环境科学  2023, Vol. 44 Issue (7): 3846-3854   PDF    
引用本文
郑紫吟, 储小东, 徐金英, 马志飞. 南昌市浅层地下水水质评价及监测指标优化[J]. 环境科学, 2023, 44(7): 3846-3854.
ZHENG Zi-yin, CHU Xiao-dong, XU Jin-ying, MA Zhi-fei. Evaluation of Shallow Groundwater Quality and Optimization of Monitoring Indicators in Nanchang[J]. Environmental Science, 2023, 44(7): 3846-3854.
南昌市浅层地下水水质评价及监测指标优化
郑紫吟1, 储小东1,2, 徐金英1, 马志飞1     
1. 南昌大学资源与环境学院, 鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室, 南昌 330031;
2. 江西省地质调查勘查院地质环境监测所, 南昌 330006
收稿日期: 2022-08-01; 修订日期: 2022-09-27
基金项目: 国家自然科学基金项目(41907168); 江西省地下水重要考核指标环境背景值调查及重点地区地下水监测管控体系建设项目(Z155110010004-50502)
作者简介: 郑紫吟(1995~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为地下水水质评价优化, E-mail: 17879319613@163.com
通信作者: 马志飞, E-mail: groundwater308b@126.com
摘要: 地下水环境监测过程中保证地下水水质评价代表性的同时尽量优化监测指标数量, 对地下水环境管理具有重要的意义.选取南昌市地区2014年和2019年浅层地下水监测数据, 运用统计分析、Piper三线图和熵权水质指数(EWQI)分析水化学特征及水质变化, 并耦合逐步多元线性回归分析构建基于水质评价的关键指标优化方法, 评估此方法应用的可行性.结果表明, 南昌市地下水2014年和2019年水化学类型主要为HCO3-Ca型; pH值、NO3-、I-、Fe和Mn等5项超标指标是水质变化的主要影响因子; 2019年水质状况总体上高于2014年, 基本为“中等”水质, 二者EWQI平均值分别为53.72和82.34; 基于关键指标优化方法构建的最优模型EWQImin-4能够较好地代表实际的EWQI, 关键指标包括Mn、NO3-、TH、Fe、pH值和I-, 其决定系数(R2)和百分比误差(PE)值分别为0.865和10.61%.因此, 基于熵权水质指数构建的地下水监测指标优化方法可作为优化指标重要参考, 为区域地下水环境管理提供技术方法.
关键词: 地下水水质      熵权水质指数(EWQI)      逐步多元线性回归      关键指标      优化方法     
Evaluation of Shallow Groundwater Quality and Optimization of Monitoring Indicators in Nanchang
ZHENG Zi-yin1 , CHU Xiao-dong1,2 , XU Jin-ying1 , MA Zhi-fei1     
1. Key Laboratory of Poyang Lake Environment and Resource Utilization, Ministry of Education, School of Resources & Environment, Nanchang University, Nanchang 330031, China;
2. Geological Environment Monitoring Institute of Jiangxi Geological Survey and Exploration Institute, Nanchang 330006, China
Abstract: In the process of groundwater environmental monitoring, while ensuring the representativeness of groundwater quality evaluation, the number of monitoring indicators should be optimized as much as possible, which is of great significance to groundwater environmental management. Based on monitoring data of shallow groundwater in Nanchang in 2014 and 2019, the chemical characteristics of water and the changes in water quality were analyzed via statistical analysis, a Piper three-line diagram, and the entropy-weighted water quality index (EWQI). Furthermore, a key indicator optimization method based on water quality evaluation was constructed by coupling stepwise multiple linear regression analysis. The feasibility of this method was also evaluated. The results showed that the water chemistry type of groundwater in 2014 and 2019 was mainly HCO3-Ca, and the five abnormal indicators pH value, NO3-, I-, Fe, and Mn were the main influencing factors of water quality change. The water quality in 2019 was generally higher than that in 2014, which was considered as overall "moderate, " and the average EWQI values of the two years were 53.72 and 82.34, respectively. The optimal model EWQImin-4 constructed based on the key indicator optimization method could better represent the actual EWQI; the key indicators included Mn, NO3-, TH, Fe, pH value, and I-; and the determination coefficient (R2) and percentage error (PE) values were 0.865 and 10.61%, respectively. Therefore, the optimization method of groundwater monitoring indicators based on entropy-weighted water quality evaluation could be used as an important reference for optimizing monitoring indicators and provide a method for regional groundwater environmental management.
Key words: groundwater quality      entropy-water quality index(EWQI)      stepwise multiple linear regression      key indicators      optimization method     

地下水是维持生态稳定、确保人类生活用水和支持经济稳定发展的基础之一[1, 2].然而, 随着全球人口增加、城市快速扩张和工业化进程加快, 地下水水质问题是区域发展面临的重要问题之一, 制约了社会经济的可持续发展, 且人为因素已成为地下水环境演变的主要驱动因素[3~5].因此, 开展地下水水质评价对于地下水污染防控至关重要, 然而评价方法的选择及监测指标数量优化对于准确进行水质评价至关重要[6].

目前, 地下水水质评价方法已开展了大量的研究[7], 常用方法主要有模糊综合评价法[8]、灰色聚类法[9]、人工神经网络法[10]和水质综合指数法[11, 12]等.相比其他方法, 水质综合指数法(WQI)是以多种水质指标综合的无量纲数, 可综合反映水环境质量状况, 已被广泛用于水环境质量评价[13, 14].熵权水质指数(EWQI)是利用信息熵为水质参数分配权重, 有效避免WQI评价指标权重计算过程中人为因素影响[15~17].因此, 基于EWQI主要是通过计算EWQI值、空间插值和地学统计方法评价区域地下水水质及其变化规律, 发现EWQI能够较真实地反映出区域地下水水质情况[18, 19].如Li等[20]利用熵权水质指数评价结果与空间插值方法联用, 更直观和全面地了解华北平原东南部地下水水质状况; 同时, 研究人员基于EWQI值采用空间自相关指数和数理统计方法准确地解释了区域地下水质量及空间变异性[21, 22].通常情况下, 指标数量越多WQI值越能真实地反映出区域地下水水质, 但过多的指标增加地下水环境监测工作难度及成本.目前, 基于地表水关键水质指标建立的最小水质指数, 能较好代表WQI变化, 有利于降低监测成本, 已应用于优化地表水水质指标[23~25], 但采用熵权水质指数方法构建适用于地下水监测指标优化研究鲜见报道.

南昌市是国家生态文明试验区的典型示范城市, 近年来对区域地下水环境监测管理提出了更高的要求, 同时作为鄱阳湖流域经济发展快速的城市, 南昌市地下水水质已受到污染[26~28].因此, 本文选取南昌市地区浅层孔隙水作为研究对象, 在分析研究区地下水水化学特征基础上, 采用熵权水质指数法对比分析南昌市地下水水质变化, 同时采用逐步多元线性回归分析与EWQI联用, 构建地下水监测指标优化方法, 探索影响水质关键污染因子, 建立最小熵权水质指数(EWQImin), 以最合理的监测指标数量, 寻找一个经济平衡点, 降低监测成本, 以获得最大的地下水环境信息量, 以期为区域地下水水质评价和监测提供方法依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

南昌市(115°27′~116°35′E, 28°10′~29°11′N)地处江西省中部偏北地区, 土地面积约7 000 km2, 位于赣江和抚河下游, 濒临中国最大的淡水湖鄱阳湖.整个地势西北高东南低, 主要由35.8%的平原、29.8%的水域、34.4%的丘陵和低丘组成[29].南昌市属亚热带湿润季风气候, 年降水量1 600~1 700 mm, 年降水日数147~157 d, 年暴雨日数5.6 d, 年平均相对湿度78.5%; 年日照时数1 723~1 820 h, 日照率40%, 年无霜期251~272 d.研究区地下水类型主要为松散岩类孔隙水, 由全新统、上更新统和中更新统冲积砂及砂砾石层组成, 分布于赣江和抚河河谷平原区, 含水层厚度一般范围为10.0~28.0 m, 平均厚度为15.2 m, 渗透系数为4~160.9m ·d-1, 区域含水层富水性好, 水量丰富; 该含水层补给来源有河水侧向补给, 大气降水垂向补给, 排泄方式以人工开采和补给河流为主[30], 受人工开采地下水的影响, 研究区内地下水以南钢为中心形成降落漏斗, 漏斗中心区沿西北-东南方向呈不规划的椭圆状展布.另外, 由于研究区内大部地势平坦, 地水径流速度较缓, 地表地下水交互频繁, 且自净能力较差, 使得浅层地下水的水质易受人为活动影响[31].

1.2 样品采集及分析测试

2014年和2019年对南昌市浅层地下水进行取样分析, 其中2014年共采集样品76组, 取样井为乡村饮用水井和压水井, 井深一般介于4~32 m之间; 2019年共采集地下水样品159组, 其中压水井68组, 监测井42组, 其余部分为机井和大口井, 取水深度大多小于40 m.采样时通过便携式GPS设备记录采样点的位置(图 1); 在收集水样之前, 用水样清洗容器3~4次, 将每个水样储存在2.5 L白色聚乙烯瓶中用于理化分析, 并使用0.5 L聚乙烯瓶用于收集水样进行金属分析, 用几滴浓HNO3处理0.5 L瓶中的样品, 以减少化学变化、吸附和沉淀, 并保持金属离子溶解在水溶液中[32].收集后, 将瓶子密封, 贴上标签, 并立即运送到实验室.物理化学指标如pH值、电子电导率(EC)和氧化还原电位(Eh)使用多参数水质分析仪(Hach DR900)进行现场检测.总硬度(TH)使用乙二胺四乙酸二钠滴定法测定, 总溶解固体(TDS)通过重量法(105℃)测定.Na+、K+、Ca2+、Mg2+、总铁(Fe)和总锰(Mn)浓度采用电感耦合等离子体发射光谱法测量, HCO3-和CO32-浓度使用滴定法确定, NO3-、Cl-和SO42-浓度采用离子色谱法测定.采样方法、采样程序、样品保存和分析均按照国家地下水水质标准方法进行[33].

图 1 南昌市地下水采样点位置示意 Fig. 1 Location of groundwater sampling sites in Nanchang

1.3 数据处理方法 1.3.1 熵权水质指数

熵权水质指数可作为分析研究区地下水的水质分布情况方法[34~36], EWQI方法的思路是通过信息熵(ej)确定水化学指标的权重(wj), 并将大量的水质数据转化为反映水质状况的代表性数值[37].EWQI的计算过程非常复杂, 需要遵循以下5个步骤.

(1) 建立初始水质矩阵

(1)

式中, X为初始数据矩阵, m为地下水样本数量, n为水化学指标.

(2) 标准化数据

(2)
(3)

式中, xij为第i个水样的第j个水化学指标的原始值, max(xj)和min(xj)分别为初始矩阵中第j个水化学指标的最大值和最小值.一般来说, 初始水质数据中的水化学指标在量级和维度上差异很大, 计算出的权重也有很大差异.因此, 有必要对初始水质数据进行标准化.

(3) 确定权重

(4)
(5)

式中, ej为第j个水化学指标的信息熵, wj为第j个水化学指标的熵权. ej越小, 对水化学指标和wj的影响越大; 当wj大于0.1, 则为地下水质量的主要影响因素, wj越高, 影响越大.

(4) 确定分级的量化标准

(6)

式中, cij为第i个样本中测量的第j个指标, sj为中国地下水水质标准的第j个指标(pH除外)的标准允许值, mg ·L-1.pH的限值为6.5~8.5, 该表达式确保在pH=7时qpH为0.

(5) 熵加权水质指数计算

(7)

根据计算的EWQI值, 研究区地下水水质可分为“极差”到“极好”之间5个等级.

1.3.2 地下水监测指标优化方法构建

为了掌握影响南昌市地下水EWQI值的关键指标, 并建立EWQImin模型, 对2019年的水质监测数据采用逐步多元线性回归分析来筛选出影响EWQI的基础指标和补充指标.逐步多元线性回归能够根据方差贡献计算和共线性验证确定有效曲线, 从而建立拟合优化模型.基于线性回归分析结果选择EWQImin中使用的指标, 计算EWQImin值, 计算方法同式(1)~(7)EWQI的计算方式相同, 其水质的归一化值和权重选取与EWQI相同, 详细流程见图 2.再分别采用决定系数(R2)和百分比误差(PE)来评价模型的拟合优度和预测能力, 建立最优EWQImin模型.其中PE值越接近0, 表示模拟的精度越高.

(8)
图 2 EWQImin模型流程 Fig. 2 EWQImin model flow

式中, P为基于所选指标的EWQImin值, O为基于所有指标的EWQI值.

EWQImin最优模型建立之后, 可用2014年的水质监测数据(n=76)对模型进行验证, 判断该模型是否对研究区域具有普遍适用性.

2 结果与讨论 2.1 地下水水化学特征分析

结合研究区浅层地下水监测指标检出率情况, 选取2014年和2019年16个水质指标进行描述性统计分析研究区地下水水化学特征变化, 结果见表 1.2014年和2019年研究区地下水普遍呈弱酸性, pH值超标率分别为30.19%和56.60%; 2014年和2019年水样TDS变化范围分别为18.00~656mg ·L-1和18.00~524.15mg ·L-1, TH分别为0.75~266.12mg ·L-1和6.20~318.11mg ·L-1, 均以软淡水类型为主; 其中除NO3-和I-外, 其他主要指标均未超过《地下水质量标准》(GB/T 14848-2017)Ⅲ类限值.另外, 由图 3可知2014年和2019年研究区地下水主要阳离子是Ca2+, 主要阴离子是HCO3-, 表明2014年水化学类型主要为HCO3-Ca型, 其次是HCO3-Ca-Na型, 2019年则主要是HCO3-Ca型, 其次是Cl-Ca-Mg型.

表 1 地下水指标浓度的描述性统计1) Table 1 Descriptive statistics of groundwater parameter concentration

图 3 南昌市浅层地下水Piper三线图 Fig. 3 Ternary diagrams for ions in shallow groundwater in Nanchang

2014年和2019年研究区地下水ρ(NO3-)最大值分别为139.58mg ·L-1和144.56mg ·L-1, 平均值分别为25.19mg ·L-1和27.07mg ·L-1, 超标率分别为20.75%和3.40%.有研究表明地下水受到人类活动影响时, 其浓度通常高于15 mg ·L-1[38, 39].因此, 研究区内地下水已受到人类活动影响, 可能与区域内农业肥料、工业废水和生活污水等人为活动有关[40~43], 并且人类活动对地下水的硝酸盐影响加剧. 2014年和2019年地下水中ρ(Fe)平均值分别为0.66mg ·L-1和0.22mg ·L-1, 超标率分别为11.32%和0.63%; ρ(Mn)平均值分别为0.30mg ·L-1和0.38mg ·L-1, 超标率分别为16.98%和33.96%; Mn的超标率普遍高于Fe的超标率, 且分布范围更广, 更普遍.研究区内地下水出现高Fe和Mn现象, 可能由于研究区内人类活动加剧红壤中铁和锰释放输入造成[44].此外, 变异系数(CV)通常能够反映一个指标的区域尺度内的稳定程度[45].2014年和2019年样品pH值的变异系数和标准偏差非常小, 表明pH值的离散程度低, 总体上分布均匀; K+、NO3-、SO42-、I-、Fe和Mn的变异系数普遍偏大, 进一步表明工业和农业活动的点污染和扩散污染等是造成以上指标稳定性差的主要因素.

2.2 研究区地下水水质状况

考虑到K+、Ca2+、Mg2+和HCO3-没有对应的地下水质量标准限值, 故选取11个地下水指标采用熵权水质指数对南昌市地下水水质进行评价, 以掌握地下水水质变化情况.通常情况下, 当指标的熵权重(wj)大于0.1, 表明该指标为地下水水质的主要影响因素[46].由表 2可知, 2014年NO3-、Cl-和TH这3个指标权重大于0.1; 2019年NO3-、Cl-、TH、F-和TDS这5个指标权重大于0.1, NO3-的权重最大, 表明随着时间变化区域内浅层地下水水质主要影响因素存在一定的差异.通过公式(1)~(7)计算得到EWQI值(见图 4), 2014年和2019年研究区地下水EWQI值范围分别在7.97~507.41和8.57~462.09, 平均值分别为82.34和53.72, 总体水质都为“中等”.在2014年, 28.95%的水样为优, 34.21%为良好, 15.79%为中等, 5.26%为差, 15.79%为极差; 2019年水样中优37.11%, 良30.82%, 中等20.13%, 差5.03%, 极差6.92%. 2014~2019年, 地下水水质良好、差和极差的占比减少, 优和中等的占比增加, 表明研究区内地下水水质整体上得到一定改善.

表 2 信息熵和指标的熵权 Table 2 Information entropy and entropy weight of parameters

图 4 南昌地区EWQI空间分布格局 Fig. 4 Spatial distribution pattern of EWQI in Nanchang

为了分析地下水指标对EWQI的影响, 对这11个指标与EWQI进行了Pearson相关分析, 结果如图 5所示.2014年和2019年pH值、I-、F-、Fe和Mn这5项指标与各指标的相关性系数最大值未超过0.5, 与各指标相关性较弱.这说明pH值、I-、F-、Fe和Mn是本研究所选11个指标中相对独立的影响因素, 可从不同方面反映地下水环境质量状况可行性. 2014年和2019年Na+、NO3-、SO42-、Cl-、TH和TDS之间相关系数大部分均在0.5以上, 说明各指标相关性较高, 存在信息重叠, 其中NO3-和Cl-呈中度正相关, 表明硝酸盐和氯化物的来源在一定程度上相同, 可能来自生活污水和垃圾渗滤液等[47, 48].同时, Na+、SO42-、TH和TDS的显著相关性指示了高离子浓度地下水的地质风化和水文地球化学演化, 并可能与人类活动有关[49].2014年Na+、I-、NO3-、SO42-、Cl-、TH、TDS、Fe和Mn与EWQI呈显著相关性, 对比2014年, 2019年的I-、NO3-、Cl-、TH、TDS、Fe和Mn始终与EWQI呈显著相关性.其中Mn与EWQI呈强正相关, 这些离子都与人类活动的溶质输入密切相关, 表明研究区地下水的水质已受到研究区内工业废水、生活污水和农业活动等人类活动的影响.

*表示在0.05水平(双侧)上显著相关, **表示在0.01水平(双侧)上显著相关 图 5 2014年和2019年研究区地下水不同水质指标与EWQI的相关性 Fig. 5 Correlations between different groundwater quality indicators and the EWQI in the study area in 2014 and 2019

2.3 研究区地下水监测指标优化

通过对2019年的11个水质指标与EWQI进行逐步多元线性回归(见表 3), 发现Mn对EWQI值的贡献最大(模型1, R2=0.433), 随后依次增加NO3-、TH和Fe, 显著增加了回归模型的R2值, 分别为0.755、0.808和0.850(模型2~4).此外, pH和I-的加入也略微提高了模型的性能.因此, 选择Mn、NO3-、TH和Fe指标作为评估该研究区地下水水质的基本指标建立优化模型EWQImin.此外, 考虑到评估pH和I-对EWQImin模型性能的影响, 分别建立4个优化模型EWQImin-1、EWQImin-2、EWQImin-3和EWQImin-4(见表 4), 并通过R2和PE来比较模型的拟合优度和预测能力, 从而判断模型的可行性.结果表明, 模型EWQImin-2和EWQImin-4相较于模型EWQImin-1和EWQImin-3具有更低的PE值, 更高的R2值, 与EWQI呈密切的相关性(图 6和表 4).所有模型中, 模型EWQImin-4模拟精度最高(PE=10.61%), 预测性能最优(R2=0.865), 更适合代表研究区地下水的EWQI值.为了更好地验证模型的准确性, 同时考虑到2014年地下水点位与2019年差异性, 以2014年水质数据验证EWQImin-4更具有代表性.由图 7可知, EWQImin-4模型与2014年EWQI具有显著且密切的相关性(P < 0.001), 其中R2值和PE值分别为0.934和6.86%, 表明前者能较好地反映2014年真实的EWQI.因此, 包含Mn、NO3-、TH、Fe、pH值和I-这6个关键水质指标的EWQImin-4模型为研究区最佳的EWQImin模型, 其表现出较好的水质评价性能, 以上优化指标可作为研究区地下水水质监测及评价主要参考指标.

表 3 逐步多元线性回归结果 Table 3 Stepwise multiple linear regression results

表 4 EWQImin模型指标选择结果 Table 4 Parameter selection results of the EWQImin model

相同小写字母表示差异不显著 图 6 EWQI和各EWQImin模型值比较 Fig. 6 Comparison of EWQI and EWQImin model values

基于2014年数据集并考虑以下指标：Mn、NO3-、TH、Fe、pH值和I- 图 7 EWQI与EWQImin-4之间的关系 Fig. 7 Relationship between EWQI and EWQImin-4

3 结论

(1) 南昌市地下水普遍呈弱酸性, 以软淡水类型为主, 2014年水化学类型主要为HCO3-Ca型, 其次是HCO3-Ca-Na型, 2019年则主要是HCO3-Ca型, 其次是Cl-Ca-Mg型; 对比2014年, 2019年研究区内地下水硝酸盐超标率较大, 铁和锰含量均出现较高异常值, 主要是因研究区内人类活动和地质条件变化导致.

(2) 2014年和2019年地下水样品的EWQI值分别在7.97~507.41和8.57~462.09之间, 平均值分别为82.34和53.72, 总体水质都为“中等”; 2014~2019年, 地下水水质良好、差和极差的占比减少, 优和中等的占比增加, 区域内浅层地下水水质整体得到一定改善.

(3) 基于地下水水质数据构建的EWQImin模型主要包括关键指标为Mn、NO3-、TH、Fe、pH值和I-, 其表现出较好的水质评价性能, 以上优化指标可作为研究区地下水水质监测及评价主要参考指标.EWQImin的建立有利于当地的水资源管理, 包括水质评估和水质控制相关政策的制定, 并为相关研究筛选关键水质指标和快速评估水质提供了参考.

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