2022, Vol. 43
, ZHANG Mi
, QIU Ji-li , WAN Zi-wen , ZHAO Ruo-nan , XIE Yan-hong , CHEN Ming-jian , ZHAO Jia-yu , XIAO Wei , LIU Shou-dong
我国是世界上淡水养殖产量最大的国家, 其中养殖塘作为主要的养殖模式, 其养殖面积在持续增加[1, 2].由于养殖塘面积小, 水深浅, 水体混合作用强, 养殖期间较高的外源有机碳、氮的输入使养殖塘成为重要的温室气体排放源[3~5].据估计, 我国淡水养殖的CH4年排放量为(4.10±0.10)Tg ·a-1, N2O年排放量为(22.81±7.1)Gg ·a-1, 分别占全球淡水养殖CH4和N2O排放量的68.0%和62.1%, 是世界上淡水养殖水体CH4和N2O排放量最高的国家[4]. 2019年IPCC新增了对水产养殖温室气体排放与吸收的估算, 水产养殖温室气体的排放将会逐步列入各个国家的排放清单中[6, 7].养殖塘温室气体排放量值取决于水体与大气之间CH4、CO2和N2O浓度的差异[8, 9], 因此, 明确养殖塘中CH4、CO2和N2O浓度的时空变化特征是准确量化其排放量和明确其影响因素的重要依据.
有研究表明, 受气温、水温和DO等因素影响, 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度会呈现出暖季高、冷季低的季节变化特征[10~12].对养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度日变化特征的研究发现其浓度无明显日变化特征[13].然而, 也有研究表明, 在水温的调节下, CH4和N2O浓度在午后出现高值[14, 15].因此, 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度日变化特征还存在不确定性.并且, 当养殖水体中存在水生植物时, 其光合作用是否会对CO2浓度的时间动态造成影响还需要进一步明确.
与自然水体相比, 养殖塘养殖期间饲料的投放、增氧等措施会导致水体中CH4、CO2和N2O浓度具有明显的空间差异, 例如, 水平方向上, 在投食区水体中CH4、CO2和N2O浓度较高, 曝气区CH4浓度较低, N2O浓度较高[16~18].垂直方向上, 目前已证实CH4和CO2浓度在湖泊、水库、海洋等大型水体中存在垂直变化[19].大型水体水深较深, CH4产生于底泥沉积物无氧环境下, 向上层水体传输时易被氧化[20]. CO2主要产生于底部沉积物和有机物的降解过程, 通过扩散的方式传输到上层水体和大气中[21], 因此CH4和CO2浓度通常表现为在底层水体中浓度较高, 表层水体较低[22~24].N2O由于产生机制较为复杂, 其浓度随水深的变化并不明确[25].对于养殖塘等小型水体, 有研究也发现, 由于夏秋季CH4在底泥沉积物中大量产生, 从而造成了底层水体CH4浓度较中间层和表层高的垂直变化[12, 19, 26].由于人工管理措施、水生植物生长状况等存在差异, 养殖塘水体中CO2和N2O浓度是否存在垂直变化, 以及CH4浓度垂直变化是否存在季节差异还需进一步研究.
我国长江三角洲地区水域辽阔、水系发达, 是水产养殖的重点区域.该地区淡水养殖塘面积约为1.09×1010 m2, 占全国淡水养殖总面积的21%[2].本研究选取位于该区域的安徽省全椒县官渡村水产养殖基地一处典型的小型养殖塘, 基于顶空平衡-气相色谱仪法观测养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度, 以明确其时空变化特征, 同时结合气象因素和水质因子的观测, 明确该养殖水体中CH4、CO2和N2O浓度时间变化的影响因素, 以期为准确评估渔业以及农业温室气体排放量、增温潜势, 从而制定减排措施提供重要依据.
1 材料与方法 1.1 研究地概况本研究地点位于中国安徽省全椒县官渡村淡水水产养殖区的一处养殖塘(118°15′E, 31°58′N), 养殖塘面积为7 168 m2(图 1).该区域属于亚热带湿润季风气候, 夏季高温多雨, 冬季干燥少雨.根据中国气象观测网滁州站点1990~2020年的观测资料, 该地区年平均温度为16.1℃, 年平均降水量为1 091 mm(数据来源：http://data.cma.cn/).
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图 1 站点位置及采样点位置示意 Fig. 1 Schematic diagram of site location and sampling site locations |
该养殖塘自1985年由水稻田转化而来一直用于水产养殖, 采取鱼-蚌混养模式, 主要养殖青鱼、草鱼、鲢鱼、鳙鱼和河蚌.养殖期主要为春、夏和秋季, 养殖期间会通过投食机定时投放饲料, 在每年春季或冬季还会一次性投放大量鸡粪作为饲料, 养殖期夏季和秋季在养殖塘中心区域使用涡轮式增氧机进行增氧.在本研究时段2020~2021年期间, 于2020年12月和2021年4月在A1点右侧区域分别施入2 000 kg和5 000 kg鸡粪, 夏季和秋季在A1点左侧利用专用投食机投放饲料, 夏季每日09:30、12:30和17:30这3个时刻均投放饲料, 秋季每日12:00或16:30投放一次饲料, 直至11月20日不再投放饲料. 2020年该养殖塘投放饲料约为45.86 kg ·(hm2 ·d)-1.该养殖塘2020年8~10月在中间区域使用涡轮式增氧机进行增氧, 增氧时间为22:00到次日05:00.
1.2 样品采集本研究在养殖塘设置4个采样点(A1~A4), 4个采样点分别位于养殖塘4个方向, 距岸边的水平距离为1~1.5 m(图 1), 除A1点为投食和投鸡粪区域, 其余3点的水体及附近塘岸没有再进行任何的人工管理措施, 不影响采样点的水样采集.为明确水体中3种温室气体浓度的垂直变化, 本研究将水体分为3个层次：表层(5 cm和15 cm)、中间层(30 cm和45 cm)和底层(60 cm和底泥表面).于2020~2021年的夏季(2020年8月17~24日)、秋季(2020年10月24~31日)、冬季(2021年1月3~10日)和春季(2021年5月5~12日)每天08:00、12:00和16:00利用手持取样器(SC-I型, 重庆杰恒蠕动泵有限公司)采集水样.由于不同季节养殖塘水深并不相同, 因此不同季节各取样点采样深度略有差异.本研究期间各季节各取样点采样深度及采集水样体积如表 1所示.
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表 1 试验期间养殖塘A1、A2、A3和A4点采集水样体积和采集水样深度1) Table 1 Volume and depth of water samples collected at A1, A2, A3, and A4 sites in the aquaculture pond during the experiment |
本研究利用顶空平衡-气相色谱仪法测定水样中的温室气体浓度.用60 mL的针筒抽取30 mL水样, 接着抽取30 mL氮气, 摇晃针筒使氮气与水样充分混合后静置2~3 min, 待目标气体在气相和液相中达到动态平衡后将针筒里的30 mL气体注入50 mL铝箔气体采样真空袋中(大连海得, MBT22-1), 并在48 h内将气样送回实验室, 利用气相色谱仪(Agilent GC6890N, Agilent Technologies InC., CA, USA)分析其中CH4、CO2和N2O浓度.
1.3 水体中CH4、CO2和N2O浓度的计算水体中温室气体的浓度可通过物料平衡原理推算得到, 计算方法如下[27]：
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(1) |
式中, cw为水体中溶解的温室气体浓度(CH4和N2O：nmol ·L-1; CO2：μmol ·L-1), cg为温室气体在针筒中气相和液相达到平衡时在气相中的浓度(CH4和N2O：nmol ·L-1; CO2：μmol ·L-1), 可通过气相色谱仪测得. Vg和VL分别为气相和液相的体积(mL), 本研究为30 mL. cL为温室气体在水样中气相和液相达到平衡时在液相中的浓度(CH4和N2O：nmol ·L-1; CO2：μmol ·L-1).对式(1)进行变换, 可得:
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(2) |
其中：
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(3) |
式中, K为分配系数, 可利用下式进行计算：
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(4) |
式中, T为温度(K), KH为亨利常数, 其与Bunson溶解度系数β[L ·(L ·atm)-1]的关系为：
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(5) |
式中, Vm为温室气体摩尔体积(L ·mol-1).整合公式(2)~(5)可得：
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(6) |
式中, R为气体常数, 此处取8.31×103 L ·Pa ·(mol ·K)-1, β可以利用式(7)求解.
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(7) |
式中, A1、A2、A3、B1、B2和B3为常数, 具体计算方法可参考文献[28].
1.4 辅助观测本试验期间利用目标养殖塘西岸边的小气候观测系统(图 1)观测气象要素, 包括气温(℃)、气压(kPa)、风速(m ·s-1)和太阳辐射(W ·m-2).在进行水样采集时, 使用多参数水质分析仪(650MDS, YSI Ins., Yellow Springs, OH, USA)同步测量每个采样点不同深度下的水质因子, 包括水温(℃)、pH值、氧化还原电位(ORP, mV)和DO(mg ·L-1).并于每天16:00同步采集各取样点各深度下的水样380 mL, 利用总有机碳分析仪(TELEDYNE TEKMAR Torch, USA)测定水样内溶解有机碳(DOC)浓度(mg ·L-1).
2 结果与分析 2.1 研究期间水质因子及水温的变化特征研究期间水质因子以及水温的变化范围如表 2所示, 冬季由于水温低, 养殖塘水体中DO整体较高, 均值为13.07 mg ·L-1, 秋季DO最低, 均值为5.42 mg ·L-1.本试验期间养殖塘水体总体呈现为弱碱性, 冬季时碱性最强, pH均值为8.43.秋季ORP最高, 夏季最低, 其ORP均值分别为106.61 mV和64.78 mV.DOC在春、夏和冬季较高, 秋季最低.春季和冬季鸡粪的大量投放导致养殖塘水体中DOC较高, 均值分别为19.81 mg ·L-1和19.24 mg ·L-1, 秋季前期饲料投放频率和投放量开始降低, 11月中旬后停止投食, 因此水体中DOC较低, 约为8.04 mg ·L-1.四季养殖塘水温均值分别为24.5、33.6、18.4和4.3℃.
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表 2 试验期间养殖塘水质因子和水温变化范围 Table 2 Variations in water quality factors and water temperature in the aquaculture pond during the experiment |
2.2 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的时间变化特征 2.2.1 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的日变化特征
养殖塘水体中4个季节CH4浓度均值的日变化特征如图 2(a)所示, 除春季外, CH4浓度的高值均在午间和午后出现.春季c(CH4) 均值表现为：08:00>12:00>16:00, 3个时刻均值分别为80.80、72.62和53.73 nmol ·L-1, 且16:00时CH4浓度与其余两个时刻间存在显著差异.夏季养殖塘水体c(CH4) 均值在16:00时为226.25 nmol ·L-1, 显著高于其余两个时刻的142.48 nmol ·L-1(12:00)和116.95 nmol ·L-1(08:00).秋季c(CH4) 均值在12:00时最高, 均值约为227.74 nmol ·L-1, 其余两个时刻c(CH4)均值分别为128.91 nmol ·L-1(16:00)和128.63 nmol ·L-1(08:00)且无显著差异.冬季c(CH4) 均值日变化呈现为：16:00>08:00>12:00, 对应的浓度均值分别为35.76、33.54和29.20 nmol ·L-1.
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不同大写字母表示不同时刻CH4、CO2和N2O浓度均值有显著性差异(P < 0.05) 图 2 不同季节养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的日变化 Fig. 2 Diurnal variation in CH4, CO2, and N2O concentrations in the aquaculture pond in different seasons |
CO2浓度在四季都呈现出08:00>12:00>16:00的变化[图 2(b)], 且四季3个时刻CO2浓度均值都表现出显著的差异.春季3个时刻c(CO2)均值分别为57.92、49.46和34.03 μmol ·L-1, 夏季分别为137.39、58.00和31.83 μmol ·L-1, 秋季分别为169.13、131.47和102.24 μmol ·L-1, 冬季分别为34.40、30.77和27.63 μmol ·L-1.
N2O浓度除春季无明显的日变化外, 其余3个季节3个时刻间N2O浓度都表现出显著差异[图 2(c)], N2O浓度在午间或午后出现最高值.夏季在16:00时c(N2O)均值最高, 约为100.74 nmol ·L-1, 与08:00时的92.45 nmol ·L-1差异显著.秋季和冬季12:00时c(N2O)均值最高, 分别为27.22 nmol ·L-1和17.78 nmol ·L-1.
2.2.2 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的季节变化特征养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度具有明显的季节变化(图 3).CH4和CO2浓度均值表现为：秋季>夏季>春季>冬季[图 3(a)和图 3(b)]. c(CH4)对应的均值分别为176.34、162.95、71.99和32.75 nmol ·L-1, 秋季和夏季水体中CH4浓度均值与春季和冬季差异显著. c(CO2)对应的均值分别为134.37、56.51、47.72和23.10 μmol ·L-1, 季节差异显著. c(N2O)在4个季节差异显著, 夏季时最高, 均值约为97.05 nmol ·L-1, 冬季最低, 均值约为19.41 nmol ·L-1, 春季和秋季c(N2O)均值分别为50.23 nmol ·L-1和27.34 nmol ·L-1[图 3(c)].
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不同大写字母表示不同季节CH4、CO2和N2O浓度均值有显著性差异(P < 0.05) 图 3 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的季节变化 Fig. 3 Seasonal variations in CH4, CO2, and N2O concentrations in the aquaculture pond |
不同季节养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的垂直变化如图 4所示.夏季CH4浓度表现出随水深加深而降低, 表层15 cm和中间层30 cm与底层60 cm处水体的浓度差异显著(表 3), 差值分别为71.28 nmol ·L-1和42.80 nmol ·L-1.秋季CH4浓度随水深的加深浓度升高, 底泥表面与表层、中间层水体间浓度差异显著, 其中底泥表面和中间层30 cm处水体间c(CH4)差值最大, 约为181.65 nmol ·L-1.春季和冬季养殖塘水体中CH4浓度在垂直方向无明显变化规律. CO2浓度夏季和秋季随着水深的加深逐渐升高, 夏季底层水体CO2浓度明显高于表层水体, 其底层60 cm与表层15 cm处水体的浓度差值为18.69 μmol ·L-1.秋季表层5 cm水体中c(CO2)最低, 为119.41 μmol ·L-1, 并与其余深度差异显著.春季和冬季养殖塘水体中CO2浓度在垂直方向上无明显变化规律. N2O浓度在四季都无明显的垂直变化.
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图 4 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的垂直变化 Fig. 4 Vertical variation in CH4, CO2, and N2O concentrations in the aquaculture pond |
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表 3 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度垂直变化的差异显著性分析1) Table 3 Significant analysis of vertical variation in CH4, CO2, and N2O concentrations in the aquaculture pond |
2.3.2 CH4、CO2和N2O浓度的水平变化特征
春季和夏季A1点CH4浓度均值都显著高于其余3个取样点[图 5(a)].春季养殖塘c(CH4)均值表现为：A1>A2>A3>A4, 均值分别为98.42、72.93、66.48和49.80 nmol ·L-1.夏季A1、A2、A3和A4取样点c(CH4)均值分别为268.20、137.60、135.24和110.77 nmol ·L-1.秋季和冬季4个取样点的CH4浓度并没有表现出显著的空间差异.
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不同大写字母表示不同取样点CH4、CO2和N2O浓度均值有显著性差异(P < 0.05) 图 5 养殖塘不同取样点水体中CH4、CO2和N2O浓度均值 Fig. 5 Mean concentrations of CH4, CO2, and N2O in water at different sampling sites in the aquaculture pond |
不同取样点CO2浓度均值的空间变化如图 5(b)所示, 春季A1~A4点c(CO2)均值分别为49.95、49.74、48.25和44.97 μmol ·L-1, A1点与A3和A4点浓度差异显著.夏季饲料的投放使A1点CH4浓度均值显著高于其余3个取样点, A1~A4点c(CO2)均值分别为77.24、44.43、48.82和55.54 μmol ·L-1.与其他季节不同, 秋季A1点CO2浓度均值最低且与最高值A4点间差异显著, 这是由于秋季饲料的投放量大幅度降低且后期不再施加饲料, 此外秋季A1点水深为134 cm, 为水深最深的采样点, 水深的增加会对CO2浓度产生稀释作用, 导致A1点CO2浓度在秋季为4个取样点间的最低值.冬季4个取样点间CO2浓度不存在明显差异.
养殖塘取样点间N2O浓度仅在春季表现出显著的空间差异, 其余3个季节4个取样点间浓度差异不显著[图 5(c)].春季A1、A2、A3和A4点水体中c(N2O)均值分别为57.39、50.80、45.31和47.30 nmol ·L-1, 鸡粪的施入使得A1点N2O浓度高于其余3个取样点, 且与A3和A4点浓度差异显著.
2.4 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度时间变化的影响因素 2.4.1 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度日变化的影响因素分析3种温室气体浓度日变化与各影响因子的相关关系发现(表 4), 春季CH4浓度的日变化仅与水温呈现显著的负相关, 即水温增加, CH4浓度降低.夏季CH4浓度与水温、DO和pH呈极显著正相关.养殖塘冬季CH4浓度日变化与水体中ORP呈显著正相关, ORP增加, CH4浓度增加.
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表 4 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度日变化影响因素的相关性分析1) Table 4 Correlation analysis between environmental factors and diurnal variation of CH4, CO2, and N2O concentrations in the aquaculture pond |
养殖塘水体中CO2浓度的日变化在春季和夏季随水温和DO增加而下降, 并且在夏季还与pH呈显著的负相关.秋季CO2浓度日变化与DO和pH呈极显著负相关.冬季CO2浓度的日变化与各因子均无显著的相关性.
春季N2O浓度日变化与水温呈显著正相关, 水温增加, N2O浓度升高.夏季N2O浓度与ORP呈极显著正相关.在秋季, N2O浓度日变化与DO和pH呈显著负相关.冬季, N2O浓度日变化与各因子之间均无显著相关性.
2.4.2 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度季节变化的影响因素养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度季节变化与气象因素和水质因子的相关关系见表 5.CH4浓度随气温和水温显著增加.然而, CH4浓度与DO和DOC呈显著负相关.养殖塘CO2浓度的季节变化受DO、pH和DOC及太阳辐射的影响, 随着以上因子增加, CO2浓度显著下降.N2O浓度的季节变化与气温、水温和气压存在显著的相关关系, 气温和水温升高N2O浓度增加, 气压增加, N2O浓度下降.
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表 5 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度季节变化影响因素的相关性分析1) Table 5 Correlation analysis between environmental factors and seasonal variations in CH4, CO2, and N2O concentrations in the aquaculture pond |
3 讨论 3.1 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的空间变化特征
养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度受饲料投放的影响会产生水平方向上的差异.本研究养殖塘水体夏季A1点水体中CH4和CO2浓度显著高于其余3个取样点.夏季养殖塘每日会在A1点左侧进行定时3次投放饲料, 较高的饲料投入量和水生动物的排泄物积累会使养殖塘水体中的有机碳含量处于一个较高的水平.春季A1点CH4和N2O浓度为取样点最高值, 这是A1点右侧区域施鸡粪导致的.因为动物粪便中存在一定数量的产甲烷菌, 通过一系列的生化作用产生CH4[29], 并且大部分投入的动物粪便残留在水体中并在底泥沉积物中积累, 导致底泥沉积物的有机碳含量增加, 从而促进CH4的生成和排放[30], 使水体浓度增加.不仅如此, 鸡粪作为饲料施入养殖塘后, 溶解在水体中会析出大量可溶性有机氮, 经微生物分解后, 使水体氮含量增高, 有利于N2O的生成[31], 从而使春季A1点N2O浓度升高.
在本研究中, 不仅发现了3种温室气体的水平空间变化, 而且发现夏季和秋季CH4和CO2浓度在垂直方向上随不同水深的变化.秋季CH4浓度与夏秋季CO2浓度都随着水深的加深而升高, 在底层水体中达到最高值.与本研究相似, 武汉养殖塘[12]和福建闽江河口养虾塘[19, 26]都发现水体中的CH4浓度易在夏秋季发生分层现象.底泥厌氧环境下产生的CH4通过下层水体逐渐扩散到上层水体和大气中, 导致底层CH4浓度高于中间层和表层.武汉养殖塘还发现秋季水体中CO2浓度呈现出：底层>中间层>表层.夏季和秋季投放的饲料以及水生动物排泄物在底泥沉积物中积累促进了CH4和CO2的产生, 从而使得养殖塘水体中CH4和CO2浓度在底层达到最高.但是, 本研究发现夏季时养殖塘底层水体CH4浓度较表层和中间层低, 且出现了随水深加深而降低的现象, 这可能是由于养殖塘在夏季时CH4主要以冒泡的形式传输, 气泡在表层容易破裂, 导致其CH4浓度较高.以往利用倒置漏斗法观测本研究养殖塘冒泡通量时发现, 夏季时, 冒泡为养殖塘CH4的主要排放方式, CH4冒泡比例达到了97.5%[32].同样的, 瑞典西南部湖泊冬季CH4通过冒泡传输到表层结冰水体, 冰面破裂导致气泡破裂, CH4在表层水体被释放, 导致其CH4浓度远高于2 m水深处的CH4浓度[33].
3.2 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的时间变化特征及影响因素已有的研究中, 夏季养殖塘水体的CH4和N2O浓度存在日变化特征, 例如在印度养殖塘夏季水体中CH4浓度[14]和福建闽江河口养虾塘[15]养殖初期和中期(6月下旬~8月中旬)N2O浓度在午后达到浓度高值, 且都与水温呈现显著正相关关系.本研究发现受水温的调节, 夏、秋和冬季养殖塘水体中CH4和N2O浓度都表现为在午间或午后达到日间浓度的最高值.高水温环境下水体中产甲烷菌、硝化细菌和反硝化菌的活性增强, 有利于CH4和N2O的生成[5, 33~35], 从而使CH4和N2O浓度升高.但是, 本研究发现, 春季CH4浓度的日变化与水温呈现显著的负相关.由于春季正值养殖初期, 养殖塘除投入鸡粪外并未投放饲料, 底泥有机物水平远低于夏季, 限制了底泥沉积物中CH4的产生, 但是水温的升高会使水体中CH4的溶解度降低, 从而导致水温升高CH4浓度降低.此外, 春季养殖塘5 cm水体与底泥表面水体间水温的差异在08:00、12:00和16:00分别为2.6、0.5和0.1℃, 08:00时养殖塘表层水体水温明显高于底泥表面水体, 这会导致养殖塘水体层结不稳定出现翻转[36], 将底泥沉积物中产生的CH4带到水体中, 从而使水体中CH4浓度在08:00时达到一天最高值.本研究中发现在春季和夏季养殖塘水体中CO2浓度的日变化与水温表现出了极显著的负相关关系, 即在水温较高的午后, CO2浓度最低.随着午后水温升高, 水生植物光合作用增强, 吸收水中的CO2, 从而使其浓度在午后达到最小[37, 38].并且, 本研究还发现, CO2浓度日变化在春、夏和秋季还与DO呈极显著负相关, 这同样与水生植物的光合作用有关, 光合作用释放的氧气使养殖塘水体中DO升高, CO2浓度降低, 这也进一步佐证了养殖塘水体中CO2浓度的日变化会受到水生植物光合作用的控制.
有研究发现养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度具有明显的季节变化特征.例如, 句容流域养殖塘N2O浓度与温度呈显著正相关, 在夏季达到最高值[10].本研究发现N2O浓度受到气温和水温的调控, 在夏季达到四季最高值.夏季养殖塘气温和水温较高, 水体中硝化细菌以及反硝化细菌的活性较强, 有利于养殖塘水体中N2O的产生, 使夏季N2O浓度达到最高值.在温度影响下, 养殖塘水体中CH4浓度高值出现在夏季[16, 39].但是本研究发现CH4浓度在温度和DO的共同影响下, 在秋季最高, 这是由于秋季水温虽较春季和夏季要低, 但秋季养殖塘水体低DO环境不仅促进了CH4浓度的升高, 还降低了CH4在传输过程中被氧化的概率, 从而使秋季养殖塘水体中CH4浓度最高.闽江河口养虾塘夏季水温高, DO和pH较低, 使得CO2浓度出现最高值[26].本研究发现CO2浓度的季节变化不仅受到DO和pH影响, 还与太阳辐射呈现显著负相关, 夏季养殖塘太阳辐射远强于秋季, 水生植物的生长繁盛, 光合作用强于秋季, 对CO2的吸收作用更强, 并且秋季养殖塘水体pH最低, CO2不易形成碳酸盐, 从而导致秋季CO2浓度为四季最高值.与已有研究不同[40~42], 本研究中发现CH4和CO2浓度季节变化与DOC呈显著负相关关系.出现这一现象的原因可能是由于DOC会随着初级生产力的增加而增加, 高水平的初级生产力会使水体CO2浓度降低, 可能掩盖了DOC对CO2的影响[43].对于CH4而言, 以往在本研究养殖塘进行的试验表明, 冒泡为CH4的主要传输途径, 年平均冒泡通量占比约为74.14%[44], DOC增加可能导致产生的CH4更多以冒泡形式排出, 因此并未使水体中的CH4浓度增加.在对捷克养鱼塘研究中也发现CH4浓度在DOC低、饲料投放量低以及水生植被繁盛的养殖塘反而较高, 其原因在于DOC不是CH4产生的主要来源, CH4浓度的升高可能是养殖塘水体中水生植物生长时通过光合作用为产甲烷菌提供底物以及成熟后植物残体被微生物分解后有机质含量增加的结果, 而不是DOC的积累造成[45].由此可见, DOC对水体CH4浓度的影响还存在不确定性.
3.3 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度水平本研究养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度与其它研究的对比如表 6所示.本养殖塘CH4浓度与调研的养殖塘相比处于一个较低的量级, 与天津盐场养虾塘[46]相当, 然而本研究观测的CO2和N2O浓度较其余养殖塘要高.造成此结果的原因可能有以下几点. ①气候水化学条件：福建闽江和九龙河口[15, 26, 47]地处亚热带, 气温较高, 微生物活性强.养殖虾塘和蟹塘[39]水深较本研究养鱼塘浅, 降低CH4在水体中传输时被氧化的概率, 其水体中CH4浓度高于本研究.印度养鱼塘作为人工养殖塘, 利用废水作为主要饲料来源, 水体中TOC和TIC浓度分别为(348.05±154.9)mg ·L-1和(95.6±22.0)mg ·L-1, 远远高于本养殖塘的DOC(3.72~24.84 mg ·L-1), 高TOC和TIC的水体环境使得其CH4浓度为本养殖塘的3~10倍[14].江苏句容与本研究养殖塘同属长江三角洲, 且地理位置毗邻, 气候条件相似, 但由于其研究的对象还包括一些天然池塘, 无养殖水生动物, 没有进行定期投食等养殖措施, 水体富营养化程度低, 从而导致水体中N2O浓度略低于本研究结果[35, 48]. ②养殖面积：武汉养鱼塘面积较大, 为本研究养殖塘的1.57倍, 面积的增大增加了饲料投放量和提高了养殖密度, 使水体中CH4、CO2和N2O浓度高于本养殖塘[12]. ③水生植物：苏州蟹塘在养殖期间会施肥料促进浮游植物和大型植被的生长[39], 水生植物及其根系分泌的有机质为产甲烷菌提供底物[49, 50], 水生植物的光合作用还会使DO升高, 抑制反硝化作用[11, 51], 从而导致其水体中CH4浓度远远高于本研究养殖塘, N2O浓度低于本研究养殖塘. ④人为管理措施：福建河口养虾塘投放饲料时间为6~11月, 在养殖末期(9月中旬~11月下旬)还会投放大量饲料, 养殖中期(7月中旬~9月中旬)和养殖末期(9月中旬~11月下旬)饲料投放速率分别为50~55 kg ·(hm2 ·d)-1和40~50 kg ·(hm2 ·d)-1[26, 47], 高于本研究养殖塘的饲料投放率, 大量的饲料为产甲烷菌提供底物, 使其水体中CH4浓度远高于本养殖塘.本研究中春季和冬季鸡粪的大量投放使水体中有机碳含量和富营养化水平提高, 可能是造成CO2和N2O浓度高于其余养殖塘的原因. ⑤传输途径：已有研究证实, 冒泡为本研究养殖塘CH4的主要传输途径[32, 44], 这导致本研究观测到的水体中CH4浓度低于其余养殖塘. ⑥观测时间：本研究进行的密集试验持续时间较长, 且较为集中, 春季和夏季气温、水温较高, 所观测的结果代表了季节的最高浓度, 从而导致CO2和N2O浓度较高.
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表 6 养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度对比 Table 6 Comparisons of CH4, CO2, and N2O concentrations in different aquaculture ponds |
4 结论
(1) 水体中CH4和N2O浓度的日变化受水温的影响, 夏、秋和冬季往往在午间或午后出现浓度高值.水温的变化以及养殖塘水生植物的光合作用, 使CO2浓度在四季都表现出午后出现最低值的日变化特征.养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度季节变化特征明显, c(CH4)和c(CO2)在秋季最高, 均值分别为176.34 nmol ·L-1和134.37 μmol ·L-1, c(N2O)在夏季最高, 浓度均值为97.05 nmol ·L-1. c(CH4)、c(CO2)和c(N2O)都在冬季达到最低值, 均值分别为32.75 nmol ·L-1、23.10 μmol ·L-1和19.41 nmol ·L-1. CH4浓度的季节变化特征主要受气温、水温和DO主导, CO2浓度的季节变化特征受水生植物光合作用和pH影响, N2O浓度的季节变化特征受气温和水温影响.
(2) 养殖塘在空间上, 春季鸡粪及夏季饲料的投放会显著地提高该区域3种温室气体浓度, 春季该区域CH4和N2O浓度分别是其他区域的1.34~1.98倍和1.13~1.26倍, 夏季该区域CH4和CO2浓度分别是其他区域的1.95~2.42倍和1.39~1.74倍.垂直方向上, CH4和CO2浓度在夏秋季表现出显著的垂直变化, 夏季养殖塘CH4浓度随水深的加深而降低, 秋季CH4浓度随水深的加深而升高.CO2浓度在夏季和秋季都表现为随着水深的加深而升高.在4个季节中, 水体中N2O浓度各深度下浓度分布均匀, 无明显的变化规律.
(3) 与调研的养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度进行对比, 本养殖塘水体c(CH4)较低, 范围为31.93~162.66 nmol ·L-1, c(CO2)和c(N2O)较其余养殖塘较高, 范围分别为31.15~131.68 μmol ·L-1和19.37~75.62 nmol ·L-1.
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