环境科学  2022, Vol. 43 Issue (7): 3416-3422   PDF    
引用本文
张佳颖, 于兴娜, 张毓秀, 丁铖, 侯思宇. 南京北郊大气降水中水溶性无机氮和有机氮沉降特征[J]. 环境科学, 2022, 43(7): 3416-3422.
ZHANG Jia-ying, YU Xing-na, ZHANG Yu-xiu, DING Cheng, HOU Si-yu. Deposition Characteristics of Water-soluble Inorganic Nitrogen and Organic Nitrogen in Atmospheric Precipitation in the Northern Suburbs of Nanjing[J]. Environmental Science, 2022, 43(7): 3416-3422.
南京北郊大气降水中水溶性无机氮和有机氮沉降特征
张佳颖, 于兴娜, 张毓秀, 丁铖, 侯思宇     
南京信息工程大学中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室, 南京 210044
收稿日期: 2021-11-05; 修订日期: 2021-11-19
基金项目: 国家重点研发计划项目(2019YFC0214604); 国家自然科学基金项目(41775154); 江苏省"六大人才高峰"项目(JNHB-057)
作者简介: 张佳颖(1999~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为氮沉降, E-mail: 987532407@qq.com
通信作者: 于兴娜, E-mail: xnyu@nuist.edu.cn
摘要: 基于2019~2020年在南京北郊收集的大气降水进行降水pH、电导率和化学组分分析, 研究南京北郊大气降水pH值和电导率的季节变化规律, 分析了降水中水溶性无机氮(WSIN)和水溶性有机氮(WSON)的污染水平和沉降特征.结果表明, 观测期间南京北郊大气降水发生酸雨(pH < 5.6)的频率达到37.18%, 降水酸化在秋冬季节较严重, pH值随季节表现出春季>夏季>秋季>冬季的变化趋势.降水电导率平均值为29.49 μS·cm-1, 春季出现高pH和电导率与该季节大气中含量较高的扬尘有关.降水中WSIN和WSON的季节差异较大, 最高和最低NO3--N和NH4+-N浓度分别出现在春季和夏季; WSON浓度则表现为秋季(2.63 mg·L-1)最高.降水中WSON与水溶性总氮(WSTN)浓度平均比值约为0.47, 说明WSON对总氮研究具有重要意义.WSIN和WSON湿沉降通量的平均值分别为12.10 kg·(hm2·a)-1和11.13kg·(hm2·a)-1, 其中无机氮沉降量主要以NH4+-N为主.
关键词: 大气降水      酸雨      水溶性无机氮      水溶性有机氮      氮沉降     
Deposition Characteristics of Water-soluble Inorganic Nitrogen and Organic Nitrogen in Atmospheric Precipitation in the Northern Suburbs of Nanjing
ZHANG Jia-ying , YU Xing-na , ZHANG Yu-xiu , DING Cheng , HOU Si-yu     
Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: Based on atmospheric precipitation collected in the northern suburbs of Nanjing from 2019 to 2020, the pH, conductivity, and chemical components of precipitation were analyzed. The seasonal variation in pH and conductivity of atmospheric precipitation in the northern suburbs of Nanjing were studied. The pollution levels and deposition characteristics of water-soluble inorganic nitrogen (WSIN) and organic nitrogen (WSON) in precipitation were also analyzed. The frequency of acid rain (pH < 5.6) in atmospheric precipitation in the northern suburbs of Nanjing reached 37.18% during the observation period. Precipitation acidification was more serious in autumn and winter, and the pH value showed a variation trend of spring>summer>autumn>winter. The average conductivity of precipitation was 29.49 μS·cm-1; high pH and conductivity in spring were related to the high dust content in the atmosphere. The seasonal difference between WSIN and WSON in precipitation was significant. The highest and lowest concentrations of NO3--N and NH4+-N appeared in spring and summer, respectively. The concentration of WSON was the highest in autumn (2.63 mg·L-1). The average concentration ratio of WSON to water-soluble total nitrogen (WSTN) in precipitation was approximately 0.47, indicating that WSON played an important role in the study of total nitrogen. The average wet deposition fluxes of WSIN and WSON were 12.10 kg·(hm2·a)-1 and 11.13 kg·(hm2·a)-1, respectively, in which the inorganic nitrogen deposition was mainly NH4+-N.
Key words: precipitation      acid rain      water-soluble inorganic nitrogen      water-soluble organic nitrogen      nitrogen deposition     

活性氮是生物圈和大气圈中具有生物、光化学或辐射活性的含氮化合物, 一般不会转化成N2, 而是通过沉降或者直接被植物吸收等方式重新返回到生态系统中[1].随经济快速发展, 由于人类活动如机动车尾气、畜牧业养殖和工业过程等导致大气活性氮的排放水平呈持续升高趋势[2~4].大气活性氮浓度的持续升高导致大气氮沉降量的明显增加, 过多的氮沉降将引起水体富营养化、土壤酸化和生物多样性减少等多种不良生态环境效应, 同时也极大干扰了氮循环[5~7].

我国关于氮沉降的观测自90年代后期陆续开展, 并主要集中在农田氮素湿沉降的监测.如沈善敏[8]的研究在全国16个试验点的观测结果表明, 每年由降水带入农田的氮量为4~23 kg·hm-2; 江西红壤地区农田大气氮素湿沉降通量平均值达到了30.7 kg·(hm2·a)-1[9].后来由于工业和交通业的迅速发展, 城市地区也观测到很高的氮沉降量, 如北京2003~2004年的年均湿沉降量为32.5 kg·hm-2 [10]; 上海[11]和大连[12]地区氮素湿沉降量也分别达到58.1 kg·hm-2和41.6 kg·hm-2.大气氮湿沉降作为氮沉降的主要方式之一, 在城市生态系统的氮沉降研究中并不多, 而且以往多数集中在无机氮上[13~15].由于有机氮在认识上存在争议, 导致在氮沉降研究中经常忽略有机氮的观测[16, 17].有机氮是大气颗粒物和雨水中重要的氮组分, 其通过改变雨水、气溶胶的缓冲能力和酸碱度来影响降水和气溶胶理化性质, 对深入研究活性氮沉降和氮循环有着重要意义.有研究表明, 从偏远地区到城市有机氮在总沉降量中均占有相当比例[18]. Cornell等[19]的研究认为世界各地湿沉降中水溶性有机氮所占比例为11%~56%, Neff等[18]的研究估计全球大气有机氮沉降量为10~50 Tg·a-1, 约占沉降总量平均值的20%~30%. Zhang等[20]的研究对2005~2009年中国32个站点的降水样品分析表明, 中国年均可溶性有机氮沉降量为6.84 kg·hm-2, 对混合氮沉降的贡献为28%.

南京由于人口集中且工业发达, 城市机动车拥有量不断上升, 为了解城市生态系统中大气氮湿沉降特征, 在南京开展大气降水酸度和含氮化合物的污染和沉降研究, 对有效解决城市氮沉降的环境问题和充分利用氮素养分具有重要意义, 以期为推进氮沉降调控措施以改善环境状况等提供一定的科学依据.

1 材料与方法 1.1 观测地点与样品收集

采样地点为南京北部的南京信息工程大学校内, 采样时间为2019年4月至2020年12月之间共计78次降水, 其中有1次降雪, 其余都是降雨.2020年2~3月因为疫情未进行采样.2019年春季、夏季、秋季和冬季各采集了7次、12次、4次和9次降水, 2020年春季、夏季、秋季和冬季各采集了2次、31次、12次和1次降水.

降水利用采样桶收集, 每次降雨/雪时, 立即将采样桶放在空旷处, 取每次降水开始至结束之间的全过程样, 如果同一天内发生了多次不连续的降水, 那么就统一为一次降水样本(非降水期间, 盖上盖子, 防止干沉降的影响), 若有连续几天的降水, 则收集08:00至第二天08:00的降水为一个样品进行测定.将收集到的样品分为两份, 第一份放入冰箱密封保存, 第二份无需过滤, 倒入烧杯中用于测量电导率和pH值.

1.2 样品分析 1.2.1 pH和电导率的测定

在实验室分析降水样品时, 先对第二份倒入烧杯的样品, 使用pH和电导率检测仪器进行现场检测.首先用天平称量降水样品并将样品平衡至室温, 再用酸度计测量样品的pH值, 最后用电导率仪测量样品的电导率.

1.2.2 水溶性无机氮(water-soluble inorganic nitrogen, WSIN)分析

样品中的水溶性阴阳离子采用瑞士万通离子色谱仪在恒温25℃下进行测定, 定量方法为外标法, 在相同的色谱条件下分别对标准溶液和样品溶液进行测定, 并将得到的色谱峰面积进行比较, 从而得到样品溶液中各种离子的含量.阴离子色谱柱型号为Metrosep A Supp5-150, 阴淋洗液为3. 2 mmol·L-1 Na2CO3和1 mmol·L-1 NaHCO3混合溶液, 流速为0.7 mL·min-1; 阳离子色谱柱型号Metrosep C4-150, 阳淋洗液为5.6 mmol·L-1 HNO3溶液, 流速为0.9 mL·min-1.抑制液为H2SO4溶液(5 mL浓H2SO4用超纯水定容至1 L).每10个样品对应加2~3个空白样.

1.2.3 水溶性总氮(water-soluble total nitrogen, WSTN)分析

首先进行总氮标准曲线的绘制.配制浓度梯度为0、0.1、0.2、0.5、0.7、0.8、1.0、2.0和5.0 mg·L-1 KNO3标准溶液, 220 nm和275 nm下标准溶液吸光度采用紫外分光光谱仪进行测定, 标准溶液的校正吸光度(As)、零浓度溶液的校正吸光度(Ab)和两者差值(Ar)的计算公式如下[21]:

(1)
(2)
(3)

式中, As220和As275分别为220 nm和275 nm下标准溶液的吸光度, Ab220和Ab275分别为220 nm和275 nm下零浓度溶液的吸光度.标准曲线根据Ar和标准溶液浓度进行绘制, 保证总氮浓度与吸光度相关系数达到0.999以上.

用移液枪取5 mL降水样品于25 mL具塞磨口玻璃比色管中, 加入5 mL碱性过硫酸钾溶液(40 g过硫酸钾+15 g氢氧化钠配成1 L), 拧紧管塞, 放入高压蒸汽灭菌器中在121℃下消解1 h, 自然冷却、开阀放气, 移去外盖, 取出比色管冷却至室温, 加入1 mL HCl(1+9), 定容至25 mL并混合均匀.使用岛津3600型紫外分光光度计测定220 nm和275 nm下样品溶液的吸光度, 样品溶液的吸光度A按照式(4)进行计算, 最后将吸光度A代入标准曲线中即可得到样品溶液浓度.

(4)
1.2.4 水溶性有机氮(water-soluble organic nitrogen, WSON)计算

降水样品中水溶性有机氮浓度为水溶性总氮浓度减去水溶性无机氮浓度, 即WSON=WSTN-WSIN[22], 其中WSIN包括NO2--N、NO3--N和NH4+-N.

2 结果与讨论 2.1 降水pH值和电导率

在南京北郊2019年4月至2020年12月间共计78次降水中, 降水pH值变化范围在4.16~7.44内, 平均值为5.9; 最低和最高pH值分别发生在2020年1月10日和2019年5月30日.大多数降水pH值高于5.6, 其中pH值高于7.0的降水有4次; 但pH值低于5.6的降水达到了29次, 发生强酸雨(pH≤4.5)有3次, 说明南京北郊大气降水酸化较为严重.从季节差异上看(图 1), 春夏季节的pH值明显高于秋冬季, 其中春季降水pH平均值高出冬季的18.5%.秋季和冬季降水pH平均值分别为5.6和5.2, 结合图 2看出, pH值低于5.6的降水在秋季和冬季分别占到50%和80%, 且pH值低于4.5的强酸雨只在冬季出现.秋冬两季出现低值的现象与福州市[23]相同, 可能是因为南京秋冬季受冷高压系统的影响, SO2和NOx等污染物不易扩散, 且秋冬季降水频率低, 酸性污染物不易稀释, 导致南京秋冬季酸雨现象更为严重.

图 1 2019~2020年南京北郊降水pH和电导率季节分布 Fig. 1 Seasonal distribution of pH and conductivity of precipitation in the northern suburbs of Nanjing from 2019 to 2020

图 2 2019~2020年南京北郊各季节降水pH的频率分布 Fig. 2 Frequency distribution of pH of precipitation in different seasons in the northern suburbs of Nanjing from 2019 to 2020

大气降水的电导率是对降水导电能力大小的度量, 可以表征大气降水的污染程度.污染程度越高, SO2和NOx等污染物进入降水后形成的可溶性离子越多, 从而导致电导率的增大.2019年和2020年南京北郊大气降水的电导率平均值分别为38.12 μS·cm-1和24.66 μS·cm-1, 说明2020年大气降水中的污染物总量明显下降.观测期间降水的最小电导率出现在2019年8月28日, 仅为4.49 μS·cm-1, 这与夏季较高的降水量(435.2 mm)以及降水频率(12次)有关; 最大电导率发生在2019年4月16日, 达到了151.7 μS·cm-1, 这是由于2019年4月初出现的大范围沙尘天气, 空气中夹杂着大量的碱性沙尘气溶胶, 导致降水电导率的增大, 同时该日降水pH值也达到了7.4的高值.南京北郊降水电导率平均值为29.49 μS·cm-1, 与珠海市[24](25.8 μS·cm-1)和重庆郊区[25](24.4 μS·cm-1)相似, 但明显低于西安市[26](36.9~195 μS·cm-1).由图 1可以看出, 电导率随季节呈现出先下降后上升的趋势, 春季、夏季、秋季和冬季的平均值分别为48.65、22.43、33.31和34.89 μS·cm-1.结合图 3, 夏季和秋季降水电导率低于30 μS·cm-1的占比最高, 约占70%; 高于90 μS·cm-1的降水最多出现在春季, 占到22%.总的来说, 春季的高pH值和电导率是由于春季大量含碱性的扬尘造成; 除夏季外, 其他3个季节较高的电导率是由于降水频率低、降水时间间隔长、污染物排放量高和天气形势等原因造成.

图 3 2019~2020年南京北郊各季节降水电导率的频率分布 Fig. 3 Frequency distribution of conductivity of precipitation in different seasons in the northern suburbs of Nanjing from 2019 to 2020

2.2 水溶性无机氮和水溶性有机氮污染水平

图 4为2019~2020年南京北郊降水中WSIN和WSON浓度的季节变化.从中可知, 水溶性总氮浓度根据季节可表现为春季>秋季>冬季>夏季的变化趋势.夏季WSTN浓度最低主要是因为夏季降水量大且降水次数多, 对水溶性总氮有稀释作用.无机氮和有机氮的季节差异较大, 例如NO3--N和NH4+-N浓度最高均出现在春季、最低值在夏季; 而WSON浓度表现为秋季(2.63 mg·L-1)明显高于其他3个季节.春季、夏季和冬季WSIN浓度要高于WSON, 尤其是冬春季更为明显; 而秋季WSON浓度略高于无机氮.这主要是因为冬春季大气污染较为严重, 加上温度较低, 使得无机氮含量得以累积; 但夏秋季的高温容易使得硝态氮挥发而导致NO3--N浓度出现明显下降, 夏季降水的NO3--N浓度仅为冬季的60%左右.由南京北郊大气降水NH4+-N/NO3--N的比值上分析, 发现该比值在夏季最高, 达到了2.40, 是冬季的1.6倍(1.50).整个观测期间该比值为2.05, 明显高于2006年邓君俊等[27]的观测结果(0.628), 说明大气无机氮的主要来源已由工业排放和交通活动转变为以农业活动为主.

图 4 2019~2020年南京北郊降水中WSIN和WSON浓度的季节变化 Fig. 4 Seasonal variations in WSIN and WSON concentrations in precipitation in the northern suburbs of Nanjing from 2019 to 2020

2.3 水溶性无机氮和水溶性有机氮湿沉降量

图 5和图 6为南京北郊不同形态氮素湿沉降量及其占比的季节变化.2019~2020年南京北郊总氮湿沉降量变化范围为12.63~22.20 kg·(hm2·a)-1, 其中WSIN和WSON的湿沉降量平均值分别占到总氮湿沉降量的52.13%和47.87%.通常来说, 在偏远的森林地区和施用有机肥的农业地区, 溶解性有机氮对溶解性总氮的贡献较高, 而位于城市站点该贡献降低, 主要是由于城市交通污染导致较高的NO3--N浓度及其沉降量[28]. Zhang等[20]的研究通过全国32个站点的降水样品分析得出平均可溶性有机氮沉降对混合氮沉降的贡献率约28%, 南京北郊出现较高的WSON贡献可能与该站点城乡接合地的特殊地理位置以及测量仪器本身的误差等因素有关.南京北郊WSTN湿沉降量的平均值为23.22 kg·(hm2·a)-1, 高于我国的湿沉降量平均值[9.88 kg·(hm2·a)-1][20], 表明南京市降水中氮污染较为严重.与邓君俊等[27]于2005~2006年的结果相比, 虽然WSIN和WSON湿沉降量占比与本研究结果相近, 但本研究的总氮湿沉降量较低, 说明近年来空气质量有所改善使得沉降量也表现出下降趋势.

图 5 2019~2020年南京北郊降水量以及降水中NH4+-N、NO3--N和WSON沉降量的季节变化 Fig. 5 Seasonal variations in precipitation and NH4+-N, NO3--N, and WSON in precipitation in the northern suburbs of Nanjing from 2019 to 2020

图 6 2019~2020年南京北郊降水中不同形态氮素占比的季节变化 Fig. 6 Seasonal variation in wet deposition and proportion of different nitrogen forms in precipitation in the northern suburbs of Nanjing from 2019 to 2020

由图 5看出, NH4+-N、NO3--N和WSON的湿沉降量都表现出了明显的季节变化.可以看出, 各种形态的氮素都与降水量呈现正相关, 表明降水量对氮的湿沉降有重要作用.与污染水平不同, 夏季的NH4+-N、NO3--N和WSON湿沉降量均明显高于其他3个季节, 例如夏季NH4+-N的湿沉降量是春季的4.83倍, WSON在夏季的湿沉降量达到5.16 kg·hm-2, 是冬季的10.90倍.NH4+-N和NO3--N湿沉降量的最高值都在7月, 分别达到1.88 kg·(hm2·mon)-1和0.87 kg·(hm2·mon)-1, 与大连的研究结果一致[12], 这与夏季高NH3排放和降雨量大有关.由不同形态氮素占比来看(图 6), 秋季湿沉降主要以WSON沉降为主, 而冬春季以WSIN沉降为主, 夏季两者占比相当, 说明在降水化学组分分析中不能忽视有机氮, 由于其占比较高, 对研究生态系统的氮沉降具有重要意义.WSIN湿沉降中主要以NH4+-N为主, 沉降量平均值达到8.00 kg·(hm2·a)-1, 是NO3--N的2.05倍, 表明南京大气氨/铵污染比较严重.

表 1列举了中国部分地区降水中水溶性氮的沉降量和占比.观测期间南京北郊降水中WSTN的沉降量平均值为23.22 kg·(hm2·a)-1, 明显低于浙江奉化、广东韶关和南京的早期观测结果, 高于西藏林芝和山西山阴, 与大连和河南南阳的观测值相似; 但南京WSON湿沉降量及其在WSTN中的占比却高于大连和南阳, 说明南京大气降水中WSON的观测对研究氮沉降非常重要.韶关WSTN的湿沉降量高于南京, 与其较高的降水量有关.大连、南阳、林芝和石匣的降水量与南京相似, 除林芝空气清洁导致WSTN湿沉降量明显很低外, 其他地区的湿沉降量都与南京相似.由WSIN与WSON的比值来看, 各地区湿沉降中的WSIN沉降通常略高于WSON, 而大连和韶关仍以WSIN沉降占有明显优势.除大连、福州和南京的早期结果外, 大部分地区降水中NH4+-N的沉降量明显要高于NO3--N, 表明这些地区的农业源在氮湿沉降中占有主导地位.

表 1 中国部分地区降水中水溶性氮的沉降量和占比比较 Table 1 Comparison of deposition and proportion of water-soluble nitrogen in precipitation in some areas of China

3 结论

(1) 观测期间南京北郊大气降水pH值变化在4.16~7.44范围内, 平均值为5.9.春夏季的pH值明显高于秋冬季, 秋季和冬季降水pH平均值分别为5.6和5.2.电导率在4个季节的平均值分别为48.65、22.43、33.31和34.89 μS·cm-1.春季高pH值和电导率与当季大气中较高含量的扬尘有关; 而夏季降水pH值和电导率均处于较好的水平.

(2) 水溶性总氮从季节上表现为春季>秋季>冬季>夏季的变化趋势.WSIN和WSON的季节差异较大, NO3--N和NH4+-N浓度最高值均出现在春季、最低值在夏季; 而WSON浓度表现为秋季(2.63mg·L-1)明显高于其他3个季节.WSON在WSTN中的占比高于大连和南阳等地, 约占到48%, 表明南京大气降水中有机氮的观测非常重要.

(3) WSIN和WSON的湿沉降量平均值分别达到12.10 kg·(hm2·a)-1和11.13 kg·(hm2·a)-1, 高于我国的氮湿沉降量平均值9.88 kg·(hm2·a)-1, 其中无机氮沉降量主要以NH4+-N为主.

参考文献
[1] Galloway J N, Cowling E B. Reactive nitrogen and the world: 200 years of change[J]. AMBIO: A Journal of the Human Environment, 2002, 31(2): 64-71. DOI:10.1579/0044-7447-31.2.64
[2] Cornell S, Mace K, Coeppicus S, et al. Organic nitrogen in Hawaiian rain and aerosol[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2001, 106(D8): 7973-7983. DOI:10.1029/2000JD900655
[3] Liu M X, Huang X, Song Y, et al. Rapid SO2 emission reductions significantly increase tropospheric ammonia concentrations over the North China Plain[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(24): 17933-17943. DOI:10.5194/acp-18-17933-2018
[4] Wang H Y, Zhang D, Zhang Y T, et al. Ammonia emissions from paddy fields are underestimated in China[J]. Environmental Pollution, 2018, 235: 482-488. DOI:10.1016/j.envpol.2017.12.103
[5] Vitousek P M, Aber J D, Howarth R W, et al. Human alteration of the global nitrogen cycle: sources and consequences[J]. Ecological Applications, 1997, 7(3): 737-750.
[6] Paerl H W, Xu H, McCarthy M J, et al. Controlling harmful cyanobacterial blooms in a hyper-eutrophic lake (Lake Taihu, China): the need for a dual nutrient (N & P) management strategy[J]. Water Research, 2011, 45(5): 1973-1983. DOI:10.1016/j.watres.2010.09.018
[7] Liu M X, Huang X, Song Y, et al. Ammonia emission control in China would mitigate haze pollution and nitrogen deposition, but worsen acid rain[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(16): 7760-7765. DOI:10.1073/pnas.1814880116
[8] 沈善敏. 氮肥在中国农业发展中的贡献和农业中氮的损失[A]. 见: 氮素循环与农业和环境学术研讨会论文(摘要)集[C]. 厦门: 中国土壤学会, 2001.
[9] 王体健, 刘倩, 赵恒, 等. 江西红壤地区农田生态系统大气氮沉降通量的研究[J]. 土壤学报, 2008, 45(2): 280-287.
Wang T J, Liu Q, Zhao H, et al. Atmospheric nitrogen deposition in agrecosystem in red soil region of Jiangxi Province[J]. Acta Pedologica Sinica, 2008, 45(2): 280-287. DOI:10.3321/j.issn:0564-3929.2008.02.013
[10] 张颖, 刘学军, 张福锁, 等. 华北平原大气氮素沉降的时空变异[J]. 生态学报, 2006, 26(6): 1633-1639.
Zhang Y, Liu X J, Zhang F S, et al. Spatial and temporal variation of atmospheric nitrogen deposition in North China Plain[J]. Acta Ecologica Sinica, 2006, 26(6): 1633-1639. DOI:10.3321/j.issn:1000-0933.2006.06.001
[11] 张修峰. 上海地区大气氮湿沉降及其对湿地水环境的影响[J]. 应用生态学报, 2006, 17(6): 1099-1102.
Zhang X F. Atmospheric nitrogen wet deposition and its effects on wetland water environment of Shanghai area[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2006, 17(6): 1099-1102. DOI:10.3321/j.issn:1001-9332.2006.06.028
[12] 颜文娟, 史锟. 大连市区大气氮湿沉降研究[J]. 生态环境学报, 2013, 22(3): 517-522.
Yan W J, Shi K. Program on the nitrogen concentrations in rain water in Dalian city[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2013, 22(3): 517-522. DOI:10.3969/j.issn.1674-5906.2013.03.028
[13] Lin Y C, Zhang Y L, Yu M Y, et al. Formation mechanisms and source apportionments of airborne nitrate aerosols at a Himalayan-Tibetan plateau site: insights from nitrogen and oxygen isotopic compositions[J]. Environmental Science & Technology, 2021, 55(18): 12261-12271.
[14] Wang W, Xu W, Wen Z, et al. Characteristics of atmospheric reactive nitrogen deposition in Nyingchi city[J]. Scientific Reports, 2019, 9(1). DOI:10.1038/s41598-019-39855-2
[15] Yu G R, Jia Y L, He N P, et al. Stabilization of atmospheric nitrogen deposition in China over the past decade[J]. Nature Geoscience, 2019, 12(6): 424-429. DOI:10.1038/s41561-019-0352-4
[16] 常运华, 刘学军, 李凯辉, 等. 大气氮沉降研究进展[J]. 干旱区研究, 2012, 29(6): 972-979.
Chang Y H, Liu X J, Li K H, et al. Research progress in atmospheric nitrogen deposition[J]. Arid Zone Research, 2012, 29(6): 972-979.
[17] 郑利霞, 刘学军, 张福锁. 大气有机氮沉降研究进展[J]. 生态学报, 2007, 27(9): 3828-3834.
Zheng L X, Liu X J, Zhang F S. Atmospheric deposition of organic nitrogen: a review[J]. Acta Ecologica Sinica, 2007, 27(9): 3828-3834. DOI:10.3321/j.issn:1000-0933.2007.09.034
[18] Neff J C, Holland E A, Dentener F J, et al. The origin, composition and rates of organic nitrogen deposition: a missing piece of the nitrogen cycle?[J]. Biogeochemistry, 2002, 57(1): 99-136. DOI:10.1023/A:1015791622742
[19] Cornell S E, Jickells T D, Cape J N, et al. Organic nitrogen deposition on land and coastal environments: a review of methods and data[J]. Atmospheric Environment, 2003, 37(16): 2173-2191. DOI:10.1016/S1352-2310(03)00133-X
[20] Zhang Y, Song L, Liu X J, et al. Atmospheric organic nitrogen deposition in China[J]. Atmospheric Environment, 2012, 46: 195-204. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.09.080
[21] 韩静. 不同天气条件对青岛大气气溶胶中有机氮和尿素浓度分布的影响[D]. 青岛: 中国海洋大学, 2011.
[22] 程玉婷, 王格慧, 孙涛, 等. 西安冬季非灰霾天与灰霾天PM2.5中水溶性有机氮污染特征比较[J]. 环境科学, 2014, 35(7): 2468-2476.
Cheng Y T, Wang G H, Sun T, et al. Characteristics of water-soluble organic nitrogen of PM2.5 in Xi'an during wintertime non-haze and haze periods[J]. Environmental Science, 2014, 35(7): 2468-2476.
[23] 郑秋萍, 王宏, 陈彬彬, 等. 1992~2012年福州市和厦门市酸雨变化特征及影响因素[J]. 环境科学, 2014, 35(10): 3644-3650.
Zheng Q P, Wang H, Chen B B, et al. Characteristics and the impact factors of acid rain in Fuzhou and Xiamen 1992-2012[J]. Environmental Science, 2014, 35(10): 3644-3650.
[24] 王国祯, 刘偲嘉, 于兴娜. 珠海市降水化学与沉降特征[J]. 环境科学研究, 2021, 34(7): 1612-1620.
Wang G Z, Liu S J, Yu X N. Characteristics of precipitation chemistry and wet deposition in Zhuhai, China[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(7): 1612-1620.
[25] 侯思宇, 于兴娜, 龚克坚, 等. 重庆市大气降水污染及其沉降特征[J]. 中国环境科学, 2019, 39(10): 4100-4107.
Hou S Y, Yu X N, Gong K J, et al. Pollution and deposition characteristics of precipitation in Chongqing[J]. China Environmental Science, 2019, 39(10): 4100-4107. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.10.008
[26] 丁铖, 于兴娜, 侯思宇. 西安市大气降水污染和沉降特征及其来源解析[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 647-655.
Ding C, Yu X N, Hou S Y. Pollution and deposition characteristics of precipitation and its source apportionment in Xi'an City[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 647-655. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.02.022
[27] 邓君俊, 王体健, 李树, 等. 南京郊区大气氮化物浓度和氮沉降通量的研究[J]. 气象科学, 2009, 29(1): 25-30.
Deng J J, Wang T J, Li S, et al. Study on atmospheric nitrogen oxidant and deposition flux in suburban of Nanjing[J]. Scientia Meteorologica Sinica, 2009, 29(1): 25-30.
[28] Lü C Q, Tian H Q. Spatial and temporal patterns of nitrogen deposition in China: synthesis of observational data[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2007, 112(D22). DOI:10.1029/2006JD007990
[29] 郭晓明, 金超, 孟红旗, 等. 丹江口水库淅川库区大气氮湿沉降特征[J]. 生态学报, 2021, 41(10): 3901-3909.
Guo X M, Jin C, Meng H Q, et al. Atmospheric wet deposition characteristics of nitrogen in the Xichuan area of Danjiangkou reservoir[J]. Acta Ecologica Sinica, 2021, 41(10): 3901-3909.
[30] Zhang Y, Zheng L, Liu X, et al. Evidence for organic N deposition and its anthropogenic sources in China[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(5): 1035-1041. DOI:10.1016/j.atmosenv.2007.12.015
[31] Wang W, Liu X J, Xu J, et al. Imbalanced nitrogen and phosphorus deposition in the urban and forest environments in southeast Tibet[J]. Atmospheric Pollution Research, 2018, 9(4): 774-782. DOI:10.1016/j.apr.2018.02.002
[32] 刘思言, 陈瑾, 卢平, 等. 广东韶关地区大气氮干湿沉降特征研究[J]. 生态环境学报, 2014, 23(9): 1445-1450.
Liu S Y, Chen J, Lu P, et al. Dry and wet atmospheric deposition of nitrogen into Shaoguan, Guangdong Province[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(9): 1445-1450. DOI:10.3969/j.issn.1674-5906.2014.09.006
[33] 杨道伟, 许稳, 唐傲寒, 等. 中国东部地区无机氮湿沉降: 南-北不同类型监测点的比较[J]. 应用生态学报, 2016, 27(10): 3205-3212.
Yang D W, Xu W, Tang A H, et al. Inorganic nitrogen wet deposition in eastern China: Comparison of different land use-based monitoring sites in north and south regions[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2016, 27(10): 3205-3212.
[34] 王焕晓, 庞树江, 王晓燕, 等. 小流域大气氮干湿沉降特征[J]. 环境科学, 2018, 39(12): 5365-5374.
Wang H J, Pang S J, Wang X Y, et al. Dry and wet deposition of atmospheric nitrogen in small catchments[J]. Environmental Science, 2018, 39(12): 5365-5374.
[35] 许稳, 金鑫, 罗少辉, 等. 西宁近郊大气氮干湿沉降研究[J]. 环境科学, 2017, 38(4): 1279-1288.
Xu W, Jin X, Luo S H, et al. Dry and bulk nitrogen deposition in suburbs of Xining City[J]. Environmental Science, 2017, 38(4): 1279-1288.
[36] 刘平, 刘学军, 骆晓声, 等. 山西北部农村区域大气活性氮沉降特征[J]. 生态学报, 2016, 36(17): 5353-5359.
Liu P, Liu X J, Luo X S, et al. The atmospheric deposition characteristics of reactive nitrogen (Nr) species in Shuozhou area[J]. Acta Ecologica Sinica, 2016, 36(17): 5353-5359.