环境科学  2023, Vol. 44 Issue (7): 3676-3684   PDF    
引用本文
王伊凡, 仝纪龙, 陈羽翔, 林鑫, 刘永乐, 敖丛杰, 刘浩天. 基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析[J]. 环境科学, 2023, 44(7): 3676-3684.
WANG Yi-fan, TONG Ji-long, CHEN Yu-xiang, LIN Xin, LIU Yong-le, AO Cong-jie, LIU Hao-tian. Analysis of O3 Sources in Yulin City in Summer Based on WRF-CMAQ/ISAM Model[J]. Environmental Science, 2023, 44(7): 3676-3684.
基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析
王伊凡, 仝纪龙, 陈羽翔, 林鑫, 刘永乐, 敖丛杰, 刘浩天     
兰州大学大气科学学院, 兰州 730000
收稿日期: 2022-07-01; 修订日期: 2022-09-06
基金项目: 国家自然科学基金项目(42075174)
作者简介: 王伊凡(1999~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为空气质量模型和大气污染控制, E-mail: wangyf21@lzu.edu.cn
通信作者: 仝纪龙, E-mail: 22399@lzu.edu.cn
摘要: 为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源, 提出科学的治理建议, 利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市) 的O3浓度进行模拟; 利用ISAM模块, 对榆林市一次重污染过程的O3和其前体物NOx、VOCs来源进行量化.结果表明, 重污染日榆林市的O3主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%), 其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%, 榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、5.0%、2.3%和2.1%, 甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%), 剩余来源(23.6%)未能被成功标记; 榆林市处于VOCs控制区, 其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成, VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%, 榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、11.4%、6.3%和5.1%, 甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外的远距离传输(27.9%), 剩余26.5%未被成功标记.研究表明, 治理榆林市O3污染, 不仅要对本地VOCs排放加以控制, 也应做好外围周边地区VOCs排放的统筹规划.
关键词: 臭氧(O3)      挥发性有机化合物(VOCs)      来源解析      CMAQ-ISAM模型      榆林市     
Analysis of O3 Sources in Yulin City in Summer Based on WRF-CMAQ/ISAM Model
WANG Yi-fan , TONG Ji-long , CHEN Yu-xiang , LIN Xin , LIU Yong-le , AO Cong-jie , LIU Hao-tian     
College of Atmospheric Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China
Abstract: In order to have a clearer understanding of the sources of ozone pollution in Yulin City in summer and put forward scientific governance suggestions, the WRF-CMAQ model was used to simulate the O3 concentration in Yulin City and surrounding areas (including Taiyuan City, Xi'an City, Yinchuan City, Hohhot City, and other provincial capital cities) in July 2019. Using the ISAM module, the sources of O3 and its precursors NOx and VOCs in a heavy pollution process in Yulin City were quantified. The results showed that on heavy pollution days, the O3 in Yulin City mainly came from the long-distance transmission outside the simulation area (55.5%), followed by the photochemical reaction of precursors in the simulation area (20.6%, 10.0%, 5.0%, 2.3%, and 2.1%, respectively, in Yulin City, Shanxi Province, Inner Mongolia Autonomous Region, and Shaanxi Province, 1.2% in Gansu Province, Ningxia Hui Autonomous Region, and Henan Province in total), and initial conditions (0.3%); the remaining sources (23.6%) could not be successfully labeled. Yulin City is in the VOCs control area, and its VOCs were composed of paraffin (76.5%), ketones (9.2%), and other types of VOCs (14.3%). The VOCs came from the emission of pollution sources in the simulation area (45.6%, 22.0%, 11.4%, 6.3%, and 5.1%, respectively, in Yulin City, Shanxi Province, Inner Mongolia Autonomous Region, and Shaanxi Province, 0.8% in Gansu Province, Ningxia Hui Autonomous Region, and Henan Province in total) and the long-distance transmission outside the simulation area (27.9%); the remaining 26.5% were not successfully marked. This research showed that to control the O3 pollution in Yulin, not only should the local VOCs emissions be controlled, but the overall planning of VOCs emissions in the peripheral areas should also be done well.
Key words: ozone (O3)      volatile organic compounds (VOCs)      source analysis      CMAQ-ISAM model      Yulin City     

臭氧(O3)是对流层中最重要的光化学氧化剂, 通常是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)等前体物通过光化学反应形成.早在19世纪末, 人们就已经发现高浓度O3对人体的侵害, 并逐渐制定了和人体健康相关的标准[1, 2].近年来, 我国的O3污染问题日益严重, 许多城市和地区监测到的O3浓度逐年攀升, 这其中, 尤以京津冀、长三角和珠三角等地区最显著[3~5].并且, 大气的易流通性, 使得大气污染具有可传输特征, 许多地区的O3均受到不同程度的跨区域传输影响[6~8].

榆林市位于陕西省最北部, 是我国重要的能源化工基地.然而重煤炭和重化工的产业能源结构虽然带来高速的经济增长, 却也使得环境污染问题随之而来[9, 10].因为其特殊的生产方式, 众多学者在探讨其污染来源时通常聚焦于本地的工业排放.然而大气污染具有可传输性, 并且榆林周围的城市工业园区众多, O3污染明显[11~14], 目前还未有学者对榆林市的O3进行源解析工作.

常用来做污染物来源解析的模型有受体模型[15~17]和扩散模型[18~20].其中, 扩散模型可以用来模拟污染物的传输过程, 解析不同区域污染物的源强贡献[21].又因为O3浓度和前体物的非线性关系, 扩散模型中的敏感性分析方法不完全适用于O3[22].在近些年的研究中, 常使用空气质量模型中带有标记示踪功能的模块来进行O3区域源解析, 例如综合空气质量模式(comprehensive air quality model with extensions, CAMx)的O3源解析技术(ozone source apportionment, OSAT)[23, 24]和社区多尺度空气质量模型(community multiscale air quality modeling system, CMAQ)的集成源分配方法(integrated source apportionment method, ISAM)[25, 26]等.近年来, 空气质量模型已广泛应用于O3污染研究, Li等[27]利用MM5-CMAQ模拟分析了上海市城乡地区的O3敏感性, 结果表明, O3在城市地区对VOCs更为敏感, 而在农村地区对NOx更为敏感.张树宪等[28]利用CMAQ对北京市的O3和其前体物进行了来源解析, 结果表明, 北京市城区的NOx和VOCs均主要来源于北京市本地的排放, 而O3主要来源于其模拟区域外地区和全球背景的边界传输.Collet等[29]利用CMAQ对美国2030年7月的O3进行了来源分析预测, 结果表明, 边界条件将是美国西部地区最主要的O3来源, 道路移动源将在巴尔的摩地区的贡献率高约30%.

基于此, 本文使用CMAQ-ISAM空气质量模型源解析模块, 对榆林市的O3和其前体物来源进行解析, 探究榆林市本地和周边各省的传输贡献率, 以期为榆林市的O3污染治理和陕北地区联防联控提供参考.

1 材料与方法 1.1 模型及方案设置

使用天气预报模式(weather research and forecasting model, WRF)和CMAQ来进行榆林市和周边地区的O3模拟, 并用ISAM模块对O3进行标记追踪.投影为兰勃托投影, CMAQ网格设置为两层嵌套, 外层网格数为60×44, 分辨率为27 km, 覆盖大部分中国北方区域, 内层网格数为66×87, 分辨率为9 km, 覆盖榆林市及周围省会城市.WRF和CMAQ模拟区域如图 1(a)所示.CMAQ外层为内层提供边界条件, 内层为模拟区域, 用来进行模式模拟及O3源解析.模型高度为40层, 本文主要选用近地面层进行研究.因榆林市O3浓度最高发生在7月[30], 所以选择2019年7月进行模拟.

(a)红色矩形为两层WRF模拟区域, 蓝色矩形为两层CMAQ模拟区域; (b)为ISAM追踪区域, 共7部分; (c)AQ1~AQ7分别为榆林市的环保监测大楼、延安市的延大医附院、庆阳市的市环保局、石嘴山市的惠农南大街、鄂尔多斯市的华泰汽车城、吕梁市的环保局和洛阳市的市委党校空气质量监测站点, W1~W4分别为榆林、神木、佳县和横山气象站 图 1 模型区域设置及监测数据点位示意 Fig. 1 Model area settings and monitoring data points

WRF的物理过程参数化方案选用：Lin等的微物理过程方案[31]、Kain-Fritsch积云对流方案[32]、RRTM长波辐射方案[33]、Dudhia短波辐射方案[34]、YSU边界层方案[35]、Monin-Obukhov近地面层方案[36]和5-layer thermal diffusion陆面过程方案.CMAQ选用CB06气相化学方案和AERO7气溶胶方案[37].利用ISAM模块对O3、所有硝酸盐和所有VOCs组分进行标记.ISAM追踪区域如图 1(b)所示, 其中陕西省表示模拟范围内, 除榆林市以外的陕西省部分, 其余省份均为模拟范围内相对应的部分.利用综合反应速率模块(integrated reaction rate module, IRR)输出H2O2和HNO3生成速率(P-H2O2和P-HNO3), 并依据CMAQ模型中的O3对NOx和VOCs敏感性判断方法(当P-H2O2/P-HNO3 < 0.35时, 为VOCs控制区; 反之, 则为NOx控制区)[38]判断O3的敏感性.

WRF的输入数据使用美国国家环境预报中心(national energy and climate plans, NECP)提供的再分析数据集(final reanalysis data, FNL).人为源排放清单使用清华大学制作的中国多尺度排放清单模型(multi-resolution emission inventory for China, MEIC)清单[39~41], 并利用人口、GDP、土地利用类型和路网数据对清单进行精细化处理[42, 43], 天然源使用天然气体和气溶胶排放模型(model of emissions of gases and aerosols from nature, MEGAN)估算得到.以模拟区域内MEIC的各类VOCs的排放总量作为物种分配依据, 将输入模式的VOCs总量分配到各组分, 从而计算出各类VOCs的排放量.

1.2 模型验证方法

使用榆林市及下辖区县4个气象站点的逐时观测数据验证WRF的模拟结果; 使用7个国控空气质量监测站点的逐时数据验证CMAQ的模拟结果.各数据站点位置如图 1(c)所示.

利用观测数据和模拟数据的平均值、相关系数R、平均相对偏差MFB和平均相对误差MFE对模式模拟结果进行评估.WRF主要验证气压、温度、相对湿度和风速这4个要素, CMAQ主要验证O3的浓度.具体公式如下：

式中, Pi为模拟数值, Oi为监测数值, N为样本数, P为模拟平均值, O为监测平均值.

2 结果与讨论 2.1 模型验证

WRF模拟验证结果如表 1所示.结果表明, 气压和温度的模拟结果较为准确, MFB不超过1%, 相关系数分别达到了0.9和0.87, 均通过99.9%的显著性水平检验.温度的模拟结果略微偏高, MFB为2.26%.风速的模拟结果偏高, MFB为19.02%.

表 1 WRF模拟结果验证 Table 1 Verification of WRF simulation results

CMAQ模拟验证结果如表 2所示.结果表明, 7个站点的模拟均值偏低, 其中榆林、鄂尔多斯、石嘴山和洛阳的模拟均值要偏低40μg·m-3左右.模拟和监测时间序列的相关系数在0.44~0.72之间, 均通过99.9%的显著性水平检验.MFB在11.77%~53.38%之间.O3的模拟和观测的逐时变化如图 2所示, 对于7个监测点高浓度O3的模拟情况整体偏低, 但模拟结果和监测数据整体呈现出一致的变化规律, 对于观测浓度很高的时刻, 模拟结果也都有比较高的反馈.

表 2 O3模拟结果验证 Table 2 Verification of O3 simulation results

图 2 研究区O3模拟值和观测值 Fig. 2 O3 simulated and observed values in the study area

依照Boylan等[44]对各验证参数的讨论, 并结合上述分析, 认为WRF对于气象场的模拟结果良好, CMAQ对于O3浓度的模拟在可接受范围之内.本文对于榆林市和周边的O3浓度的模拟结果, 可以反映模拟区域内O3的变化及传输情况.

2.2 O3和其前体物空间分布

为分析榆林市的O3污染来源, 首先要了解本地及周边地区污染现状.模拟区域O3平均浓度最高8 h时间段为11:00~19:00, 该时间段内榆林市观测值的O3浓度平均值[ρ(O3-8h)]时间序列如图 3所示.在2019年7月, 该市有13 d超过O3控制二级标准(160 μg·m-3).7月11~14日, 榆林市的ρ(O3-8h)连续4 d超过160 μg·m-3, 因此将这一阶段定义为重污染日, 进行重点来源解析.为分析重污染日的O3来源特征, 选择7月中ρ(O3-8h)均小于160 μg·m-3的7~10日为轻污染日进行对比.

黑色虚线为O3控制二级标准(160 μg·m-3); 8 h为11:00~19:00, 下同 图 3 榆林市ρ(O3-8h)时间序列 Fig. 3 The ρ(O3-8h) time series in Yulin City

不同阶段模拟范围内的O3和其前体物NOx、VOCs的空间分布, 以及对应时刻的风场如图 4所示.O3呈现出西北高, 东南低的特征.重污染日时, 榆林市的ρ(O3-8h)高于除其南侧以外的周边地区.11:00~19:00的NOx浓度[ρ(NOx-8h)]和VOCs浓度[ρ(VOCs-8h)]高值区分布相似, 主要在山西省大部分地区、陕西省中部、宁夏回族自治区北部、包头市附近和榆林市北部.重污染日的地面风场在榆林市北侧以东北风为主, 南侧以东南风为主, 在榆林市产生辐合, 导致内蒙古、陕西省和山西省的NOx和VOCs易被输送到榆林市, 并且榆林市的风速小, 污染物更易堆积, 不利于污染物扩散.相比于重污染日, 轻污染日的ρ(O3-8h)在所有地区均偏低, ρ(NOx-8h)和ρ(VOCs-8h)在部分地区略有偏高, 但高值区均未有明显变化.榆林市和其北侧地区的地面风场为东风, 风场辐合作用偏弱.

a)~(c)轻污染日,(d)~(f)重污染日 图 4 O3、NOx和VOCs空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of O3, NOx, and VOCs

2.3 O3及前体物来源解析

榆林市的O3来源解析和对应时间的O3监测值时间序列如图 5(a)所示.在7月7~10日的轻污染日, 侧边界条件(BCON)对榆林市O3的贡献率最大, 模拟区域外污染物的远距离输送对当地有显著影响.其次是本地的污染物排放, 贡献率峰值约10.0%.受东风和南风的影响, 山西省、河南省和陕西省通过近距离输送和污染物扩散, 合计贡献了约15%.在7月11~14日的重污染日, BCON的贡献率减小.由于风速减小, 污染物不易扩散, 榆林市本地的贡献率略有提升.另外, 持续的东风使得山西省的近距离输送比较稳定, 陕西省则因为风场转为偏东风, 对榆林市的贡献率减小.

(a)红线表示AQ1站点观测值,其值不连续处为缺失值; (b)和(c)红线表示模拟值 图 5 榆林市O3、NOx和VOCs来源解析时间序列 Fig. 5 Source analysis time series of O3, NOx, and VOCs in Yulin City

有研究表明, NOx和VOCs的光化学反应是高浓度O3的主要成因[45].榆林市的NOx和VOCs来源解析, 以及对应时间的模拟值时间序列如图 5(b)和图 5(c)所示.NOx和VOCs的浓度和各部分贡献率的日变化几乎一致, 重污染日的NOx浓度和VOCs浓度明显高于轻污染日.榆林市本地排放对前体物的贡献率最大, 峰值约为45.0%和70.0%, 其次, BCON, 内蒙古、山西省和陕西省由于风场的辐合, 也有部分贡献.在前体物浓度峰值较低的7月8、9和11日, 榆林市本地的贡献率明显减小, 其余各部分的贡献变化不明显.

不同阶段下, 榆林市O3各标记部分贡献率如图 6所示.轻污染日时, 各部分贡献率由大到小依次为：BCON(62.0%), 榆林市(8.4%), 山西省(6.1%), 内蒙古自治区(6.0%), 陕西省(2.2%), ICON(1.2%), 宁夏回族自治区(1.0%), 河南省(0.5%), 甘肃省(0.2%), 剩余OTHR(12.4%)未被成功标记.重污染日时, 各部分贡献率由大到小依次为：BCON(55.5%), 榆林市(10.0%), 山西省(5.0%), 内蒙古自治区(2.3%), 陕西省(2.1%), 甘肃省(0.6%), ICON(0.3%), 宁夏回族自治区(0.3%), 河南省(0.3%), 剩余OTHR(23.6%)未被成功标记.

图 6 不同阶段榆林市O3来源解析 Fig. 6 Analysis of O3 sources in Yulin City at different stages

为识别榆林市的O3前体物控制类型, 对各网格点的P-H2O2/P-HNO3值进行计算.除边缘极少地区外, 模拟区域的P-H2O2/P-HNO3值均小于0.35, 表明榆林市和外围地区均处在VOCs控制区.不同阶段下, 榆林市VOCs各标记部分贡献率如图 7所示.轻污染日时, 各部分贡献率由大到小依次为：BCON(34.1%), 榆林市(17.5%), 山西省(15.6%), 陕西省(6.1%), 内蒙古自治区(3.1%), 河南省(1.8%), 宁夏回族自治区(1.7%), 甘肃省(0.9%), 剩余OTHR(19.2%)未被成功标记, 无ICON来源.重污染日时, 各部分贡献率由大到小依次为：BCON(27.9%), 榆林市(22.0%), 山西省(11.4%), 内蒙古自治区(6.3%), 陕西省(5.1%), 甘肃省(0.5%), 宁夏回族自治区(0.2%), 河南省(0.1%), 剩余OTHR(26.5%)未被成功标记, 无ICON来源.模拟得到的本次污染过程中, 榆林市的主要VOCs组分浓度如表 3所示.榆林市大气中的VOCs以烷烃(PAR)和酮类(KET)为主.

图 7 不同阶段榆林市VOCs来源解析 Fig. 7 Analysis of VOCs sources in Yulin City at different stages

表 3 榆林市主要VOCs组分 Table 3 Main VOCs components in Yulin City

综上, 榆林市处在VOCs控制区, 在重污染日时, 风场在榆林市辐合, 当地风速较小, 污染物积累且不易扩散.榆林市的VOCs来源解析中, 本地排放的贡献率最高, 并且在重污染日远高于轻污染日, 山西省、内蒙古自治区和陕西省等地区因为风场的输送, 也对榆林市的污染物积累有一定贡献.所以, 以控制PAR和KET的浓度为目的, 对本地的VOCs排放做出削减规划, 并辅以陕北、山西和内蒙古南部地区VOCs排放的联防联控, 将有助于榆林市的O3污染治理.

3 结论

(1) 榆林市在2019年7月11~14日O3污染严重, 主要是因为风速减弱, 大气污染物不易扩散.此外, 山西省北部、内蒙古自治区的东北风和山西省南部、陕西省中部的东南风在榆林市辐合, 污染物通过大气输送至榆林市并堆积, 也是本次O3重污染过程的重要原因.

(2) 在本次污染过程中, O3的远距离传输特征比较突出.重污染日时, BCON对榆林市O3的贡献率为55.5%, 略低于轻污染日; 本地的贡献在重污染日更加明显, 贡献率为10.0%; 此外, 由于大气输送和扩散作用, 山西省、内蒙古自治区和陕西省的贡献率分别为5.0%、2.3%和2.1%, 甘肃省、宁夏回族自治区和河南省的贡献率合计为1.2%; 另有0.3%由初始条件提供, 23.6%未被成功标记.

(3) 榆林市处在VOCs控制区, 其VOCs有76.5%为PAR, 9.2%为KET.VOCs的远距离传输作用依旧显著.在重污染日时, BCON对榆林市VOCs的贡献率为27.9%; 其次是本地的污染物排放, 贡献率为22.0%; 此外, 受风场辐合影响, 山西省、内蒙古自治区和陕西省贡献了11.4%、6.3%和5.1%, 由于污染物扩散, 甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计贡献了0.8%; 另有26.5%未被成功标记.

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