2023, Vol. 44
2. 广东省科学院生态环境与土壤研究所, 华南土壤污染控制与修复国家地方联合工程研究中心, 广东省农业环境综合治理重点实验室, 广州 510650;
3. 广州市生态环境局黄埔技术中心, 广州 510530
2. Guangdong Key Laboratory of Integrated Agro-environmental Pollution Control and Management, National-Regional Joint Engineering Research Center for Soil Pollution Control and Remediation in South China, Institute of Eco-environmental and Soil Sciences, Guangdong Academy of Sciences, Guangzhou 510650, China;
3. Huangpu Technology Center of Guangzhou Municipal Ecological Environment Bureau, Guangzhou 510530, China
重金属镉多以Cd(Ⅱ)的形式存在于土壤环境中, 影响粮食作物的生长, 并通过食物链的富集作用累积在人体内, 对人体的重要器官造成损害[1, 2].重金属砷通常以As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的形式存在于土壤环境中, 相比于As(Ⅲ), As(Ⅴ)的存在更为稳定, 也可通过食物链的富集作用在人体内富集增加患癌几率[3~5].镉和砷可通过冶金生产活动、农药杀虫剂的使用等途径进入土壤和沉积物中形成镉-砷复合污染[5~8].镉和砷在土壤环境中的迁移转化与其在土壤中的存在形态、与共存物质的相互作用、土壤pH值、氧化还原电位等理化性质有关, 受土壤中主要矿物的吸附作用过程所调控[9~17].赤铁矿(α-Fe2 O3)和针铁矿(α-FeOOH)是土壤中最常见的两种铁(氢)氧化物, 富含表面活性羟基, 对镉和砷等重金属污染物都有很强的亲和力[18, 19].我国南方红壤富含氧化铁, 针铁矿的含量超过10%[20], 具有较大的比表面积和较高的表面活性, 成为重金属在土壤环境中迁移转化的重要调控界面.
近年来, 已有许多研究者开展了关于砷/镉在土壤矿物界面的吸附机制和特征的研究.Mamindy-Pajany等[21]通过开展砷酸盐在不同矿物界面上的研究证实, 砷酸盐在针铁矿、赤铁矿、磁铁矿和零价铁上的吸附均是单层吸附, 不同矿物对砷酸盐的吸附率均与pH值有关.Cd(Ⅱ)在针铁矿上的吸附行为符合Freundlich等温模型, 其吸附率与反应pH相关[22].Jiang等[23]发现As(Ⅴ)主要通过降低针铁矿的表面静电势以及与Cd(Ⅱ)在针铁矿表面相互作用形成三元络合物的方式增强针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附.虽然关于As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在不同矿物界面上的吸附机制已有许多研究, 例如静电吸附、共沉淀和形成三元络合物, 但聚焦Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面所形成的三元络合物类型的研究仍相对较少.
本研究通过Zeta电位表征和XPS表征, 结合吸附-解析等实验手段, 探讨了As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿界面上的相互作用, 验证了Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面共同吸附形成三元络合物的类型, 可进一步丰富对土壤-氧化铁界面重金属元素微化学相互作用过程的理解.
1 材料与方法 1.1 主要试剂与仪器主要试剂：砷酸钠(分析纯, 广州化学试剂厂)、硝酸镉(分析纯, 广州化学试剂厂)、硝酸钠(分析纯, 广州化学试剂厂)、硝酸(分析纯, 广州化学试剂厂)、4-吗啉乙磺酸钠(MES, 分析纯, 上海麦克林试剂)和氢氧化钠(分析纯, 上海麦克林试剂).实验用水均为超纯水.
主要仪器：BSA224S电子分析天平(赛多利斯公司, 德国)、PB-10数显pH计(赛多利斯公司, 德国)、HYG-C恒温振荡箱(培英仪器有限公司, 中国)、ALPHR 1-4 LD plus冷冻干燥机(CHRIST, 德国)、Nano-ZS90激光粒度电位分析仪(马尔文仪器有限公司, 英国)、D2 phaser X-射线衍射仪(布鲁克有限公司, 德国)、Optima 8000电感耦合等离子体发射光谱仪(珀金埃尔默仪器有限公司, 美国)、AFS-933原子荧光吸收光谱仪(吉天仪器有限公司, 中国)和K-Alpha X射线光电子能谱仪(赛默飞世尔科技公司, 美国).
1.2 针铁矿的制备采用共沉淀法, 将1.25 mol Fe(NO3)3·9H2 O溶解在含有250 mL超纯水的聚乙烯烧杯中, 用500 mL超纯水稀释溶解, 然后用恒流泵以5 mL·min-1的速率逐滴添加300 mL 5 mol·L-1氢氧化钾溶液, 在磁力搅拌器上连续搅拌, 然后用超纯水稀释至2 L, 搅拌2 h, 然后在室温下老化12 d.为了确保矿物充分老化, 每天在磁力搅拌器上搅拌2 h.老化后静置, 倒出上清液, 加入200 mL pH为3的草酸-草酸铵溶液, 置于暗室摇床上, 以80 r·min-1的速度摇动2 h, 除去无定形杂质, 离心后除去上清液.然后加入适量的0.4 mol·L-1 HNO3溶液, 搅拌均匀, 摇匀30 min, 去除吸附的离子.用超纯水清洗沉淀物, 离心多次, 直到上清液的电导率低于20 μS·cm-1.得到的沉淀置于40℃的烘箱中, 完全干燥后取出, 研磨后100目筛分, 放入塑料容器备用[24].
1.3 实验设计 1.3.1 溶液配置0.02 mol·L-1的As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)的母液分别用砷酸钠和硝酸镉配制, 密封储存于聚乙烯瓶中于4℃冷藏保存.背景电解质溶液为NaNO3-MES混合溶液, 用浓度为0.1 mol·L-1的HNO3和NaOH溶液调节背景溶液pH至3~8.
1.3.2 吸附动力学往2 mL离心管中添加2 mg针铁矿和0.95 mL或0.9 mL的pH值为6的NaNO3-MES混合溶液, 随后单独或同时添加0.05 mL的As(Ⅴ)或Cd(Ⅱ)母液稀释液, 使得体系中As(Ⅴ)的初始浓度为0.5 mmol·L-1, Cd(Ⅱ)的初始浓度为0.1 mmol·L-1, 硝酸钠浓度为0.1 mol·L-1, MES浓度为28 mmol·L-1, 反应体积为1 mL.摇匀后放入摇床中振荡, 摇床设定参数为25℃, 200 r·min-1.在5~1 440 min间根据不同时间点随机选取3个反应管进行取样, 样品经0.22 μm滤膜过滤后, 用电感耦合等离子体发射光谱仪(检出限3.4 μg·L-1)和原子荧光吸收光谱仪(检出限0.0617 μg·L-1)分别对溶液中Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的浓度进行测定[25].
1.3.3 吸附等温线吸附等温线实验设置体系中Cd(Ⅱ)或As(Ⅴ)的初始浓度为0.1~2 mmol·L-1, 其他实验操作流程同吸附动力学.反应24 h后破坏性取样, 样品经0.22 μm滤膜过滤后, 上机测试[25].
1.3.4 吸附解吸吸附解吸实验设置反应体积为10 mL, 其他实验操作流程同吸附等温线.反应24 h后静置10 min, 取5 mL样品经0.22 μm滤膜过滤后暂存待测, 然后将离心管放入离心机, 设置转速5 000 r·min-1, 时间5 min, 离心后倒去上清液, 重新加入10 mL的pH值为6的NaNO3-MES混合溶液, 再次置于摇床上平衡24 h后取5 mL样品经0.22 μm滤膜过滤后, 两批样品一同上机测试[26].
1.3.5 离子强度对吸附的影响离子强度影响实验设置体系中NaNO3-MES背景电解质浓度梯度分别为0.1、0.01和0.001 mol·L-1, 其他实验操作流程同吸附动力学.反应24 h后破坏性取样, 样品经0.22 μm滤膜过滤后, 上机测试[26].
1.3.6 分析表征样品经吸附实验在摇床中振荡24 h后冷冻干燥获得固体样品, 研磨制样后用X-射线衍射仪测试获得X射线衍射图谱数据, 测试条件：Co Kα源, 步进扫描, 步长1(°)·min-1, 测试角度范围15°~85°.样品经吸附实验在摇床中振荡24 h后在混匀的情况下用激光粒度电位分析仪测定Zeta电位, 每个样品测试3次.样品经吸附实验在摇床中振荡24 h后冷冻干燥获得固体样品, 研磨制样后用K-Alpha X射线光电子能谱仪(400 μm X射线点处的激发能=1 468.6 eV)进行XPS分析, 分析条件：Al Kα源, XPS分析室的压力≤ 5×10-6Pa, 宽扫描通道能量为100 eV, 窄扫描通道能量为30 eV.所有结合能均被校正为284.8 eV的C 1s信号[25, 26].
2 结果与讨论 2.1 针铁矿界面Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附动力学Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面的吸附动力学结果如图 1所示.实验结果表明, 针铁矿界面Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附刚开始时均为快速吸附过程, 然后进入缓慢吸附的阶段, 最终达到吸附平衡.单吸附时针铁矿对Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的平衡吸附量分别约为0.014 mmol·g-1[图 1(a)]和0.159 mmol·g-1[图 1(b)], 共吸附时的平衡吸附量分别为0.041 mmol·g-1[图 1(a)]和0.179 mmol·g-1[图 1(b)], 共吸附提高针铁矿对Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的平衡吸附量.这种阴阳离子共吸附时发生相互促进的现象主要受静电作用、形成三元表面络合物以及形成表面沉淀这3种机制调控[27].
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图 1 Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面上的吸附动力学 Fig. 1 Adsorption kinetics of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) onto goethite |
通过准一级和准二级动力学模型进一步对针铁矿界面上Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附动力学过程进行拟合, 拟合结果如表 1所示.由拟合结果可知, 无论是单吸附还是共吸附, 针铁矿界面Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附过程均更加符合准二级动力学模型(R2值更高), 为化学吸附过程. 此外, 对准二级动力学模型拟合结果的吸附速率常数(k2)进行对比可以发现, 体系中As(Ⅴ)的存在明显降低了针铁矿界面上Cd(Ⅱ)的吸附速率[从46.936 g·(mmol·min)-1减小至3.520 g·(mmol·min)-1], 体系中Cd(Ⅱ)的存在也降低了针铁矿界面上As(Ⅴ)的吸附速率[从0.537 g·(mmol·min)-1减小至0.192 g·(mmol·min)-1].Tao等[26]利用HRTEM透射电镜结合EDS能谱分析发现Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在氧化铝界面上的吸附位点存在重叠.因此推测Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面共吸附时存在多种调控机制, 导致共吸附时的吸附速率比单吸附时的吸附速率低.
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表 1 Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的准一级和准二级动力学拟合结果1) Table 1 Pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetics fitting results of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) |
2.2 pH效应对针铁矿界面Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)共吸附的影响
pH值对Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面吸附的影响实验结果如图 2所示.实验结果表明, 针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附率随pH值的增加而增加[图 2(a)], 对As(Ⅴ)的吸附率随pH值的增加而逐渐减小[图 2(b)].当Cd(Ⅱ)单吸附时[图 2(a)], 针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附率快速增长区域为pH 6~8(从22.60%增长至90.90%), 当As(Ⅴ)单吸附时[图 2(b)], 针铁矿对As(Ⅴ)的吸附率快速下降区域为pH 4~8(从70.95%下降至43.08%).Cd(Ⅱ)与As(Ⅴ)共吸附时, 针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附率快速增长区域左移至pH为4~7(从14.65%增长至94.91%)[图 2(a)], 对As(Ⅴ)的吸附率快速下降区域缩小至pH为5~8(从74.52%下降至50.57%)[图 2(b)].在pH值为3~8之间, Cd(Ⅱ)与As(Ⅴ)共吸附能够互相促进对方在针铁矿界面的吸附.
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图 2 pH对Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面吸附的影响 Fig. 2 Effect of pH on the adsorption of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) at goethite interface |
不同pH条件下针铁矿界面Zeta电位的变化结果如图 3所示, 实验结果表明, 针铁矿的pHpzc约为5.9, 因此pH>6时, 针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附快速提升至较高水平[图 2(a)], 对As(Ⅴ)的吸附快速降低至较低水平[图 2(b)].As(Ⅴ)的添加降低了体系的pHpzc, 使得Cd(Ⅱ)的吸附在较低pH时就开始快速抬升[图 2(a)]; Cd(Ⅱ) 的添加提高了体系的pHpzc, 使得As(Ⅴ)的吸附在较高的pH时仍保持较高的吸附率[图 2(b)].由此可以推断, 针铁矿界面Cd(Ⅱ)与As(Ⅴ)的吸附受静电作用所调控.此外, 针铁矿界面As(Ⅴ)与Cd(Ⅱ)共吸附时(模式反应pH=6)的ζ值略大于针铁矿界面As(Ⅴ)单吸附时的ζ值而小于Cd(Ⅱ)单吸附时的ζ值, 表明针铁矿界面上As(Ⅴ)与Cd(Ⅱ)的共吸附过程中发生了电位中和, As(Ⅴ)与Cd(Ⅱ)共吸附时的电位中和现象可能归因于三元络合物的形成[28].综上所述, 共吸附时针铁矿对Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附增强受静电作用及三元络合物的共同调控.
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图 3 Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面上吸附前后的Zeta电位(ζ) Fig. 3 Zeta potential (ζ) of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) before and after adsorption onto goethite interface |
不同反应条件下的XRD表征图谱如图 4所示, 结果表明, 针铁矿吸附Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)前后的XRD图谱均只显示针铁矿[国际衍射数据中心(ICDD)卡号00-029-0713]的特征衍射峰, 没有其他新的特征衍射峰出现, 即Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面共吸附后体系中没有新的固相生成, 因此可排除因Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)共沉淀导致其吸附量增加, 这与非铁矿物界面Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附所得结果类似[25].
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图 4 Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面上吸附前后的XRD图 Fig. 4 XRD patterns of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) before and after adsorption onto goethite interface |
Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面上的吸附等温线如图 5所示, 结果表明, 当Cd(Ⅱ)单吸附时[图 5(a)], 随着添加的Cd(Ⅱ)浓度增加, 针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附量缓慢增加.当As(Ⅴ)单吸附时[图 5(b)], 随着添加的As(Ⅴ)浓度增加, 针铁矿对As(Ⅴ)的吸附量迅速增加, 然后达到平衡.As(Ⅴ)与Cd(Ⅱ)共吸附时, 0.5 mmol·L-1 As(Ⅴ)的添加明显促进了针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附[图 5(a)], 而0.1 mmol·L-1 Cd(Ⅱ)的添加对As(Ⅴ)的吸附未见明显的促进效应[图 5(b)].
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图 5 Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面上的吸附等温线 Fig. 5 Adsorption isotherm of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) onto goethite |
As(Ⅴ)与Cd(Ⅱ)在针铁矿界面上的吸附等温线数据分别由Langmuir和Freundlich方程进一步拟合, 拟合结果如表 2所示, 比较其中R2的值可以发现, Cd(Ⅱ)单吸附时主要以单层吸附为主(L型); 添加0.5 mmol·L-1 As(Ⅴ)后, 针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附转变为多层吸附(F型)为主.As(Ⅴ)单吸附以及共吸附均为单层吸附(L型).研究证实磷酸盐可通过占据内球吸附位点从而影响镉在氧化铁矿物界面上的吸附[29], 而Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在氧化铝界面上存在吸附位点重叠的现象[26], 因此, 可以推测, Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)在针铁矿界面共吸附时, 由于As(Ⅴ)吸附在针铁矿表面形成了新的吸附位点, 可能导致Cd(Ⅱ)呈现出多层吸附的特征.
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表 2 Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的Langmuir和Freundlich等温线拟合结果1) Table 2 Langmuir and Freundlich isotherm fitting results of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) |
2.5 针铁矿界面Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附-脱附特征
离子强度对吸附过程的影响以及Cd(Ⅱ)的吸附-脱附实验结果如图 6所示, 结果表明, 不同离子强度(0.001、0.01和0.1 mmol·L-1)下针铁矿界面As(Ⅴ)的吸附过程无显著差异[图 6(a)], As(Ⅴ)的单吸附以及As(Ⅴ)-Cd(Ⅱ)共吸附均呈现出典型的内圈吸附特征; 不同离子强度对针铁矿界面Cd(Ⅱ)的单吸附过程无显著性影响[图 6(c)], 也呈现典型内圈吸附特征, 而Cd(Ⅱ)-As(Ⅴ)共吸附时, 随着离子强度的降低, 针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附率增大[图 6(d)], 表明As(Ⅴ)的存在促使Cd(Ⅱ)产生了外圈吸附过程.
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图 6 离子强度对Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)吸附的影响及Cd(Ⅱ)的吸附脱附等温线 Fig. 6 Effect of ionic strengths on Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) adsorption and Cd(Ⅱ) adsorption-desorption isotherms |
Cd(Ⅱ)的吸附-脱附实验结果进一步表明, 针铁矿界面Cd(Ⅱ)单吸附时[图 6(e)], Cd(Ⅱ)的解吸滞后角(∠A)为16.5°左右, 吸附过程不可逆, 此时Cd(Ⅱ)在针铁矿界面上的吸附以内圈吸附过程为主[29]; 针铁矿界面Cd(Ⅱ)-As(Ⅴ)共吸附时[图 6(f)], Cd(Ⅱ)的解吸滞后角(∠B)为7.5°左右, 远小于∠A, 吸附过程的不可逆程度减弱, 结合不同离子强度下的实验结果, 再次证实As(Ⅴ)的存在使得Cd(Ⅱ)在针铁矿上的吸附由内圈吸附逐步转变为外圈吸附.
2.6 针铁矿界面Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)三元络合物的类型图 7为针铁矿界面吸附Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)前后的O 1s的XPS谱图(图内百分数表示各官能团的峰面积比), 其中位于529.49、530.85和531.74 eV的3个峰分别与Fe—O、OH-和As—O中的O有关[图 7(a)~7(c)][30], 位于530.40 eV的峰与Cd—O中的O有关[图 7(d)][31].吸附0.5 mmol·L-1 As(Ⅴ)后[图 7(a)和7(c)对比], Fe—O(529.52 eV)峰的面积比从24.97%增加到50.09%, OH-(530.85 eV)峰的面积比从75.12%减小到36.38%, 且新出现As—O(531.74 eV)的峰, 说明针铁矿在吸附As(Ⅴ)的过程中As(Ⅴ)能与OH-发生相互作用, OH-被取代, 形成了As—O键.Sun等[32]研究发现As(Ⅴ)和As(Ⅲ)离子能取代针铁矿上两个单配位的表面OH-基团, 分别形成双核配合物Fe-O-AsO(OH)-O-Fe和Fe-O-As(OH)-O-Fe.吸附0.1 mmol·L-1 Cd(Ⅱ)前后针铁矿的O 1s图谱仅显示529.49 eV和530.85 eV处的两个峰[图 7(a)和7(b)对比], 且它们的峰位置以及面积比在吸附前后均没有显著变化, 说明单吸附时Cd(Ⅱ)与针铁矿之间没有新的化学键产生.添加As(Ⅴ)后[图 7(d)], 针铁矿的O 1s图谱中出现了Cd—O(530.4 eV)的峰, 说明体系中的Cd(Ⅱ)与As(Ⅴ)发生作用产生了新的Cd—O键.
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图 7 针铁矿吸附Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)后的O 1s的XPS分析 Fig. 7 XPS analysis of O 1s before and after adsorption of Cd(Ⅱ) and As(Ⅴ) by goethite |
磷酸盐和砷酸盐等含氧阴离子与铁(氢)氧化物表面具有很强的亲和力, 并与溶液中的金属离子具有很强的配位效应, 因此, 可以形成氧阴离子桥联的三元络合物[33].Liu等[34]通过原位ATR-FTIR/2D-COS分析, 证明了在P & Cd共吸附系统中形成了Fe-P-Cd三元络合物.Wu等[35]通过预吸附实验证明了Cd(Ⅱ)-As(Ⅴ)在磁性生物炭上共吸附时形成的三元络合物为Fe-As-Cd型.Hu等[28]研究发现在As(Ⅲ)-Cd(Ⅱ)共存体系中, TiO2-As-Cd型三元表面络合物倾向于在TiO2表面形成.Ren等[27]通过DFT计算发现Al2O3-P-Cu型三元表面络合物比Al2O3-Cu-P型更容易形成.综上所述, 结合Zeta电位实验(图 3)、吸附等温线实验(图 5)、离子强度及吸附-脱附实验(图 6)和XPS表征(图 7)结果, 可以推断, As(Ⅴ)的添加使得针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附由L型(单层吸附)向F型(多层吸附)转变主要归因于形成了“Fe-As-Cd”型的三元络合物.
3 结论(1) 针铁矿对Cd(Ⅱ)和As(Ⅴ)的吸附过程以化学吸附为主.
(2) As(Ⅴ)在针铁矿界面上以内圈单层吸附为主且不受Cd(Ⅱ)共存的影响, 而As(Ⅴ)的添加使得Cd(Ⅱ)在针铁矿界面上的吸附从内圈单层吸附为主转变为外圈多层吸附为主.
(3) As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)共存时能通过静电作用以及形成三元络合物(Fe-As-Cd型)的方式互相促进对方在针铁矿界面上的吸附.
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