2023, Vol. 44
长江流域是指长江干流和支流流经的广大区域, 干流全长6 300多km, 自西向东流经青、蜀、藏、云、渝、鄂、湘、赣、皖、苏、沪等11个省(自治区、直辖市)注入东海.支流展延至贵、甘、陕、豫、浙、桂、粤、闽等8个省(自治区), 横跨中国西部、中部和东部三大经济区, 是世界第三大流域, 流域总面积180万km2, 占我国国土面积的18.8%, 人口和生产总值均超过全国的40%, 对推动我国流域水资源保护与发展研究有重要意义[1, 2].
近年来, 在长江流域经济高速发展与不断创造价值过程的同时, 各类环境问题也不可避免地发生, 区域生态付出了沉重的代价[3~5].开展长江流域水质、水量及污染物浓度时空分布特征分析和评估, 对于科学评判长江流域水质时空分布特征及变化规律, 提升长江流域水质, 保护长江流域生态特征具有重要意义.此前, 很多学者在不同尺度上对长江流域水质进行了大量研究, Dong等[6]对长江中下游沿岸城市磷的分布特征及空间差异进行了分析; 王艳分等[7]探究了长江流域重要通江湖泊洞庭湖水系水质污染关键驱动因素;Li等[8]在长时间尺度下对三峡库区污染物情况进行评估; 王文静等[9]对汉江水系点源和面源主要污染物通量时空分布进行研究; 刘发根等[10]对鄱阳湖水系水质年际通量及其影响因素进行了分析.此外, 有学者从长江水系水质评价方法[11]、水质预测模型[12, 13]、水环境影响评价[14, 15]和污染物溯源[16, 17]等方面开展了长江水系的定性与定量评估.综上, 现有的研究大多局限于通过长江流域部分河段和湖泊等进行局部分析探讨, 或仅仅对干流整体进行现状定性评价与通过评估方法上的创新开展实验, 鲜有对长江全流域时空尺度下污染物通量时空特征进行探讨.
因此, 本研究基于2017~2020年长江流域重要水系节点各污染物监测记录数据, 从断面水量、水质和通量等方面展开分析, 对其时空变化特征、年际变化趋势、污染物通量与流量和浓度相关性进行研究; 并结合主要污染物通量成分贡献与上游、中游和下游通量汇入对全过程影响及汛期和非汛期水量季节性聚类分析等, 以期为科学认识长江流域水环境治理成效、开展长江流域水环境统筹管理和制定水环境保护措施等提供科学依据与借鉴.
1 材料与方法 1.1 研究范围研究区域为长江流域江河湖泊水系, 研究时段为2017~2020年.综合考虑水文特征, 污染物通量变化特征分析选取长江干流6个典型监测控制断面, 包括上游的石鼓和向家坝断面、中游三峡大坝前后的寸滩和宜昌断面以及下游湖泊网密集分布的汉口和大通断面, 以及包括嘉陵江、岷沱江、乌江、洞庭湖和鄱阳湖等长江主要支流水系在内的13个重要节点监测断面(见图 1).
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图 1 长江流域干支流水系监测断面和分布概况 Fig. 1 Monitoring section locations and overview of mainstream and tributaries in the Yangtze River Basin |
根据2017~2020年长江流域主要污染情况, 重点选取水质参数指标包括高锰酸盐指数、生化需氧量(BOD5)、氨氮(NH4+-N)、总氮(TN)和总磷(TP)等进行浓度和通量变化趋势分析.其中, 计算通量所需的径流量数据来源于水利部长江水利委员会编纂的《长江流域重要控制断面水资源监测通报》和《长江水文年鉴》, 各水质参数指标的浓度数据来源于生态环境部长江流域水系水质断面监测数据库, 选取与水文监测站点地理距离最近的水质监测站点.
1.3 通量计算方法目前国内外学者已对河流污染物通量计算方法及其产生的各类误差修正进行了系统总结[18~22], 采用公式(1)和公式(2)进行河流断面月通量(Fmi)和年通量(Fai)的计算：
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式中, Fmi为河流断面月度通量(103 t), Fai为年度通量(103 t), ci为河流断面某污染因子某年i月浓度值(mg ·L-1), li为该河流断面某年i月径流量(108 m3).
1.4 数据处理水文水质监测断面分布情况通过ArcGIS 10.2进行空间展示.Minitab 17用于干支流断面时空尺度上相似性层次聚类, 聚类方式和测量方式分布为组间平均链锁与欧氏距离.污染物通量空间分异性Circos和弦图源图由RStudio(v3.6.3)生成, 其他图表由Graphpad Prism (v8.0.2)和Origin 2021绘制.
2 结果与分析 2.1 主要污染物浓度时空特征分析 2.1.1 空间分布特征2017~2020年长江流域重要控制断面主要污染物连续48个月动态监测空间分布如图 2所示, 其中, 箱型图上下须线为统计四分位点, 红断线为水质站月浓度算术平均值连接线, 黑断线左右两侧为干流、支流浓度数据, 分别自发源地至入海口排列.统计学数据如表 1所示, 体现控制断面水质空间分布特征.
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1.新华, 2.三块石, 3.寸滩, 4.南津关, 5.杨泗港, 6.五步沟, 7.雅砻江口(雅砻江), 8.凉姜沟(岷江), 9.李家湾(沱江), 10.北温泉(嘉陵江), 11.白马(乌江), 12.清江大桥(清江), 13.羊尾(汉江), 14.皇庄(汉江), 15.岳阳楼(洞庭湖), 16.鄱阳湖出口(鄱阳湖), 17.西湖湖心(水阳江), 18.泾南交界(青戈江), 19.陈浅(滁河) 图 2 48个月连续监测长江流域重要控制断面主要污染物月均浓度变化 Fig. 2 Monthly average concentrations of major pollutants at main control sections in the Yangtze River Basin for 48 months |
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表 1 2017~2020年长江流域主要控制断面月度水质特征/mg ·L-1 Table 1 Monthly water quality results of main control sections in the Yangtze River Basin from 2017 to 2020/mg ·L-1 |
由图 2和表 1可知, 2017~2020年长江流域干支流高锰酸盐指数月均值低于GB 3838-2002标准中河流Ⅲ类限制标准(6 mg ·L-1), 干流上游及源头部分达到Ⅰ类标准(2 mg ·L-1), 作为通江湖泊的代表, 鄱阳湖和洞庭湖等下游监测断面该指数低于流域整体平均值, 反映出地区河湖有机物污染防治措施较为有效[23].长江流域干支流NH4+-N浓度总体平稳且良好, 95%以上水质监测浓度数据达到Ⅱ类标准限值(0.5 mg ·L-1), 长江入海口地区NH4+-N浓度依然最高, 与该地经济较为发达及点源污染较多有关[20].根据4年来长江干流六大主要控制站月度监测数据显示, 干流氮、磷浓度均呈现自西向东逐渐增高趋势.且如果按照GB 3838-2002中较为严格的湖、库地表水环境质量限值标准长江流域部分水系出现高于Ⅴ类区域.氮、磷自20世纪70年代就被认为是导致富营养化的重要环境因子, 长江流域一直以来处于各类生产生活活动交替更迭的状态, 是富营养化的重灾区[24~26].支流不同水系污染物浓度变化较大, 整体保持从源区至嘉陵江水系前上升而后下降的趋势, 各污染物在支流嘉陵江水系处有显著降低趋势, 可能与位于嘉陵江和乌江之间的三峡大坝较强的拦截作用有关.从图 2和表 1中TP和TN浓度变化空间分布来看, 长江上游支流沱江水系明显高于其他地区, 甚至在盒须图中下四分位点数值基本高于其他所有点位, 一定程度上说明其富营养化风险较高.
2.1.2 年际变化趋势长江干流上中下游监测断面高锰酸盐指数、NH4+-N、TP和TN年际浓度变化特征如图 3所示, 2017~2020年长江流域各污染物浓度整体呈波动下降趋势.与2017年相比, 2020年长江干流上中下游高锰酸盐指数分别下降18.5%、16.0%和14.0%, 以上游下降幅度最高.所选取的4类监测指标中ρ(NH4+-N)变化波动最大, 下游断面从2017年的0.241 mg ·L-1下降到0.044 mg ·L-1, 减少81.7%, 而上游波动最小, 整体变化率仅为3.2%, 中游次之为11.7%.NH4+-N受水体环境变化影响较小, 大幅下降的原因可能与下游发达地区以NH4+-N为导向的水环境控污政策有关.TP的浓度下降较为明显, 2017~2020年4年间长江干流上中下游断面ρ(TP)呈单调下降趋势, 上游断面从2017年的0.085 mg ·L-1降至2020年的0.062 mg ·L-1, 下降约27.1%; 中游和下游分别下降22.7%和34.8%.长江流域沿岸磷肥企业众多且广泛分布较难以治理, 近年来长江流域“分区控制、分类治理”, 不断精细化水污染管控措施效果显著[27].从图 3可以看出长江干流不同区间ρ(TN)上下波动较为明显, 2018年中游出现最低均值为0.733 mg ·L-1, 而峰值在2020年由下游监测断面检测出为1.912 mg ·L-1, 变化不稳定性目前阶段仍较强.
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图 3 2017~2020年长江流域干流高锰酸盐指数、NH4+-N、TP和TN浓度比较 Fig. 3 Interannual levels of permanganate index, NH4+-N, TP, and TN in the mainstream of the Yangtze River from 2017 to 2020 |
长江流域各水系径流量监测数据来自距离水质监测断面最近的水文站.图 4为长江干流及支流代表水系径流量时空变化特征, 从中可以看出2017~2020年自西向东长江干流径流量单调增大, 4 a均值由石鼓站的466亿m3显著增大到大通站9 923亿m3.各断面径流量丰、枯水年表现并非完全一致, 如下游汉口和大通站监测断面在年径流量较大时丰、枯水年性质表现较强, 丰水年为2017年和2020年, 径流量保持在均值以上, 枯水年则为2018和2019年.其他干流断面径流量在4年间波动幅度较小, 但在2019年均达到最低幅度.此外图 4也选取支流代表水系径流量变化比较, 4年来两湖(洞庭湖和鄱阳湖)水系径流量较丰富, 年际均值均达到2 000亿m3以上, 同干流径流量丰、枯水期表现较为一致, 洞庭湖水系在2020年达到最大值为2 904亿m3, 鄱阳湖水系最大为2017年的2 133亿m3.其他支流水系年际变化较为稳定, 均值较低, 图 4中均值最低为富顺水文监测站, 即沱江断面年际径流量均值150亿m3.洞庭湖水系径流量丰富的原因可能跟自2003年三峡工程运行以来, 洞庭湖来水大部来自于湖南四水入湖, 多年径流量得以保持在较高水平[28].
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1.石鼓, 2.向家坝, 3.寸滩, 4.宜昌, 5.汉口, 6.大通, 7.桐子林(雅砻江), 8.高场(岷江), 9.富顺(沱江), 10.北碚(嘉陵江), 11.武隆(乌江), 12.高坝洲(清江), 13.白河(汉江), 14.皇庄(汉江), 15.城陵矶(洞庭湖), 16.湖口(鄱阳湖), 17.新河庄(水阳江), 18.西河镇(青戈江), 19.汊河集闸下(滁河) 图 4 2017~2020年长江流域干支流径流量时空变化特征 Fig. 4 Spatiotemporal variations in runoff of mainstream and tributaries in the Yangtze River from 2017 to 2020 |
选取分布在长江流域上、中、下游各监测断面水质站浓度和水文站径流量数据, 按照公式(2)计算2017~2020年长江流域控制断面主要污染物通量, 结果见表 2.长江干流高锰酸盐指数和NH4+-N通量4年间最大值均出现在汉口, 分别为2 359.36×103 t和183.37×103 t, TP和TN最大值出现在末端大通断面, 分别为77.44×103 t和2 162.47×103 t.支流最大值均出现在洞庭湖水系.计算4年来长江干流各相邻断面区间通量差, 并以区间主要支流标志如图 5所示.从中可知, 所选取4类主要污染物指标在宜昌前后区间相差最大, 在寸滩-宜昌段各污染物通量数值首次出现反向爬升, 即在图 5差值中表现为负值; 而在相邻的宜昌-汉口段通量相差达到峰值.近年来相关研究表明[29~32], 诸如南水北调大型跨流域调水工程、丹江口水库及其梯级枢纽工程修建、三峡大坝蓄水活动均会对周边大范围水体造成不同程度的影响, 逆转原有天然水文情势如流量、水质等进而改变水体综合特征.如在此次研究中宜昌处三峡大坝对各污染物拦截作用较为明显, 相邻区段通量差值计算结果也较好地佐证了这一点.干流末端(汉口-大通)NH4+-N通量陡减而TN突增, 可能受长三角地带城市化导致较强的硝化作用累积影响[33].近年来相关研究表明, 城市化可以通过改变土壤结构性质如其中凋落物的数量和质量进而引起相关微生物活动变化(如硝化细菌、氨化细菌等)来影响氮素转化速率, 其结果是使得城市环境中氮的硝化作用显著高于郊区及农村环境[34~36].长江干流末端这一现象也佐证了这一结论.长江支流主要控制断面2017~2020年各污染物通量变化特征相似, 空间上自西向东先升后降, 在洞庭湖与鄱阳湖处各污染物数值达到最高, 说明两湖地区污染物入江贡献较大.N/P值整体在20~30之间, 且TN浓度保持在较高水平, 说明水体呈磷限制潜在富营养化趋势明显[25].
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表 2 2017~2020年长江流域主要控制断面年度通量数据×103/t Table 2 Annual flux data of main control sections in the Yangtze River Basin from 2017 to 2020×103/t |
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1.石鼓-向家坝, 2.向家坝-寸滩, 3.寸滩-宜昌, 4.宜昌-汉口, 5.汉口-大通; A.水洛河, B.雅砻江, C.龙川河, D.普渡河, E.牛栏江, F.横江, G.岷江, H.沱江, I.赤水河, J.綦江, K.嘉陵江, L.乌江, M.清江, N.沮漳河, O.洞庭湖, P.湘江, Q.汉江, R.涢水, S.富水, T.赣江, U.鄱阳湖, V.皖河, W.巢湖 图 5 2017~2020年长江流域主要控制断面区间通量差 Fig. 5 Interval flux difference in main control sections in the Yangtze River from 2017 to 2020 |
以2020年月度变化特征对比分析, 结果如图 6所示.统计污染物中各断面高锰酸盐指数、TP和TN通量在月度表现中具有明显的高值区, 整体呈现先增大后减小的分布特征, 丰水期时各水系通量较高, 断面水量对通量表现水平影响较大.从各污染物通量时空变化图中综合来看, 上游岷沱江、嘉陵江及中游两湖地区污染物通量对入江贡献较大, 如中游洞庭湖水系高锰酸盐指数通量在7月汛期达到168.8×103 t, 超越长江中游干流均值152.9×103 t, 且逼近长江干流上游汛期最大值191.3×103 t, 而嘉陵江次之为77.95×103 t.反之, 上游地区的雅砻江及乌江、中游地区的汉江及清江以及下游的水阳江、青戈江和滁河则对入江通量贡献较小, 基本在20×103 t以下, 反映出不同区域水环境下通量差异性的存在, 即通量的空间响应关系, 该关系具体内容在后文详细论述.其他污染物中TP和TN与高锰酸盐指数这一变化特征相似, 均是在7、8月达到峰值, TP通量上游、中游和下游分别为9.6×103、14.3×103和13.3×103 t, TN为186.0×103、182.1×103和405.3×103 t, 除两湖外其他支流水系氮磷入江贡献较小, 最大为下游青戈江入江, TN和TP分别为5.5×103 t和0.24×103 t, 年内其他月份较为稳定.在所选取污染物中, NH4+-N通量在长江干流上游和中游的枯水季中表现较为活跃, 而在13个支流水系中其浮动较小.由于污染物通量不只是流量的函数, 亦是浓度的函数, 通量变化特征也受污染物在水中浓度变化时(如吸附、降解等其他人为或自然作用过程)的影响, 该现象可能与近年来实行严格的水环境管控政策, 进行有效的环境污染改善措施有关[20].
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图 6 2020年长江流域干支流高锰酸盐指数、NH4+-N、TP和TN通量时空变化特征 Fig. 6 Spatiotemporal variations in permanganate index, NH4+-N, TP, and TN fluxes in the Yangtze River Basin in 2020 |
污染物进入水体后, 会受到吸附、稀释、降解和扩散等多种环境行为的影响, 通过污染物通量与水量、水质的相关关系来辨析水体环境污染减排控制等作用效果, 进而可以分析各类污染物影响因素, 提高环保政策源头控制的精准性和有效性[37].将年尺度上主要污染物通量与水量数据经标准化处理, 基于IBM SPSS 24进行回归分析, 以P < 0.05计显著性相关, 结果如图 7所示.主要污染物中高锰酸盐指数和TP通量与水量呈极显著性相关(P < 0.01), 说明高锰酸盐指数和TP污染受地表径流雨雪冲刷裹挟等自然作用影响较大,主要来自于面源污染.TN通量与水量表现为显著性相关(P < 0.05), NH4+-N通量与水量相关性较小(P>0.05), 易受集中工业废水排放等点源污染影响.拟合度R2介于0.846 4~0.982 7之间.
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椭圆中数字表示Spearman相关性系数r, *表示显著相关, 即P < 0.05, 色柱对应其数值分布范围, 椭圆右向倾斜表示正相关性, 其离心率越大相关性越强, 反之同理; A.高锰酸盐指数, B.NH4+-N, C.TN, D.TP, E.BOD5, F.COD 图 7 长江流域污染物通量与水量和水质相关性 Fig. 7 Correlation between pollutant fluxes, runoff, and concentration in the Yangtze River Basin |
化学需氧量和高锰酸盐指数可以综合反映水体中有机污染程度[38], 生化需氧量有时会和氮、磷联用进行富营养化评估和预测藻华暴发.选取主要污染物指标进行长江流域通量和水质数据的Spearman相关性分析显示, 两者之间总体相关性一般, BOD5与TN、TP和COD有显著相关性(P < 0.05), 相关性系数绝对值分别为0.51、0.49和0.51.这一现象可能反映出长江流域无机与有机物污染耦合作用在加强, 在未来的环保工作中需要多加注意以及进一步研究.根据富国[39]在通量计算公式类别划分时对河流过流污染源类型的讨论, 在通量与水量和水质相关分析外, 具体需要断定流域内污染源类型时, 还需要根据浓度与水量相关性判断监测断面上游污染物面源、点源及混合排放类型, 其中在面源污染占优区合理增加监测频率(尤其是对丰水期河流)对通过径流量数据推演通量估计的准确性有很大提升.
2.3.2 通量时空自相关响应关系空间自相关是空间聚集程度的有效反映, 是多元统计中广泛应用的一种聚类方法, 目的在于揭示自然分组聚类情况[40, 41].其中也不乏将时间指标纳入研究中, 进行参数指标的时间聚类[32].因此本节进行通量时空自相关进一步辨别长江流域通量在时间和空间尺度上的层次单元属性, 以期为长江流域点源和面源精准化管控提供理论支撑.
图 8为以TN为例分别进行空间和时间尺度上的聚类结果.通量相似性特征断面可分为两类, 长江下游支流水系滁河及水阳江为一类, 而同属于下游的青戈江与该大类距离较远, 类似的情况还有鄱阳湖及洞庭湖, 说明在当前情况下同一局部空间范围内(水量近似)的不同水系依然表现出不同的水质状况, 目前长江流域尤其是下游入江三角洲地带水质环境治理政策仍然需要一地一议、因地制宜, 不能一概而论.长江中游和上游水系同属第二大类, 大类断面具体以三峡大坝相隔可进一步划分为以汉口为代表的子类和以石鼓为代表的源头区、以岷沱江支流水系为代表的中上游区子类.结合2.1节中水质空间分布特征情况, 再次印证了三峡大坝对污染物的较强拦截分流作用.
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A.石鼓, B.北碚(嘉陵江), C.武隆(乌江), D.宜昌, E.城陵矶(洞庭湖), F.大通, G.西河镇(青戈江), H.高坝洲(清江), I.向家坝, J.高场(岷江), K.寸滩, L.富顺(沱江), M.桐子林(雅砻江), N.皇庄(汉江), O.汉口, P.白河(汉江), Q.湖口(鄱阳湖), R.新河庄(水阳江), S.汊河集闸下(滁河) 图 8 长江流域污染物通量时空聚类树状图 Fig. 8 Temporal and spatial clustering trees of pollutant fluxes in the Yangtze River Basin |
以2020年为特征年, 选取主要污染物TN月度通量数据进行时间尺度上的层次聚类分析, 根据图 8可知, TN通量在时间分布上季节差异性较为明显, 汛期8月和9月TN通量和其他非汛期月度数据有显著距离, 再次印证2.3.1节中通量与水量相关性较强.除此之外, 2~5月与11月至次年1月通量分属不同子类差距明显, 对应长江水系在水量较平稳的平水期和枯水期特征也不尽相同.因此, 实行水环境治理具体措施时, 除根据局部水体水质特征考虑外, 亦应结合汛期与非汛期等水量相差较大情况制定不同规划.
2.3.3 通量时空贡献分析通量时空贡献分析意在说明在时间和空间尺度下长江主要污染物的通量成分贡献.以2.2.2节分析中表现最为强烈的TN通量数据为例对通量时空贡献进行具象化表述, 图 9为空间尺度下不同支流TN通量汇入干流上中下游表现以及时间尺度下对长江干流不同区段TN通量数据进行贡献分析, TN在不同空间点位表现波动较为剧烈, 可能与大范围水体非自然迁移补给如南水北调工程导致河道天然水文情势变异、水体自净情况逆转等的影响有关[32], 具体情况还需要通过大量实验进一步考证分析.2020年TN汛期和非汛期表现差距明显, 7~9月通量表现依然最强, 非汛期中1~3月和11~12月亦有差距, 如前者在上游和中游通量贡献较强, 而11~12月主要为下游地区, 再次说明在实施局部空间水环境调控措施时, 需要多加考虑季节水体特征影响.
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空间尺度下长江流域不同支流TN通量汇入干流上中下游通量表现以数值展示, 红色标注通量贡献较大的支流; 时间尺度下的贡献弦图外侧圆环表示贡献率(0~100%), 左半边月份对应右半边上中下游通量, 内侧圆环表示具体数值, 左半边即月度数值, 右半边即空间尺度中的上中下游数值 图 9 长江流域2020年TN通量时空贡献 Fig. 9 Spatiotemporal contribution diagram of TN flux in the Yangtze River Basin in 2020 |
(1) 长江流域干流TN和TP浓度均在空间分布上呈现自西向东逐渐增高趋势, NH4+-N波动幅度较小, 干流上中下游高锰酸盐指数年度值在2017~2020年期间分别下降18.5%、16.0%和14.0%, 以上游下降幅度最高.上游支流沱江水系污染物浓度高于其他地区, 入江贡献最高.2017~2020年长江流域各主要污染物浓度整体呈下降趋势, TP和NH4+-N浓度下降较为明显.
(2) 2017~2020年长江流域自西向东干流径流量单调增大, 4a均值从466亿m3显著增大到9 923亿m3.支流河湖水系中两湖流域水量贡献最大, 年均值分别为2 904.3亿m3和2 133.8亿m3.长江支流水系岷沱江、嘉陵江和中游两湖地区污染物通量对入江贡献较大, 不同区域水环境下通量存在差异性, 主要污染物中高锰酸盐指数、TP和TN通量年均呈现先增后减的趋势, 主要污染物指标在宜昌前后区间相差最大, 三峡大坝截留作用明显.
(3) 通过相关性分析, 主要污染物指标中高锰酸盐指数和TP通量与水量呈极显著性相关, 通量间BOD5与TN、TP和COD有显著相关性.通量时空层次聚类分析显示主要污染物在汛期和非汛期差异性较强, 空间层次划分为不同子类, 说明局部空间范围内的不同水系目前依然表现出差异性较大的水质状况.通量贡献分析表明, 长江流域主要污染物在7~9月汛期活动强烈, 水质污染来源于自然源较多, 易受水体迁移运动等自然影响形成天然污染带.
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