的曲折变化趋势, 具体表现为每年1月开始不断上升, 至2~4月出现最大值, 而后O3柱浓度不断降低, 在6~10月出现最低值, 随后O3柱浓度继续上升.整个16年间O3柱浓度最高月出现在2010年3月, 浓度为388.06 DU, 最低月出现在2018年8月, 浓度为271.88 DU.而从空间分布上看(图 7), O3柱浓度月均值主要呈东北向西南递减的纬向带状分布, 主要高值区集中在地势相对平坦的城市区域, 最高达到了6级, 而低值区主要集中于祁连山脉地区, 最低达到了1级.从4月和5月开始O3柱浓度开始降低, 大部分地区处于中值范围, 且由东北向西南逐渐降低.7月和8月高值和低值覆盖范围降低至最小, 中值区域面积达到最大值, 这主要是因为该地区夏季气温变换幅度小.9月和10月高值区域逐渐扩大, 且浓度等级随之增大, 直至冬季来临, 该地区的O3柱浓度等级主要集中在5级和6级, 导致此类变化趋势主要与气温降低燃煤供暖有关.
|
图 6 2005~2020年河西走廊O3柱浓度月均值变化趋势 Fig. 6 Variation trend of monthly mean concentration of O3 column in Hexi Corridor from 2005 to 2020 |
|
图 7 2005~2020年河西走廊O3柱浓度月均值分布 Fig. 7 Distribution of monthly mean values of O3 column concentration in Hexi Corridor from 2005 to 2020 |
为研究对流层O3柱浓度与地面环境监测站点O3浓度之间的时间序列变化趋势, 选取2015~2020年为长时序列构建拟合曲线, 并进行两者的相关性分析.由图 8可知, 监测站点O3浓度和对流层O3柱浓度之间变化规律性明显, 两者每年最高浓度和最低浓度出现时间相差大约4个月.将两者进行Pearson相关性检验得出, 在0.01水平上显著相关, 相关系数为-0.384, 相关性较低.从而验证了我国北方高纬度地区由于对流层顶高度(即平流层中下层的温度)、太阳辐射强度和大气环流而导致近地面监测站点O3浓度出现较大的年际及年内变化[31, 32].除此之外, 空气颗粒物和O3前体物的排放、地形地势和气象因素等对近地面O3浓度都有着至关重要的影响.
|
图 8 对流层O3柱浓度与监测站点O3浓度的关系 Fig. 8 Relationship between O3 column concentration and O3 concentration at monitoring sites |
2015~2020年河西走廊地区近地面O3浓度和颗粒物PM2.5浓度之间的时间变化趋势及相关性显示(图 9), 两者之间变化具有较强的规律性, 整体表现为此消彼长的态势图 9(a), O3浓度于夏季出现最高值, 而此时的PM2.5浓度却为最低值, 这主要是因为不同大气污染物在不同季节呈现不同的特征[33].而且就相关性分析可以看出[图 9(b)], O3浓度与颗粒物PM2.5之间呈负相关, 相关系数为-0.493, 用方程可表示为y=0.243x+53.994.究其原因, 主要是因为空气中的颗粒物对太阳光的吸收和散射较强, 减少太阳光辐射通量, 增加气溶胶光学厚度, 从而导致光化学反应速率降低, 使得O3浓度下降[34, 35].同时, 发生在大气颗粒物表面的非均相化学过程, 也会影响O3浓度的产生[36].
|
图 9 O3浓度与PM2.5浓度的时间变化趋势和相关性 Fig. 9 Time trend and correlation of O3 concentration and PM2.5 concentration |
近地面O3主要是由光化学反应生成的, 其浓度和生成速度主要受到CO和NO2等前体物浓度和气象条件的影响[37].基于此, 选取2015~2020年河西地区近地面监测点O3浓度与前体物CO、NO2浓度的时间序列变化趋势图 10(a), 趋势分析显示前体物CO和NO2均表现为冬季高, 夏季低, 年间呈周期性变化特征, 年际总体浓度降低, ρ(CO)和ρ(NO2)分别于2015年冬季达到峰值1.43 mg ·m-3和35.4 μg ·m-3, 于2020年夏季降低至0.40 mg ·m-3和15.2 μg ·m-3, 且在时间上与O3浓度呈现出相反的趋势, 即CO和NO2浓度与近地面O3浓度呈负相关[图 10(b)和10(c)].这是由于该地区冬季气温低、太阳辐射较弱, 不利于光化学反应生成O3, 而导致前体物积累; 夏季气温升高、光照增强、利于光化学反应, 使得前体物充分转换为O3[38], 前体物浓度降低, O3浓度升高, 这也进一步证实了前体物对O3的影响主要是通过光化学反应.反观近地面O3浓度变化周期明显, 季节上O3夏季浓度明显大于冬季, 这种变化与O3柱浓度趋势相反, 与山东半岛、河套平原和长三角等地区的O3季节性变化趋势一致[18, 27, 39].
|
图 10 O3与前体物(CO和NO2)的时间变化趋势和相关性 Fig. 10 Time trend and correlation of O3 and precursors CO and NO2 |
为了探究气象因子对河西走廊地区O3浓度的影响, 选择研究区内5个地级市2020年每天O3浓度平均值, 以及同时间段的相对湿度(RH)、日照时长(S)、平均气温(T)和平均风速(WS)作为气象影响因子.表 1为河西走廊地区5个地级市O3浓度与气象因子之间的相关性分析结果.Pearson相关系数表明, 除相对湿度外, 其他气象要素与O3浓度均呈正相关关系, 即气温的升高、相对湿度的降低、日照时数的延长以及风速的增大均会导致O3浓度的增加.4种气象因子与O3浓度均在0.01水平上显著相关, 且相关性强弱程度依次为：平均气温(r=0.850), 相对湿度(r=-0.545), 日照时长(r=0.425), 平均风速(r=0.320).
|
表 1 河西五市O3浓度与气象因子之间的相关性1) Table 1 Correlation between O3 concentration and meteorological factors in five cities in Hexi |
气温的高低决定着太阳辐射强弱, 太阳辐射的强弱也决定着O3发生光化学反应的速率, 太阳辐射越强, 光化学反应越明显, O3越容易积累, 浓度升高越明显.河西地区深处西北内陆, 远离海洋气候干旱, 晴天多云层少, 不仅有利于NOx等前体物的生成, 而且该地区较强的太阳辐射也有利于氧分子的分解和O3的合成[40].图 11(a)为2020年河西走廊地区O3浓度与气温日变化进行线性拟合, 拟合直线的R2为0.722, 拟合方程为y=0.465x-38.044, 其中2020年河西地区ρ(O3)最高值为154.8 μg ·m-3, 最高日均温为25.8℃.同时, 日照时长可以间接反映太阳辐射对O3浓度影响, 日照时数越长, 太阳辐射越多, 越有利于增加光化学反应速率, 从而促进O3生成, 由图 11(c)可知, 日照时长与O3浓度的拟合直线的R2为0.178, 拟合方程为y=0.534x+2.946.较大的相对湿度会阻碍O3污染形成, 对前体物产生一定的清洗作用[41]; 同时, 水汽的消光机制会衰减紫外辐射, 不利于光化学反应的进行[42].由图 11(b)可知, 相对湿度与O3浓度的拟合直线的R2为0.295, 拟合方程为y=-0.385x+80.710, ρ(O3)最低值44.2 μg ·m-3出现在RH>75%. 由图 11(d)可知, 风速与O3浓度相关性较弱(r=0.320), 即平均风速的增加, 并没有对O3浓度有强有力的扩散作用, 而高浓度O3仍集中出现在稳定小风的情况下, 2020年该地区ρ(O3)大于140 μg ·m-3时, 风速均小于该地区平均风速(2.8 m ·s-1), 这是由于该地区的风主要来自于大气环流西风带, 特殊地形导致的狭管效应使近地面风速加大, 较大的风速对O3有一定的水平扩散作用, 但该地区受西风的主导作用使得在O3浓度在下风向出现聚集.总体来看, 平均气温和相对湿度为影响河西走廊地区近地面O3的主导气象因子(图 12).
|
图 11 2020年河西走廊O3与气象条件之间的关系 Fig. 11 Relationship between O3 and meteorological conditions in Hexi Corridor in 2020 |
|
散点大小与ρ(O3)成正比 图 12 主导气象因子与O3的关系 Fig. 12 Relationship between dominant meteorological factors and O3 |
为进一步探究河西走廊地区O3的传输路径和潜在源区, 使用HYSPLIT模型, 选择河西走廊中心城市武威市(37.928°N, 102.642°E)为起始点, 研究时间段为2020年3月1日至2021年2月28日, 以季节进行聚类, 选取每日24个整点时刻计算48 h后向轨迹(共计8760条), 模拟气流高度为500 m.按照欧氏距离方法分别将不同季节的气流轨迹聚类为6类(图 13).
|
图 13 2020年武威市O3在不同季节的后向轨迹分析 Fig. 13 Analysis of the backward trajectory of O3 in Wuwei City in different seasons in 2020 |
由图 13可知, 武威市O3输送路径方向较为单一, 春季、夏季、秋季和冬季的主导气流均以西部和西北部为主, 所占比例分别为71.62%、66.85%、61.22%和77.78%. 春季轨迹1(23.49%)、轨迹2(32.60%)、轨迹3(1.10%)和轨迹4(14.42%)均来自西北方向, 主要是因为狭长的河西走廊使得污染物易进难出; 其中轨迹2占比最大, 途经酒泉、嘉峪关和张掖这3个城市, 使得污染物随风向聚集至下风向区域.除此之外, 轨迹5(7.55%)和轨迹6(20.83%)来自东北方向气流, 轨迹6途经河套平原和宁夏回族自治区, 气流携带较大的CO和NO2导致了轨迹6对O3浓度贡献率高达20.83%.
夏季除河西走廊城市群所导致的污染物外, 有20.83%的轨迹来源于新疆地区, 分别为轨迹1(10.01%)和轨迹4(10.82%), 且轨迹1输送距离最长, 主要是因为从新疆中部地区经河西走廊地势起伏不大, 气流移动速度较快.轨迹3(18.48%)和轨迹5(14.67%)均来自东南方向, 但输送距离短, 途经白银及黄土高原西侧.秋季有3条轨迹来自新疆地区, 分别为轨迹3(9.43%)、轨迹5(9.94%)和轨迹6(5.68%), 其中轨迹6移动速度最快, 输送距离最长, 但占比最小, 主要是因为气流来源于塔克拉玛干沙漠, 人口稀少; 其中轨迹2(38.78%)受东南季风影响占比最大.冬季受到冬季风的影响, 轨迹主要来自于西北方向, 综合占比高达77.78%, 其中轨迹4(11.76%)来源新疆阿拉山口, 途经新疆中部和河西走廊地区, 气团传输距离长, 传输速度快, 利于污染物的扩散[43], 导致轨迹占比小O3浓度低; 轨迹1(22.22%)气团路径最短, 出现概率较大, 主要来自武威市区.
2.5 潜在源贡献因子分析由后向轨迹聚类分析可知, 导致河西走廊地区O3污染的气团来源有明显的季节性差异, 因此, 有必要进一步分析河西地区O3污染的潜在源区情况.利用TrajStat软件对武威市四季O3浓度的潜在源贡献因子分析(PSCF), 时间跨度为2020年3月至2021年2月, 网格设置为0.5°×0.5°分辨率, 各季节阈值均按照O3浓度的第90百分位数计算, 取值分别为115、126、102和81 μg ·m-3, 对比分析武威市WPSCF分布具有明显的季节性特征.
根据图 14武威市2020年各季节PSCF值空间分布可知, 2020年各季节O3潜在源区分布范围广泛, 除明显高值区外, 各季节的低值区均受6类轨迹所影响, 并广泛分布于目标城市的西北部区域, 这是由于该地区主导风向所导致.春季、夏季和秋季的O3潜在源区分布范围广泛, 高值区域均分布于武威市东南侧的白银市和兰州市等地, 其WPSCF均值< 0.5, 范围分别为0.03~0.33、0.05~0.55和0.04~0.44.冬季O3潜在源区的PSCF高值区域分布于武威市北侧巴丹吉林沙漠与腾格里沙漠之间, WPSCF范围为0.04~0.44.这进一步说明该地区存在两个潜在源区, 分别为：①东南风源, 包括兰州和白银等地区; ②北风源, 包括金昌和民勤等地区.其中东南风源和北风源人口密度大, 经济较为发达, 为O3及前体物的主要输送源地; 而盛行风向的西风源和西北风源所在区域, WPSCF均属于低值区, 这是由于西风源和西北风源的输送距离较远, 对O3有一定的扩散作用.
|
图 14 不同季节潜在源分析 Fig. 14 Analysis of potential sources in different seasons |
由于PSCF只能反映O3浓度潜在源贡献因子的局限性, 因此, 为进一步了解污染轨迹的污染程度, 利用TrajStat插件计算2020年武威市四季O3浓度权重轨迹(CWT), 如图 15所示.区域内CWT值越高, 表示对武威市污染物浓度贡献越大, 将CWT值高于各季节阈值的区域设置为主要贡献区.春季主要贡献区范围最广, 主要贡献区位于兰州北部、白银市、宁夏回族自治区和庆阳市等地区, 对武威市O3小时浓度的贡献为115~188 μg ·m-3.夏季与秋季的主要贡献区范围大小仅次于春季, 但其贡献区位置与春季贡献区位置重合, 夏秋两季对武威市O3小时浓度的贡献为126~179 μg ·m-3和102~139 μg ·m-3.且2020年武威市前3个季节的O3浓度的权重轨迹值CWT分析结果与PSCF具有较好的一致性.而冬季主贡献区范围明显缩小, 集中于武威市北侧巴丹吉林沙漠和腾格里沙漠之间, 对武威市O3小时浓度的贡献为81~128 μg ·m-3.
|
图 15 不同季节O3的浓度权重轨迹分析 Fig. 15 Concentration weight trajectory analysis of O3 in different seasons |
(1) 时间变化上, 河西走廊地区O3柱浓度在2005~2020年这16年间的年际变化呈单峰变化, 2005~2010年由缓慢下降到极速上升, 并在2010年出现最大值(332.31 DU), 2010~2014年呈缓慢下降趋势, 于2014年达到最低值(301.00 DU), 2014~2020年O3柱浓度逐渐增加并趋于平稳.O3柱浓度的季节变化中, 春季和冬季的浓度平均值均明显高于夏季和秋季; 春季最高且基本保持着春季高于冬季的规律, O3柱浓度平均值为330 DU, 夏季和秋季在2015年之前浓度交替变化, 2015年之后秋季O3柱浓度值均高于夏季.O3柱浓度月均值呈现先增大后减小再升高的曲折变化趋势, 最高值出现在每年的2~4月, 最低值出现在每年的6~10月.
(2) 空间分布上, O3柱浓度的高值区主要分布在地势低平的城市区域, 中值区呈条带状分布, 与祁连山山麓走向基本一致, 并将高值区与低值区沿山麓划分出明显界限, 大体呈现由西南向东北不断递增的纬向带状分布特征.从各年的空间变化来看, 2009~2011年O3柱浓度高值区由酒泉北部转移至金昌、武威地区, 低值区逐步扩大, 2012年以后高值区面积大幅度减小, 低值区面积逐步扩大.四季分布有明显变化, 季平均浓度排序为：春季>冬季>秋季>夏季, 各季节低值区均分布在酒泉市南部.月值空间分布上, 从4月和5月开始O3柱浓度值开始降低, 大部分地区处于中值范围, 7月和8月高值和低值覆盖范围降低至最小, 9月和10月高值区域逐渐扩大, 且浓度等级随之增大, 等级主要集中在5级和6级.
(3) O3与气象条件分析表明, 气温、风速和日照时数与O3呈现正相关, 相对湿度与O3呈现负相关, 即气温的升高、相对湿度的降低、日照时数的延长以及风速的增大均会导致O3浓度的增加, 主导气象因子是平均气温和相对湿度.但O3浓度与颗粒物PM2.5以及前体物CO和NO2均呈现相反趋势, 这也证实了对O3的影响主要是通过光化学反应.
(4) 后向轨迹聚类分析表明, 武威市O3远距离传输路径绝大部分来自西北方向(天山、塔克拉玛干沙漠、马鬃山、酒泉市和嘉峪关市), 小部分来自东北方向(内蒙古高原和河套平原); 近距离传输路径主要来自武威市区和东南方向的兰州市及白银市, 该路径气团所携带高浓度污染物主要为影响O3浓度的前体物.通过气团传输路径聚类和PSCF分析和CWT分析的结果, 本文发现东南风源和北风源为武威市O3浓度潜在源区.
| [1] |
赵伟, 高博, 卢清, 等. 2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 97-105. Zao W, Gao B, Lu Q, et al. Ozone pollution trend in the Pearl River Delta Region during 2006-2019[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 97-105. DOI:10.3969/j.issn.1006-4427.2021.01.017 |
| [2] |
邓爱萍, 陆维青, 杨雪. 2013年-2017年江苏省环境空气中首要污染物变化分析研究[J]. 环境科学与管理, 2017, 42(12): 19-22. Dng A P, Lu W Q, Yang X. Analysis on change of primary pollutant in ambient air of Jiangsu Province during 2013 and 2017[J]. Environmental Science and Management, 2017, 42(12): 19-22. DOI:10.3969/j.issn.1673-1212.2017.12.005 |
| [3] |
沈劲, 黄晓波, 汪宇, 等. 广东省臭氧污染特征及其来源解析研究[J]. 环境科学学报, 2017, 37(12): 4449-4457. Sen J, Huang X B, Wang Y, et al. Study on ozone pollution characteristics and source apportionment in Guangdong Province[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(12): 4449-4457. DOI:10.13671/j.hjkxxb.2017.0255 |
| [4] | Ren W, Tian H Q, Tao B, et al. Impacts of tropospheric ozone and climate change on net primary productivity and net carbon exchange of China's forest ecosystems[J]. Global Ecology and Biogeography, 2011, 20(3): 391-406. DOI:10.1111/j.1466-8238.2010.00606.x |
| [5] |
李红, 彭良, 毕方, 等. 我国PM2.5与臭氧污染协同控制策略研究[J]. 环境科学研究, 2019, 32(10): 1763-1778. Li H, Peng L, Bi F, et al. Strategy of coordinated control of PM2.5 and ozone in China[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(10): 1763-1778. |
| [6] |
卢秀娟. 基于OMI卫星数据的甘肃省臭氧时空分布及影响因素分析[D]. 兰州: 西北师范大学, 2018. L X J. Analysis of spatial and temporal distribution and influencing factors based on OMI satellite data of ozone in Gansu Province[D]. Lanzhou: Northwest Normal University, 2018. |
| [7] | Chang C Y, Faust E, Hou X T, et al. Investigating ambient ozone formation regimes in neighboring cities of shale plays in the Northeast United States using photochemical modeling and satellite retrievals[J]. Atmospheric Environment, 2016, 142: 152-170. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.06.058 |
| [8] | Levelt P F, Hilsenrath E, Leppelmeier G W, et al. Science objectives of the ozone monitoring instrument[J]. IEEE Transactions on Geoscience and Remote Sensing, 2006, 44(5): 1199-1208. DOI:10.1109/TGRS.2006.872336 |
| [9] | Park J, Ryu J, Kim D, et al. Long-range transport of SO2 from continental Asia to Northeast Asia and the Northwest Pacific ocean: flow rate estimation using OMI data, surface in situ data, and the HYSPLIT model[J]. Atmosphere, 2016, 7(4). DOI:10.3390/atmos7040053 |
| [10] |
刘旻霞, 孙瑞弟, 宋佳颖, 等. 基于OMI数据的新疆地区臭氧柱浓度研究[J]. 中国环境科学, 2021, 41(4): 1498-1510. Liu M X, Sun R D, Song J Y, et al. Research on ozone column concentration in Xinjiang based on OMI data[J]. China Environmental Science, 2021, 41(4): 1498-1510. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.04.002 |
| [11] | Shen L, Jacob D J, Liu X, et al. An evaluation of the ability of the ozone monitoring instrument (OMI) to observe boundary layer ozone pollution across China: application to 2005-2017 ozone trends[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(9): 6551-6560. DOI:10.5194/acp-19-6551-2019 |
| [12] |
罗晓玲, 李岩瑛, 严志明, 等. 近60年河西走廊地区沙尘暴发生演变特征及其气象影响因子[J]. 水土保持研究, 2021, 28(5): 254-260, 267. Luo X L, Li Y Y, Yan Z M, et al. Evolution characteristics of sandstorm and meteorological influence factors in Hexi corridor in recent 60 years[J]. Research of Soil and Water Conservation, 2021, 28(5): 254-260, 267. DOI:10.13869/j.cnki.rswc.2021.05.029 |
| [13] | Yang L S, Feng Q, Adamowski J F, et al. Causality of climate, food production and conflict over the last two millennia in the Hexi Corridor, China[J]. Science of the Total Environment, 2020, 713. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.136587 |
| [14] |
焦云腾. 河西走廊土地整治模式研究[D]. 兰州: 甘肃农业大学, 2021. Jiao Y T. Study on land consolidation model of Hexi corridor[D]. Lanzhou: Gansu Agricultural University, 2021. |
| [15] | Nan L L, Guo Q E, Cao S Y. Archaeal community diversity in different types of saline-alkali soil in arid regions of Northwest China[J]. Journal of Bioscience and Bioengineering, 2020, 130(4): 382-389. DOI:10.1016/j.jbiosc.2020.06.001 |
| [16] |
于瑞新, 刘旻霞, 李亮, 等. 长三角地区近15年大气臭氧柱浓度时空变化及影响因素[J]. 环境科学学报, 2021, 41(3): 770-784. Yu R X, Liu M X, Li L, et al. Spatial and temporal variation of atmospheric ozone column concentration and influencing factors in the Yangtze River Delta region in recent 15 years[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(3): 770-784. DOI:10.13671/j.hjkxxb.2020.0346 |
| [17] |
陈志青, 邵天杰, 赵景波, 等. 内蒙古地区近地面臭氧浓度时空分异及主导气象因子探讨[J]. 干旱区研究, 2020, 37(6): 1504-1512. Chen Z Q, Shao T J, Zhao J B, et al. Spatial-temporal differentiation of near-surface ozone concentration and dominant meteorological factors in Inner Mongolia[J]. Arid Zone Research, 2020, 37(6): 1504-1512. DOI:10.13866/j.azr.2020.06.15 |
| [18] |
李乐, 刘旻霞, 肖仕锐, 等. 山东半岛近地面O3浓度时空变化及潜在源区解析[J]. 环境科学, 2022, 43(3): 1256-1267. Li L, Liu M X, Xiao S R, et al. Temporal and spatial variation in O3 concentration near the surface of Shandong peninsula and analysis of potential source areas[J]. Environmental Science, 2022, 43(3): 1256-1267. |
| [19] |
徐言. 北京市气溶胶物理光学特征及潜在来源分析[D]. 长春: 吉林大学, 2021. Xu Y. Analysis of the characteristics and potential sources of aerosol physical optics in Beijing[D]. Changchun: Jilin University, 2021. |
| [20] | Tyagi B, Singh J, Beig G. Seasonal progression of surface ozone and NOx concentrations over three tropical stations in North-East India[J]. Environmental Pollution, 2020, 258. DOI:10.1016/j.envpol.2019.113662 |
| [21] | Zhao S P, Ye Y, Qin D H, et al. Analyses of regional pollution and transportation of PM2.5 and ozone in the city clusters of Sichuan Basin, China[J]. Atmospheric Pollution Research, 2018, 10(2): 374-385. |
| [22] | Zeng Y, Hopke P K. A study of the sources of acid precipitation in Ontario, Canada[J]. Atmospheric Environment, 1989, 23(7): 1499-1509. DOI:10.1016/0004-6981(89)90409-5 |
| [23] | Hopke P K, Gao N, Cheng M D. Combining chemical and meteorological data to infer source areas of airborne pollutants[J]. Chemometrics and Intelligent Laboratory Systems, 1993, 19(2): 187-199. DOI:10.1016/0169-7439(93)80103-O |
| [24] |
李莉, 蔡鋆琳, 周敏. 2013年12月中国中东部地区严重灰霾期间上海市颗粒物的输送途径及潜在源区贡献分析[J]. 环境科学, 2015, 36(7): 2327-2336. Li L, Cai J L, Zhou M. Potential source contribution analysis of the particulate matters in Shanghai during the heavy haze episode in Eastern and Middle China in December, 2013[J]. Environmental Science, 2015, 36(7): 2327-2336. |
| [25] | Salmabadi H, Khalidy R, Saeedi M. Transport routes and potential source regions of the Middle Eastern dust over Ahvaz during 2005-2017[J]. Atmospheric Research, 2020, 241. DOI:10.1016/j.atmosres.2020.104947 |
| [26] | Xu X, Akhtar U S. Identification of potential regional sources of atmospheric total gaseous mercury in Windsor, Ontario, Canada using hybrid receptor modeling[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(15): 7073-7083. DOI:10.5194/acp-10-7073-2010 |
| [27] |
肖仕锐, 刘旻霞, 李乐, 等. 河套平原O3浓度时空分布、传输路径及潜在源贡献分析[J]. 环境科学学报, 2022, 42(6): 237-249. Xiao S R, Liu M X, Li L, et al. Temporal and spatial distribution, transmission path and potential source contribution of O3 concentration in Hetao Plain[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2022, 42(6): 237-249. |
| [28] | Doherty R M. Ozone pollution from near and far[J]. Nature Geoscience, 2015, 8(9): 664-665. DOI:10.1038/ngeo2497 |
| [29] | Ziemke J R, Olsen M A, Witte J C, et al. Assessment and applications of NASA ozone data products derived from Aura OMI/MLS satellite measurements in context of the GMI chemical transport model[J]. Journal of Geophysical Research, 2014, 119(9): 5671-5699. DOI:10.1002/2013JD020914 |
| [30] |
张莹, 高玚, 祝善友, 等. 近30a中国上空臭氧总量时空变化遥感监测分析[J]. 地球信息科学学报, 2014, 16(6): 971-978. Zhang Y, Gao Y, Zhu S Y, et al. Variation of total ozone over China for 30 years analyzed by multi-source satellite remote sensing data[J]. Journal of Geo-Information Science, 2014, 16(6): 971-978. |
| [31] |
陈洪滨, 许丽生, 王普才. 利用SAGE Ⅱ遥感分析我国上空平流层臭氧的分布和变化特征[J]. 应用气象学报, 1995, 6(2): 240-245. Chen H B, Xu L S, Wang P C. A study of the distribution and evolution characteristics of stratospheric ozone over China using SAGE Ⅱ data[J]. Quarterly Journal of Applied Meteorology, 1995, 6(2): 240-245. |
| [32] |
王闰芳, 马晓丹, 赵天良, 等. 利用地面观测资料和AIRS卫星资料评估MACC再分析臭氧数据中国地区的适用性[J]. 环境科学, 2019, 40(10): 4412-4422. Wang R F, Ma X D, Zhao T L, et al. Evaluation of MACC reanalysis ozone data over China using ground-based and AIRS satellite observations[J]. Environmental Science, 2019, 40(10): 4412-4422. |
| [33] |
齐艳杰, 于世杰, 杨健, 等. 河南省臭氧污染特征与气象因子影响分析[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 587-599. Qi Y J, Yu S J, Yang J, et al. Analysis of characteristics and meteorological influence factors of ozone pollution in Henan Province[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 587-599. |
| [34] | Zheng J Y, Zhong L J, Wang T, et al. Ground-level ozone in the Pearl River Delta region: analysis of data from a recently established regional air quality monitoring network[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(6): 814-823. |
| [35] | Dickerson R R, Kondragunta S, Stenchikov G, et al. The impact of aerosols on solar ultraviolet radiation and photochemical smog[J]. Science, 1997, 278(5339): 827-830. |
| [36] |
易睿, 王亚林, 张殷俊, 等. 长江三角洲地区城市臭氧污染特征与影响因素分析[J]. 环境科学学报, 2015, 35(8): 2370-2377. Yi R, Wang Y L, Zhang Y J, et al. Pollution characteristics and influence factors of ozone in Yangtze River Delta[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2015, 35(8): 2370-2377. |
| [37] |
单文坡, 殷永泉, 杜世勇, 等. 夏季城市大气O3浓度影响因素及其相关关系[J]. 环境科学, 2006, 27(7): 1276-1281. Shan W P, Yin Y Q, Du S Y, et al. Ozone pollution, influence factors and their correlation at urban area in summer[J]. Environmental Science, 2006, 27(7): 1276-1281. |
| [38] | Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. Ozone pollution in China: a review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 2016, 575: 1582-1596. |
| [39] |
黄小刚, 赵景波. 2016年长三角城市群O3浓度的时空变化规律[J]. 中国环境科学, 2018, 38(10): 3611-3620. Huang X G, Zhao J B. Spatial-temporal variation of ozone in Yangtze River Delta urban agglomeration in 2016[J]. China Environmental Science, 2018, 38(10): 3611-3620. |
| [40] |
周牡丹. 气候变化情景下新疆地区干旱指数及作物需水量预测[D]. 杨凌: 西北农林科技大学, 2014. Zhou M D. Drought index and crop water requirement prediction under climate change scenarios in Xinjiang region[D]. Yangling: Northwest A&F University, 2014. |
| [41] |
刘彪. 东北某城市臭氧污染特征及控制策略研究[D]. 长春: 吉林大学, 2021. Liu B. Study on the characteristics and control strategies of ozone pollution in a city in northeast China[D]. Changchun: Jilin University, 2021. |
| [42] |
罗瑞雪, 刘保双, 梁丹妮, 等. 天津市郊夏季的臭氧变化特征及其前体物VOCs的来源解析[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 75-87. Luo R X, Liu B S, Liang D N, et al. Characteristics of ozone and source apportionment of the precursor VOCs in Tianjin suburbs in summer[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 75-87. |
| [43] |
王旭东, 尹沙沙, 杨健, 等. 郑州市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析[J]. 环境科学, 2021, 42(2): 604-615. Wang X D, Yin S S, Yang J, et al. Characteristics, meteorological influences, and transport source of ozone pollution in Zhengzhou city[J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 604-615. |