2023, Vol. 44
2. 河北曲周农业绿色发展野外科学观测研究站, 邯郸 057250
2. Hebei Quzhou Agricultural Green Development Field Observation and Research Station, Handan 057250, China
氨气是大气中唯一的碱性气体, 对缓解大气环境酸化和酸雨发生有重要作用[1]; 但是, 氨气与酸性气体发生中和反应产生的硫酸铵和硝酸铵等二次无机气溶胶是大气颗粒物(PM2.5)的重要组成部分, 加剧雾-霾污染, 危害人体健康[2].大气氨及颗粒铵通过干湿沉降到达土壤或水体中, 进而导致土壤酸化、水体富营养化和生态系统生物多样性减少等一系列环境问题[3~5].
氨排放源包括自然源与人为源两大类.人为源包括农田生态系统和畜禽养殖业两大主要排放源, 同时也包括生物质燃烧、人体粪便、化工生产、废物处理和交通排放等其它五类排放源, 自然源指各种自然活动产生的氨排放[6].从全球尺度来看, 80%的大气氨排放来自人为源[7], 在亚洲, 农业源氨排放对人为源氨排放的贡献高达90%[8].在我国, 华北地区农业源的氨排放贡献率为59% ~94%[9~17].国内外学者对其排放清单编制等方面进行了大量研究[18~20].从国家尺度上, 自1985年起, 欧洲环保署(European Environmental Agency, EEA)便开始开发覆盖30多个国家和地区的8种污染物排放清单[21~23]. Pain等[24]通过对不同土地利用类型、畜禽养殖方式和粪便处理各个阶段的排放因子进行修正, 重新估算了英国的农业源氨排放总量约为197 Gg·a-1.从区域尺度上, Yu等[25]建立了2006~2014年长江三角洲地区的人为源氨排放清单, 证实我国长江以南地区的氨排放低于北部.冯小琼等[10]采用排放因子法建立了四川省2005~2014年的农业源氨排放清单, 同时发现农业源氨排放量与PM10浓度的变化趋势呈现出较好的一致性.但前人研究大多是建立大尺度上的排放清单, 鲜有研究对小尺度不同种养体系进行氨排放精细化解析, 这主要是受到活动水平数据获取难和排放因子缺乏等因素的限制.因而, 我国县域尺度人为源氨排放清单存在较大的不确定性, 从而限制氨减排试点工作的开展.2022年河北省生态环境厅明确指出“十四五”期间探索推动河北省建立大气氨规范化排放清单, 推进农业大气氨减排等方面工作[26].在这一背景下, 针对集约化农区, 编制本地小尺度精细化氨排放清单, 掌握主要贡献源, 对制定农业氨排放源的精准控制措施等工作尤为重要[27].
河北省曲周县是华北平原集约化农业生产区, 种植业以小麦-玉米轮作体系为主, 养殖业以蛋鸡和肉猪为主, 具有华北地区典型的农业结构, 也是我国氮肥投入和氨气排放的主要热点区域[28~30].因此, 本研究以曲周县各乡镇为基本调查单元, 收集人为源活动水平数据, 结合已报道和实测的氨排放因子, 利用排放因子法建立了2002~2019年人为源氨排放清单, 在种植业中定量不同作物氨排放量, 在养殖业中定量不同管理环节氨排放量, 并对曲周县氨排放总量分布特征进行了分析, 结果对于明确曲周氨排放来源和制定精细化的氨减排措施有重要的科学指导意义.
1 材料与方法 1.1 研究区域与对象曲周县隶属于河北省邯郸市(图 1), 下辖曲周镇、安寨镇、侯村镇和河南疃镇等6镇4乡, 342个行政村, 截至2020年底人口达46万人.县域总面积667 km2, 其中耕地面积约520 km2.该地区属温带半湿润季风气候区, 试验地土壤类型为潮土, pH值为7.6~8.3, ω(有机质)为12.8~19.9 g·kg-1, ω(全氮)为0.7~1.1 g·kg-1, ω(速效磷)为12.6~57.9 mg·kg-1(以Olsen-P计), ω(速效钾)为52.0~258.4 mg·kg-1(以NH4OAc交换性K计).水热资源丰富, 受季节性气候影响较大, 冬春季寒冷干燥, 夏季温暖多雨, 蒸发量强.年平均气温为14.8℃, 平均降雨量为488.7 mm.
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图 1 曲周县10个乡镇分布及农田氨排放监测点位置示意 Fig. 1 Distribution of ten towns in Quzhou county and monitoring sites of cropland NH3 emissions |
本研究考虑的人为氨排放源包括氮肥施用、畜禽养殖、土壤本底、固氮植物、人体排泄、生物质燃烧和秸秆堆肥这7类.各排放源2002~2019年的活动水平数据来自文献[31, 32]和实地调研数据[32], 主要包括耕地面积、各类畜禽年末出(存)栏量、各类作物种植面积和农作物产量.2019年氮肥施用氨排放因子通过田间试验测得, 2002~2019年其他人为源氨排放因子参考文献[33].
1.3 估算方法本研究采用排放因子法对曲周县人为源氨排放进行估算, 计算公式为：
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(1) |
式中, Ei, j, y为氨排放量, i为地区, j为排放源类型, y为年份, Ai, j, y为活动水平, EFi, j, y为排放因子, γ为氮-大气转化系数, 针对畜禽养殖业取1.214, 其他行业取1.00.下文将论述不同类型排放源排放量估算过程中排放因子的选取及活动水平数据, 具体氨排放源计算方法介绍参见文献[33].
1.3.1 氮肥施用农田氮肥施用氨挥发受到土壤性质、肥料类型、施肥方式和气候条件的影响[34].本研究根据文献[31]中河北省不同种类氮肥施用量的统计数据计算出不同肥料的施用比例以及施用量, 其中2019年农田施肥量采用实地调研数据[32], 实际排放系数采用公式(2)计算.
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(2) |
式中, 曲周县主要作物施肥期温度均在10~20℃, 其基准排放系数见表 1; 施肥率校正系数：施用纯氮量高于19.5 t·km-2时, 取1.18, 其他取1.0; 施肥方式校正系数：表面撒施为1.0, 深施覆土为0.32.
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表 1 不同氮肥的施用比例及基准氨排放系数/% Table 1 Proportion of various N fertilizers and their emission factors/% |
排放因子测定试验采用曲周县农户常规肥料用量、施肥方式和田间管理方式对作物进行综合管理.方案如下：共设置5个监测点位进行氨挥发量测定, 如图 1所示.试验对象为冬小麦-夏玉米, 其中小麦施氮量为300 kg·hm-2, 玉米施氮量为240 kg·hm-2.肥料均采用市面常见化肥, 小麦基肥为复合肥(N∶P∶K=16∶18∶10), 玉米基肥为复合肥(N∶P∶K=26∶6∶8), 追肥采用普通尿素.小麦采用一次基肥一次追肥模式进行种植, 玉米采用种肥同播模式进行种植.采用德尔格氨管法对施肥期田间氨挥发量进行测定, 具体计算监测和计算方法见本课题组前期研究[35].2019年主要种植作物氮肥施用氨排放因子如表 2所示.氮肥施用氨挥发量采用公式(1)进行估算.
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表 2 2019年氮肥施用排放因子 Table 2 Selection of N-fertilizer application emission factors in 2019 |
1.3.2 畜禽养殖
畜禽养殖氨排放包括室内和户外两部分, 畜禽粪便的管理阶段包括户外、圈舍内、粪便存储和粪便还田这4个阶段.本研究根据曲周县历年统计年鉴获取曲周县主要4类畜禽(蛋鸡、肉猪、肉牛和肉羊)的年饲养量(表 3).根据曲周县畜禽养殖类型发展趋势, 2007年以前按照散养模式进行计算, 2008年开始按照集约化养殖进行计算, 氨排放系数及计算方法参考文献[33], 按照公式(3)计算.
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(3) |
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表 3 畜禽养殖活动水平数据及来源 Table 3 Activity data and sources of livestock husbandry in Quzhou county from 2002 to 2019 |
式中, E畜禽养殖为畜禽养殖氨排放量, t; i为户外、圈舍、粪便存储和施肥阶段; Ai为活动水平, 不同阶段铵态氮量; EFi为氨排放系数; 1.214为氮-大气转化系数.
1.3.3 土壤本底土壤本底的氨排放根据曲周县的耕地面积计算, 氨排放系数采用指南推荐值约180 kg·km-2(0.12 kg·亩-1)[33].
1.3.4 固氮植物固氮植物的氨排放根据曲周地区所种植的固氮植物面积计算, 包括花生与大豆2类.两类作物氨排放系数采用指南推荐值, 分别120 kg·km-2(0.08 kg·亩-1)和105 kg·km-2(0.07 kg·亩-1)[33].
1.3.5 人体排泄在不使用卫生厕所的情况下, 人体排泄的粪尿会向大气中释放氨.此外, 还会通过呼吸作用、汗液排放氨.因此, 在计算中, 将曲周地区人口数作为活动水平, 氨排放系数(以NH3计, 下同)采用文献[33]的推荐值, 人均0.787 kg·a-1.
1.3.6 生物质燃烧生物质燃烧包括森林大火、草原大火、秸秆燃烧和薪柴燃烧.由于曲周地区属于平原农业区, 并未发生森林大火和草原大火, 因此这两者不参与本次估算.2008年国家出台秸秆禁烧政策, 因此本研究在2008年后不再估算秸秆燃烧.根据实际调查, 2016年曲周县进行煤改气和煤改电行动, 在2016年之后不再考虑薪柴燃烧.因此, 生物质燃烧活动水平为秸秆燃烧量和薪柴燃烧量, 对应的氨排放系数见文献[33].
1.3.7 秸秆堆肥秸秆堆肥活动水平为曲周县主要可用于堆肥的秸秆量, 包括小麦、玉米和棉花这三类.秸秆的氨排放系数为0.32 kg·t-1[33].
2 结果与分析 2.1 曲周县氨排放量年变化趋势2002~2018年曲周县人为源氨排放清单变化如图 2所示.曲周县氨排放总量呈现两次波动性变化, 首先从2002年的6 682.9 t上升至2004年的7 195.0 t, 然后下降为2008年的5 872.0 t, 此后增加到2015年的7 010.5 t, 最后逐年下降到2018年5 636.3 t.最高峰出现在2004年, 最低值出现在2018年.总体来看, 各年份氨排放源占比最大的均是氮肥施用和畜禽养殖, 平均占比为20%和70%.其中, 2004年氮肥施用氨排放最高, 为2 013.3 t; 2017年氮肥施用氨排放最低, 为887.9 t. 2002~2018年, 氮肥施用氨排放比例从28%下降到18%.由于养殖方式从散养向集约化养殖转变, 但各类畜禽养殖数量的不断增加, 总的畜禽养殖排放源占比在66% ~75%之间, 其中2015年畜禽养殖氨排放最高(5 156.1 t), 2018年最低(3 897.3 t).除氮肥施用和畜禽养殖外, 人体排泄作为第三大氨排放源, 氨排放总量为311.7~419.4 t(贡献率约5% ~9%).土壤本底的氨排放量为94.5 t(2%); 秸秆堆肥所产生的氨挥发量为162.1~236.3 t(4% ~6%); 生物质燃烧所产生的氨挥发总量为13.8~31.1 t, 固氮植物所产生的氨挥发量在1.0~3.1 t, 二者之和占比低于1%.
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固氮植物和生物质燃烧总量过小, 图中未能完全显示 图 2 曲周县2002~2018年不同人为源氨排放量变化 Fig. 2 Variations in different anthropogenic NH3 emissions from 2002 to 2018 in Quzhou county |
如图 3所示, 在畜禽养殖中, 氨排放量最大的是蛋鸡, 其次是肉羊、肉猪和肉牛, 四者的氨排放贡献率分别为29% ~52%、19% ~32%、14% ~26%和7% ~12%.蛋鸡的氨排放因子虽然不是最大, 但其在曲周地区的饲养量最高, 导致其氨排放量最大.在氮肥施用中, 氨排放贡献率最大的是小麦(33% ~53%), 其次是玉米(22% ~31%)、蔬菜(7% ~31%)、棉花(3% ~19%)和果树(1% ~6%); 花生与大豆的总氨排放贡献率最低(共约1%).
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图 3 曲周县2002~2018年各类动植物氨排放量 Fig. 3 NH3 emissions from various crop production and animal production from 2002 to 2018 in Quzhou county |
2019年曲周县10个乡镇氨排放清单结果如表 4所示, 从氨排放总量来看, 南里岳乡的排放量最高, 达到1 253.1 t; 白寨镇次之, 氨排放总量为1246.6 t; 最低的是槐桥乡氨排放量为315.3 t.从不同源看, 养殖业的氨排放总量为3 995.1 t, 其次是氮肥施用所产生的氨排放量为1 839.0 t.人体排泄的氨排放量为421.6 t, 秸秆堆肥与土壤本底的氨排放量分别为209.0 t和95.0 t.曲周县各类氨排放源的分摊率如图 4所示. 2019年氨挥发总量为6 559.7 t, 其中氮肥施用的氨排放量为1 839.0 t, 畜禽养殖的氨排放量为3 995.1 t, 二者分别占人为源氨排放总量的28%和61%.在所有作物中, 小麦(40%)的贡献率最高, 其次是玉米(20%)、蔬菜(20%)和棉花(17%), 果树(3%)贡献率最低.与2018年相比, 小麦和玉米的贡献率分别下降2%和10%, 蔬菜的贡献上升13%, 棉花贡献率不变.在畜禽养殖业中, 蛋鸡的氨排放贡献率最高为1 585.2 t, 肉羊的贡献为1 132.2 t, 肉猪和肉牛的贡献量分别为692.8 t和584.9 t.与2018年相比, 蛋鸡贡献率增加11%, 肉猪和肉羊分别下降8%和4%、肉牛变化不变.
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表 4 曲周县2019年人为源氨排放清单/t·a-1 Table 4 Anthropogenic NH3 emission inventory in Quzhou county in 2019/t·a-1 |
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图 4 曲周县2019年各类氨排放源氨排放贡献率 Fig. 4 Contributions of NH3 emission from different sources to the total NH3 emissions in Quzhou county in 2019 |
主要的四类畜禽在不同粪便管理阶段的贡献, 如图 5所示, 在圈舍、粪便存储和施肥阶段, 氨排放的贡献率分别为33%、11%和56%.由于2019年畜禽养殖主要采用集约化养殖, 因此户外阶段占比为0.施肥阶段的氨挥发量最高, 其次是圈舍阶段.蛋鸡在圈舍阶段的氨挥发量最高, 占整个管理阶段氨排放量的60%, 施肥阶段占比35%, 粪便存储阶段最低为4%; 肉猪的粪便管理在圈舍和施肥阶段分别为39%和54%, 同样存储阶段较低, 仅为7%; 肉牛和肉羊存在相同的趋势, 施肥阶段贡献率为63%和73%, 圈舍阶段和存储阶段相近约为12% ~19%.
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图 5 曲周县2019年集约化养殖主要畜禽粪便管理阶段氨排放贡献率 Fig. 5 Contribution rate of NH3 emission in the manure management stage of intensive breeding in Quzhou county in 2019 |
从空间分布来看[图 6(a)], 由于各乡镇农业结构不同, 在畜禽养殖和农作物种植方面存在较大差异, 因此不同乡镇之间的氨排放构成也呈现不同的特征.10个乡镇的氨排放总量变化范围为315.3 t~1 253.1 t, 其中南里岳乡和白寨镇的贡献率均为19%, 安寨镇和侯村镇的贡献率为11%, 第四疃镇、大河道乡和依庄乡的贡献率均为7%, 槐桥乡和河南疃镇的贡献率为5%.其中南里岳乡、白寨镇、大河道乡、安寨镇、第四疃镇、依庄乡和曲周镇畜禽养殖业较为发达, 特别是南里岳乡素有“蛋鸡之乡”之称, 因此, 在7个乡镇中畜禽养殖业产生的氨挥发量最大, 占全县畜禽养殖业产生氨挥发总量的88%.而侯村镇、河南疃镇以及槐桥乡的种植业较为发达, 作物产量相对较高, 氮肥施用的氨排放量占比略高于畜禽养殖, 占全县氮肥施用导致氨挥发总量的34%.从排放强度来看[图 6(b)], 全县平均排放强度达到13.5 t·km-2, 最高的是南里岳乡为29.9 t·km-2, 最低的是河南疃镇为5.6 t·km-2, 呈现南部地区普遍高于北部的特点.
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(a)各乡镇氨排放强度, (b)各乡镇氮肥施用、畜禽养殖和人体排泄源占比 图 6 曲周县2019年各乡镇氨排放强度和主要贡献源占比 Fig. 6 NH3 emission intensity and proportion of main contribution sources of each township in Quzhou county in 2019 |
本研究同时收集了国内其他研究的氨排放结果, 见表 5.当前我国的氨排放清单建立多采用排放因子法, 多以省、市级排放清单为主, 如杨新明等[38]和崔娟等[39]分别建立了山东省和榆林市的大气氨排放清单, 本文同样基于排放因子法进行清单的建立, 说明计算方法可行, 结果间存在可比较性.张立斌等[40]的研究结果表明监利县氨排放总量为7.0 kt, 与本研究的6.5 kt相近, 说明我国县域尺度下氨排放量较大.赵国梁等[41]建立了山东省的清单, 虽然活动水平差异较大导致总量上与本研究大有不同, 但种植业与养殖业的贡献比例相近, 养殖业和种植业分别占比67%和17%, 与本研究结果的61%和28%相近, 说明作为华北地区典型农业县曲周县与山东省农业构成相似, 养殖规模相对较大.侯新红等[42]的研究证明江苏省畜禽养殖和氮肥施用贡献率接近, 分别为38%和44%, 与本研究差异较大, 原因可能是由于基准年不同导致活动水平数量差异较大; 同时, 其氮肥施用排放因子选取他人文献中报道的, 而本文采用曲周县实测的氮肥施用排放因子, 基于当前农户施肥方式与肥料类型, 例如玉米的“种肥同播”, 小麦-玉米基肥施用复合肥而不是单一的氮肥.实测氨排放因子误差相对较小, 更贴近当地实际; 此外, 江苏省的种植业与养殖业构成与河北省存在明显差异, 也是造成贡献率有所不同的原因.王康宏等[43]对安徽省氨排放来源的解析结果表明, 农业源占比为84%, 与本研究的89%接近, 但是氮肥施用与畜禽养殖的贡献率各占一半, 与本研究差异较大, 原因可能是由于畜禽养殖源排放量估算方法不同, 文中仅通过单一排放因子计算养殖业氨排放量, 而本研究则是基于不同粪污管理过程进行计算, 更为准确, 同时可以直观展示不同管理阶段氨排放情况.例如, Meng等[32]利用NUFER模型估算了曲周县的氨排放, 结果表明肉猪在养殖业的贡献率最高, 与本研究中蛋鸡贡献率最高不同, 可能原因在于估算方法不同, 例如, Meng等[32]将畜禽养殖源中的粪污施肥还田环节按照氮肥施用源进行计算, 而本研究将其归类于畜禽养殖环节进行估算.
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表 5 不同人为源排放清单比较 Table 5 Comparison of ammonia emissions and emission intensity in different regions |
排放清单的不确定性来源主要来自活动水平和氨排放因子数据的选取[44].本研究畜禽养殖源的氨排放估算仅考虑了曲周县主要的畜禽类型蛋鸡、肉猪、肉羊和肉牛这4种, 由于活动水平数据缺乏, 未考虑曲周县其他养殖数量相对较少的畜禽比如兔、马和驴等, 因此该排放源的氨挥发总量可能被低估.同时, 由于县域交通源数据的获取难度大, 导致无法对交通源所产生的氨排放进行估算.但本课题组前期基于15N同位素示踪法的研究结果表明, 化石燃料燃烧氨排放对曲周县城区和农村地区氨排放的贡献分别为19%和12%[45].此外, 秸秆堆肥比例以及废物处理比例也需要更加详细的本地化数据支撑, 来降低清单的不确定性.本研究中除2019年氮肥施用氨排放因子为实测, 但其他排放源的氨排放因子来自于文献[33], 应该选取本地化的修正系数, 更好地反映曲周县的实际情况, 降低清单的不确定性.秸秆燃烧量是基于谷草比、秸秆焚烧比例以及秸秆焚烧率进行估算, 同样增加了估算结果的不确定性.
3.2 氨减排建议氨挥发是农田氮素的主要损失途径, 目前已知多种措施可用来降低氨挥发损失, 主要包括：改进施肥技术, 采用新型肥料, 添加氮稳定剂等.裴淑玮[46]和李生秀等[47]的研究表明, 施肥深施5 cm和10 cm时, 比表施时氨挥发减少80%和93%, 施肥深度越大, 氨挥发越少.缓/控释肥作为新型肥料, 避免了传统一次性施肥产生大量养分损失的问题[48].在水田、旱地施用不同包膜处理的缓/控释肥的减排效果可达20% ~80%[49, 50].脲酶抑制剂是目前研究中使用最多的氮稳定剂, 可以抑制脲酶对尿素的水解作用, 增加尿素的土壤滞留时间, 减少氨挥发[51, 52], 减排效果为4% ~30%[53, 54].此外, 秸秆还田[55]和水肥一体化[56]等措施也可不同程度地减少农田氨挥发损失.在曲周县集约化养殖模式中, 施肥阶段的贡献率最高, 其次是圈舍阶段, 主要是由于粪污还田后, 加大与外界的接触面积, 在气象和环境因素的共同作用下, 使得氨挥发速率加快[1].圈舍阶段的氨挥发主要是由于舍内温度较高导致的, 同时, 当圈舍氨浓度过高时, 畜禽生长受到影响, 甚至影响久处舍内的工人身体健康[57].因此, 在未来养殖业减排中, 应注重粪污管理阶段的氨减排.常用措施包括使用低蛋白日粮、粪污固液分离和注射还田施肥技术. van Emous等[58]将肉鸡日粮蛋白含量降低到11%, 可使圈舍阶段氨挥发量降低9% ~14%.固液分离技术可减少液态粪污厌氧微生物的活动, 从而减少氨挥发, 有研究表明此种方法与传统贮存方法相比可减少氨排放量90%[59].在粪污还田过程中采用深层注射施肥方式比表施减少氨挥发70% ~99%[12].以外, 为实现县域尺度上氨减排, 当地政府部门应当加大保障力度, 积极开展与科研高校、肥料企业、养殖企业等合作, 适当增加财政补贴, 依托科技小院推广农业绿色氨减排技术, 通过“政产学研用”五位一体模式推动农业氨减排试点工作.
4 结论基于排放因子法及大田试验监测, 对华北地区典型农业县曲周县人为源氨排放情况进行了定量研究.本研究发现, 曲周县2002~2018年人为源氨排放量总体处于较高的水平, 平均值为6 552.4 t, 其中2004年氨排放量最高(7 195.0 t), 2018年最低(5 636.3 t).根据华北地区普遍施肥方式及施肥量, 设计试验实际测得的氮肥施用排放因子优化后的2019年曲周县人为源氨排放总量为6 559.7 t.从排放强度看, 南里岳乡最高(30 t·km-2), 最低的是河南疃镇(6 t·km-2), 全县平均氨排放强度为13.5 t·km-2, 表现出排放强度大、“南部高于北部”的特点.从主要贡献源看, 畜禽养殖和氮肥施用贡献率最高, 2002~2018年二者贡献率分别为61% ~75%和14% ~28%.2019年清单结果表明, 主要贡献源仍为畜禽养殖(61%)和氮肥施用(28%).小麦和蛋鸡生产分别是种植业和养殖业中最大的氨排放贡献源(均占各自总排放的40%).曲周县农业源氨排放工作需要重点控制小麦和蛋鸡生产氨排放, 并加强关键氨减排技术的推广和示范, 为华北平原农业氨减排试点工作提供区域样板.
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