2023, Vol. 44
2. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044;
3. 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044;
4. 上海市环境科学研究院国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
, ZHENG Xin-mei1 , DOU Tao-tao1 , YANG Feng1 , LIU Chun-lei1 , LI Jie1 , XIE Yi-song1 , WANG Yan1 , HU Jian-lin2,3
, CHEN Chang-hong4
2. Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
3. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring & Pollution Control, Nanjing 210044, China;
4. State Environmental Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China
细颗粒物(PM2.5)是指空气动力学当量直径≤2.5 μm的颗粒物, 对人体健康和能见度等均具有较大的影响[1, 2], 一直是我国大气污染防治攻坚的焦点.南京是长三角区域中心城市, 也是典型的复合型污染城市.近年来, 南京市通过采取煤炭消费总量控制、重点行业超低排放改造和老旧机动车淘汰等一系列措施, 大气环境质量改善明显, 2020年ρ(PM2.5)为31.3 μg·m-3, 相比2015年下降42.6%[3].减排空间的逐步压缩, 空气质量持续改善面临瓶颈.PM2.5粒径小, 质量轻, 在大气中滞留时间长, 区域输送影响不容忽视[4~6].此前, 南京城区PM2.5源解析显示[7], 全年有22% ~38%的PM2.5来源于区域输送, 但目前尚未对其污染输送路径和主要的污染贡献源区开展系统研究.
后向轨迹模式是研究污染区域污染输送的常用工具之一, 相比复杂的空气质量模型, 后向轨迹模式更容易掌握, 气团轨迹以线条的形式展现, 结果较为直观.获取的大量轨迹经聚类分析可以得到污染输送路径, 而结合潜在源贡献函数(potential source contribution function analysis, PSCF)和浓度权重轨迹分析法(concentration weighted trajectory method, CWT)可以进一步识别污染潜在源区, 目前已有较多的研究案例[8~13]. Wang[14]利用后向轨迹模式研究了北京沙尘天气传输路径和贡献源区, 认为北京春季沙尘主要传输路径有3条, 贡献的源区为哈萨克斯坦和中国的边境地区, 蒙古西部的沙漠和半沙漠地区, 北部的高沙尘沙漠和中国的黄土高原; 王世强等[15]研究了广州地区污染输送通道, 认为主要输送路径有6条, 且不同的输送通道对应的PM2.5浓度差异显著, 局地和东北路输送时, PM2.5浓度最大; 葛跃等[16]研究了苏锡常地区颗粒物输送影响, 结果表明来自内陆的污染气流和来自海洋的清洁气流是苏锡常地区两种主要输送类型, 外源污染气流不仅直接输送颗粒物, 还贡献了大量的气态污染物.郭蒙蒙等[17]分析了郑州市PM2.5潜在来源分布和其贡献特征, 发现PM2.5污染源区主要分布在河南省内的周边城市、山西南部、陕西东部、湖北北部、山东西北部和河北南部等相邻省份, 其中, 近距离传输对郑州市PM2.5的质量浓度贡献更为显著.
南京位于苏皖交界, 长三角腹地, 容易受周边城市影响, 科学认识污染输送影响特征十分必要.南京国家基准气候站数据显示, 2019年南京平均气温17.1℃, 较常年偏高1.1℃, 为历史第2高值, 年降水量721.8mm, 较常年平均偏少3.4成[18], 选取该年份在PM2.5污染气象特征分析基础上, 计算到达南京城区的后向轨迹, 叠加同时段PM2.5浓度数据, 通过聚类分析和潜在源区分析方法, 识别出南京地区PM2.5污染输送路径和潜在源区, 旨在为PM2.5区域联防联控措施的制定提供依据.
1 材料和方法 1.1 数据来源空气质量数据为2019~2020年南京市9个大气国控点逐小时观测数据, 气象数据为2019年以来南京国家基准站大气压、气温、风速、相对湿度和降水等逐日观测数据; 模式所需要的全球资料同化系统(GDAS)数据来源于美国国家环境预报中心(NCEP), 空间分辨率为1°×1°, 时间分辨率为3 h(00:00、06:00、12:00和18:00为同化资料, 03:00、09:00、15:00和21:00为模式预报, 均为世界时), 从ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1获取.
1.2 研究方法 1.2.1 后向轨迹模型后向轨迹计算采用混合单粒子拉格朗日综合轨迹模式(hybrid single particle lagrangian integrated trajectory model, HYSPLIT), 该模型由美国国家海洋和大气管理局和澳大利亚气象局联合开发, 用于分析计算大气污染物输送和扩散轨迹, 是可以处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源的综合模式系统[19, 20].本文采用HYSPLIT 4版本, 选取近年来气象条件较为不利的2019年为典型年份进行分析, 计算时段为2019年3月1日00:00至2020年2月29日23:00(均为世界时), 受体点为南京城区(118.79°E, 32.05°N), 高度为10 m, 轨迹计算时长为24 h, 分辨率为1 h, 每条轨迹代表了气团到达受体点前的运动轨迹, 轨迹的端点代表了该时刻气团的位置和高度.受体点高度取10 m主要是考虑目前大气环境监测站点一般在3~15 m的近地面; 计算24 h后向轨迹主要是将研究范围集中在长三角联防联控区域, 且PM2.5污染呈现明显的日变化规律; 分辨率选1 h主要是方便和污染物小时浓度数据进行联合分析.
1.2.2 聚类分析通过轨迹计算获得大量的轨迹后, 采用聚类分析将其中相似方向和速率的轨迹进行合并归类以代表一类气团输送路径.本文共获得了2019年3月1日至2020年2月29日共8 761条以南京城区为受点的24 h后向轨迹.南京四季分明, 按春(3~5月)、夏(6~8月)、秋(9~11月)和冬(12~2月)季分别进行轨迹的聚类分析, 以获取四季的污染输送路径.聚类方法采用Ward's最小方差法[15, 21], 其基本思想是先将n条轨迹归为n类, 然后每减少一类时, 需满足两两轨迹的欧式距离之和和原来的差距最小, 直到减少到合适的类别为止.欧式距离计算见公式(1).
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(1) |
式中, d12为轨迹1和2之间的欧几里得距离, X1i和Y1i, X2i和Y2i分别为轨迹1和2上节点i的位置, n为轨迹节点数, 24 h后向轨迹节点数为25个.为确定合理的聚类数, 一般采用总体空间方差(total spatial variance, TSV)方法[22], 选取TSV计算结果突变时的轨迹条数作为聚类数.
1.2.3 潜在源区贡献函数PSCF方法潜在源区贡献函数PSCF方法是一种条件概率函数[23], 利用污染轨迹和所有轨迹在途经区域停留时间的比(以轨迹节点数量来近似表征停留时间, 逐时计算的24 h后向轨迹共25个节点)来表征每个区域对受体点的污染贡献.将研究区分为i×j个网格, 每个网格PSCF计算见公式(2).
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(2) |
式中, nij为落在某一网格内的所有轨迹节点数, mij为其中污染轨迹节点数.污染轨迹指受体点浓度超过某一浓度阈值时对应的轨迹, 浓度阈值一般为所有轨迹对应浓度的平均值或空气质量标准值, 本文将获取的所有轨迹对应的PM2.5平均浓度作为阈值.设定的PSCF网格区域包含主要轨迹所覆盖的地理区域(112°~130°E, 24°~42°N), 覆盖南京周边东西约1 500 km, 南北约2 000 km的范围, 网格分辨率为0.1° ×0.1°, 共计约32 400个网格, 总轨迹条数为8 761条, 约22万个节点.
PSCF值越大表示该区域对于受体点污染贡献越大, 由于PSCF是一种条件概率, 当nij较小时, PSCF计算结果的不确定性较大.为降低计算的不确定性, 一些学者引入了权重函数Wij计算WPSCF值[24, 25], 见公式(3).
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(3) |
参考设置权重的做法, 为减少方法不确定性, 权重函数Wij具体设定见公式(4).
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(4) |
为区分相同PSCF值的网格对受体点污染贡献的差异, 引入CWT方法[26]定量计算权重浓度来表征具体的网格贡献.首先创建网格, 范围和分辨率均和PSCF网格相同, 每个网格的CWT计算见公式(5).
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(5) |
式中, CWTij为网格(i, j)的平均污染权重浓度, μg·m-3; l为气团轨迹; M为轨迹的总数; Cl为轨迹l经过网格(i, j)时对应的污染物质量浓度, μg·m-3; τijl为轨迹l在网格(i, j)停留的时间, 计算时使用落在网格内的轨迹节点数来代替停留时间, 同样当节点数较少时, 也会增大不确定性, 采用和PSCF方法相同的权重函数Wij来计算WCWT值, 见公式(6).WCWT值越大, 表明该区域对受体点的污染贡献越大.
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(6) |
中国科学院大气物理研究所王亚强研究团队为方便轨迹的计算和后续分析, 对轨迹计算、聚类分析、PSCF和CWT分析等进行了软件封装, 开发了TrajStat模型[27].该模型可以单独使用也可以作为插件嵌入到Meteoinfo软件当中, 并且可以结合GIS进行分析, 使用较为方便, 本文采用TrajStat3.0版本.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5污染特征图 1给出了2019年3月1日至2020年2月29日的PM2.5浓度时间序列, 可见, ρ(PM2.5)范围在6~134 μg·m-3之间, 平均值为(36±20) μg·m-3, 超过国家二级标准[28]限值75 μg·m-3的污染天数为17 d, 其中冬季12 d, 春季4 d, 秋季1 d, 污染天主要集中在冬春季, 这主要和冬春季不利气象条件有关.
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虚线为国家二级标准 图 1 2019年3月1日至2020年2月29日PM2.5浓度时间序列 Fig. 1 Time series of PM2.5 concentration distribution from March 1, 2019 to February 29, 2020 |
图 2给出了各季节的PM2.5浓度箱线图, 可见, PM2.5浓度季节变化特征明显, 平均值为：冬季(49 μg·m-3)＞春季(42 μg·m-3)＞秋季(31 μg·m-3)＞夏季(24 μg·m-3), 冬季箱体较长, 污染物浓度变化幅度较大, 而夏季箱体较为扁平, 总体浓度较低.这和Gao等[29]关于南京2012~2016年这5年间PM2.5浓度总体冬季最高, 依次为春季、秋季和夏季的结论一致, 2014起秋季PM2.5浓度开始低于春季, 可能和大气污染防治行动计划实施后, 秋季秸秆禁烧力度增强有关.
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图 2 2019年四季PM2.5浓度分布 Fig. 2 Distribution of PM2.5 concentration in four seasons in 2019 |
表 1列出了逐日气象要素(平均气温、相对湿度、降水量、地面气压和风速)和PM2.5浓度的相关关系, 可见, 全年PM2.5浓度和地面气压显著正相关, 而跟气温、相对湿度、降水量和风速均为显著负相关关系, 各季节相关关系和全年基本保持一致, 说明研究期间高温、高湿、大风、有效降水和较低气压时, 总体有利于PM2.5清除.值得注意的是, 相对湿度对于PM2.5浓度具有两面性, 一方面, 相对湿度较高时一般伴随着降水, 本研究期间, 共有58 d相对湿度超过90%, 其中41 d为有效降水日(雨量超过1.5 mm), 有利于污染清除, 这和江家坤等[30]发现云浮市PM2.5浓度和相对湿度显著负相关的结论较为一致; 但另一方面, 随着湿度增加, 有助于硫酸盐和硝酸盐等生成[31], 而硫酸盐和硝酸盐吸湿性较强[32], 进一步促进PM2.5的吸湿增长[33].因此, PM2.5浓度和相对湿度的相关性主要跟污染清除和吸湿增长两者的作用强弱有关, 如郑州PM2.5浓度和相对湿度在夏季负相关, 而其余季节则为正相关[17].南京夏季湿度较高, 降水多, PM2.5浓度和相对湿度负相关关系最显著, 春季呈现正相关, 这可能和春季多小雨天气, 颗粒物吸湿增长作用较强有关.
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表 1 气象要素和PM2.5浓度之间的相关性分析1) Table 1 Correlation analysis between meteorological elements and PM2.5 concentration |
2.2 污染输送路径分析
对获得的8761条轨迹中具有相似方向和速率的轨迹进行聚类, 每条聚类代表一条气团输送路径.图 3给出了4个季节具体气团输送路径, 其中春季7条, 夏、秋和冬季各6条, 表 2给出了路径名称、途经范围、出现比例和输送距离.
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图 3 春季、夏季、秋季和冬季气团输送路径 Fig. 3 Air mass transport channels inspring, summer, autumn, and winter |
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表 2 春夏秋冬四季污染气团轨迹 Table 2 Pollution air mass tracks in spring, summer, autumn, and winter |
春季, 西北路(N2, 13.5%, 占比, 下同)和东南偏南路(N4, 14.2%)气团对应的ρ(PM2.5)分别为49 μg·m-3和48 μg·m-3, 是主要的污染路径, 其共同特点是气团移动速度慢, 传输距离短, 不利于污染扩散, 说明春季污染主要和静稳天气下本地污染累积有关.
夏季, 长三角夏季PM2.5浓度总体较低, 污染输送影响小, 东南偏南路(N1, 26%)出现概率最大, 且对应的ρ(PM2.5)最高, 为34 μg·m-3.
秋季, 东南路(N4, 11.5%)ρ(PM2.5)为52 μg·m-3, 途经常州和南京东南区域, 传输距离短, 主要为本地累积性污染; 其次东路(N1, 23.5%)气团ρ(PM2.5)为37 μg·m-3, 途经南通、常州和镇江等经济发达区域, 有一定的输送影响; 西北路(N6, 3.6%)和北路(N2, 25%)ρ(PM2.5)分别为36 μg·m-3和35 μg·m-3, 南京北面城市PM2.5浓度相对较高, 对南京有一定污染输送影响.
冬季, 西南路(N4, 28.9%)出现概率最高, ρ(PM2.5)为59 μg·m-3, 轨迹集中在南京西面和安徽交界, 输送距离短, 说明静稳天气下PM2.5受本地累积影响易出现高值; 其次西北路(N1, 16.4%)ρ(PM2.5)为58 μg·m-3, 途经淮北、宿州、蚌埠和滁州等地, 皖北城市冬季PM2.5浓度较高, 对南京有较大的污染输送影响; 东北路(N2, 18.1%)ρ(PM2.5)为47 μg·m-3, 主要途经连云港、淮安和扬州等地, 东南路(N3, 13.9%)途经常州, 也有一定污染输送影响; 而东路(N6, 11.4%)和东北偏北路(N5, 11.3%)出现概率较低, 且均来自海上, 气团较为清洁.
综上, 各季节ρ(PM2.5)较高的路径, 包括春季的西北路和东南偏南路, 秋季的东南路和冬季的西南路等气团, 其共同特点是移动缓慢, 传输距离短, 说明静稳天气下本地累积是出现PM2.5高值的主要原因之一, 这和Xing等[34]在京津冀研究发现PM2.5本地化学生成超过区域输送的结论类似.Hu等[35]在美国的研究也发现PM2.5浓度受本地影响达60%, 而区域输送约为10%, 但O3浓度则受输送的影响更大, 这个可能跟PM2.5来源于一次排放和二次生成, 而O3为纯二次生成有关.南京拥有大型炼油和钢铁企业, 本地污染负荷相对周边较重, 说明进一步强化本地减排并开展接壤城市联防联控对降低PM2.5浓度非常关键.另外, 冬季西北路ρ(PM2.5)为58 μg·m-3, 所有传输路径中仅次于冬季西南路, 传输距离约300 km, 输送距离较远, 需要强化和安徽东北部城市的联防联控.
2.3 潜在源区分析为进一步厘清污染的潜在来源区域, 图 4给出了春夏秋冬各季的后向轨迹WPSCF结果.总体来看, 潜在源区分布存在较大的季节差异, 但主要潜在源区分布以本地和邻近区域为主.
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图 4 春季、夏季、秋季和冬季PM2.5WPSCF潜在源区分布 Fig. 4 WPSCF distribution of PM2.5 in spring, summer, autumn, and winter |
春季, PM2.5潜在源区高值区(WPSCF＞0.6)主要集中在南京城区和东南部的常州西部和镇江西南部, 3个城市交界区域WPSCF超过0.7, 这可能和交界区域环境管理相对较为薄弱有关, 另外马鞍山西北部也有部分高值区分布; 次高值区(WPSCF＞0.5)范围扩大到省内镇江和常州大部分地区, 还有浙江省湖州市、安徽省池州、安庆和巢湖等市的部分区域.潜在源区主要集中在本地和周边区域, 说明PM2.5以本地累积性污染为主, 这和前文分析结论较为一致, 表明春季应重点加强本地防控, 并和接壤城市开展联防联控.
夏季, 没有类似春季的高值区域分布, 颗粒物污染输送影响较小.谢放尖等[36]研究表明, 夏季南京O3受苏南城市群输送影响较大, 需强化苏南地区经济发达城市VOCs和NOx等前体物的防控工作.
秋季, 高值区域(WPSCF＞0.6)主要集中南京主城区和南部区域, 镇江和常州交界区域, 次高区域(WPSCF＞0.5)主要分布在高值区域周边, 范围扩大到镇江东部和常州东部, 少量分布在无锡和宣城. 总体来看, 秋季的PSCF高值分布区域集中在本地和邻近区域, 和春季的特征较为类似, 同样说明应强化本地防控和接壤城市联防联控.
冬季, 冬季PM2.5浓度最高, 受区域输送影响更大.高值区域(WPSCF＞0.6)主要分布在南京本地、滁州大部、镇江东部和巢湖东北部, 尤其是南京、滁州和镇江的WPSCF高值超过0.8, 滁州和镇江冬季ρ(PM2.5)分别为59 μg·m-3和58 μg·m-3, 远超南京的48 μg·m-3, 其输送影响不容忽视; 次高区域(WPSCF＞0.5)主要分布在高值区域周边, 范围扩大到马鞍山和蚌埠等城市.冬季南京以偏北风为主, 皖北城市群PM2.5浓度较高, 对南京输送影响较大, 提示南京在强化本土防控的同时, 还应加强同安徽东北部城市的联防联控.
为进一步验证PSCF分析结果, 图 5给出了后向轨迹的CWT结果.总体来看, WCWT分布区域和WPSCF分布区域具有较好的一致性, 均说明潜在源区主要高值分布以南京本地和邻近区域为主, 控制PM2.5需要重点强化本地和周边污染减排.
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图 5 春季、夏季、秋季和冬季PM2.5 WCWT潜在源区分布 Fig. 5 WCWT distribution of PM2.5 in spring, summer, autumn, and winter |
春季高值区(WCWT＞40 μg·m-3)范围和WPSCF高值区接近, 同样揭示南京本地、镇江、常州和马鞍山是主要的潜在源区.
夏季的WCWT值总体在30 μg·m-3以内, 整体区域内PM2.5均较低.
秋季WCWT高值区(WCWT＞40 μg·m-3)范围和WPSCF高值区范围基本一致, 同样揭示南京本地和镇江西南部是主要的潜在源区, 而次高值区(WCWT＞30 μg·m-3)主要分布在南京本地和苏南区域, 包括镇江、常州大部、无锡和泰州局部区域.
冬季WCWT分布范围明显大于其余季节, 高值区(WCWT＞60 μg·m-3)范围主要分布在南京西北和滁州交界地带, 且主要范围在滁州境内, 次高区域(WCWT＞40 μg·m-3)主要分布在南京城区、镇江东部、滁州大部、蚌埠和淮北部分区域, 表明南京冬季PM2.5受安徽东北区域城市的输送影响较大.
3 结论(1) 2019年3月至2020年2月, 南京市ρ(PM2.5)平均值为(36±20) μg·m-3, 污染天数为17 d, 主要分布在冬季和春季; PM2.5浓度季节变化特征明显：冬季(49 μg·m-3)＞春季(42 μg·m-3)＞秋季(31 μg·m-3)＞夏季(24 μg·m-3); 全年逐日PM2.5浓度和地面气压显著正相关, 而跟气温、相对湿度、降水量和风速均为显著负相关关系; 不同季节PM2.5浓度与相对湿度相关性有所不同, 主要与污染清除与吸湿增长两者作用强弱有关.
(2) 模拟获得了8 761条以南京城区为受点的24 h后向轨迹, 经聚类分析, 春季气团传输路径为7条, 夏、秋和冬季传输路径均为6条, 其中春季的西北路和东南偏南路, 秋季东南路和冬季西南路等路径是各季主要的污染输送路径, 均具有传输距离短, 气团移动缓慢的特点, 说明静稳天气下本地累积是PM2.5出现高值的主要原因之一; 冬季西北路输送距离较长, PM2.5浓度在所有路径中居第二位, 皖东北部城市对南京污染输送影响较大.
(3) PSCF和CWT潜在源区高值区域分布较为一致, 除夏季PM2.5浓度较低, 没有明显的潜在源区外, 春季潜在源区主要分布在南京城区和宁、镇、常交界区域, 秋季潜在源区主要分布在南京城区、南部区域和镇江西南部, 冬季潜在源区主要分布在南京西北区域和安徽滁州市.总体来看, 潜在源区分布以南京本地和接壤城市为主, 说明要进一步降低PM2.5浓度, 需要加强本地内源治理, 并和邻近城市开展联防联控.
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